Cette thèse est consacrée à l’étude de la dynamique des porteurs de charges sous forte concentration. La méthode Monte Carlo « Full-Band » a été utilisée pour la modélisation du transport et la relaxtion des porteurs de charge dans les semi-conducteurs III-V (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50). Les structures électroniques ont été calculées par la Méthode des Pseudo-potentiels Non-Locaux Empiriques, ce qui a notamment permis de traiter le cas de l’alliage ternaire GaAs0.50Sb0.50 dans une approche de type Cristal Virtuel, matériau qui souffre d’un manque de caractérisations expérimentales. Dans ces semi-conducteurs polaires fortement dopés, le couplage entre phonons optiques polaires et plasmons a été pris en compte via le calcul de la fonction diélectrique totale incluant les termes associés à l’amortissement dans le système phonon-plasmon auto-cohérents. Ce phénomène de couplage phonon-plasmon, est apparu primordial pour l’analyse de la mobilité des électrons dans GaAs, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50 en fonction de la concentration en accepteurs. Dans des semi-conducteurs fortement photo-excités, la relaxation des électrons et des trous a été étudiée en tenant compte du chauffage de la population de phonon (qui ralentit la relaxation des porteurs) avec un modèle Monte Carlo dédié à la dynamique des phonons (Thèse de H. Hamzeh). L’étude a montré que le ralentissement de la relaxation dépend fortement des concentrations de porteurs photo-excités à cause du couplage phonon-plasmon dans ces matériaux. Les processus de génération et recombinaison de porteurs tels que l’absorption optique, la recombinaison radiative, l’ionisation par choc et les recombinaisons Auger, ont été implémentés. Les taux de génération et recombinaison associés sont calculés directement sur les distributions de porteurs modélisées, sans supposer des distributions à l’équilibre. Ces processus sont cruciaux pour l’optimisation de Cellules Solaires à Porteurs Chauds. Le photo-courant de ce type de cellule théorique à haut rendement de 3ème génération avec un absorbeur en In0.53Ga0.47As a été étudié. / The aim of this work is the study of charge carriers dynamic under high carrier concentration regimes. The « Full-Band » Monte Carlo method is used for charge carrier transport/relaxation modeling in III-V semiconductors (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50). Electronic band structures are calculated with the Non-Local Empirical Pseudopotential Method which enables the study of ternary alloys within a Virtual Crystal approach. This method has been applied to In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50, the latter being a promising material for Heterojunction Bipolar Transistor applications though it lacks experimental characterizations. In highly doped polar semiconductors, the polar optical phonon – plasmon coupling is accounted for via the calculation of the total dielectric function including self-consistent damping parameters. This coupling appeared crucial for the calculation of minority electron mobilities in highly p-doped GaAs, In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50. In strongly photo-excited semiconductors, phonon population heating has been included in the study of electrons and holes relaxation. Hot phonon populations, that slow the charge carrier relaxation through the phonon bottleneck effect, have been dealt with a phonon dedicated Monte Carlo model (PhD H. Hamzeh). The study showed that carrier relaxation slowing depends strongly on the photo-excited carrier concentration because of phonon-plasmon coupling in those semiconductors. Charge carrier generation and recombination processes such as photon absorption, radiative recombination, impact ionization and Auger recombinations, have been implemented. The associated generation and recombination rates are directly calculated with the sampled carrier distribution. Thus, the use of coefficients and lifetimes is avoided, and non equilibrium regimes were modeled. Those processes are of prime importance for Hot Carrier Solar Cells optimization. The theoretical photo-current of this kind of 3rd generation solar cell with an In0.53Ga0.47As absorber have been studied.

Cette thèse traite du développement et de l’implémentation de nouvelles méthodes visant à décrire la corrélation électronique forte dans les molécules et les solides. Après avoir introduit l’état de l’art des méthodes utilisées en chimie quantique et en physique de la matière condensée, une nouvelle méthode hybride combinant théorie de la fonction d’onde et théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) est présentée et s’intitule “site-occupation embedding theory” (SOET). Celle-ci est appliquée au modèle de Hubbard à une dimension. Ensuite, le problème du gap fondamental est revisité en DFT pour les ensembles, où la dérivée discontinue est réécrite comme une fonctionnelle de la densité de l'état fondamental. Enfin, une extension à la chimie quantique est proposée, basée sur une fonction d’onde de séniorité zéro complémentée par une fonctionnelle de la matrice densité, et exprimée dans la base des orbitales naturelles. / The thesis deals with the development and implementation of new methods for the description of strong electron correlation effects in molecules and solids. After introducing the state of the art in quantum chemistry and in condensed matter physics, a new hybrid method so-called ``site-occupation embedding theory'' (SOET) is presented and is based on the merging of wavefunction theory and density functional theory (DFT). Different formulations of this theory are described and applied to the one-dimensional Hubbard model. In addition, a novel ensemble density functional theory approach has been derived to extract the fundamental gap exactly. In the latter approach, the infamous derivative discontinuity is reformulated as a derivative of a weight-dependent exchange-correlation functional. Finally, a quantum chemical extension of SOET is proposed and based on a seniority-zero wavefunction, completed by a functional of the density matrix and expressed in the natural orbital basis.

Les propriétés de la matière peuvent être révélées en faisant interagir la matière avec la lumière. En particulier, les spectroscopies à rayons X sont largement utilisées pour étudier la structure électronique d'éléments isolés ou d'atomes et molécules dans un environnement donné, et sont spécifiques de la nature de l'élément. De telles capacités démontrent leur potentiel en terme d'analyse chimique. Le développement récent des lasers à électrons libres à rayons X (XFEL en anglais) permet de sonder la matière avec une résolution spatiale (angström) et temporelle (femtoseconde) hors de portée avec les lasers optiques et les sources synchrotron de troisième génération. Les caractéristiques uniques du rayonnement XFEL sont exploitées dans plusieurs domaines de recherche, comme la chimie, la physique et la biologie. En particulier, la spectroscopie de double trous a connu un nouvel essor avec l'apparition des XFELs. Les états double trous possèdent deux lacunes électroniques en couche interne. En régime XFEL, ces états sont produits principalement par l'absorption séquentielle de deux photons X d'une impulsion laser ultracourte (femtoseconde) et intense, avec la formation d'un état intermédiaire simplement ionisé. Au cours de cette thèse, nous avons étudié la formation de molécules doublement ionisées en couche de cœur, induite par l'absorption séquentielle de deux photons X d'une impulsion laser femtoseconde et intense. D'une part, nous mettons en évidence l'influence de la dynamique nucléaire sur les processus d'ionisation en couche de cœur. D'autre part, nous démontrons qu'un contrôle actif sur la compétition entre l'absorption de photon et le déclin Auger dans l'état intermédiaire simplement ionisé est possible en faisant varier la durée de l'impulsion laser. Afin d'atteindre ces objectifs, nous avons développé pour la première fois un modèle dépendant du temps et purement quantique, qui traite explicitement la dynamique nucléaire ainsi que l'absorption de photon, tandis que le déclin Auger est décrit de manière phénoménologique. Ce travail de recherche théorique ouvre la voie à une description complète de la formation de molécules doublement ionisées en couche de cœur en régime XFEL. / Properties of matter can be revealed through its interaction with light. In particular, X-ray based spectroscopies are widely used to gain insight into the local electronic structure of isolated elements or atoms or molecules embedded in an environment, and are element specific. Such capabilities evidence their potential as tools for chemical analysis. The recent development of X-ray free electron laser (XFEL) allows to probe matter with spatial (angström) and temporal (femtosecond) resolutions out of reach so far with optical lasers or third generation synchrotron sources. The unique characteristics of XFEL radiation are exploited in several areas, such as chemistry, physics and biology. In particular, double core hole spectroscopy, whose sensitivity is considerably enhanced compared to conventional X-ray spectroscopies, is on the rise. Double core hole states, also referred as hollow states, are characterized by two electron vacancies in the inner shell(s). In the XFEL regime, the dominant pathway to produce them is the sequential absorption of two x-ray photons, where a singly core ionized species is produced in the intermediate step. In the present thesis, we tackle the study of double core hole state formation induced by the sequential absorption of two x-ray photons from an intense femtosecond laser pulse. On one hand, we bring forward the influence of the nuclear dynamics on core photoionization processes. On the other hand, we demonstrate that an active control over the competition between photoabsorption and Auger decay in the intermediate single core hole state is possible by varying the laser pulse duration. In pursuing these goals, we develop for the first time a time-dependent full quantum model treating both the photon absorption and the nuclear dynamics explicitly as well as the Auger decay phenomenologically. This purely theoretical work paves the road for a complete description of molecular double core hole state formation in th XFEL regime.

Ce mémoire de HDR résume les dix dernières années de recherche effectuée au Laboratoire d'Optique Appliquée sur l'accélération d'électrons par interaction laser-plasma. Les résultats principaux sont l'obtention d'une source d'électrons relativiste (100-300 MeV), mono-énergétique, ultracourte (quelques fs), compacte (quelques millimètres), stable et réglable. Le manuscrit décrit les étapes qui ont permis d'élucider la physique en jeu puis de la maîtriser, ce qui a finalement abouti à la génération de cette nouvelle source. Les aspects de propagation non linéaire de l'impulsion laser dans un plasma sous-dense sont tout d'abord traités: la création d'onde de sillage linéaire et non linéaire, l'auto-focalisation relativiste et pondéromotrice d'impulsions courtes et intenses, l'auto-compression dans les ondes plasmas. Puis l'accélération et l'injection des électrons dans les ondes de sillage est rappelée d'un point de vue théorique. La démonstration expérimentale de l'injection des électrons dans le régime de la bulle et/ou par collision de deux impulsions laser est ensuite développée. Ces expériences ont été parmi les premières à permettre l'obtention de faisceaux mono-énergétiques de bonne qualité dans un premier temps, et stable et réglable dans un deuxième temps. Les deux derniers chapitres sont consacrés aux diagnostics du faisceau d'électrons par rayonnement de transition puis aux applications en radiographie gamma et radiothérapie. Finalement les perspectives de cette recherche sont présentées en conclusion. En particulier, on s'est intéressé aux paramètres atteignables sur les lasers petawatt en cours de construction.

aCette thèse présente une étude modélisatrice de différentes familles d'intermétalliques et de leurs hydrures qui présentent un intérêt à la fois fondamental et appliqué. Deux méthodes complémentaires construites au sein de la théorie de la fonctionnelle densité (DFT) ont été choisies : d'une part celle à base de pseudo potentiels (VASP) pour l'optimisation géométrique, la recherche structurale et la cartographie de localisation électronique (ELF), d'autre part celle de type "tous-électrons" (ASW), pour une description détaillée de la structure électronique, des propriétés de liaison chimique suivant différents schémas et des quantités impliquant les électrons de c\oe ur comme le champ hyperfin. Un accent particulier est mis sur les rôles compétitifs des effets magnétovolumiques par rapport à ceux chimiques (liaison métal-H) dans les phases hydrurées, binaires de Laves (ex. ScFe2) et de Haucke (ex. LaNi5) et ternaires à base de cérium (ex. CeRhSn) et d'uranium (ex. U2Ni2Sn).

Nous étudions expérimentalement le transport dépendant du spin d'électrons chauds dans des multicouches (MC) magnétiques, qui contiennent des couches uniques magnétiques, ou des tricouches de type "vannes de spin" (VS). Pour cela, nous avons mis en oeuvre la microscopie à émission d'électrons balistiques (BEEM), une extension à trois contacts de la microscopie à effet tunnel sur des structures métal/semiconducteur. La méthode mise au point pour satisfaire les nombreuses contraintes imposées par le BEEM sur les échantillons est décrite en détail. La transmission des électrons chauds dans des MC a été systématiquement mesurée dans la gamme d'énergie 1-2 eV au dessus du niveau de Fermi. De l'étude en fonction des épaisseurs des couches magnétiques nous avons déduit les longueurs d'atténuation des électrons chauds en fonction du spin et de l'énergie. Ces mesures, sur le cobalt et l'alliage doux NiFe, sont comparées à des calculs et résultats expérimentaux de la littérature. Pour des épaisseurs inférieures à la monocouche atomique, une organisation spatialement hétérogene a été observée, avec un effet très important sur la transmission BEEM, variant sur une échelle subnanométrique. En mode imagerie, nous avons étudié les configurations magnétiques de VS, en particulier des parois à 360° dans des couches de cobalt. Les effets de l'intensité et la direction du champ appliqué sur la structure de ces parois ont été observés. Ces résultats ont été comparés quantitativement à des calculs micromagnétiques, avec un accord excellent. Ceci a permis de montrer que la résolution magnétique du BEEM est meilleure que 50 nm.

Ce travail de thèse porte sur la modélisation des ionosphères planétaires comme celle de la Terre et de Titan à travers les processus de transport cinétique des électrons et des protons. La modélisation des ions doublement chargés N2++, O2++ et O++ créés par photoionisation a constitué la première étape de ce travail. Les résultats de la simulation sont comparés avec succès aux seules données disponibles sur Terre pour O++. De cette validation expérimentale, nous prédisons ainsi la présence d'ions moléculaires doublement chargés dans l'ionosphère de la Terre et de Titan. Dans un deuxième temps, nous détaillons la genèse du modèle d'ionosphère TRANS4, à travers le couplage et l'optimisation de différents codes de transport cinétique et fluide capables de modéliser simultanément les précipitations d'électrons et de protons. Ce modèle constitue un outil unique et cohérent de diagnostic de l'impact combiné des protons et des électrons sur l'ionosphère en permettant notamment le calcul des profils de raies Balmer de l'hydrogène. La comparaison aux données a permis ensuite une approche quantitative du comportement de l'ionosphère soumis à un événement actif proton-électrons, sous le triple angle des données radar, satellite et optique. Les perspectives sont nombreuses et le portage du code dans d'autres ionosphères telles Titan, Mars ou Vénus est une voie de recherche privilégiée, qui coïncide avec les mesures en direct des sondes Cassini, Mars Express et Vénus Express. Une collaboration étroite avec le Laboratoire de Chimie Physique (LCP, Orsay) ainsi qu'avec les universités d'Oslo et de Svalbard (UNIS) a été menée tout au long de ce travail.

NOMAD est une expérience de recherche des oscillations de neutrinos nu_mu -> nu_tau et nu_mu -> nu_e, placée dans le faisceau de nu_mu du SPS du CERN. L'intérêt de cette<br />recherche est lié aux problêmes des masses des neutrinos et des mélanges de<br />saveurs.<br />Cette thèse décrit une recherche des oscillations nu_mu -> nu_e fondée sur l'ensemble<br />des données de NOMAD accumulées durant les quatre années (1995-1998) de<br />son fonctionnement. La recherche de l'apparition des nu_e est faite en utilisant les<br />interactions courant chargée (CC) dans le détecteur NOMAD. La sélection des<br />interactions nu_e CC et nu_mu CC à l'aide de différents algorithmes d'identification<br />des particules dans les sous-détecteurs de NOMAD ainsi qu'à l'aide de critère<br />cinématique d'événement est étudiée ici en détail.<br />Nous montrons que NOMAD est sensible à la région des paramètres des oscillations nu_mu -> nu_e favorisée par l'expérience LSND pour les différences de masses<br />au carrée supérieures à 10 eV2/c4.<br />L'analyse étant faite "en aveugle" et l'étude des systématiques liées au faisceau se poursuivant dans la collaboration, seule une fraction des données de<br />NOMAD, l'échantillon de contrôle, a pu être utilisé pour déduire la limite supérieure de la probabilit d'oscillation nu_mu -> nu_e.

Nous présentons la dépendance en température de la réponse infrarouge-visible des plans ab de Pr2-xCexCuO4. Dans l'état normal, en variant le dopage de couches minces de x=0.11 (non-supraconductrice) à x=0.17 (supraconductrice surdopée), on observe l'ouverture d'un gap partiel jusqu'au dopage optimal x=0.15. Un modèle d'onde de densité de spin reproduit qualitativement des données. En extrapolant l'amplitude de ce gap, celui-ci s'annule pour x=0.17 indiquant la présence d'un point critique quantique ainsi que la coexistence de magnétisme et de supraconductivité. En dessous de Tc, pour x=0.15 et x=0.17, la modification des spectres optiques à des énergies inférieures à 2Delta=4.7kBTc est interprétée comme la signature de l'ouverture du gap supraconducteur. La réponse optique de La2/3Ca1/3MnO3 mesurée est analysée par un modèle de milieu effectif. L'absorption supplémentaire proche de la transition isolant/métal est interprétée comme la signature d'une percolation dans le système.

Les théories de grande unification (GUT) impliquent des transitions de phase dans l'Univers primordial, qui pourraient donner naissance à des défauts topologiques, parmi lesquels on trouve des monopôles magnétiques. Les principales caractéristiques de ces monopôles sont présentées, notamment leurs pertes d'énergie dans la matière et les limites sur leur flux. Les télescopes à neutrinos de haute énergie offrent une nouvelle opportunité pour leur recherche. L'étude du traitement des impulsions des photomultiplicateurs par l'électronique de lecture du détecteur Antares indique que celle-ci est bien adaptée aux besoins du télescope. L'analyse détaillée des impulsions permet d'obtenir une précision finale sur la mesure temporelle inférieure à 0.6 ns et le bruit électronique et la saturation ont peu d'effet sur les performances du télescope. Les monopôles relativistes émettent une grande quantité de lumière qui conduit à une surface effective de détection pour le télescope Antares allant de 0.06 km2 pour des vitesses beta_mon = 0.6, à 0.35 km2 pour des vitesses beta_mon ~ 1. La trace des monopôles est bien reconstruite et la détermination de leur vitesse est faite avec une erreur inférieure à quelques pourcents, ce qui constitue un élément déterminant pour le rejet du bruit de fond causé par les muons de haute énergie, de vitesse beta_mu ~ 1. L'émission lumineuse très dispersée des monopôles en dessous de la limite Tcherenkov, 0.6 < beta_mon < 0.74, via les delta-électrons d'ionisation, ne permet pas une caractérisation précise du signal attendu et le rejet des muons mal reconstruits doit être amélioré. Au delà de la limite Tcherenkov, beta_mon > 0.8, les muons mal reconstruits peuvent être rejetés grâce à la paramétrisation de l'émission Tcherenkov. Le signal d'un monopôle magnétique se distingue alors clairement du bruit de fond.