Le formulaire de calcul DARWIN2.3, basé sur l’évaluation des données nucléaires JEFF-3.1.1, est dédié aux applications du cycle du combustible nucléaire. Il est validé expérimentalement pour le calcul du bilan matière par comparaison avec des mesures de rapports isotopiques réalisées sur des tronçons de combustibles irradiés en réacteur de puissance. Pour certains nucléides d’intérêt pour le cycle du combustible, la validation expérimentale montre que le calcul de la concentration en évolution pourrait être amélioré. C’est dans ce contexte que les travaux de thèse ont été menés : après s’être assuré que le biais Calcul / Expérience (C/E) est majoritairement dû aux données nucléaires, deux voies d’amélioration du calcul du bilan matière sont proposées et étudiées.La première voie d’amélioration s’attache à la ré-estimation des données nucléaires par assimilation des données intégrales. Elle consiste en l'assimilation des données provenant de la validation expérimentale du calcul du bilan matière avec DARWIN2.3 à l'aide du code d’évaluation des données nucléaires CONRAD. Des recommandations d’évolution d’évaluation, qui découlent de l’analyse de ces travaux, sont effectuées.La deuxième voie d’amélioration consiste à proposer de nouvelles expériences pour valider les données nucléaires impliquées dans la formation de nucléides pour lesquels on ne dispose pas d’expérience pour valider le calcul de la concentration avec DARWIN2.3. La faisabilité d’une expérience dédiée à la validation des sections efficaces des réactions de formation du 14C, à savoir 14N(n,p) et 17O(n,α), a été démontrée en ce sens. / The DARWIN2.3 calculation package, based on the use of the JEFF-3.1.1 nuclear data library, is devoted to nuclear fuel cycle studies. It is experimentally validated for fuel inventory calculation thanks to dedicated isotopic ratios measurements realized on in-pile irradiated fuel rod cuts. For some nuclides of interest for the fuel cycle, the experimental validation work points out that the concentration calculation could be improved. The PhD work was done in this framework: having verified that calculation-to-experiment (C/E) biases are mainly due to nuclear data, two ways of improving fuel inventory calculation are proposed and investigated. It consists on one hand in improving nuclear data using the integral data assimilation technique. Data from the experimental validation of DARWIN2.3 fuel inventory calculation are assimilated thanks to the CONRAD code devoted to nuclear data evaluation. Recommendations of nuclear data evaluations are provided on the basis of the analysis of the assimilation work. On the other hand, new experiments should be proposed to validate nuclear data involved in the buildup of nuclides for which there is no post-irradiation examination available to validate DARWIN2.3 fuel inventory calculation. To that extent, the feasibility of an experiment dedicated to the validation of the ways of formation of 14C, which are 14N(n,p) and 17O(n,α) reaction cross sections, was demonstrated.

第23回名古屋大学年代測定総合研究センターシンポジウム平成22(2010)年度報告

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名古屋大学年代測定総合研究センターシンポジウム報告

La caractérisation géochimique et isotopique des aquifères du Complexe Terminal (CT) du sud tunisien a été effectuée sur la base d'une approche multi isotopique. Cette étude a mis en évidence la continuité hydrogéologique des aquifères du CT en dépit de la variabilité lithologique latérale des formations aquifères et à travers les grands accidents tectoniques. La minéralisation des eaux est acquise par les processus d’interactions eau / roche, la dissolution des évaporites associés à la précipitation de la calcite. Les teneurs en δ18O et δ2H, montrent un fort contraste entre les eaux du CT. La signature isotopique traduit l’effet de l’évaporation manifesté par un enrichissement en δ18O et δ2H. Le marquage isotopique atteste aussi d’un effet de paléorecharge. En outre, les teneurs en 14C couplées aux teneurs en δ13C, ont soutenu la recharge de la nappe au cours de l’Holocène. Le déséquilibre 234U / 238U a été aussi utilisé. Les eaux du CT ont enregistré des teneurs qui varient de 1.5 à 19.5 ppb et des rapports 234U / 238U qui varient de 1.1 à 3.2. La mise en solution de l’uranium est contrôlée par la dissolution de la matrice aquifère. Cette étude a mis en évidence aussi des conditions oxydantes régnant au sein des aquifères du CT. Ces conditions sont propices au lessivage préférentiel de l’234U et dont l’effet marquant les rapports 234U / 238U qui sont >1. L’étude des teneurs en 36Cl et du rapport 36Cl / Cl montre que leur variation est liée aux processus d’évaporation et de dissolution. Les taux d’évaporation et de dissolution calculés sont > 50% traduisant l’effet marquant de ces deux processus sur la variation des teneurs en chlore des eaux du CT. / The geochemical and isotopic characterization of CT aquifers of southern Tunisia was conducted on the basis of a multi isotopic approach. This study highlighted the hydrogeological continuity of the CT aquifers despite the lateral lithological variability of aquifers and through major tectonic accidents. Groundwater mineralization is controlled by water rock interaction and the dissolution of evaporate minerals associated with the calcite precipitation. The δ18O and δ2H composition, show a strong contrast. The isotopic signature reflects the evaporation effect shown by stable isotope enrichment. Isotopic composition also demonstrates a paleorecharge effect. In addition, the 14C content coupled with the contents δ 13C, supported the groundwater recharge in the Holocene period. 234U / 238U disequilibrium was also used. Results indicate a range in 238U concentration and 234U/238U activity ratios of 1.5 to 19 ppb and 1.1 to 3.2 respectively. Our results show that groundwater geochemistry is ultimately a result of lithologic variations associated with water / rock interaction. Results elucidate also the mixing relationships between the different aquifer horizons.In this study, we used also chlorine-36 (36Cl) as a groundwater tracer. The variation in 36Cl content and 36Cl / Cl ratio is essentially related to both evaporation and dissolution processes. Evaporation and dissolution rates recorded values that exceed 50 % showing the major effect of these processes on the change of chloride contents in CT groundwater.

Ces travaux d'archéométrie concernent l’étude moléculaire par GC-MS de marqueurs lipidiques (biomarqueurs) préservés au sein de sols archéologiques et de substances végétales impliquées en tant qu'ingrédients dans la confection d’artefacts. Des analyses complémentaires en isotopie du carbone de composés individuels et des mesures de datation au 14C (AMS MICADAS) de la matière organique totale des sols, d'extraits lipidiques et d'un composé individuel (miliacine) ont également été effectuées. Cette approche a permis:- de montrer l’existence de la culture de millet dès l’âge du Bronze en Alsace, les sols associés à cette culture et leur contenu organique ayant été piégés et préservés dans des silos à grains enterrés datés de l’âge du Fer.- d'identifier la nature de structures archéologiques comme étant d'anciennes latrines et une aire de stabulation de bétail via l'identification de stéroïdes fécaux.- d'établir des critères chimiotaxonomiques fiables basés sur l'analyse des lipides pour l’authentification de résines de styrax et de liquidambars.- d'identifier la nature d'une résine issue de Styrax officinalis ayant été incorporée dans l’enduit organique ornant un crâne décoré (IXème millénaire av. J.-C., site de Nahal Hemar, Israël).- de mettre en évidence l’emploi de brai de bouleau comme agent collant lors de la confection d’un bijou daté du Premier âge du Fer. / In this archaeometric study, lipid biomarkers from archaeological soils and organic substances originating from plants found on artefacts were investigated by GC-MS. In addition, the stable carbon isotopic composition of individual lipids and the 14C age (AMS MICADAS) of soil organic matter, lipid extracts and one isolated compound (miliacin) were determined. Such an archaeometric approach allowed:- the existence of a millet cultivation during the Bronze Age in Alsace to be unveiled for the first time based on preserved molecular remains of this cereal in agricultural soils trapped within grain silos dated from the Iron Age.- the function of uncharacterized archaeological structures to be identified as ancient latrines and a stall area based on the identification of faecal steroidal markers.- reliable chemotaxonomic criteria for the authentication of styrax resins and liquidambar gums to be established using specific organic markers (triterpenoids, notably).- the vegetal component of an organic coating decorating a skull from the 9th millennium BC (Nahal Hemar site, Israel) to be identified as a resin from Styrax officinalis.- the use of birch bark tar as adhesive for the making of a jewellery dated from the Iron Age to be discovered.

La connaissance des sources des particules dans le milieu ambiant est devenue une préoccupation majeure depuis que leur impact sur la santé est avéré. Ainsi, une connaissance détaillée de la nature des fines particules (PM) et de leurs sources, devient nécessaire pour quantifier l’importance des émissions sur la masse totale en PM. Dans ce contexte, l’objectif de ce travail est de mieux connaître la composition chimique et les sources de l’aérosol organique. Les travaux réalisés s’intègrent dans le cadre du projet MEGAPOLI. Deux campagnes ont été conduites en région parisienne en été et en hiver sur deux sites urbain (LHVP) et suburbain (SIRTA). Une caractérisation chimique des PM2.5 a été effectuée. La contribution des sources primaires des PM2.5 fut calculée par modélisation CMB et les résultats furent par la suite intercomparés à ceux obtenus par les approches AMS/PMF et radiocarbone 14C. L’analyse CMB montra qu’en hiver, les principales sources contributrices sont les sources primaires, dominées par les émissions véhiculaires et la combustion de la biomasse. En été, les concentrations de PM2.5 sont gouvernées par les espèces secondaires. D’après l’approche basée sur les marqueurs organiques secondaires, le SOA biogénique traditionnel contribue faiblement à la masse de PM2.5. La comparaison des deux approches CMB et AMS-PMF a montré qu’en hiver, les différences ont été observées pour les deux sources majeures d’aérosol organique : combustion de biomasse et source véhiculaire. En été, les différences obtenues sont moins marquées. Les comparaisons des résultats de modélisation CMB avec les mesures de 14C, approche totalement indépendante, montrèrent un bon accord. / Knowing the sources of airborne fine particulate matter in ambient area became a major concern since their adverse effects on health were. Then, knowing in detail the nature and the sources of the fine particles (PM) is necessary to quantify the relative importance of the emissions on the total PM concentration. In this context, the main objective is to better know the chemical composition and the sources of the organic aerosol. This works is integrated within the MEGAPOLI framework. Two intensive campaigns were led in Paris region in summer and in winter at an urban (LHVP) and a suburban (SIRTA) sites. During the both sampling campaigns, a complete PM2.5 chemical characterization was made. The contributions of the PM2.5 primary sources were calculated by CMB modelling and the results were intercompared with those obtained by the AMS/PMF and the radiocarbon 14C approaches. The CMB analysis showed that in winter, the main contributing sources were primary, dominated by vehicular exhaust and biomass burning. In summer, the PM2.5 ambient concentrations were mainly governed by secondary species. According to the approach based on the secondary organic markers, the traditional biogenic SOA contribution to the PM2.5 mass was. The both CMB and AMS-PMF approaches comparison showed that in winter, the differences were particularly observed for both major organic aerosol sources: biomass burning and vehicular exhaust. In summer, the differences between both approaches were less visible. The comparisons of the CMB modeling approach results with the radiocarbon 14C measurements, a totally independent approach, show a very good agreement between both approaches

Ce sujet de recherche vise mieux comprendre les processus de bio remédiation qui participent à la réduction des charges en polluants dans les écosystèmes aquatiques du type zones humides, en tant que question d'actualité en ingénierie écologique. L'efficacité des processus de phytoremédiation a été largement démontrée par des applications individuelles sur le sol et les sédiments. Cette thèse a pour objectif de démontrer la participation d'une population d'invertébrés dans l'efficacité de la réduction de polluants des sédiments aquatiques en combinant le processus de bioturbation avec la phytoremédiation. Les hypotheses de recherche ont été testée expérimentalement en conditions de laboratoire à l'aide d'une série de microcosmes reproduisant chacun une portion d'interface eau/ sédiments similaire aux conditions en zones humides. Dans nos expériences, la bioturbation est réalisée par une population d'oligochètes Tubificidae bien connue comme un ingénieur écologique. La phytoremédiation associée est effectuée par une plante aquatique Typha latifolia connue pour sa capacité à extraire les polluants organiques et inorganiques des sédiments par l'accumulation dans leur biomasse. L'influence de cette biodiversité sur les flux et bilan de masse de polluants modèles, a été démontré à l'aide de 2 expériences de laboratoire mettant en oeuvre des séries de microcosmes contaminées avec du Cadmium en tant que métal trace avec une concentration initiale de 20 µg.L-1, dans l'eau surnageante, et de l'atrazine marquée avec une concentration de 5 µg.g-1 de sédiment frais en tant que micropolluant organique persistant et herbicide. Les résultats de ces expériences démontrent que le bio-transport créé par la population de tubificidae ainsi que la bioremédiation sont toujours actifs en présence de contamination ce qui confirme le potentiel de dévelopement de ces organismes en ingénierie écologique. La bioadvection du sédiment et des contaminants par les tubificidae est quantifiée grâce à l'utilisation de luminophores (traceurs particulaires). [...] / The development of efficient bioremediation techniques to reduce pollutant loads in aquatic ecosystems is a challenging research question for ecological engineering. The accuracy of phytoremediation processes has been primarily demonstrated by individual applications on soils or water sediments. The present Ph.D. aims to demonstrate the interest of additional bioturbation combined to phytoremediation processes for the improvement bioremediation efficiency of aquatic sediments. This strategy benefits are tested experimentally in controlled laboratory conditions with a serie of microcosms reproducing each a portion of water/sediment interface such as in wetland areas. In our experiments, bioturbation was carried out by a conveyor-belt invertebrate population, the tubificidae oligochaetes Tubifex tubifex, well known as an active ecological engineer. The phytoremediation was conducted by the riparian plant Typha latifolia known for its ability to remove organic and inorganic pollutants from sediments by accumulation into its biomass. The experiments were managed to demonstrate the effects of this biological influence (plant and inveterbrate) on the mass balances and fluxes of one metal and one pesticide as models of pollutants. Cadmium as a heavy, inorganic and conservative metal pollutant was introduced as a pulse input in the overlying water of the contaminated microcosms, with a cadmium concentration of 20 µg.L-1 in at the initial time of the experiment that lasted one month. In a second experiment, atrazine was mixed in the whole sediment column at the initial time in order to reach a concentration of 5 µg.g-1 of fresh sediment as a source of organic micropollutant and herbicide in the microcosms. The pesticide was radiolabeled with 14C. Fluxes from water to sediment, and from sediment to plants were assessed in experimental conditions with several treatments (+/- plants, +/- bioturbation, +/- pollutants) allowing to demonstrate the effects of the biological influence. Our results indicated that the tubificids and the related bioremediation influences are still efficient under cadmium and atrazine contaminations in aquatic systems. Biotransport due to tubificids changed the distribution of cadmium across the sediment column and enhanced the pumping of cadmium from the water to surface sediment and then to the anoxic underlying sediment surrounding the plant roots. [...]