Les interactions entre du Fe(II) en solution et une montmorillonite sont étudiées dans des conditions anoxiques et à température ambiante, sur une échelle de temps variant de l'heure à la semaine. Le Fe2+ s'adsorbe sur les sites d'échange cationique de l'argile avec la même affinité que le Ca2+ ; en présence de chlore, le Fe(II) forme des paires ioniques, FeCl+, qui s'adsorbent avec une affinité comparable à celles de CaCl+ et MgCl+. Les simulations montrent qu'en fond anionique chloré concentré (comme l'eau de mer) les ions monovalents (Na+ et paires ioniques du type CaCl+ et MgCl+) sont majoritaires sur les sites d'échange cationique. Le Fe2+ s'adsorbe sur les surfaces de bordure de la montmorillonite avec une affinité très forte. Cette adsorption spécifique peut être modélisée convenablement avec des modèles simples de complexation de surface. Le Fe2+ s'adsorbe sur l'argile avec une affinité d'environ 1000 fois plus forte que celle du Zn2+. Des expériences couplées d'adsorption, de titrage, de dissolution et de spectroscopie Mössbauer montrent que l'adsorption spécifique du Fe2+ est due à plusieurs réactions distinctes : une adsorption compétitive avec remplacement de cations présents sur les surfaces de bordure ou dans la structure (ex : Mg2+, Zn2+) ; une adsorption coopérative avec H4SiO4, ce mécanisme étant compatible avec la précipitation de surface d'une phase Fe - Si ; un mécanisme d'adsorption suivi d'une oxydation du Fe2+ en Fe3+, cette réaction libérant deux H+ en solution par Fe2+ adsorbé. Ces phénomènes ne peuvent pas tous être pris en compte dans les modèles classiques de complexation de surface. Une approche nouvelle pour les argiles est donc développée pour modéliser les interactions solutés - argiles, basée sur une approche morphologique et structurale de l'argile. Les surfaces de la montmorillonite sont caractérisées par deux méthodes indépendantes, la microscopie à force atomique (AFM) et l'adsorption de gaz à très basse pression, qui donnent le même résultat pour les surfaces de bordure : 8,5 m2 g-1. L'étude théorique de la structure de l'interface argiles - solutés montre qu'elle ne porte pas moins de 27 sites réactionnels différents pour les interactions argile - H+. Le modèle MUSIC est utilisé pour prédire leur réactivité. L'excellent accord entre les données expérimentales de titrage potentiométrique et leur simulation nous encourage à poursuivre dans cette voie et à compléter le modèle pour prédire les interactions surface - cations métalliques.

Le concept de durabilité des sols et de leurs propriétés se développe avec la pression anthropique croissante. Les minéraux argileux (type, quantité, propriétés) sont des composants essentiels de la durabilité des fonctions des sols. La compréhension des processus de leur formation, leurs transformations et leur réactivité est une des clés de la gestion des sols. Mes travaux de recherche s'insèrent dans ce cadre général avec pour finalité une meilleure connaissance des minéraux argileux des sols et de leur rôle sur les propriétés physico-chimiques des sols. Les travaux présentés concernent le développement progressif d'une méthode d'identification précise des minéraux argileux et de quantification de la proportion relative de chacun des phyllosilicates. La méthodologie employée dérive de celle développée pour l'étude des minéraux argileux dans les séries diagénétiques. Celle-ci a été adaptée avec des fractionnements infra-micrométriques compte tenu des spécificités des minéraux argileux des sols (petite taille, chimie hétérogène, faible cristallinité). La modélisation directe des diffractogrammes de rayons X permet une description complète des diffractogrammes et l'identification des phases les moins bien cristallisées qui sont abondantes dans les sols et jusqu'à présent difficiles à décrire. Le projet de recherche se focalise sur 1) l'application de la méthodologie sur des chronoséquences de sols pour préciser les processus pédogénétiques et démêler les modifications 'naturelles' de celles liés à l'action de l'homme (pratiques culturales, utilisation du sol) ; 2) la connaissance des minéraux intergrades alumineux, minéraux clés de la compréhension des processus d'altération dans les sols acides et 3) le couplage de la pétrographie quantitative et de la minéralogie quantitative pour étudier des processus d'altération en relation avec le développement de la porosité associée qui sont tous les deux des facteurs importants de la 'fertilité' des sols.

A natural Maghnia clay was pillared by Al13 and impregnated by 3-10 wt.% Me (Me = Rh, Ni, Pd, Ce) to be used as catalysts in the reforming of methane with carbon dioxide to synthesis gas. The structural and textural properties of materials calcined at 450°C were determined by several techniques (XRD, FT-IR, 27Al magic angle spinning (MAS) NMR, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), BET, thermogravimetric analysis (TGA)- DSC, H2-temperature programmed reduction (TPR) and NH3-TPR). Although impurities are present in the Al-pillared layered clay (PILC) support, most properties are close to those of pure Al-pillared Na-montmorillonite. Impregnation and calcination leads to the plugging of most micropores by clusters or microparticles of oxides. The NMR resonances of AlVI and AlIV specie are not modified after impregnation, and AlVI/AlIV ratio only varies on loading when compared to Al-PILC. Catalytic experiments show that the most active catalyst is 3%Rh/Al-PILC on which 88 mol.% of methane is converted at 650°C with a minimum amount of carbon deposit. The conversions decrease along the 3% Rh-10% Ni > 3%Pd > 3% Ni > 3% Ce series. The H2/CO ratio amounts to 1.1 with Rh and to 0.85 with Pd which are metallic at the temperature of reaction, but it has a lower value with Ni and Ce due to the RWGS reaction known to proceed in the presence of oxides.

L'enregistrement géologique de Mars a préservé des minéraux indicateurs d'une altération par l'eau liquide active durant plusieurs centaines de millions d'années après la formation de la planète. La reconstitution de ces processus anciens est un enjeu majeur de la planétologie, l'évolution de la Terre primitive étant inaccessible aujourd'hui en raison du renouvellement de la croûte terrestre par la tectonique des plaques, le volcanisme et l'érosion. Cette thèse apporte plusieurs contributions à la compréhension des processus d'altération sur Mars primitive à travers des expériences d'altération sous dioxyde de carbone et l'analyse de données orbitales de spectrométrie visible et proche-infrarouge. Les résultats conduisent à un modèle de formation des sulfates martiens par l'altération combinée de silicates et de sulfures de fer, qui se révèle cohérent avec l'extension spatiale et temporelle limitée des sulfates. De manière concordante, l'étude des minéraux secondaires de la dépression d'Ismenius Cavus illustre que l'altération acide à l'origine des sulfates n'a pas concerné l'ensemble de la planète. Une seconde étude orbitale focalisée sur le plateau de Nili Fossae démontre qu'au moins une partie des argiles martiennes résulte de l'altération météorique. Cette conclusion est appuyée par une expérience d'altération de l'olivine en conditions martiennes simulées confirmant que les minéraux observés dans Nili Fossae et d'autres régions martiennes sont compatibles avec une altération sous une atmosphère de dioxyde de carbone plus dense qu'aujourd'hui, assurant la stabilité de l'eau liquide à la surface de la planète.

pas de résumé

Après un accident nucléaire tel que Fukushima en 2011, le césium 137 radioactif est transporté de l’atmosphère vers le sol par l’eau de pluie. Les argiles sont des espèces minérales finement divisées (1-100 µm) naturellement présentes dans les sols qui sont connues pour leurs propriétés adsorbantes sélectives et irréversibles vis-à-vis des ions Cs. L’objectif de la thèse est d’explorer la faisabilité d’un procédé, appelé flottation, pour l’extraction sélective des fines particules d’argile contaminée afin de réduire le volume de terres à stocker. La flottation consiste à séparer les espèces en fonction de leurs propriétés de surface. Les particules les plus hydrophobes sont collectées par les bulles d’air et transportées dans la mousse tandis que les particules hydrophiles restent en suspension. Des tensioactifs cationiques sont employés pour s’adsorber de façon sélective à la surface des argiles et augmenter leur degré d’hydrophobie. L’argile illite et le tensioactif TTAB de type bromure d’ammonium ont été sélectionnés pour l’étude. Les propriétés des suspensions d’illite/TTAB ont été déterminées (granulométrie, potentiel zêta…). Les mousses ont ensuite été étudiées à l’échelle laboratoire. Nous avons montré que les particules d’argile avaient bien un effet stabilisant sur la mousse. Par ailleurs, une sélectivité pour les fines particules (3 µm) est observée dans les mousses. La 2nde partie du travail a consisté à contribuer au développement d’une colonne de flottation fonctionnant en continu et à réaliser des essais sur le système illite/TTAB. L’influence des paramètres de concentration et de granulométrie de l’argile, de concentration en TTAB et de débit d’air sur les rendements d’extraction et les propriétés drainantes de la mousse a été étudiée. Grâce à cette étude, deux paramètres de transport ont été dissociés et extraits : la constante de flottation vraie et le coefficient de drainage qui sont ensuite employés pour une étude de dimensionnement de colonne de flottation industrielle. / After a nuclear accident like Fukushima, the radioactive cesium 137 is transported from the atmosphere to the soil by rain water. Clays are mineral species which are naturally present in soils. These micrometric minerals (1- 100 µm) are very efficient and selective adsorbents for Cs ions. The objective of this PhD thesis is to look at the feasibility of a process called flotation to selectively extract these contaminated clay particles and to reduce the volume of soil to store. Flotation consists in separating minerals according to their surface properties. The most hydrophobic particles are collected by air bubbles and are transported up to the froth whereas the hydrophilic particles remain in the suspension. Cationic surfactants are employed to selectively adsorb on clays surface and increase its hydrophobicity. It was chosen to focus on systems containing illite clay and an ammonium bromide cationic surfactant called TTAB. The properties of illite and TTAB suspensions were determined (particle size, zeta potential, adsorption isotherm of TTAB, turbidity, rheology). Then, foaming ability, stability and drainage properties of these suspensions were looked at by using a lab scale instrumented column. It was shown that clay particles have a stabilizing effect on the froth. Moreover, selectivity for the smallest clay particle size fraction (3 µm) in foams was observed. The 2nd part of the work consisted in performing flotation experiments on illite clay and TTAB suspension with a new “mini” pilot flotation column in continuous mode. The influence of TTAB concentration, air flow and illite clay concentration and granulometry on foam drainage properties and extraction yields was determined. From this study, two transport parameters were dissociated and extracted: the true flotation rate constant and the drainage coefficient. Finally, they were used to perform a scale-up study of an industrial flotation unit.

Le Paléogène est une période de perturbations importantes du système climatique terrestre, marquée notamment par des optima climatiques reconnus à la fois en environnement continental et marin. Dans le contexte de réchauffement climatique actuel, l’étude et la compréhension de cette période de fortes fluctuations climatiques et de transition entre un climat de type « greenhouse » et « icehouse » est un enjeu capital. Par ailleurs, de nombreuses études ont été menées sur les basses et moyennes latitudes, alors que peu de travaux se focalisent sur les hautes latitudes. Dans cette étude, des successions deltaïques d’âge Paléocène-Eocène sont utilisées pour étudier la réponse du système Arctique à des évènements globaux, les optima climatiques du Paléogène (PETM, ETM2, EECO et l’évènement Azolla) et tenter de répondre à ces questions : le bassin a-t-il eu une réponse spécifique aux stimuli climatiques globaux? Existe-t-il des mécanismes de couplage/découplage de la dynamique du bassin Arctique de celle de l’océan global ? Cette étude est basée sur des analyses multiproxies : la minéralogie de la roche totale et de la fraction argileuse, la pyrolyse Rock Eval, la palynologie, les palynofaciès et les isotopes stables du carbone organique. Les résultats suggèrent des épisodes de réchauffement permettant l’installation de la mangrove dans le Bassin Arctique dans un contexte climatique déjà chaud. Dans les Territoires du Nord-Ouest, les résultats minéralogiques suggèrent l’existence de fluctuations locales des sources détritiques contrôlées par la tectonique et/ou l’eustatisme et qui peuvent se superposer à l’enregistrement climatique. / The Palaeogene is a period of major climate system disturbances, especially marked by climatic optima recognized in both continental and marine environments. In the context of current global warming, the study and understanding of this period of strong climate fluctuations and transition between a greenhouse and an icehouse world is a major issue. Numerous studies have been conducted on low and mid latitudes, while only few studies focus on high latitudes. In this study, Paleocene-Eocene deltaic successions are used to study the response of the Arctic system to global events, the Paleogene climatic optima (PETM, ETM2, EECO and the Azolla event) and attempt to respond to these questions: did the basin have a specific response to global climate stimuli? Are there coupling / decoupling mechanisms between the dynamics of the Arctic basin and the global ocean? This study is based on multiproxies analysis: bulk and clay mineralogy, Rock Eval pyrolysis, palynology, palynofacies and stable isotopes of organic carbon. The results suggest warming episodes allowing the installation of mangroves in the Arctic Basin in an already warm climate. In the Northwestern Territories, mineralogical results suggest local fluctuations in detritic sources controlled by tectonics and / or eustatism and may overlap with the climate record.

Dans de nombreux procédés technologiques, tels que la fabrication de matériaux pour la microélectronique, l’étude des réactions chimiques à une électrode, ou encore la catalyse… L’interface entre la surface d’un solide ou d’un liquide avec un liquide ou une phase gaz joue un rôle fondamental. De façon analogue, les sciences de l’environnement ainsi que celles du vivant intègrent dans leurs modèles la réactivité aux interfaces solide/ liquide ou liquide/ gaz.L’XPS est une technique parfaitement adaptée à l’étude des interfaces et a été largement utilisée pour l’analyse des surfaces de solides. Le principal avantage de l’XPS est sa grande sensibilité aux surfaces. En effet, en raison du faible libre parcours moyen des électrons dans un solide, uniquement les photoélectrons provenant de l’extrême surface (1 – 10 nm) peuvent échapper à celle-ci. Cependant, l’XPS est traditionnellement utilisée dans des conditions d’ultravide (UHV) et cela pour deux raisons. La première est que les analyseurs d’électrons sont construits pour fonctionner en UHV. La seconde est que les électrons doivent pouvoir atteindre l’analyseur, or leur libre parcours moyen est faible dans un gaz à haute pression. Par exemple, à une pression de 1 mbar, des électrons possédant une énergie de 100 eV vont parcourir 1 mm alors qu’ en UHV ils pourront atteindre jusqu’ à 105 m.Dans le but de rendre possible l’utilisation de l’XPS à des pressions plus élevées, quelques groupes autour du monde, dont le groupe de Berkeley (sous la direction de M. Salmeron at de H. Bluhm) et celui du Fritz Haber Institute à Berlin, ont élaborés un équipement permettant d’atteindre des pressions proche de l’ambiant (5 mbar). La construction d’un analyseur d’électron capable de fonctionner à des pressions de l’ordre du mbar, c’est-à-dire à des pressions 7 ordres de grandeur supérieures à l’UHV, a été une avancée à la fois conceptuelle et technologique. Un système de pompage différentiel permet de maintenir l’échantillon dans des conditions dites environnementales tout en maximisant le libre parcours moyen des électrons de façon à ce qu’ils atteignent l’analyseur. De plus, des tensions sont appliquées à des lentilles électrostatiques dans le but d’accélérer et de focaliser ces électrons.Un système similaire (Near Ambient Pressure XPS, NAP-XPS) a été installé sur la ligne TEMPO du synchrotron Soleil en février 2013, le premier temps de faisceau ayant eu lieu au mois de mai suivant. Durant ma thèse, deux projets différents ont été développés, tous les deux liés à l’étude d’interfaces avec l’utilisation de la NAP-XPS.Le premier projet traite des procédés utilisés en micro-electronique pour déposer de fines couches d’oxydes : le dépôt chimique en phase vapeur (CVD) et la déposition de couches atomiques (ALD). En particulier, des molécules de la famille des silanes sont utilisées pour fonctionnaliser des surfaces d’oxyde de silicium ou comme précurseur, combiné à un agent oxydant comme l’eau pour le dépôt de films mince d’oxyde de silicium. Cependant, les mécanismes réactionnels des silanes sur les surfaces de silicium n’ont jamais été étudiés par des techniques telles que la microscopie a effet tunnel (STM) ou l’XPS et l’on sait peu de choses concernant leur mécanisme de dissociation et l’adsorption des divers fragments sur la surface. / In many processes or technological objects, such as coating deposition, advanced material processing for electronics, magnetic or optical devices, electrochemical processes at an electrode, sensors and catalysis, etc. the interface between a surface of a solid and a liquid or a gas phase, plays a prominent role. Analogously, environmental sciences and sciences of the Living integrate into their models chemical reactions taking place at solid/liquid or liquid/gas interfaces.XPS is a powerful technique for interface analysis and has been widely use in the case of solid surface. The main advantage of XPS is its sensitivity to the material surface. Indeed, due to the low electron mean free path of electrons in a solid, only the photoelectrons at the extreme outer surface (1-10 nm) can escape the sample. However, XPS has traditionally been conducted under ultra-high vacuum (UHV) conditions. UHV conditions are utilized for two reasons. First, the analyzers are designed to work under UHV conditions. Second, the electrons must reach the detector and their mean free path is short at high pressures. For example at a pressure of 1 mbar, 100 eV electrons will travel 1 mm while under UHV conditions, the mean free path increases to 105 m. UHV chambers (10-10 mbar) help maximize the mean free path so that a high number of electrons will reach the detector/analyzer and the signal/noise ratio will increase making it possible to analyze the spectrum produced. This constraint makes UHV the standard environment of X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) experiments.In order to make possible the use of XPS on a larger pressure range, a few groups around the world have designed photoemission equipment that can be operated under ambient pressure (up to 5 mbar). The Berkeley group (M. Salmeron LBNL-Materials Sciences Division, H. Bluhm LBNL-Chemical Sciences Division), who pioneered this field, has two such setups installed at the Advanced Light Source. The Fritz Haber Institute has built a high pressure XPS based on the Berkeley prototype, installed at BESSY synchrotron (Berlin), since 2002. The building of Ambient Pressure XPS (APXPS) analyzers of the Berkeley type, able to be operated at pressures in the range of 1 mbar, about 7 orders of magnitude higher than the pressure limit of conventional UHV equipment is both a technological and conceptual breakthrough. Differential pumping stages allow the sample to remain at environmental pressures, while maximizing the mean free path of emitted electrons, so they can reach the detector. Additionally, voltages are applied to electrostatic lenses in the unit to accelerate and focus the electrons onto the focal plane of the electron energy analyzer. A similar system Near-Ambient Pressure XPS, NAP-XPS), described in details in chapter 1, was delivered in December 2012 and installed at TEMPO beamline in February 2013. The first beamtime occurred in May 2013. During my thesis that started in October 2011 two different projects were developed, both related to interface analysis using the NAP-XPS instrument.

La desquamation en plaque est une forme de dégradation de la pierre monumentale fréquemment observée. Cette morphologie spécifique résulte de l’initiation et la propagation d’une fissure subparallèle à la surface, qui subit diverses sollicitations en conditions naturelles d’exposition. L’objectif de cette recherche est de mieux comprendre ces mécanismes d’altération et d’appréhender les paramètres déterminants dans l’initiation de la fissuration au sein des pierres mises en œuvre. Une approche en mécanique de la rupture a ainsi été proposée. L’influence des minéraux argileux, mis en cause dans ce phénomène, est étudiée et discutée. Trois pierres ont été sélectionnées, une molasse, un grès et une kersantite, présentant de nombreux exemples de desquamation lorsqu’elles sont exposées. Leur comportement hydromécanique est caractérisé en tenant compte de leur anisotropie naturelle. Les propriétés élastiques, la résistance à la traction et la ténacité sont mesurées après saturation, pour plusieurs humidités relatives en phase d’humidification et de séchage, et après plusieurs cycles de variations d’humidité relative. Un couplage de mesure des dilatations et des vitesses d’ondes acoustiques a permis un suivi précis de l’endommagement au fil des cycles. L’influence des minéraux argileux dans les processus d’altération a pu être vérifiée. Ces phases ont été identifiées comme des facteurs essentiels de la dégradation, car elles constituent des plans de fragilité favorisant l’endommagement et la fissuration du matériau, et ce d’autant plus qu’elles se dilatent lors des sollicitations naturelles. / Flaking is a deterioration pattern widely observed on monumental stone heritage. This pattern is due to the initiation and propagation of a crack subparallel to the surface of the stone exposed to natural weathering. This research aims to better understand the alteration mechanisms and to determine the parameters involved in such crack initiation within monumental stones. A fracture mechanics approach is proposed and the influence of clay minerals on this detachment alteration is discussed. The research is carried out on three stones, a molasse, a sandstone and a kersantite, showing scaling effect when submitted to natural conditions. Their hydromechanical behaviour is studied with respect to their natural anisotropy. Elastic properties, tensile strength and toughness are measured after saturation, at various RH values during humidification and drying, and after several cycles. Wave propagation combined with dilatation measurements is used to follow damage during the RH variations cycles. The influence of clay minerals on alteration processes is verified. These phases are critical factors of stone degradation as they are weakness planes leading to damage and cracking, especially generated by their swelling.

La récupération du pétrole par injection d’eau douce (LSW) a pour but de récupérer les huiles résiduelles piégées dans les réservoirs. Après des preuves d’une augmentation du taux de récupération lors de la LSW, des résultats controversés ont émergé et les mécanismes proposés dans la littérature font toujours l’objet de débat. Il est donc essentiel d'avoir une compréhension approfondie des interactions huile/saumure/roche (COBR) afin d’éclaircir les mécanismes engendrés par cette technique. Nous avons procédé en faisant une étude de la mouillabilité à l'eau des différentes argiles gonflantes en fonction des cations échangeables (Li+, Na+, K+ et Ca2+), de l'humidité relative, de la taille des particules et de la rugosité de la surface. Même si ces paramètres ont été étudiés séparément, la nature des cations, la rugosité de surface et la taille des particules sont étroitement liées. La nature du cation échangeable conduit indirectement l'état de rugosité des films d'argile cependant, c'est l'énergie d'hydratation qui entraine les angles de contact. D'autre part, pour une argile donnée avec un cation échangeable donné, la mouillabilité du film a été observée comme étant influencée par la taille des particules. Plus la taille des plaquettes d'argile est importante, plus le film est rugueux et plus l'angle de contact est élevé. En ce qui concerne l'influence de l'humidité relative, elle n'a eu qu’un effet marginal sur les angles de contact. Cependant, en travaillant à haute humidité le phénomène d'évaporation a été limité. En ce qui concerne la mouillabilité à l'huile des minéraux argileux, à une interface solide/huile/air, l'huile s’est rapidement étalée lors qu’elle a été déposée sur les différents minéraux. Dans la deuxième partie de la thèse, l'interaction biphasique huile/milieu aqueux a été étudiée par des mesures de tension interfaciale (IFT) en fonction de différents sels et de leurs concentrations. Les résultats obtenus avec deux huiles brutes et un système modèle (dodécane contenant de l'acide oléique) ont montré que l'IFT est minimum à une salinité optimale. En ce qui concerne les espèces de sel, un abaissement de l'IFT des huiles brutes a été observé en présence des cations petits, durs et fortement polarisants (tels que le Li+, Mg2+ et Ca2+) et en présence de cations gros, mous et fortement polarisables (tels que Rb+ et Cs+). Les résultats sur le système modèle ont montré que l'abaissement de l'IFT était dû aux interactions entre les petits cations qui sont durs et la tête polaire dure du tensioactif (oléate). La troisième partie de la thèse a été consacrée à l'étude des interactions triphasique huile/saumure/argile. Nos résultats montrent d'abord que, dans des conditions qui favorisent le « salting-in » des tensioactifs, l'adsorption des composants du pétrole brut sur les minéraux argileux a été favorisée (abaissement des angles de contact de l'huile sur les surfaces de mica en présence de saumure composée de cations divalents). L'interaction triphasique a également été étudiée par la stabilité des émulsions en présence des colloïdes d'argiles. Selon les différentes observations, nous avons émis l'hypothèse que certains composants de pétrole brut s'adsorbent directement sur des surfaces minérales tandis que d'autres ont besoin d'un pont cationique (Na+, Ca+ ou Mg2+) / The technique of low salinity waterflooding (LSW) during Enhanced Oil Recovery (EOR) processes, attempt to recover residual oils trapped in petroleum reservoirs. So far, after evidences of the benefits of LSW, some controversial results emerged and the mechanisms underlying the technology is still debated in the literature. It thus appears crucial to have a thorough understanding crude oil/brine/rock (COBR) interactions as the reservoir is a porous medium in which solid and fluid phases coexist. Firstly we studied the water wettability of different swelling clay minerals as a function of different interlayer cations (Li+, Na+, K+ and Ca2+), relative humidity, particle size and surface roughness. Even if these parameters have been investigated individually, the nature of the cations, surface roughness and particle size are closely linked. The nature of exchangeable cation indirectly drives the state of roughness of the clay films (in decreasing order: Ca2+ >>> K+ > (Li+, Na+)). However, it is the hydration energy which ultimately takes over during contact angle measurements. On the other hand, for a given clay mineral with a given exchangeable cation, wettability of the film has been observed to be influenced by the size of the particles. The larger the size of the clay platelets, the rougher the film and the higher the contact angle. As far as the influence of relative humidity is concerned, it only has a marginal effect on the contact angles. However, working at high humidity has shown to limit the phenomenon of evaporation. Regarding the oil wettability of clay minerals, at a solid/oil/air interface, the oil rapidly spread on the different clay minerals. In the second part, biphasic oil/aqueous medium interaction as a function of salt species and concentration has been studied via interfacial tension measurements (IFT). The results obtained with two crude oils and a model system (dodecane containing oleic acid) have shown that IFT is minimum at an optimum salinity. As far as salt species is concerned, IFT of the crude oils has been observed to be low in the presence of small, hard and highly polarising ions like Li+, Mg2+ and Ca2+ and in the presence of large, soft and highly polarisable ions like Rb+ and Cs+. The results on the model system has shown that lowering of IFT was due to ion paring between the small, hard cations and the hard polar headgroup of the surfactant (oleate). The third part of the thesis was dedicated to the study of triple phase oil/brine/clay interactions. Our results firstly show that in conditions favouring salting-in of surfactants, adsorption of crude oil components on clay minerals have been favoured (lowering of oil contact angles on mica surfaces in the presence of brines composed of divalent cations). Triple phase interaction has also been investigated by studying the stability of emulsions in the presence of clay colloids.According to the different observations we hypothesised that some crude oil components adsorb directly onto mineral surfaces while others need a cation bridge (Na+, Ca+ or Mg2+).