Biomass energy is currently the largest renewable contributor to global energy supply and there is increasing demand for bioenergy feedstock. Consequently, the production of purpose-grown woody bioenergy crops, such as short rotation coppice (SRC) willow, is expected to proliferate. Although the economic and environmental benefits associated with SRC willow production are well documented, systematic assessments of nutrient cycling within these plantations are rare. The objective of this study was to examine biomass production and biogeochemical cycling of nitrogen (N), phosphorus (P), potassium (K), sulphur (S), calcium (Ca), and magnesium (Mg) during an initial four-year rotation of six willow varieties grown at four plantations along a 500 km north-south pedoclimatic gradient within Saskatchewan, Canada. Nutrient budgets were also calculated after quantifying various nutrient inputs (e.g., atmospheric deposition, soil mineral weathering, and organic matter mineralization), outputs (e.g., above- and below-ground biomass, leaching, and denitrification), and transfers (e.g., canopy exchange, leaf litter decomposition, and fine root turnover) affecting the plant available soil nutrient pool. Total stem, leaf litter, and below-ground (primarily fine roots) biomass production after four years averaged 19.0, 7.1, and 12.5 Mg ha-1, respectively, with corresponding soil nutrient budget deficits of 17, 39, 112, 271, and 74 kg ha-1 of N, P, K, Ca, and Mg, respectively, but a soil S surplus of 60 kg ha-1. Despite willow’s relatively low nutrient-demanding nature, negligible leaching and denitrification losses, and substantial nutrient cycling from leaf litter, the nutrient export in harvested biomass over multiple rotations will require soil nutrient amendments, particularly N and P, to maintain plantation productivity. Given the apparent eventual need for supplemental fertility to support adequate willow growth over the 22-yr plantation life span, the fate of broadcast 15N-labelled fertilizer was also examined. Though the willow accumulated less than ⅓ of the applied fertilizer N after one year, the majority of the residual fertilizer N (51%) remained available for willow uptake in subsequent years. Further research is needed to track the fate of applied fertilizers over multiple rotations to better understand fertilizer dynamics for optimizing SRC willow agronomy; thus helping to promote its viability as a biomass energy feedstock option.

Mit zunehmender Meereshöhe werden die Wachstumsbedingungen in tropischen Bergregionen im Allgemeinen ungünstiger, was sich in einer sinkenden Nährstoffverfügbarkeit, sinkenden Temperaturen und sinkendem CO2-Partialdruck zeigt. In tropischen Bergregenwäldern führen verminderte Abbauraten in größeren Höhen einerseits zu dicken organische Auflageschichten und andererseits in Kombination mit verminderten Mineralisierungs- und Nitrifizierungsraten zu Veränderungen in der Verfügbarkeit der verschiedenen Stickstoffformen, und es gibt Nachweise einer Limitierung der Produktivität dieser Wälder durch Stickstoff. Auf welche Weise sich die Photosynthesekapazität (Amax) tropischer Bäume einerseits und die Stickstoffaufnahmekapazität und Präferenz für einzelne Stickstoffformen andererseits an die veränderten Umweltbedingungen entlang von Höhengradienten adaptieren ist nicht genau bekannt. Die vorliegende Untersuchung wurde in drei tropischen Bergregenwäldern durchgeführt, die entlang eines Höhengradienten auf 1000, 2000 und 3000 m ü. NN in Südequador liegen. Das Ziel war es, (1) die Photosynthesekapazität ausgewachsener tropischer Bäume entlang eines Höhengradienten mit Hilfe von Gaswechselmessungen zu bestimmen und die Effekte von Temperatur, CO2-Partialdruck und Nährstoffverfügbarkeit auf die Photosynthese zu quantifizieren und (2) Veränderungen in der Verwendung von Nitrat, Ammonium und organischen Stickstoffquellen durch tropische Waldbäume mit der Meereshöhe mittels einer Tracer-Untersuchung mit stabilen Isotopen an Jungpflanzen zu untersuchen. Mittelwerte der lichtgesättigten Photosyntheserate (Asat) auf Bestandeseben betrugen 8.8, 11.3 und 7.2 µmol CO2 m-2 s-1, die der Dunkelatmung (RD) 0.8, 0.6 und 0.7 µmol CO2 m-2 s-1 jeweils auf 1000, 2000 and 3000 m Meereshöhe, ohne einen signifikanten Höhentrend. Die Einordnung unserer Daten in den Kontext eines pantropischen Asat-Datensatzes von tropischen Bäumen (c. 170 Arten an 18 Standorten unterschiedlicher Meereshöhe) zeigte, dass das flächenbezogene Asat in tropischen Bergen im Mittel 1.3 µmol CO2 m-2 s-1 pro km Höhenzunahme abnimmt (bzw. 0.2 µmol CO2 m-2 s-1 pro K Temperaturabnahme). Die Abnahme von Asat trat auf, obwohl die Blattmasse je Fläche mit der Höhe zunahm. Eine verminderte Photosyntheserate und eine reduzierte Bestandesblattfläche bewirken gemeinsam eine Verringerung der Kohlenstoffaufnahme des Kronenraums mit der Meereshöhe in tropischen Bergregionen. Der Phosphorgehalt pro Blattmasse war der Faktor, der Amax entlang des Höhengradienten hauptsächlich beeinflusste, während die Effekte von Blattstickstoff, Temperatur und CO2-Partialdruck nicht signifikant waren. Amax erfuhr einen teilweisen und RD einen vollständigen homöostatischen Ausgleich als Reaktion auf die Verminderung von Temperatur und CO2-Partialdruck in größeren Höhen, was hauptsächlich durch eine stark reduzierte spezifische Blattfläche (SLA) und die daraus entstehende Zunahme von Blattstickstoff und -phosphor je Blattfläche bedingt war, während keine Zunahme der Karboxylierungseffizienz festgestellt wurde. Wir schlussfolgern, dass die Verminderung von SLA und Gesamtblattfläche mit der Meereshöhe die Kohlenstoffaufnahme von tropischen Wäldern in großen Meereshöhen deutlich stärker bestimmen als adaptive physiologische Modifizierungen des Photsyntheseapparates. Jungpflanzen von sechs Baumarten unterschieden sich hinsichtlich ihrer Präferenz für verschieden Stickstoffformen, allerdings schienen weder das Amonium- und Nitratvorkommen im Boden noch die Meereshöhe die Präferenz zu beeinflussen. Zwei Arten (jeweils die, mit den höchsten Wachstumsraten) bevorzugten Amonium gegenüber Nitrat, während die restlichen vier Arten Nitrat und Amonium mit ähnlichen Raten aufnahmen, wenn beide Stickstofformen verfügbar waren. Nach der Gabe von 15N13C-Glyzin zeigte sich bei drei Arten eine signifikante Akkumulierung von 13C in der Biomasse (zwei Arten mit arbuskulären Mykorrhiza und eine Art mit Ektomykorrhiza) zusätzlich zu einer signifikanten Akkumulierung von 15N, was darauf hindeutet, dass Bäume in tropischen Bergregenwäldern organische Stickstoffverbindungen unabhängig vom Typ ihrer Mykorrhizierung aufnehmen können.

Un nouveau modèle de biomembrane de type liposome a été développé à partir de lipides synthétisés comportant une unité biphényle sur leur chaînes sn2 et une chaîne aliphatique sn1 de longueur et insaturation variables. L'anisotropie de susceptibilité magnétique positive de ces molécules induit une déformation en oblate de ces liposomes dits " biphényles " dans le champ magnétique B0. Cette déformation spécifique a été caractérisée par RMN des solides 31P et 2H en faisant varier différents paramètres : l'intensité de B0, l'élasticité membranaire, la température et la taille des liposomes (Helfrich, 1973). Ces vésicules déformées ont pu être observées par microscopies optiques et électroniques et la rémanence de la déformation en dehors de B0 a pu être analysée par diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS). Enfin, les premières applications des liposomes biphényles comme nouveau modèle de biomembrane pour analyser la structure et l'orientation (par RMN des solides 15N) de peptides ou protéines membranaires, ont été étudiées.

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O presente trabalho foi desenvolvido na área experimental da ESALQ-USP, localizada no município de Piracicaba/SP, em um Latossolo Vermelho Amarelo, textura areno-argiloso. O experimento teve como objetivo estudar a dinâmica do N no sistema solo-planta da cultura do milho, sob implantação do sistema plantio direto, e, pela técnica do 15N, avaliar a lixiviação de nitrato à profundidade de 0,80 m, a eficiência de utilização do N e o efeito residual do fertilizante nas culturas subseqüentes. O projeto envolveu dois cultivos de milho e um de aveia preta, cultivada na entressafra. O delineamento experimental foi o de blocos casualizados (3x2), com 4 repetições. Os tratamentos consistiram de doses de nitrogênio, na forma de sulfato de amônio (60, 120 e 180 kg ha-1 de N) e uma testemunha, além dos parcelamentos (30 kg ha-1 de N na semeadura e o restante em cobertura; 60 kg ha-1 de N na semeadura e o restante em cobertura). A aplicação de sulfato de amônio enriquecido com 15N foi feita, na dose de 120 kg ha-1 de N, em subparcelas, previamente definidas, apenas no primeiro cultivo do milho. Foram feitas as seguintes avaliações: densidade de fluxo de água e de nitrato na profundidade de 0,80 m do solo (dose de 120 kg ha-1 de N); massa de 100 grãos; massa de matéria seca; teor de N; rendimento de grãos de milho; átomos % 15N nas plantas e solo; fração do N fertilizante na solução do solo na profundidade de 0,80 m, e no perfil do solo; balanço do N na sucessão de culturas; efeito residual do N fertilizante (aplicado no primeiro cultivo de milho) na aveia e no segundo cultivo de milho. Pelos resultados obtidos, concluiu-se que: a) a perda de nitrato total por lixiviação, a 0,80 m de profundidade, no 1º cultivo de milho, na dose de 120 kg ha-1 de N, foi de aproximadamente 96 e 68 kg ha-1, para os parcelamentos com 60 kg ha-1 e 30 kg ha-1 de N na semeadura, respectivamente, dos quais apenas 3 e 1 kg ha-1 foram provenientes do fertilizante nitrogenado; b) na dose 120 kg ha-1 de N, o tratamento com maior quantidade de N aplicado na semeadura (60 kg ha-1), no cultivo de milho do ano agrícola 2003/2004, proporcionou um maior aproveitamento do N do fertilizante (65%), em relação ao tratamento com a dose de 30 kg ha-1 na semeadura (45%) e que, para esse ano, a recuperação do N fertilizante pelo solo, na camada 0-0,80 m, para ambos os tratamentos, 60-60 e 30-90 kg ha-1, foi de 40 e 49%, respectivamente; c) Ainda referindo-se aos tratamentos 60-60 e 30-90 kg ha-1, do N remanescente do sulfato de amônio (120 kg ha-1), aplicado no primeiro ano agrícola (efeito residual), 3,72 e 1,79% foram utilizados pela aveia preta e 2,84 e 2,06% pelo milho cultivado no ano subseqüente (2004/2005), permanecendo no solo (camada 0-0,80 m), 30,19 e 33,47% após o cultivo de aveia preta e 16,79 e 17,91% após o segundo cultivo de milho, respectivamente, para os referidos tratamentos. / The general objective of this work was to study the dynamics of nitrogen in the soil-plant system of two maize crops with a black oats one in between, introducing the no-tillage system. Besides, fertilizing the first maize crop with 15N enriched nitrogen fertilizer, it was also objective of this work to assess the total and the derived from fertilizer nitrate leached at the depth of 0.8 m, the nitrogen use efficiency by the crops and the residual effect of the labeled nitrogen fertilizer. The experiment was carried in the experimental areas of ESALQ-USP in the country of Piracicaba (SP), in a yellow red latossol, sandy-loamy texture. The first maize crop was in 2003/2004 and the second one in 2004/2005. The experimental design was randomized blocks (3 x 2), with four replications. Treatments consisted of nitrogen (as ammonium sulphate) levels (60, 120 and 180 kg ha-1 of nitrogen) and the control, besides the splittings (30 and 60 kg ha-1 of nitrogen in the sowing and the rest in covering). The fertilization with 15N enriched ammonium sulphate in the first maize crop was made only for the level of 120 kg ha-1 of nitrogen, in subplots previously defined. The following measurements were carried out: soil-water and nitrate flux densities at the depth of 0.8 m (120 kg ha-1 of N); weight of 100 grains; weight of plant dry matter; nitrogen content; grain yield; total nitrogen; plant nitrogen use efficiency; fraction of the applied nitrogen in the soil solution at the depth of 0.8 m and in the soil profile; nitrogen balance in the crops succession; nitrogen residual effect in the black oat and the second maize crop. From the results, it could be concluded that: a) the leaching losses of total N, at the depth of 0,80 m, in the first maize crop, at the fertilization level of 120 kg ha-1 of N, were of 96 and 68 kg ha-1 for the splittings 60 and 30 kg ha-1 of N at sowing, respectively, from which only 3 and 1 kg ha-1 were derived from the nitrogen fertilizer; b) at the N fertilization level of 120 kg ha-1, the treatment with higher amount of applied N at sowing (60 kg ha-1) of the first maize crop (2003/2004) led to a higher plant N fertilizer recovery (65%) than the 30 kg ha-1of applied N at the sowing treatment (45%) and that, at the end of this crop cycle, the N fertilizer recovery by the 0-0,80 m soil layer, for 60-60 and 30-90 kg ha-1 treatments, were 40 and 49%, respectively; c) still for treatments 60-60 and 30-90 kg ha-1, from the total N applied in the first maize crop (120 kg ha-1), 3.72 and 1.79% were used by the black oats and 2.84 and 2.06% by the second maize crop, remaining in the soil (0-0.8 m layer), 30.19 and 33.47% after the black oats crop and 16.79 and 17.91% after the second maize crop, respectively for 60-60 and 30-90 kg ha-1 of N treatments.

Nitrogen availability and transformation in acidified and N saturated soils of Czech (The Bohemian Forest, Ore Mountains) and Ukraine (Pop Ivan massif) mountain forest ecosystems were investigated. The study was primarily focused on the role of microbial immobilization in soil N retention. The study was based on field measurements (ion exchange resins), analyses of selected soil biochemical and microbial characteristics, and on laboratory experiments (15N labelling).

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Hinweis: Zur optimalen Darstellung des Dokumentes bitte die Schriftart „ArnoPro“ installieren. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Synthese und den Reaktionen von heteroatomgebundenen Aziden. Im Speziellem werden vier verschiedene Gruppen untersucht, diese umfassen: Die Synthese von N-Azido-Aminen u. a. mittels nucleophiler Substitution und Diazotransfer-Reaktion, die Synthese von N-Azido-Iminen mittels nucleophiler Substitution und Addition-Reaktion von Azid an Iminium-aktivierte Azide, die Synthese von N4O/N4O2 durch Addition von Azid-Ion an Nitrosyl/Nitronium-Salze und die Synthese von Iod(III)aziden als Iod(III)mono-, -di- und triazid(e) mittels nucleophiler Substitution. Ein besonderes Augenmerk liegt in der Untersuchung der neu etablierten Reaktion zur Synthese von N-Amidino-Pentazolen und N-Azido-Amidinen ausgehend von Chlor-Iminium-Salzen. Es konnte hierbei gezeigt werden, dass nach einer ersten Substitutionsreaktion die neu eingeführte Azid-Gruppe durch die Nachbarschaft zur Iminium-Struktur aktiviert wird und so ein weiteres Azid-Ion an der Azid-Gruppe angreifen kann. Die sich im Folgenden bildenden N-Amidino-Pentazole und N-Azido-Amidine lassen sich mit Hilfe von 15N-Isotopenmarkierungen eindeutig, ohne unterstützende quantenchemische Rechnungen, bei tiefer Temperatur NMR-spektroskopisch nachweisen und belegen. Der Zerfall dieser Verbindungen bei Raumtemperatur liefert neben drei Äquivalenten Distickstoff ein nucleophiles Carben, welches diversen Folgereaktionen unterliegt und u. a. zu Azidomethylenaminen und Triazenium-Derivaten führt.:I. Inhaltsverzeichnis vi II. Abkürzungsverzeichnis ix 1. Einleitung 1 1.1. Azide - explosiv und vielfältig 1 1.1.1. Allgemeines 1 1.1.2. Heteroatomgebundene Azide in der Literatur 4 1.1.2.1. Überblick und bekannte Reagenzien 4 1.1.2.2. N-Azido-Amine 41 7 1.1.2.3. N-Azido-Imine 67 12 1.2. Stickstoff-haltige Heterocyclen 13 1.3. Zielsetzung 17 2. Ergebnisse und Diskussion 19 2.1. Synthese von N-Azido-Aminen 41 19 2.1.1. Synthese mittels nucleophiler Substitution 20 2.1.1.1. Reaktion von 43a mit NaN3: Die Reaktionsprodukte A und B 20 2.1.1.2. Reaktion von 43a mit NaN3: Aufklärung des Reaktionsmechanismus 22 2.1.1.3. Reaktion von 43a mit NaN3: Variation der Reaktionsbedingungen 26 2.1.1.4. Reaktion von 43a mit NaN3: Variation des Azid-Reagenzes 27 2.1.1.5. Variationen der Abgangsgruppe 29 2.1.2. Synthese mittels Diazotransfer 36 2.1.3. Synthese mittels Azid-Gruppen-Übertragung 43 2.1.4. Synthese über Tetrazenium-Salze 45 2.1.5. Synthese über N-Diazonium-Salze 47 2.2. Synthese von N-Azido-Iminen 67 52 2.2.1. Synthese mittels nucleophiler Substitution 53 2.2.2. Synthese mittels Additionsreaktion 55 2.2.2.1. Vorversuche 56 2.2.2.2. Reaktionssystem nach BALLI et al. 59 2.2.2.3. Weitere Formamid-Derivate 79 2.2.2.4. Weitere Systeme 90 2.3. Synthese von N4O (213) und N4O2 (216) 100 2.4. Synthese von Iod(III)aziden 108 2.4.1. Synthese von Iod(III)monoaziden 108 2.4.2. Synthese von Iod(III)diaziden 110 2.4.3. Synthese von Iod(III)triazid (242) 115 3. Zusammenfassung und Ausblick 120 4. Experimenteller Teil 124 4.1. Arbeitsweisen 124 4.1.1. Sicherheitshinweise zum Umgang mit Aziden 124 4.1.2. Arbeiten unter Inertgas 124 4.1.3. Arbeiten bei tiefer Temperatur 125 4.1.4. Verwendung/Trocknung von Lösungsmitteln 125 4.1.5. NMR-Spektroskopie 125 4.1.6. FT-IR-Spektroskopie 126 4.1.7. in-situ-IR-Spektroskopie 126 4.1.8. HRMS 127 4.1.9. Elementaranalyse 127 4.1.10. Schmelzpunkt 127 4.1.11. Synthese von Methylmethylenimin (117) 127 4.1.12. Synthese von N4O (213) und N4O2 (216) 129 4.2. Synthese der Edukte/Reagenzien 130 4.3. Genutzte, kommerziell verfügbare Chemikalien 131 4.4. Synthesevorschriften 135 4.4.1. Synthese von 1,3,5-Trimethyl-2,3,4,5-tetrahydro-1,3,5-triazinium- chlorid (116a) 135 4.4.2. Synthese von Methylmethylenimin (117) 136 4.4.3. Synthese von N-Brom-N,N-dimethylamin (121a) 137 4.4.4. Synthese von N,N-Dichlormethylamin (125a) 138 4.4.5. Synthese von Benzoesäuremethylester (131) 139 4.4.6. Synthese von N-Chlor-N-methyl-N-prenylamin (43q) 140 4.4.7. Synthese von 1,1-Dibenzyl-2-tosylhydrazin (137) 141 4.4.8. Synthese von N-Methyl-N-(3-methylbut-2-en-1-yl)hydrazin (54q) 142 4.4.9. Synthese von (E)-1-Methyl-2-(1,1-dimethylprop-2-en-1-yl)diazen (132r) 143 4.4.10. Synthese von 1-((2,4,6-Triisopropylphenyl)sulfonyl)-4,5,6,7,8,9-hexahydro-1H-cycloocta[d]-1,2,3-triazol (141) und 2-((2,4,6-Triisopropylphenyl)sulfonyl)-4,5,6,7,8,9-hexahydro-2H-cycloocta[d]-1,2,3-triazol (142) 144 4.4.11. Synthese von 1,1,1,4,4-Pentamethyltetrazenium-triflat (145a) 146 4.4.12. Synthese von 1-Methyl-4,5,6,7,8,9-hexahydro-1H-cycloocta[d]-1,2,3- triazol (152) 147 4.4.13. Synthese von N-Thiocyanato-cyclohexylimin (181u) 148 4.4.14. Synthese von 5-Chloro-1-methyl-3,4-dihydro-2H-pyrrol-1-ium chlorid (185n) 149 4.4.15. Synthese von N-Cyano-N,N-dimethylamin (122) 150 4.4.16. Synthese von N-Azidomethyl-N,N-dimethylamin (48) 151 4.4.17. Synthese von N-Azido-3-ethylbenzothiazol-2-imin (71a) 152 4.4.18. Synthese von 3-Ethyl-N-(4,5,6,7,8,9-hexahydro-1H-cycloocta[d]-1,2,3-triazol-1-yl) benzothiazol-2-imin (196a) 154 4.4.19. Synthese von N'-Azido-N,N-dimethylformamidin (15N4-67a) und N,N-Dimethyl-N'-pentazolyl)formamidin (15N6-199a) 157 4.4.20. Synthese von N-(Azidomethylen)-N-methylmethanaminium- salzen (15N3-186a) 160 4.4.21. Allgemeine Synthesevorschrift zu den N-Azido-formamidinen (15N3-67), Azido-Iminium-Salzen (15N2-186), Diaziden (15N2-187) und N-Amidino-Pentazolen (15N4-199) 161 4.4.22. Synthese von 1-Ethyl-2-(4,5,6,7,8,9-hexahydro-2H-cycloocta[d]-1,2,3-triazol-2-yl)pyridin-1-iumsalzen (210q) 168 4.4.23. Synthese von 2-((1,3-Dimethylimidazolidin-2-yliden)triaz-1-en-1-yl)-1,3-dimethyl-4,5-dihydro-1H-imidazol-3-ium-hexafluorophosphat (208s) 170 4.4.24. Synthese von Ethyl-2-(azido(phenyl)iodanyl)-2-diazoacetat (227a) 171 4.4.25. Synthese von 2-Ethoxy-2-oxo-acetonitril (232a) 172 4.4.26. Synthese von Phenyl((trimethylsilyl)oxy)iodanyl-triflat (239a) 173 5. Literaturverzeichnis 174 6. Danksagung 186 7. Anhang 188 7.1. Teil I 189 7.2. Teil II 199 8. Selbstständigkeitserklärung 294 9. Lebenslauf 295

Currently looking for alternative approaches to crop production which would be in accord with sustainable development. The present thesis was aimed on testing of organic cultivation of tomato (Solanum lycopersicum L.) and leek (Allium porrum L.) by using amendment with organic maize biomass (Zea mays L.), mycorrhizal fungi and saprotrophic fungi. The effects of different combinations of microbial inoculations on nitrogen uptake, plant growth and yield were investigated in greenhouse conditions. Supplied 15 N-labelled organic matter was separated from the root system by a nylon mesh which permitted only fungal hyphae to pass through but not plant roots. In the first year experiments the treatments differed in the presence or absence of three factors: organic matter, saprotrophic fungus Agrocybe sp. and mycorrhizal fungus Glomus mosseae (Nicolaj & Gerd.) Gerd. & Trappe. Plant inoculation with Agrocybe sp. alone or together with G. mosseae increased plant growth of tomato in the presence of organic matter. Tomato yield were not increased significantly. Shoot dry weight of leek increased when plants were treated with mycorrhizal fungus G. mosseae and organic matter. Microbial inoculation did not influence nitrogen (15 N) uptake from the organic source. In following experiments, all treatments contained...

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