En microscopie, savoir focaliser la lumière à l’échelle micrométrique est déterminant. Dans les tissus biologiques néanmoins, les inhomogénéités du milieu diffusent la lumière, empêchant toute focalisation au-delà d’une profondeur de l’ordre du millimètre. Des techniques de façonnage de front d’onde ont été développées afin de pré-compenser la distorsion du faisceau lumineux induite par la propagation à travers un milieu diffusant. Pour parvenir à focaliser la lumière à l’intérieur même du milieu diffusant, l’enjeu est de mesurer l’intensité lumineuse en profondeur de manière non invasive. Nous proposons d’utiliser l’effet photoacoustique pour sonder cette intensité. Une structure optiquement absorbante éclairée par une impulsion lumineuse émet en effet un signal ultrasonore, dont l’amplitude est proportionnelle à l’intensité lumineuse. Ces ultrasons se propagent de façon quasi-balistique dans les tissus mous et peuvent donc être détectés à l’aide d’un transducteur acoustique externe. Cette mesure permet donc de déterminer l’intensité lumineuse éclairant l’absorbeur. Nous avons montré qu’il était possible d’utiliser l'imagerie photoacoustique pour mesurer la matrice de transmission d’un échantillon diffusant. Cette caractérisation nous permet de focaliser la lumière sur des structures absorbantes et de sonder des propriétés mésoscopiques du milieu diffusant. Nous avons montré que la large bande spectrale des signaux photoacoustiques permet d’améliorer la focalisation. Enfin, nous avons montré que l’utilisation d’une source de lumière cohérente permet de pallier certains artefacts de l’imagerie photoacoustique, ainsi que de franchir la limite de résolution acoustique. / Light focusing is a crucial requirement for high resolution optical imaging. In biological tissue though, refractive index inhomogeneities scatter light, preventing any focusing beyond one millimeter. Wavefront shaping techniques have been recently developed to partially compensate for light scattering after propagation through a scattering medium. These techniques require a measurement of the light intensity at the target point. These techniques hold much promise for performing wavefront correction in order to focus light deep inside scattering media. This would require a non-invasive measure of the light intensity at depth. In this PhD study, we propose to use the photoacoustic effect for such task. An optically absorbing structure under pulsed illumination indeed generates ultrasonic waves, whose amplitude is proportional to the absorbed light intensity. These ultrasounds mostly propagate in a ballistic way, and can therefore be detected with an external transducer. We have shown that photoacoustic imaging could be used to measure the transmission matrix of a scattering sample, enabling to focus light on absorbing structures as well as to retrieve mesoscopic properties of the medium. We have shown that the broadband spectral content of the photoacoustic signals can be harnessed to improve the focusing performances. Finally, we demonstrated that coherent illumination could be used to remove fundamentals artefacts, as well as to break the acoustic resolution limit of conventional deep tissue photoacoustic imaging.

Un défi actuel dans le domaine de l'optique est de mieux comprendre les effets de champ proches optiques des systèmes et de pouvoir agir dessus. C'est dans ce contexte que j'explore tout au long de cette thèse ces notions appliquées aux milieux 3D diélectriques désordonnés et aux films désordonnés métal-diélectriques. Pour les milieux 3D, nous avons choisi une approche par un montage de microscopie de champ proche pour faire la mesure du champ proche optique. Nous avons pour cela dû faire un travail en amont sur la préparation des échantillons pour éviter les artefacts de mesure. Ces mesures ont révélés des structures intéressantes. Nous avons ensuite étudié les modes optiques sur les films métal-diélectriques et montré qu'il existe des modes étendus pour certaine valeurs de la faction surfacique de métal déposée. Nous avons quantifié leur extension par la mesure de la longueur d'interaction et mesuré des valeurs de l'ordre de la dizaine de microns, suffisant pour être contrôlé depuis le champ lointain. Ces mesures ont ouvert la voie au contrôle du front d'onde du faisceau incident dans l'objectif de la focalisation en champ proche de la lumière. Ceci a pu être réalisé grâce à l'utilisation d'un modulateur spatial de lumière pour le contrôle du front d'onde et à un signal non-linéaire de luminescence à deux photons pour la mesure du champ proche optique. Nous obtenons la focalisation en champ proche de l'énergie d'un facteur supérieur à dix. Enfin, la technique de microscopie de champ proche a pu être implémentée et couplée au contrôle de front d'onde et une première optimisation a pu être obtenue. Cela reste néanmoins un travail préliminaire. / One important challenge to address in the optical field is a better understanding of the optical near field of systems and how we can interact with them from the far-field. It is in this regard that I studied and controlled of the near field of both 3D disordered dielectric media and metal-dielectric disordered films. For 3D media, we used a near-field microscope to measure the optical field on their surface. To reach a free-artefact measure, we had to carefully prepare the sample by minimising the rugosity. In a second part, we studied optical modes on metal-dielectric films et we showed that it exists extended modes for some specific values of metal filling fraction of the sample. Extension of the modes has been quantified by measuring the interaction length and has been found in the order of 10 $\mu$m, enough to allow a far field control of the modes. These measurements opened the way for wavefront control of the incident beam in order to focus light in the near field of the sample. We use a spatial light modulator to control the incident wavefront and a non-linear signal (two photons luminescence - TPL) for the near-field measurement of the optical field. We could reach focusing of the energy by a factor more than ten. Finally, the SNOM technique has been coupled to the wavefront shaping system and we get preliminary measurements of optimisation in the near-field by this technique.

Approche hybride du traitement quantique de l'information La dualité onde-particule a conduit à deux façons d'encoder l'information quantique, les approches continues et discrètes. L'approche hybride a récemment émergé, et consiste à utiliser les concepts et boites à outils des deux approches, afin de venir à bout des limitations intrinsèques à chaque champ. Dans ce travail de thèse, nous allons dans une première partie utiliser des protocoles hybrides de façon à générer des états quantiques non-gaussiens de la lumière. A l'aide d'oscillateurs paramétriques optiques, et de détecteur de photons supraconducteurs, nous pouvons générer des photons uniques extrêmement purs très efficacement, ainsi que des états chats de Schrödinger, qui permettent d'encoder l'information en variables continues. Nous montrons également en quoi des opérations de variables continues peuvent aider cette génération. La méthode utilisée, basée sur la génération " d'états-noyaux " rend en outre ces états plus robustes à la décohérence. Dans une seconde partie, dans le contexte d'un réseau hétérogène, basé sur différents encodages, relier de façon quantique les deux mondes, nécessite l'existence d'intrication hybride de la lumière. Nous introduisons la notion d'intrication hybride, entre des états continus et discrets, et nous en montrons une première application qui est la génération à distance de bit quantique continu. Nous implémentons ainsi également une plateforme polyvalente permettant la génération d'états " micro-macro " intriqués. / In quantum information science and technology, two traditionally-separated ways of encoding information coexist -the continuous and the discrete approaches, resulting from the wave-particle duality of light. The first one is based on quadrature components, while the second one involves single photons. The recent optical hybrid approach aims at using both discrete and continuous concepts and toolboxes to overcome the intrinsic limitations of each field. In this PhD work, first, we use hybrid protocols in order to realize the quantum state engineering of various non-Gaussian states of light. Based on optical parametric oscillators and highly-efficient superconducting-nanowire single-photon detectors, we demonstrate the realization of a high-brightness single-photon source and the quantum state engineering of large optical Schrödinger cat states, which can be used as a continuous-variable qubit. We show how continuous-variable operations such as squeezing can help in this generation. This method based on so-called core states also enables to generate cat states that are more robust to decoherence. Second, in the context of heterogeneous networks based on both encodings, bridging the two worlds by a quantum link requires hybrid entanglement of light. We introduce optical hybrid entanglement between qubits and qutrits of continuous and discrete types, and demonstrate as a first application the remote state preparation of continuous-variable qubits. Our experiment is also a versatile platform to study squeezing-induced micro-macro entanglement.

L'imagerie optique des tissus biologiques est un défi du fait de la diffusion de la lumière. Pour sonder les propriétés optiques à quelques cm de profondeur, on peut coupler l'information optique des ultrasons. De cette idée sont nées les imageries acousto-optique et photoacoustique. La première repose sur la modulation de la lumière par des ultrasons balistiques. La seconde se base sur la génération d'ultrasons lors de l'absorption de lumière par un objet. Que ce soit pour l'une ou pour l'autre, l'enregistrement du signal nécessite la mesure de très faibles modulations de phase dans une figure de speckle. L'holographie dynamique est une bonne solution. En effet, les techniques interférométriques sont suffisamment sensibles pour mesurer de telles modulations et l'holographie permet de corriger la nature speckle de la lumière. Dans cette thèse nous démontrons la faisabilité de fabriquer un système d'holographie adaptative basé sur un milieu laser (Nd :YVO4). Un des grands avantages de ce type de milieu est le temps de réponse. On montrera que le rafraîchissement d'un hologramme dans notre cristal peut se faire en moins de 100 ?s, bien inférieur au temps de décorrélation du speckle (? 1ms) qui pourrait grandement perturber les techniques de détection plus lentes lors d'expériences in vivo. Trois montages sont présentés ici, le premier pour la détection acousto-optique par conjugaison de phase, le deuxième pour la détection acousto-optique par adaptation de front d'onde et enfin le troisième pour détection photoacoustique. Dans les trois cas on mesure un temps de réponse entre 15 ?s et 50 ?s, et on utilise le montage imager un échantillon. / Strong scattering properties of biological media make their optical imaging in depth a challenge. A solution to probe the local optical properties is to couple the optical information with ultrasound. Two imaging techniques were born from this idea, acousto-optic imaging and photoacoustic imaging. The first technique is based on the local modulation of light by ballistic ultrasound. The latter relies on the emission of ultrasound following the absorption of light by an object. Whether it is acousto-optic imaging or photoacoustic imaging, the recording of the the signal requires a detection system sensitive to weak phase modulation. In addition, the detection system must be compatible with a speckle pattern. Dynamic holography is a good solution. Indeed, as it is based on interferometry, it is very sensitive to small phase variations and holography can be used to correct the speckle nature of light. In this manuscript, we show the use of an holographic detection system based on a laser medium (Nd:YVO4). One of the main advantage of this type of material is the very fast response time. It will be highlighted that the recording of a hologram inside our crystal can be done in less than 100 μs, much faster than the speckle decorrelation time (≈ 1ms), which is one of the major obstacle towards in vivo imaging. Three optical setups will be presented in this manuscript. The first one is a phase conjugation setup for acousto-optic detection. The second one is a wavefront adaption setup, also for acousto-optic detection. Finally, the third setup is an adaptive vibrometry setup for photoacoustic detection. In each setups the measured response time is between 15 μs and 50 μs.

Les gaz d'atomes ultra-froids sont des systèmes à N-corps quantiques extrêmement propres et versatiles qui permettent de revisiter dans un environnement contrôlé des concepts fondamentaux souvent issus de la matière condensée. Dans notre système expérimental, nous travaillons avec des gaz d'atomes de potassium 39, qui sont des bosons et qui offrent la possibilité de modifier à loisir les interactions inter-atomiques grâce à des résonances magnétiques de diffusion, ou résonances de Feshbach. Notre équipe s'intéresse particulièrement à la physique des gaz quantiques en basses dimensions et en présence de désordre. Dans un premier temps, nous présentons l’observation et l’étude de la propagation d'un soliton brillant, une onde de matière 1D en interaction attractive, à travers un potentiel désordonné créé à partir d’une figure de speckle optique. Ce travail constitue la première mise en évidence d’effets non-linéaires sur la propagation d’atomes dans un milieu désordonné. Les limites de l’expérience, notamment en terme d’imagerie et de contrôle des champs magnétiques, ont motivé le design et la construction d’une nouvelle enceinte à vide. La suite du manuscrit est dédiée à la description et la caractérisation du nouveau dispositif expérimental, de sa construction à son utilisation pour la production de condensats de Bose-Einstein. La dernière partie de cette thèse est consacrée à l’étude de la localisation d’Anderson d’atomes-froids en présence d’une force constante. La localisation d’Anderson est caractérisée par une suppression de la conductivité sous l’effet du désordre. Dans le cadre des atomes-froids, elle s’explique par la prise en compte de la nature ondulatoire des atomes pendant les processus de diffusion dans le milieu désordonné. Bien qu’à 1D la localisation soit toujours présente, des études théoriques prédisent qu’une force constante appliquée au système modifie de manière drastique les signatures de la localisation (décroissance algébrique de la fonction d’onde) et peut conduire à une délocalisation complète du système. L’étude expérimentale que nous avons menée confirme les prédictions théoriques. / Ultracold atoms gases are quantum many-body systems very clean and versatile which allow to study basic concepts of condensed matter in controlled media. In our experimental system, we work with 39 potassium atoms which are bosons and allow us to modify the interactions between atoms using magnetic resonances of diffusion also called Feshbach resonances. Our team is particulary interested in the physics of quantum gases in low dimension in the presence of disorder. First, we present the observation and study of the propagation of bright solitons, which are 1D matter wave with attractive interactions, through a disordered potentiel made from a speckle pattern of light. This study led to the first observation of nonlinear effects over the propagation of cold atoms in disorder. The limits of the experiment, especially in terms of imaging and magnetic field control, motivated the design and construction of a new vacuum chamber. The next part of the manuscript is dedicated to the description and characterization of the new experimental device, from its construction to its use for the production of Bose-Einstein condensates. The last part of this thesis is devoted to the study of Anderson localization of cold atoms in the presence of a constant bias force. Anderson localization is characterized by a suppression of conductivity under the effect of disorder. In the context of the cold atoms, it is explained by taking into account the wave nature of the atoms during the diffusion processes in the disordered medium. Even if localization is always present in 1D systems, theoretical studies predict that a constant force applied to the system drastically modifies the signatures of the localization (algebraic decay of the wave function) and can lead to a complete delocalization of the system. Our experimental study confirms the theoretical predictions.

La tomographie par cohérence optique plein champ (OCT plein champ) est une technique de microscopie interférométrique basée sur l’utilisation d’une source de lumière faiblement cohérente, telle qu’une lampe halogène. Elle permet de réaliser, de façon non invasive, des images tomographiques à plusieurs centaines de micromètres de profondeur dans les tissus biologiques et avec une résolution spatiale isotrope de l’ordre de 1 µm. Ces travaux de thèse concernent le développement de plusieurs systèmes d'OCT plein champ, dans le but de proposer de nouvelles performances et de nouveaux contrastes destinés à l’imagerie en trois dimensions de tissus biologiques. Nous avons dans un premier temps exploité la large bande spectrale d’émission d’une lampe halogène, afin d’apporter une information spectroscopique et d’être capable de distinguer et de caractériser des zones d’un échantillon qui seraient sinon indiscernables. Puis nous avons optimisé la résolution spatiale d’un montage d’OCT plein champ pour atteindre une valeur record de 0,5 µm (dans l’eau) dans les trois directions de l’espace, notamment grâce à l’utilisation d’une bande spectrale adaptée à l’imagerie de tissus, tels que la peau. Un montage dont le champ de vision est élargi à 18 mm x 18 mm a ensuite été développé et appliqué à l’imagerie du signal d’amplitude ainsi qu’à la mesure quantitative du signal de phase résolu en profondeur. Enfin un système utilisant un laser à balayage spectral comme source de lumière combiné à un traitement numérique de correction de la focalisation a été mis en œuvre. Nous avons ainsi démontré la possibilité de réaliser des images en trois dimensions avec une résolution latérale relativement élevée, sans utiliser le moindre déplacement mécanique durant l’acquisition. / Full-field optical coherence tomography (FF-OCT) is an optical technology based on low-coherence interference microscopy for tomographic imaging of semitransparent samples. Non-invasive three-dimensional imaging can be performed with an isotropic spatial resolution of the order of 1 µm. During the PhD thesis, several FF-OCT systems have been reported achieving extended performances or contrast enhanced images relevant for biological tissues imaging. Firstly, a three-band, 1.9-μm axial resolution FF-OCT system has been implemented to perform spectroscopic contrast enhanced imaging of biological tissues over a 530-1700 nm wavelength range. Then, a study of the FF-OCT axial response has been carried out for maximizing the axial resolution of the system. An isotropic spatial resolution of 0.5 µm (in water) has been obtained by combining 1.2-NA microscope objectives with an optimized broad spectral band adapted to biological tissues imaging, such as skin samples. A set-up with an extended field of view of 18 mm x 18 mm has been also designed and applied to amplitude signal detection as well as depth-resolved quantitative phase signal measurement. At last, we developed a technique based on the combination of full-field swept-source optical coherence tomography (FF-SSOCT) with low spatial coherence illumination and a special numerical processing that allows for numerically focused mechanical motion-free three-dimensional imaging.

Nous avons mis en place un dispositif de microscopie par génération de somme de fréquences optiques pour étudier les milieux isotropes chiraux. Ce dispositif a tout d'abord été validé en utilisant la molécule chirale de bi-2-naphtol en solution liquide et en milieu sol-gel. Nous avons établi les conditions expérimentales permettant de limiter les phénomènes de blanchiment par absorption biphotonique du chromophore. Nous avons ensuite entrepris une étude des polymères de coordination chiraux élaborés à partir de l'auto-assemblage de ligands organiques chiraux et d'ions métalliques en solution. Nous avons mesuré un signal SFG chiral apparaissant lors du séchage de films de polymères et de complexes de coordination chiraux. Nous démontrons ainsi que la technique de microscopie SFG spécifique des milieux isotropes chiraux permet de détecter le processus de coordination des polymères de coordination chiraux en phase condensée et de suivre l'établissement de la phase solide. / We have built a set-up to perform sum frequency generation (SFG) microscopy in order to study isotropic chiral media. This set-up was first validated with molecules of bi-2-naphthol in liquid solution and sol-gel matrices. We have established the experimental conditions to limit the bleaching phenomena of the chromophore by two-photon absorption. Next, we have conducted a study of chiral coordination polymers produced through the self-assembly of chiral organic ligands and metal ions in solutions. We have measured a chiral SFG signal developing while films of chiral coordination polymers and complexes are drying. Thus we show that SFG microscopy specific to isotropic chiral media makes it possible to detect the coordination process of chiral coordination polymers in the condensed phase and monitor the establishment of the solid phase.

Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux possèdent des propriétés photo-physiques qui en font des objets de choix pour des applications variées, comme le marquage biologique, le photovoltaïque ou encore l'optique quantique. Dans cette thèse, nous étudions les modifications, introduites par des réseaux d'or, de la fluorescence de nanocristaux CdSe/CdS à coquille épaisse. Nous présentons tout d'abord les propriétés fondamentales de ces nanocristaux de CdSe/CdS puis la manière dont leurs propriétés d'émission peuvent être contrôlées par l'environnement électromagnétique, en détaillant en particulier le cas d'un couplage avec des plasmons de surface. Des simulations réalisées par nos collaborateurs du LICB dans le cadre d'un projet ANR sont ensuite comparées à nos mesures expérimentales. Nous observons que le couplage des nano-émetteurs individuels au réseau d'or permet à la fois d'accélérer l'émission spontanée et de mieux la collecter. Les structures métalliques sont optimisées pour que les améliorations détectées soient peu sensibles à la position de l'émetteur. Un effet supplémentaire est le contrôle de la polarisation de l'émission qui se révèle être fixée pa r le réseau. Nous rapportons également des changements dans la statistique temporelle d'émission des photons et notamment la suppression totale du scintillement. Les métaux étant connus pour leurs pertes ohmiques, des expériences ont été réalisées pour montrer que les pertes non radiatives qu'elles entraînent peuvent être réduites à basse température. Nous avons examiné le cas d'une surface d'or plane ainsi que des réseaux linéaires et circulaires. Enfin, une nouvelle méthode de post-traitement a été développée en parallèle. Elle permet par exemple d'étudier les variations de l'efficacité quantique bi-excitonique dans des nanocristaux enrobés d'or suivant l'état de charge de l'émetteur. / Colloidal semiconductor nanocrystals are fluorescent nano-objects exhibiting discrete energy levels which justify their second appellation: quantum dots (QDs). Due to their high efficiency and ease of use, they find potential applications in a wide range of fields. Their usefulness for biological labeling, optoelectronic components in flat screens, light harvesting or quantum optics has been demonstrated by many studies. In this thesis, we use gold gratings in order to modify the emission properties of CdSe/CdS core-shell nanocrystals. After a brief presentation of their electronic and fluorescence properties, we explain how those properties can be modified by the control of the electromagnetic environment with particular care to the case of surface plasmons. We then show through experiment and simulations that those plasmons enable better collection efficiency, faster photo-luminescence decay rates, and polarized emission without being particularly restricting towards QD positioning. Changes in the emission statistics are also observed, notably total suppression of the blinking in the fluorescence intensity. Further experiments at low temperature have been realized in order to assess the importance of the gold ohmic losses. We investigated the case of a flat gold film as well as linear and circular gratings. A new post-selection method is also introduced and used to study the variations of the bi-excitonic quantum yield for nanocrystals embedded in a gold nano-resonator as a function of the ionization state of the emitter.

Το οξείδιο του ψευδαργύρου (ZnO) ανήκει στην κατηγορία των διάφανων αγώγιμων οξειδίων και θεωρείται ως το ανόργανο υλικό που επιδεικνύει τη μεγαλύτερη ποικιλία χαμηλοδιάστατων νανοδομών. Νανοδομές διαφόρων μορφολογιών του ZnO αναπτύσσονται με πλήθος μεθόδων – με κυριότερες την αέρια μεταφορά σε υψηλή θερμοκρασία (VLS) και τη χημεία διαλυμάτων – και παρουσιάζουν μεγάλο εύρος πιθανών εφαρμογών σε τομείς όπως η οπτική, η οπτικοηλεκτρονική, οι αισθητήρες, η παραγωγή ενέργειας, οι βιοϊατρικές επιστήμες, κ.α. Παρά τη συστηματική έρευνα σχετικά με την ανάπτυξη των νανοδομών αυτών για πάνω από μια δεκαετία, η καθιέρωση μιας πειραματικής μεθοδολογίας ικανής να παρέχει με επαναλήψιμο τρόπο συγκεκριμένες μορφολογίες νανοδομών του ZnO είναι ακόμα ένα ανοικτό ερώτημα. Αυτό αποτελεί και μια από τις τρέχουσες ερευνητικές προκλήσεις αφού οι παραγόμενες μορφολογίες χαρακτηρίζονται από διαφορετικές φυσικές ιδιότητες ενώ είναι αρκετά ευαίσθητες σε μικρές μεταβολές των πειραματικών συνθηκών. Στόχος της παρούσας εργασίας είναι η συστηματική μελέτη του ρόλου διαφόρων παραμέτρων της σύνθεσης στα μορφολογικά χαρακτηριστικά και τις οπτικές ιδιότητες των νανοδομών του ZnO. Η ανάπτυξη των νανοδομών πραγματοποιήθηκε τόσο με αέρια μεταφορά σε υψηλή θερμοκρασία (VLS) όσο και με τη μέθοδο της κρυστάλλωσης σε υδατικά διαλύματα (CBD). Σκοπός είναι να κατανοηθεί πως συγκεκριμένες παράμετροι επηρεάζουν τη μορφολογία των νανοδομών, το μέγεθος, τις κατανομές των διαμέτρων των μονοδιάστατων νανονημάτων και τον προσανατολισμό αυτών στο υπόστρωμα. Στην πρώτη περίπτωση δόθηκε έμφαση στο ρόλο του πάχους του υμενίου του καταλύτη (Au), αλλά και στον τρόπο ανόπτησης αυτού ώστε να δημιουργηθεί η κατάλληλη μορφολογία του καταλύτη η οποία μέσω της ανάπτυξης με τη μέθοδο VLS επηρεάζει κατ’ επέκταση και τη μορφολογία των νανοδομών του ZnO. Έτσι, επιχρυσωμένα υποστρώματα πυριτίου (Si) με πάχος καταλύτη (h) από 2 nm έως 15 nm χρησιμοποιήθηκαν μετά από ανόπτησή τους σε διάφορες θερμοκρασίες και για διαφορετικούς χρόνους για την ανάπτυξη νανονημάτων ZnO. Διαπιστώθηκε ότι για πολύ λεπτά υμένια Au (h ≤ 3 nm) δημιουργούνται σφαιρικά νανοσωματίδια χρυσού και ο χρόνος ανόπτησης δεν επηρεάζει τη μορφολογία και την κατανομή μεγεθών. Για παχύτερα υμένια (h ≥ 5 nm), ανόπτηση για σύντομο χρόνο δεν επαρκεί για την ανάπτυξη νανοσωματιδίων αντίστοιχα με αυτά των λεπτών υμενίων. Στην περίπτωση αυτή, η αύξηση του χρόνου ανόπτησης ή/και αύξηση της θερμοκρασίας ανόπτησης είναι επιβεβλημένη για την ελάττωση του μέσου μεγέθους. Εν γένει, ανόπτηση σε χαμηλότερη θερμοκρασία (400 °C) για μεγάλο χρονικό διάστημα (30 λεπτά) μετατρέπει τα υμένια του Au σε νανοσωματίδια με ευρείες κατανομές μεγεθών και υψηλές μέσες τιμές. Η ανάπτυξη νανονημάτων ZnO εξαρτάται από το μέσο μέγεθος των νανοσωματιδίων του Au. Η ανάπτυξη παρεμποδίζεται στα μεγάλα μεγέθη νανοσωματιδίων Au αφού ο υπερκορεσμός τους με Zn και O είναι αργός. Ως εκ τούτου, για τα υμένια Au με πάχος μεγαλύτερο από ~10 nm η ανάπτυξη νανονημάτων του ZnO είναι εξαιρετικά περιορισμένη. Στη δεύτερη περίπτωση, εξετάστηκε διεξοδικά ένα πλήθος παραμέτρων όπως η συγκέντρωση των αντιδρώντων στο διάλυμα, η παρουσία οργανικών ενώσεων για τον έλεγχο της διαμέτρου, οι ιδιότητες του πρόδρομου υμενίου κρυστάλλωσης στο υπόστρωμα, ο χρόνος κρυστάλλωσης, κ.α. Γυάλινα αγώγιμα υποστρώματα (FTO) στα οποία είχε εναποτεθεί πρόδρομο υμένιο πυρηνοποίησης, χρησιμοποιήθηκαν σε αυτή την περίπτωση για την ανάπτυξη νανονημάτων. Καλά προσανατολισμένες δομές κάθετες στο υπόστρωμα με διάμετρο ~30 nm και μήκος μέχρι ~7 μm δημιουργήθηκαν με χρήση 0.04 Μ ZnAc, 0.02 M HMTA, 0.16 M PEI και 0.04 M NH4OH σε υδατικό διάλυμα στους 95 οC. H χρονική διάρκεια των πειραμάτων κυμάνθηκε στο διάστημα 1 – 24 h. Η τιμή του pH του διαλύματος ήταν περίπου 7. Ο προσανατολισμός των νανοδομών χειροτέρευε με αύξηση του μήκους τους καθώς κάμπτονταν και ενώνονταν με τα γειτονικά τους. Επομένως, για την βελτίωση της δομής τους βρέθηκε ότι είναι απαραίτητη η ανανέωση του διαλύματος κάθε ~2.30 h. Οι παραχθείσες νανοδομές εξετάστηκαν με ηλεκτρονική μικροσκοπία σάρωσης (SEM) και περίθλαση ακτίνων – Χ (XRD). Για την μελέτη των ατελειών στους κρυστάλλους του ZnO χρησιμοποιήθηκε η φασματοσκοπία Raman και η φασματοσκοπία φωτοφωταύγειας (Photoluminescence). Με την φασματοσκοπία Raman μελετήθηκαν οι τρόποι δόνησης των μορίων του υλικού, ενώ με τη φασματοσκοπία φωτοφωταύγειας η ύπαρξη ατελειών στον κρύσταλλο, όπως έλλειψη οξυγόνου, αντικατάσταση ψευδαργύρου με οξυγόνο, κλπ. / Zinc oxide (ZnO) is one of the most important low dimensional semiconducting oxides owing to the amazing variety of the nanostructures it can form by means of various synthesis routes. The most important methods are the vapor deposition and the chemical bath deposition. ZnO nanostructures have attracted considerable attention in view of several applications they encounter such as optics – optoelectronics, sensors, energy production, biomedical sciences, etc. Despite systematic research concerning the rational growth of ZnO nanostructures for over a decade, the establishment of an experimental methodology capable of providing specific morphologies of ZnO nanostructures in a reproducible way is still an open question. This is also one of the current research challenges because the resulting morphologies are characterized by different physical properties and are quite sensitive to small changes in experimental conditions. The current work is aimed at providing a systematic study of the role of various growth parameters on the morphological features and the optical properties of ZnO nanostructures. Growth was achieved by catalyst-assisted (Au) vapor transport at high temperature (VLS) and by solution chemistry (CBD). It is important to gain understanding about how certain parameters affect the morphology of the nanostructures, the size distributions of the diameters and their orientation relative to the substrate. High temperature evaporation methods, such as the vapor-liquid-solid mechanism, have been exploited for the controlled growth of ZnO nanostructures on various substrates. While Au is the most frequently used catalyst for growing ZnO nanowires, its morphological features on the substrate, which determine the size and shape of the nanostructures grown, are not yet methodically explored. In the current work, we investigated the details of thermal dewetting of Au films into nanoparticles on Si substrates. Au films of various thicknesses, h, ranging from 2 to 15 nm, were annealed under slow and fast rates at various temperatures and the morphological details of the nanoparticles formed were investigated. The vapor-liquid-solid method was employed to investigate the role of the Au nanoparticles on the growth details of ZnO nanowires. Efficient and high throughput growth of ZnO nanowires, for a given growth time, is realized in cases of thin Au films, i.e. when the thickness is lower than 10 nm. In the second case, the influence of a number of parameters such as the thickness of the seed layer, the reactants concentration, the existence of organic compounds, the growth time, etc. on the growth of ZnO nanowires on conducting glass substrates (FTO) was examined. After parameter optimization it was found that ZnO nanowires grown have excellent orientation, perpendicular to the substrate, while their diameter and length were found to be ~30 nm and ~7 μm, respectively. The best growth conditions were achieved using 0.04 Μ ZnAc, 0.02 M HMTA, 0.16 M PEI and 0.04 M NH4OH. The reaction temperature was kept at 95 οC for 1 h to 24 h. The pH value was ~ 7. The alignment of ZnO nanowires deteriorates when their length increases; therefore neighboring nanowires bend forming bundles. This shortcoming has been overcome by employing the renewal of the solution every 2.30 h. The structure of ZnO nanowires was investigated by X-ray diffraction (XRD) and Scanning Electron Microscopy (SEM). Raman scattering was used to study defects of ZnO nanostructures. New Raman modes, in comparison to the bulk crystal, have been assigned to finite size effects and phonon confinement in the nanostructures. Photoluminescence spectroscopy provides evidence for the type of the defects such as oxygen vacancies, zinc interstitials etc.

Les meilleurs oscillateurs dans le domaine micro-onde sont souvent des systèmes encombrants ou requérant une maintenance fastidieuse ce qui freine leur utilisation pour des applications mobiles ou dans des environnements aux conditions difficiles. L'avènement des peignes de fréquences optiques, récompensés par un prix Nobel en 2005, a ouvert de nouvelles perspectives en permettant un transfert des qualités inégalées des sources optiques vers le domaine micro-onde. Dans la technique utilisée au LNE-SYRTE, la division de fréquence optique, un signal micro-onde peut être extrait d'un laser ultra-stable dans l'infrarouge proche par photodétection, ce qui s'accompagne d'une réduction du bruit égale au carré du rapport des fréquences initiale et finale, soit plus de 8 ordres de grandeurs. Ce bénéfice est cependant réduit par différents processus collatéraux qui augmentent le niveau de bruit final. Le travail décrit dans cette thèse est la génération et la caractérisation du signal micro-onde le plus pur généré jusqu'à présent. Les différents processus introduisant un excès de bruit lors de la conversion opto-éléctronique sont étudiés et en partie surmontés. En particulier la conversion du bruit d'amplitude du laser femtoseconde vers la porteuse micro-onde est analysée en détail et son effet grandement réduit. Les résultats obtenus laissent penser que les techniques optiques de génération de micro-ondes vont bouleverser l'état de l'art. Les niveaux de pureté atteints et les techniques développées peuvent bénéficier un vaste éventail de domaines comme les radars mobiles, la métrologie temps-fréquence ou les prochaines générations de télécommunications à ultra-haut débit. / State-of-the-art microwave oscillators are typically bulky systems requiring tedious maintenance which is hindering their use in mobile applications or in demanding environments. The invention of the optical frequency combs, which was awarded a Nobel prize in 2005, was a game-changer as it enabled a high-fidelity transfer of the unrivalled properties of optical oscillators to the microwave domain. In the technique used at SYRTE, the optical frequency division, a microwave signal can be extracted from a near-infrared ultra-stable laser using photodetection. The transfer is accompanied by a reduction of phase noise equal to the microwave-to-optical frequency ratio squared, i.e. more than eight order of magnitudes. This benefit is however reduced by several processes producing excess noise during the transfer. The work described in this thesis is the generation of the lowest phase noise microwave signal ever reported. The different processes inducing excess noise are analyzed and, in part, overcome. Specifically, the conversion of the femtosecond laser intensity noise to the microwave phase noise is studied thoroughly and its effect significantly reduced. The results augur that the optical approaches in microwave generation are on the verge to disrupt the state-of-the-art. The noise levels demonstrated and the techniques developed can benefit a large range of applications such as mobile radars, time and frequency metrology or the next generation of ultrafast telecommunication networks.