L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier expérimentalement le transport d'électrons chauds dépendant du spin à travers une jonction métal ferromagnétique / semi-conducteur. En pratique, un faisceau d'électrons polarisés de spin, émis par une photocathode GaAs en condition de pompage optique, est injecté dans la jonction. L'énergie d'injection peut être réglée entre 5 et 3000 eV. Le courant transmis au-dessus de la barrière métal / semi-conducteur montre une asymétrie de spin due à l'effet de filtre à spin de la couche magnétique. Pour la détection directe du courant électrique transmis dans un dispositif métal / semi-conducteur, on a besoin d'une structure ayant un fort caractère redresseur avec une résistance dynamique de jonction très élevée (typiquement quelques MΩ). Ces propriétés sont obtenus par l'introduction d'une couche mince (de quelques nanomètres) interfaciale d'oxyde entre le métal et le semi-conducteur (structure de type MIS). Nous montrons que la transmission d'électrons chands et les effets de filtre à spin à travers les structures MIS dépendent fortement la couche d'oxyde. Afin de surmonter les difficultés relatives à la détection électrique de la transmission d'électrons dans les jonctions MIS, nous avons développé une méthode de détection optique basée sur la mesure de la cathodoluminescence émise par la recombinaison d'électrons transmis dans le collecteur semi-conducteur. Pour ce faire, nous avons conçu la structure Fe / GaAs / InGaAs / GaAs, qui comprend les puits quantiques InGaAs, dans lesquels les électrons transmis à travers la jonction se recombinent avec les trous. L'intensité de la lumière de recombinaison est détectée en face arrière du substrat GaAs. Nous démontrons que cette technique permet en effet la détection optique de la transmission d'électrons et de l'effet de filtre à spin dans les structures métal ferromagnétique / semi-conducteur. Les limites et les perspectives de la spectroscopie de cathodoluminescence sont discutées.

Cette thèse propose une nouvelle méthode pour caractériser la structure d'intermédiaires réactionnels organométalliques et, en général, d'ions moléculaires en phase gazeuse. Les techniques modernes d'ionisation en spectrométrie de masse permettent le transfert des espèces chimiques de la solution vers la phase gazeuse, et une technique spectroscopique émergente dite IRMPD (InfraRed Multiple Photon Dissociation) est utilisée pour caractériser leur structure.<br />Nous avons développé cette technique avec deux spectromètres de masse (un piège ICR et un piège quadripolaire de Paul) couplés au laser à électrons libres d'Orsay. Cette source infrarouge a l'intensité requise pour induire l'absorption résonante de multiples photons, et son accordabilité dans l'infrarouge (700-2200cm-1) a été exploitée pour caractériser une grande variété d'ions sélectionnés en masse, en particulier des systèmes organométalliques.<br />Une partie de cette thèse a été dédiée à la mise au point des deux montages expérimentaux, ainsi qu'à la modélisation des spectres IRMPD. Nous montrons que ceux-ci sont très semblables aux spectres infrarouges d'absorption calculés à l'aide de la fonctionnelle de la densité B3LYP. Nous montrons que l'IRMPD permet de caractériser le spin du métal et le mode de coordination d'un ligand polydentate dans des espèces organométalliques réactives très difficiles à caractériser en phase condensée.<br />La réaction d'allylation des amines par un alcool allylique, catalysée par un complexe du palladium, a été étudiée. Plusieurs cycles catalytiques sont proposés, et le spectre IRMPD des intermédiaires réactionnels observés permet, en caractérisant leur structure, de valider un cycle catalytique.

Cette thèse a pour but la recherche de Nouvelle Physique dans les événements à quatre quarks top en utilisant les données collectées dans les collisions proton-proton par l'expérience ATLAS au LHC. L'ensemble des données correspond à celui enregistré pendant tout 2011 à √s = 7 TeV et une partie de l'année 2012 à √s = 8 TeV. L'analyse est concentrée sur un état final avec deux leptons (des électrons et des muons) avec la même charge électrique. Cette signature est expérimentalement privilégiée puisque la présence de deux leptons avec le même signe dans l'état final permet de réduire le bruit du fond qui vient des processus du Modèle Standard. Les résultats sont interprétés dans le contexte d'une théorie effective à basse énergie, qui suppose que la Nouvelle Physique peut se manifester à basse énergie comme une interaction de contact à quatre tops droits. Dans ce contexte, cette analyse permet de prouver un type de théorie au delà du Modèle Standard qui, à basse énergie, peut se manifester de cette manière. Les bruits du fond pour cette recherche ont été estimés en utilisant des échantillons simulés et des techniques axées sur les données. Différentes sources d'incertitudes systématiques ont été considérées. La sélection finale des événements a été optimisée en visant à minimiser la limite supérieure attendue sur la section efficace de production des quatre tops si aucun événement de signal n'est trouvé. La région du signal a été ensuite examinée à la recherche d'un excès d'événement en comparaison avec le bruit du fond prévu. Aucun excès d'événement n'a été observé, et la limite supérieure observée sur la section efficace de production de quatre quarks top a été calculée. Ceci a permis de calculer la limite supérieure sur la constante de couplage C/lambda 2 du modèle. Une limite supérieure sur la section efficace de production de quatre tops dans le Modèle Standard a été aussi calculée dans l'analyse à √s = 8 TeV. En plus de l'analyse physique du signal de quatre tops, des études concernant le système d'étalonnage LASER du calorimètre Tile ont été présentées. Ces études sont liées au système des photodiodes utilisé pour mesurer l'intensité de la lumière dans le système LASER.

La formation de l'ion négatif d'hydrogène (H-) lors de collisions entre un ion positif et une cible atomique ou moléculaire neutre est étudiée expérimentalement à des énergies d'impact de l'ordre du keV. Les sections efficaces doublement différentielles de formation des ions H- sont mesurées en fonction de leur énergie cinétique et de leur angle d'émission lors des collisions OH+ + Ar et O+ + H2O à 412 eV/u.m.a. Ces ions peuvent être émis à haute énergie (keV) lors de collisions violentes quasi-élastiques à 2 corps impliquant un fort transfert d'impulsion au centre H. Cependant, les anions H- sont préférentiellement émis à faible énergie (eV) lors de collisions douces à plusieurs corps (>2) qui résultent en un faible transfert d'impulsion. La formation des ions H- par capture électronique fait suite à l'excitation ou l'ionisation de la molécule. La dynamique de la fragmentation moléculaire est modélisée afin de simuler l'émission des ions H-. L'accord globalement satisfaisant entre la simulation et l'expérience facilite l'interprétation des observations expérimentales.

Cette thèse constitue une étude théorique et numérique de la détente d'un plasma dans le vide. Elle fournit une compréhension globale des mécanismes d'expansion de plasmas avec une fonction de distribution des électrons bi-Maxwellienne (avec une température d'électrons " chaude " et une température " froide "). Dans la première partie, on étudie les caractéristiques (amplitude, position, structure microscopique, etc) du choc de raréfaction qui apparaît dans le plasma si le rapport des températures chaude et froide est supérieure à 9.9. Cette étude est réalisée avec un modèle semi-infini; le plasma est une source infinie de particules et d'énergie. Les expressions analytiques des grandeurs de l'écoulement sont établies. Le comportement de la structure du plasma pour les différents régimes d'expansion est précisé. Les effets du choc de raréfaction sur l'accélération des ions sont brièvement étudiés. Les simulations numériques effectuées avec un code hybride 1-D sont comparés aux résultats du modèle analytique. Dans la seconde partie, on évoque l'expansion d'une feuille mince avec un code cinétique unidimensionnel. Contrairement au modèle de plasma semi-infini, la fonction de distribution des électrons n'est pas maintenue Maxwellienne dans le temps, mais sa dynamique est gouvernée par l'équation de Vlasov. Cette description permet de tenir compte des transferts d'énergie entre les composantes chaude, froide et les ions. Les résultats de ce code sont utilisés pour comprendre le chauffage initial des électrons froids qui se produit dans les plasmas dominés initialement par les électrons chauds. Une expression de la température froide au cours de l'accélération de l'onde de raréfaction est établie. Pour un plasma avec des paramètres initiaux similaires à ceux obtenus lors de l'interaction d'une impulsion laser ultra-intense avec une cible, on met en évidence un refroidissement global des électrons sur des échelles de temps différentes, puis une réduction de l'amplitude du choc de raréfaction (et du creusement du spectre des ions).

L’alliage d’aluminium 6061-T6 a été choisi comme matériau de structure du casier et du caisson du cœur de réacteur Jules Horowitz (RJH). Transparent aux neutrons, il doit ses bonnes propriétés mécaniques à la précipitation de fines aiguilles nanométriques appelées béta'' contenant Mg et Si et à la présence de dispersoïdes Al(Cr,Fe,Mn)Si jouant un rôle important dans la résistance à la recristallisation. Le caisson et le casier seront soumis à de forts flux neutroniques à une température avoisinant les 50°C. L’objectif de cette thèse est d’étudier les évolutions microstructurales de l’alliage sous irradiation et plus particulièrement la stabilité des précipités. Pour cela, des études analytiques par irradiations in-situ et ex-situ aux électrons et aux ions à température ambiante et forte dose ont été réalisées ainsi qu’une étude du comportement des précipités sous irradiations aux neutrons à faible dose. La caractérisation fine des précipités par Microscopie Electronique en Transmission a montré que les dispersoïdes sont stables sous irradiation, cependant ils présentent une structure cœur/coquille avec un cœur riche en (Fe, Mn) et une coquille riche en Cr qui s’accentue sous irradiation par accélération de la diffusion. En revanche, les nano-phases type béta’’ sont déstabilisées par l’irradiation. Elles sont dissoutes par irradiation aux ions au profit de l’apparition d’amas riches en Mg, Si, Al, Cu et Cr participant à l’augmentation du durcissement de l’alliage, tandis qu’elles tendent à se transformer en précipités cubiques sous irradiation aux neutrons. / The 6061-T6 Aluminium alloy, whose microstructure contains Al(Fe,Mn,Cr)Si dispersoids and hardening needle-shaped beta” precipitates (Mg, Si), has been chosen as the structural material for the core vessel of the Material Testing Jules Horowitz Nuclear Reactor. Because it will be submitted to high neutron fluxes at a temperature around 50°C, it is necessary to study microstructural evolutions induced by irradiation and especially the stability of the second phase particles. In this work, analytical studies by in-situ and ex-situ electron and ion irradiations have been performed, as well as a study under neutron irradiation. The precipitates characterization by Transmission Electron Microscopy demonstrates that Al(Fe,Mn,Cr)Si dispersoids are driven under irradiation towards their equilibrium configuration, consisting of a core/shell structure, enhanced by irradiation, with a (Fe, Mn) enriched core surrounded by a Cr-enriched shell. In contrast, the (Mg,Si) beta” precipitates are destabilized by irradiation. They dissolve under ion irradiation in favor of a new precipitation of (Mg,Si,Cu,Cr,Al) rich clusters resulting in an increase of the alloy’s hardness. beta’’ precipitates tend towards a transformation to cubic precipitates under neutron irradiation.

Les travaux de thèse présentés dans ce manuscrit portent sur l’étude d’électrodes de silicium, matériau prometteur pour remplacer le graphite en tant que matériau actif d’électrode négative pour accumulateur Li-ion. Les mécanismes de (dé)lithiation du silicium sont d’abord étudiés, par Spectroscopie des Electrons Auger (AES). En utilisant cette technique de caractérisation de surface, qui permet d’analyser les particules individuellement dans leur environnement d’électrode, nos résultats montrent que la première lithiation du silicium s’effectue selon un mécanisme biphasé cr-Si / a-Li3,1Si tandis que les processus de (dé)lithiation suivants apparaissent complètement différents et sont du type solution solide. Ces mécanismes d’insertion / désinsertion du lithium conduisent à des variations volumiques importantes des particules de matériau actif lors du cyclage, à l’origine d’une détérioration rapide des performances électrochimiques. En combinant plusieurs techniques de caractérisation, les mécanismes de dégradation d’une électrode de silicium sont étudiés au cours du vieillissement. En utilisant en particulier la spectroscopie d’impédance électrochimique et des analyses par porosimétrie mercure, une véritable dynamique de la porosité de l’électrode est mise en évidence lors du cyclage. Un modèle de dégradation, mettant en cause principalement l’instabilité de la Solid Electrolyte Interphase (SEI) à la surface des particules de silicium, est proposé. Pour tenter de stabiliser cette couche de passivation et ainsi améliorer les performances électrochimiques des électrodes de silicium, l’influence de deux paramètres est étudiée : l’électrolyte et le « domaine de lithiation » du silicium, ce dernier paramètre étant associé à l’évolution de la composition du matériau actif lors du cyclage. A l’issue de ces travaux, des performances prometteuses sont obtenues pour des accumulateurs Li-ion comprenant une électrode de silicium. / The work presented here focuses on electrodes made of silicon, a promising material to replace graphite as an anode active material for Li-ion Batteries (LIBs). The first part of the manuscript is dedicated to the study of silicon (de)lithiation mechanisms by Auger Electron Spectroscopy (AES). By using this technique of surface characterization, which allows investigating individual particles in their electrode environment, our results show that the first silicon lithiation occurs through a two-phase region mechanism cr-Si / a-Li3,1Si, whereas the following (de)lithiation steps are solid solution type process. Upon (de)alloying with lithium, silicon particles undergo huge volume variations leading to a quick capacity fading. By combining several techniques of characterization, the failure mechanisms of a silicon electrode are studied during aging. In particular, by using electrochemical impedance spectroscopy and mercury porosimetry analyses, an impressive dynamic upon cycling of the electrode porosity is shown. A model, which mainly attributes the capacity fading to the Solid Electrolyte Interphase instability at the silicon particles surface, is proposed. To try to stabilize this passivation layer and thus improve silicon electrodes electrochemical performances, the influence of two parameters is studied: the electrolyte and the “lithiation domain” of silicon; the latter is associated with the evolution of the active material composition upon cycling. Finally, by using these last results, promising performances are obtained for silicon electrode containing LIBs.

Contrairement aux nanotubes de carbone qui sont des semi-conducteurs dits " à petit gap " et dont les propriétés électroniques sont complétement contrôlées par leur géométrie, les nanotubes hétérogènes mono-parois BxCyNz suscitent un grand intérêt scientifique du fait de leurs propriétés électroniques modulables. La synthèse de tels nanotubes hétérogènes permettrait en effet de moduler ce " gap " en agissant sur leur composition chimique et non sur leur géométrie. Les nanotubes BxCyNz qui résultent de la substitution de certains atomes de carbone dans le réseau graphénique par des hétéroatomes (B et/ou N) peuvent trouver de nombreuses applications notamment dans la réalisation de matériaux photoluminescents, les dispositifs à émission de champ ou encore les nanotransistors à haute température... Ce travail porte sur la synthèse de cette nouvelle génération de nanotubes par arc électrique. Cette technique présente l'avantage de réaliser la substitution in-situ des atomes de carbone par les hétéroatomes. Elle a été menée en utilisant une approche originale basée sur la corrélation des caractéristiques du plasma (champs de température et de concentration des différentes espèces) avec la morphologie et la composition des nanostructures carbonées caractérisées par différentes techniques (HRTEM, EDX, XPS, EELS). Ces résultats permettent une meilleure compréhension des phénomènes impliqués dans la croissance des hétéronanotubes aux échelles macroscopique et microscopique, et également de la structure et de l'environnement chimique des dopants dans le réseau graphénique de nanoformes carbonées obtenues tels que des nanotubes dopés au bore et ou à l'azote, et des couches de graphènes dopées. / In opposition to carbon nanotubes which are semi-conductors with so-called "small gap" and which electronic properties are entirely determined by their geometry, single-wall heterogeneous carbon nanotubes BxCyNz yield to great scientific interest due to their tunable electronic properties. Successfully synthesising these heterogeneous nanotubes would indeed allow tuning this gap by acting on their chemical composition instead of their geometry. BxCyNz nanotubes resulting from the substitution of some carbon atoms in the graphene lattice by heteroatoms (B and/or N) could have numerous applications, in particular in photo-luminescent materials, field emission devices, or high operating temperature nano transistors... This work is dedicated to the synthesis of this new generation of nanotubes by electric arc. This technique offers the advantage to perform in-situ substitution of carbon atoms by the heteroatoms. It was carried out using an original approach based on the correlation of plasma characteristics (temperature and concentration fields of the various species) with the morphology and the composition of the carbon nanostructures characterized by various techniques (HRTEM, EDX, XPS, EELS). These results bring a better understanding of the phenomena involved in the growth of heteronanotubes in plasma conditions and also of the structure and chemical environment of the doping elements in the graphene lattice of carbon nanoforms such as boron- or nitrogen-doped nanotubes, and doped graphene layers.

Cette thèse se place dans le domaine du transport quantique cohérent, et vise à développer un formalisme adapté à la modélisation d'expériences réalisées dans les canaux de bord de l'effet Hall quantique entier. Ce formalisme repose sur les analogies entre ces expériences et celles de l'optique quantique photonique.Le manuscrit commence par une introduction au contexte de la thèse qui propose un tour d'horizon des enjeux, des outils et des succès de l'optique quantique électronique.La première partie du travail traite des propriétés de cohérence mono-électronique et introduit la notion clé d'excès de cohérence à un électron. Plusieurs représentations sont proposées et analysées, permettant d’accéder aux informations physiques contenues dans la fonction de cohérence. Les états émis par des sources à électrons utilisées par plusieurs groupes expérimentaux sont ensuite analysés sous cet angle.Les effets à deux électrons sont au cœur de la seconde partie. L'excès de cohérence à deux électrons est défini en prenant en compte les effets de corrélation classique et d'échange quantique. Les conséquences de l'anti-symétrie fermionique sont également analysées en détail, montrant une redondance dans les informations encodées dans la cohérence à deux électrons. Enfin, un degré de cohérence normalisé est introduit pour étudier plus directement les effets d'indiscernabilité et d'anti-bunching.La mesure et la manipulation de la cohérence électronique par interférométrie sont abordées dans la troisième partie. Dans un premier temps, le lien entre les fonctions de cohérence électronique et les quantités directement accessibles dans les expériences est établi, ce qui justifie le besoin de protocoles plus complexes. La mesure d'excès de cohérence à un électron est alors envisagée par interférométrie Mach-Zehnder à un électron, puis par interférométrie Hong-Ou-Mandel à deux électrons, ce qui suggère une interprétation plus simple d'un protocole de tomographie électronique établi en 2011. Un protocole de mesure de l'excès de cohérence à deux électrons est ensuite proposé par interférométrie de type Franson, étendant les idées relatives à la mesure de cohérence à un électron par un interféromètre de Mach-Zehnder. Enfin, une vision complémentaire est apportée sur l'interféromètre de Franson, en utilisant celui-ci cette fois pour générer une cohérence à deux électrons non locale. / This thesis deals with coherent quantum transport and aims at developing a formalism well suited to model experiments conducted in edge channels of integer quantum Hall effect. This formalism relies on analogies between these experiments and photon quantum optics ones.The manuscript begins with an introduction to the context of the thesis and an overview of issues, tools and successes of electron quantum optics.The first part of the work addresses the question of single electron coherence properties and introduces the key notion of excess of single electron coherence. Several representations are proposed and analyzed, giving access to physical informations encoded in the coherence function. The quantum states emitted by experimentally demonstrated electron sources are then analyzed under this perspective.Two electron effects are at the heart of the second part. The excess of two-electron coherence is defined taking into account both classical correction and quantum exchange effects. A detailed analysis of consequences of fermionic anti-symmetry is provided and shows that information encoded into two-electron coherence is redundant. Last, a normalized degree of coherence is introduced in view of a more direct study of indistinguishability and anti-bunching.The issue of measuring and manipulating electronic coherence by interferometry is addressed in the third part. First the relation between electronic coherence functions and directly measurable quantities in experiments is established, justifying the need for more involved measurement protocols. The measure of the excess of single electron coherence is envisioned through single electron Mach-Zehnder interferometry and two-electron Hong-Ou-Mandel interferometry, suggesting a simpler interpretation of a tomography protocol established in 2011. A protocol for measuring the excess of two-electron coherence is then proposed by Franson-like interferometry, which generalizes the ideas used for measuring single electron coherence with a Mach-Zehnder interferometer. Last, a complementary point of view on Franson interferometer is given, by using it to generate a non-local two-electron coherence.

Notre étude porte sur des matériaux à effets relativistes importants. L'hamiltonien semi-relativiste, couplé aux équations de Maxwell (EM), permet de déduire les sources de courant et de densité, incluant des termes de second ordre (polarisations de spin et de Darwin). Différents modèles sont développés par expansion des EM. L'étude ab initio montre que (1) le désordre atomique peut produire le ferrimagnétisme (FM) dans GaFeO3 (GFO) multiferroïque, (2) les états 3d Fe des octaèdres déformés ont une levée de dégénérescence tétraédrique (théorie du champ cristallin), (3) la polarisation électrique concorde avec l'expérience, (4) le mécanisme magnétoélectrique (ME) direct est insuffisant pour expliquer le ME observé. Pour Cr2O3, le calcul de l'état massif sous contraintes biaxiales n'explique pas son FM, la taille de l'échantillon ou l'excès d'oxygène pourrait de fait être important. Enfin, nous avons développé le XAS et le XMCD dans le code VASP et calculé ces spectres pour GFO. / We studied the physics of materials where relativistic effects are important. We first coupled the semi-relativistic Hamiltonian with the Maxwell's equations, and derived the current and density sources, which included second-order terms like the spin and Darwin polarizations. Different models were developed, by expanding the Maxwell's equations. We then performed ab initio studies to explain (1) site disorders as the origin of ferrimagnetism in multiferroic GaFeO3 (GFO), (2) crystal-field theory where the Fe 3d states at the deformed octahedra have tetrahedral splittings, (3) the electric polarization as a function of temperature, and (4) the insufficiency of the direct magnetoelectric (ME) mechanism to explain observed ME behavior. For Cr2O3, bulk calculations for different biaxial strains failed to explain its ferromagnetism, indicating that size or excess-O effects might be important. Finally, we implemented XAS and XMCD in VASP and computed these spectra for GFO.