La birnessite est un oxyde de manganèse lamellaire dont les feuillets sont composés d'octaèdres MnO6. La présence dans ces feuillets de cations Mn hétérovalents ou de lacunes induit un déficit de charge compensé par la présence de cations hydratés dans l'espace interfoliaire. Les oxydes de manganèse jouent un rôle fondamental pour le devenir de nombreux polluants organiques ou métalliques dans l'environnement, mais la connaissance imparfaite de leur structure limite la modélisation de cet impact. Le but de ce travail était de recenser et de classifier les différentes variétés de birnessites obtenues selon deux critères pertinents (symétrie du feuillet et mode d'empilement) et de déterminer la structure de plusieurs variétés essentielles par diffraction des rayons X et des électrons. La birnessite hydrothermale est caractérisée par un feuillet lacunaire de symétrie hexagonale et un empilement rhomboédrique 3R. Dans l'empilement des feuillets de la birnessite haute-température, les octaèdres des feuillets successifs présentent une orientation inverse induisant un polytype à deux feuillets. La symétrie de ces feuillets, liée à l'origine du déficit de charge, dépend de la température de synthèse. A 800°C, le feuillet lacunaire possède une symétrie hexagonale (polytype 2H). A 1000°C, le déficit de charge est dû à la présence de Mn3+ dans le feuillet. L'allongement systématique de ces octaèdres selon l'axe a induit une symétrie orthogonale du feuillet (polytype 2O). Diverses hétérogénéités chimiques et structurales ont également été décrites dans ces échantillons, ainsi que l'occurrence originale d'un nouveau type de désordre structural. Nous avons enfin illustré le lien fondamental entre l'origine de la charge foliaire et la symétrie du feuillet, ainsi que l'influence des paramètres physico-chimiques lors de la synthèse (température, degré d'oxydation du manganèse, nature du cation) sur la structure du composé obtenu, et comparé leurs stabilités chimiques et thermiques.

On utilise un microscope à force électrostatique (MFE) élaboré au laboratoire pour étudier l'injection et la dynamique de charges dans des couches minces d'isolants à grande constante diélectrique (SiO2,Ta2O5, Al2O3). Après avoir étudié théoriquement et expérimentalement la réponse de l'instrument à une distribution de charges quelconque à la surface d'une couche mince, il est utilisé pour caractériser des distributions de charges statiques (charges de polarisation) et mobiles lors des phases d'injection et de diffusion de ces charges. Plusieurs régimes de transport sont mis en évidence et associés à l'hétérogénéité de la répartition des pièges, vecteurs du transport de charges dans la couche. On tire enfin parti de la résolution spatiale offerte par le MFE pour étudier la déformation d'un paquet de charges sous l'influence d'un champ parallèle à la surface de l'isolant afin de déterminer si le transport est de type diffusif ou dispersif.

Cette thèse est consacrée à l'étude de la dynamique des porteurs de charges sous forte concentration. La méthode Monte Carlo " Full-Band " a été utilisée pour la modélisation du transport et la relaxtion des porteurs de charge dans les semi-conducteurs III-V (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50). Les structures électroniques ont été calculées par la Méthode des Pseudo-potentiels Non-Locaux Empiriques, ce qui a notamment permis de traiter le cas de l'alliage ternaire GaAs0.50Sb0.50 dans une approche de type Cristal Virtuel, matériau qui souffre d'un manque de caractérisations expérimentales. Dans ces semi-conducteurs polaires fortement dopés, le couplage entre phonons optiques polaires et plasmons a été pris en compte via le calcul de la fonction diélectrique totale incluant les termes associés à l'amortissement dans le système phonon-plasmon auto-cohérents. Ce phénomène de couplage phonon-plasmon, est apparu primordial pour l'analyse de la mobilité des électrons dans GaAs, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50 en fonction de la concentration en accepteurs. Dans des semi-conducteurs fortement photo-excités, la relaxation des électrons et des trous a été étudiée en tenant compte du chauffage de la population de phonon (qui ralentit la relaxation des porteurs) avec un modèle Monte Carlo dédié à la dynamique des phonons (Thèse de H. Hamzeh). L'étude a montré que le ralentissement de la relaxation dépend fortement des concentrations de porteurs photo-excités à cause du couplage phonon-plasmon dans ces matériaux. Les processus de génération et recombinaison de porteurs tels que l'absorption optique, la recombinaison radiative, l'ionisation par choc et les recombinaisons Auger, ont été implémentés. Les taux de génération et recombinaison associés sont calculés directement sur les distributions de porteurs modélisées, sans supposer des distributions à l'équilibre. Ces processus sont cruciaux pour l'optimisation de Cellules Solaires à Porteurs Chauds. Le photo-courant de ce type de cellule théorique à haut rendement de 3ème génération avec un absorbeur en In0.53Ga0.47As a été étudié.

Cette thèse présente une étude du transport électronique à basse température dans des transistors à effet de champ nanométriques en silicium sur isolant. Leur comportement électrique dépend notamment de la constitution des jonctions entre les réservoirs et le canal, qui est déterminée lors de la fabrication par l'utilisation d'espaceurs de part et d'autre de la grille. Cette différence de comportement est exacerbée à basse température. Dans des transistors très courts, de longueur de grille typique égale à 30 nm, compte tenu de la diffusion des dopants lors du recuit d'activation, il est possible d'obtenir sous la grille un unique donneur bien couplé aux deux réservoirs. Sa présence est révélée par de l'effet tunnel résonant à travers les niveaux d'énergie associés à ses orbitales, observé à basse température à des tensions de grille inférieures au seuil du transistor. L'estimation de l'énergie d'ionisation de ce donneur donne une valeur supérieure à la valeur attendue pour un donneur dans du silicium massif, ce qui est attribué à l'effet du confinement diélectrique du donneur. À l'inverse, il est possible de définir des résistances d'accès au canal suffisantes pour y confiner les électrons. Un transistor se comporte alors comme un transistor mono-électronique à basse température, dont l'îlot est situé sous la grille. Ce moyen de créer un transistor mono-électronique est étendu à des systèmes d'îlots couplés, en déposant plusieurs grilles entre la source et le drain. Plusieurs comportements sont obtenus selon l'écart entre les grilles et la longueur des espaceurs. Ces systèmes sont utilisés pour réaliser le transfert d'un électron unique.

Dans cette thèse, nous avons abordé par la microscopie/spectroscopie tunnel l'étude de deux phénomènes mettant en jeu les interactions entre électrons : la supraconductivité et la transition Métal/Isolant de Mott. L'étude par microscopie/spectroscopie tunnel du graphite intercalé supraconducteur CaC6 a permis qu'il s'agissait d'un supraconducteur bien décrit par la théorie BCS conventionnelle, avec un gap à température nulle de 1,6+/0,2 meV. Toutefois, un léger élargissement des structures spectroscopiques témoignait d'une légère anisotropie du paramètre d'ordre dans le plan ab. Nous avons pu extraire par l'imagerie du réseau de vortex une longueur de cohérence extrapolée à température nulle de 38 nanomètres. La seconde partie du manuscrit est constitué par l'étude de la transition Isolant-Métal induites par pulses électriques dans GaTa4Se8, qui est un isolant de Mott faible, proche de la transition Isolant Métal. L'application du pulse électrique entraine l'apparition de zones métalliques dans une matrice isolante au sein du volume du matériau, ce qui fournit une explication des modèles phénoménologiques développés suite aux mesures de transport. De plus, l'application de rampes de tension lors des mesures spectroscopiques induit une transition Isolant-Métal locale, et pour des tensions encore plus élevées (V > 1.0V), on observe un gonflement de la surface sous l'effet du champ électrique. L'étude du composé dopé en électrons de formule Ga0,91Zn0,15Ta4Se8 montre que si le dopage induit effectivement une métallicité, la transition observée sous pulse se rapproche plus d'une transition induite par une modification du rapport t/U que d'une transition induite par dopage. Ce manuscrit pose la question de savoir si ces phénomènes sont intrinsèques à GaTa4Se8 ou généralisables aux autres isolants de Mott faibles.

Ce travail de thèse a pour but l'étude expérimentale et théorique de l'interaction de la molécule H2 avec des impulsions laser de durée inférieure à 10fs. L'éjection des deux électrons de la molécule par le champ laser conduit à la fragmentation du système en deux protons. Ce processus est appelé explosion coulombienne. La mesure des spectres d'énergie cinétique des protons permet d'analyser les dynamiques électronique et nucléaire en fonction des différents paramètres laser. Ces dynamiques sont également analysées dans le cadre d'un modèle théorique non perturbatif, à deux électrons actifs, basé sur l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Dans ce modèle, la distance internucléaire est traitée de façon quantique.<br /><br /><br />La complémentarité des résultats expérimentaux et théoriques permet de mettre en évidence la translation des spectres d'énergie cinétique vers les énergies plus élevées lorsque la durée de l'impulsion diminue. Cette étude est réalisée pour des impulsions dans la gamme de 40 à 10fs expérimentalement et jusqu'à 1fs théoriquement. Cette étude montre également que, pour des durées d'impulsion laser inférieures à 4fs, la phase absolue devient un paramètre essentiel à prendre en compte. En outre, la dynamique moléculaire de H2 en champ laser intense ultracourt est également sensible à la valeur de l'éclairement crête de l'impulsion. Les résultats théoriques et expérimentaux montrent que les spectres d'énergie sont centrés autour d'une énergie plus élevée quand l'éclairement augmente. Par ailleurs, deux régimes d'ionisation double sont également mis en évidence théoriquement pour des impulsions de 4fs. La sensibilité de H2 à la qualité temporelle de l'impulsion laser permet une détection, par l'intermédiaire des spectres expérimentaux d'énergie cinétique, des pré- ou post-impulsions susceptibles d'apparaître autour de l'impulsion laser principale. Enfin, les différents types d'ionisation double sont étudiés et les résultats mettent en évidence la dynamique électronique attoseconde de la recollision et l'influence de cette dernière sur la dynamique nucléaire femtoseconde.

La thèse en physique des particules que j'ai effectuée au sein de l'équipe CMS (Compact Muon Solenoid) du Laboratoire Leprince-Ringuet de l'École Polytechnique porte sur l'analyse de la production de di-bosons pp→ZZ+X et la recherche de couplages anormaux et ce, dans le cadre de l'expérience CMS et des données accumulées à l'aide du grand collisionneur de hadrons du CERN, le LHC. Elle débute avec le démarrage du LHC en fin 2009 et l'étude et l'optimisation de la reconstruction des électrons via la combinaison de deux algorithmes afin d'améliorer les performances à bas moment transverse. Les critères de sélection des événements caractéristiques des désintégrations de bosons Z, assurant une sélection pure d'électrons, ont été étudiés. Les efficacités de reconstruction des électrons pour les données 2010 et 2011 ainsi que leurs erreurs statistiques et systématiques ont été mesurées et ces mesures ont ensuite été utilisées par la collaboration CMS pour les analyses 2010 et 2011. Une étude des caractéristiques des radiations dans l'état final (Final State Radiation) affectant les leptons issus de la désintégration du Z a été menée. Un algorithme en vue de récupérer les photons FSR et reconstruire pleinement la masse du Z a été développé et optimisé. Il corrige 4.2% des cas ZZ→4μ tout en assurant une pureté de sélection des photons FSR de 95.6%. L'analyse physique développée dans cette thèse porte sur la recherche et l'extraction de limites sur les couplages trilinéaires neutres. L'existence de ces couplages est interdite dans le formalisme du Modèle Standard mais peut cependant être introduite dans un Lagrangien effectif par l'ajout de deux termes de couplages f4Z et f5Z dans le cas du couplage ZZZ, en vue de la recherche d'une nouvelle physique. La présence de ces couplages anormaux se traduit généralement par une augmentation de la section efficace de production des di-bosons ZZ ainsi que par les déformations des distributions cinématiques des Z ou encore de la masse des 4 leptons par rapport à l'attendu Modèle Standard. Dans le cadre de l'analyse du canal pp→ZZ→4l, une sélection pure des événements a été établie et les distributions différentielles du moment transverse et de la rapidité des bosons Z sont également présentées. Une recherche des couplages anormaux est effectuée en utilisant une méthode de repondération des distributions simulées et des limites sont extraites par la technique CLs. Les limites obtenues avec un niveau de confiance de 95% sont: -0.0116< f4Z <0.0116 et -0.0119< f5Z <0.0119.

Ce travail vise à comprendre l'évolution de la texture cristallographique et l'anisotropie du comportement mécanique après laminage à chaud et traitements thermiques d'un Al-Cu-Li 2050 et d'un Al-Zn-Mg-Cu 7050, et expliquer leurs différences. La texture est analysée par EBSD et RX après des essais de compression plane à chaud et après des laminages à chaud industriels. L'anisotropie est étudiée sur des tôles fortes industrielles après différents détensionnements et dans différents états microstructuraux par des essais de traction à 0°, 45° et 90° par rapport à DL. Enfin, nous comparons nos mesures à des résultats simulés par des modèles de plasticité cristalline (modèles de Taylor). Il est montré que, déformés dans des conditions identiques, les deux alliages développent les mêmes textures de laminage jusqu'à une déformation de 2.6. La présence de 1% massique de Li n'est à priori pas responsable d'une texture particulière. En revanche la température de laminage, qui est généralement plus élevée pour les Al-Cu-Li que pour les Al-Zn-Mg-Cu, a un impact important aux grandes déformations, notamment en favorisant la composante Laiton {110}<112>. L'anisotropie d'une tôle laminée de 2050 est pour une large part due à la texture cristallographique. Elle augmente quand un détensionnement est effectué par traction dans la direction DL et diminue quand il est effectué à 45°/DL. La précipitation durcissante, composée de T1 Al2CuLi en forme de plaquettes sur les plans {111}Al, augmente la résistance de la direction préalablement tractionnée mais n'est pas responsable dans nos conditions expérimentales d'une forte aggravation de l'anisotropie. Dans le 7050, l'anisotropie diminue entre l'état mûri naturellement et l'état sur-revenu. La précipitation de sur-revenu du 7050 atténue l'effet de la texture cristallographique sur l'anisotropie et rend, en comparaison, le 2050 d'autant plus anisotrope.

Ce travail a porté sur l'étude de la dynamique électronique et vibrationnelle de nano-objets métalliques en fonction de leur taille, forme et composition, ainsi que sur celle des modes de vibration dans les verres, par des techniques optiques résolues en temps à l'échelle femtoseconde. Dans des agrégats mono-métalliques de cuivre, nous avons confirmé l'accélération des échanges d'énergie électrons-réseau pour des tailles inférieures à 10 nm. Nous avons abordé le régime des faibles tailles, inférieures à 2 nm, et mis en évidence les limites d'une modélisation de type solide confiné. Dans les agrégats bi-métalliques nous avons montré que la cinétique des échanges d'énergie reflète la composition pour les composés or-argent mais est plus complexe pour des nanoparticules ségrégées nickel-argent. L'impact de la forme, de la structure et de l'environnement de nano-objets métalliques sur leurs modes de vibration acoustiques a été étudié dans différentes configurations. Les mesures réalisées sur un ensemble et des paires de nano-prismes ont permis de mettre en évidence les fluctuations locales de leur couplage avec le substrat. L'effet de la nano-structuration a été mis en évidence dans des nanocolonnes et dans des composés ségrégés. Par ailleurs, nous avons étudié par spectroscopie Raman impulsionnelle femtoseconde les modes vibrationnels associés à une structuration locale dans les verres. Nous avons ainsi caractérisé les « modes de défaut » dus aux vibrations de structures en anneau dans la silice, et leur évolution en fonction de sa densité. Dans l'oxyde de germanium, nous avons démontré l'existence et caractérisé un mode de vibration dû à la présence d'une structure en anneau.

Les traitements de radiothérapie nécessitent la délivrance d'une dose précise au niveau de la tumeur et une bonne connaissance de la dose dans les zones avoisinantes. Ce calcul, habituellement réalisé par les TPS, exige des outils précis et rapides. La plate-forme de simulation Monte-Carlo GATE, basée sur le code GEANT4, offre un outil performant pour les applications de la médecine nucléaire mais aussi des fonctionnalités permettant de faire des calculs dosimétriques de façon fiable et rapide. Dans cette thèse, deux études ont été menées en parallèle: la validation de la plate-forme GATE pour la modélisation de sources d'électrons et de photons de basse énergie et l'exploitation optimisée des infrastructures de grille informatique pour réduire les temps de calculs des simulations. GATE a été validé pour le calcul de points kernels de dose d'électrons mono-énergétiques et comparé avec les résultats d'autres études Monte-Carlo. Une étude détaillée a été faite sur la gestion du dépôt d'énergie au cours du transport des électrons dans GEANT4. Nous nous sommes intéressés aussi à la validation de GATE concernant le dépôt de dose de photons de très basse énergie ( < 35 keV). Pour cela, trois modèles de sources radioactives utilisés en curiethérapie et contenant de l'iode 125 (modèle 2301 de Best Medical International ; Symmetra de UroMed/Bebig et 6711 d'Amersham) ont été simulés. Plusieurs caractéristiques dosimétriques ont été étudiées selon les recommandations du groupe de travail N°43 de l'AAPM (American Association of Physicists in Medecine). Les résultats obtenus montrent une bonne concordance entre GATE et les études prises comme référence et recommandées par l'AAPM. L'utilisation de simulations Monte-Carlo dans les applications médicales pour une meilleure définition de la dose déposée dans un volume tumoral, nécessite des temps de calculs longs. Afin de réduire ces temps, nous avons exploité l'infrastructure de la grille EGEE sur laquelle nos simulations sont distribuées en utilisant des techniques novatrices pour la prise en compte de l'état de la grille de calcul. Les temps nécessaires pour la simulation d'une radiothérapie utilisant des électrons ont été réduits jusqu'à un facteur 30. Une plate-forme web basée sur le portail GENIUS a été développée pour rendre accessible de façon simple toutes les modalités de soumission et de gestion des simulations ainsi que la gestion de données médicales (informations sur les patients, images CT, IRM...) sur les ressources de la grille. L'objectif final visé est de faire de GATE un outil fiable et utilisé en clinique pour des planifications de traitements de radiothérapie avec des temps de calculs acceptables (pas plus de 12 heures de calcul).