"1998"--T.p. / Thesis (PhD)--Macquarie University, School of Mathematics, Physics, Computing and Electronics, 1999. / Includes bibliographical references. / Introduction -- A Michelson interferometer for measurement of piezoelectric coefficients -- The piezoelectric coefficient of gallium arsenide -- Extensional piezoelectric coefficients of gallium nitrides and aluminium nitride -- Shear piezoelectric coefficients of gallium nitride and aluminium nitride -- Electrostriction in gallium nitride, aluminium nitride and gallium arsenide -- Summary and prognosis. / The present work represents the first use of the interferometric technique for determining the magnitude and sign of the piezoelectric coefficients of III-V compound semiconductors, in particular gallium arsenide (GaAs), gallium nitride (GaN), and aluminium nitride (AIN). The interferometer arrangement used in the present work was a Michelson interferometer, with the capability of achieving a resolution of 10⁻¹³ m. -- The samples used were of two types. The first were commercial wafers, with single crystal orientation. Both GaAs and GaN were obtained in this form. The second type of sample was polycrystalline thin films, grown in the semiconductor research laboratories at Macquarie University. GaN and AIN samples of this type were obtained. -- The d₁₄ coefficient of GaAs was measured by first measuring the d₃₃ value of a [111] oriented sample. This was then transformed to give the d₁₄ coefficient of the usual [001] oriented crystal. The value obtained for d₁₄ was (-2.7 ± 0.1) pmV⁻¹. This compares well with the most recent reported measurements of -2.69 pmV⁻¹. The significance of the measurement is that this represents the first time this coefficient has been measured using the inverse piezoelectric effect. -- For AIN and GaN samples, the present work also represents the first time their piezoelectric coefficients have been measured by interferometry. For GaN, this work presents the first reported measurements of the piezoelectric coefficients, and some of these results have recently been published by the (Muensit and Guy, 1998). The d₃₃ and d₃₁ coefficients for GaN were found to be (3.4 ± 0.1) pmV⁻¹ and (-1.7 ± 0.1) pmV⁻¹ respectively. Since these values were measured on a single crystal wafer and have been corrected for substrate clamping, the values should be a good measure of the true piezoelectric coefficients for bulk GaN. -- For AIN, the d₃₃ and d₃₁ coefficients were found to be (5.1 ± 0.2) pmV⁻¹, and (-2.6 ± 0.1) pmV⁻¹ respectively. Since these figures are measured on a polycrystalline sample it is quite probable that the values for bulk AIN would be somewhat higher. / The piezoelectric measurements indicate that the positive c axis in the nitride films points away from the substrate. The piezoelectric measurements provide a simple means for identifying the positive c axis direction. -- The interferometric technique has also been used to measure the shear piezoelectric coefficient d₁₅ for AIN and GaN. This work represents the first application of this technique to measure this particular coefficient. The d₁₅ coefficients for AIN and GaN were found to be (-3.6 ± 0.1) pmV⁻¹ and (-3.1 ± 0.1) pmV⁻¹ respectively. The value for AIN agrees reasonably well with the only reported value available in the literature of -4.08 pmV⁻¹. The value of this coefficient for GaN has not been measured. -- Some initial investigations into the phenomenon of electrostriction in the compound semiconductors were also performed. It appears that these materials have both a piezoelectric response and a significant electrostrictive response. For the polycrystalline GaN and AIN, the values of the M₃₃ coefficients are of the order of 10⁻¹⁸ m²V⁻². The commercial single crystal GaN and GaAs wafers display an asymmetric response which cannot be explained. / Mode of access: World Wide Web. / Various pagings ill

Thesis (M.App.Sc.) - Carleton University, 2007. / Includes bibliographical references (p. 112-118). Also available in electronic format on the Internet.

La conception, fabrication et caractérisation d’un récepteur hétérodyne à 1.2 THz a été effectuée par le Laboratoire d’Etudes du Rayonnement et de la Matière en Astrophysique et Atmosphères (LERMA) et constitue la base de ce rapport de thèse. Les études, analyse et résultats présentés dans ce manuscrit ont été effectués dans le cadre la mission JUpiter ICe moon Explorer (JUICE). JUICE est la première des grandes missions proposées à l’agenda du programme spatial Cosmic Vision 2015-2025 de l’Agence Spatial Européenne (ESA). La mission satellitaire JUICE est consacrée à l’étude du système Jovien. La charge utile du satellite est composée de 10 instruments à l’état-de-l’art et d'une expérience. Le développement du récepteur hétérodyne à 1.2 THz présenté dans cette thèse est dédié à SWI, acronyme anglais de “Submillimeter Wave Instrument", qui, grâce à une résolution spectrale de 107, étudiera à partir de 2030 la structure, la composition et la dynamique des températures de la stratosphère et de la troposphère de Jupiter ainsi que les exosphères et les surfaces des lunes glacées. La partie haute fréquence du récepteur est complètement basée sur la technologie de diodes Schottky planaires sur membrane d'arséniure de galium (GaAs), appelées “Planar Schottky Barrier Diodes” (PSBDs) dans le manuscrit. La réalisation du canal à 1.2 THz de SWI basé sur la technologie Schottky et entièrement développé par le consortium européen, dont fait parti le LERMA, a été le défi le plus significatif rencontré par ce dernier. L'extrême réduction de la taille des anodes des diodes Schottky nécessaire pour monter aux fréquences du THz a été atteinte en collaboration avec le Laboratoire de Photonique et de Nanostructures (LPN) en utilisant la lithographie électronique pour la fabrication de véritables “Monolithic Microwave Integrated Circuits” (MMIC).Une partie importante du ce rapport de thèse et consacrée à l’étude des phénomènes physiques additionnels qui apparaissent quand les dimensions des diodes sont fortement réduites. En particulier, les modifications du comportement résistif et capacitif des diodes Schottky dues à des phénomènes microscopiques bidimensionnels ont été étudiées au moyen d’un simulateur bidimensionnel Monte Carlo (2D-MC), en collaboration avec l’Université de Salamanca, en Espagne.Comme détaillé dans ce manuscrit, la caractérisation précise du comportement capacitif de la diode Schottky est un point critique pour déterminer la plage de fréquences de leur utilisation pour une application donnée. Toute modélisation imprécise de cette propriété de la diode peut entrainer un décalage significatif de la plage de fréquences d’opération d'un circuit THz.Cependant, la modélisation précise des diodes Schottky à ultra-hautes fréquences, n'est qu'une des étapes requises pour réussir à concevoir correctement un circuit THz. L’analyse précise et méticuleuse de l’interaction entre le comportement électromagnétique du chip MMIC et le comportement physique des diodes Schottky a été le but le plus important poursuit dans ce travail doctoral pour le développement du récepteur à 1.2 THz. Cette tâche a été abordée en utilisant les outils commerciaux “High Frequency Simulation/Structure Software” (Ansys-HFSS) et “Keysight Advance Design System” (Keysight-ADS). La combinaison des simulations électromagnétiques des structures tridimensionnelles du chip MMIC (Ansys-HFSS) et les simulations du comportement électrique non-linéaire de la diode Schottky (Keysight-ADS) est la manière actuelle d'aborder la conception de ce type de circuits THz. Le modèle électrique analytique de la diode requis par l’outil ADS a été défini par l'auteur conformément aux résultats précédemment obtenus avec le simulateur physique Monte Carlo. L’implémentation du modèle étendu de la diode Schottky dans cette méthode pour la conception et l'optimisation de chaque étage du récepteur à 1.2THz, est le sujet développé dans ce rapport de thèse. / The design, fabrication and testing of a frequency heterodyne receiver at 1.2 THz has been developed by Laboratoire d’Etudes du Rayonnement et de la Matière en Astrophysique et Atmosphères (LERMA) and it is the foundation of this dissertation. The studies, analysis and results presented in this manuscript have been carried out within the framework of the JUpiter ICe moon Explorer (JUICE) mission. JUICE is one of the proposed missions in the agenda of the European Space Agency (ESA) Cosmic Vision 2015-2025 program. The objective of the JUICE satellite mission is to study the Jovian system, especially the Jupiter atmosphere properties and the surface characteristics of its icy moons. Scientific equipment consisting of ten state-of-the-art instruments and one experiment comprise the payload of this satellite. The development of a 1.2 THz channel is part of the Submillimeter Wave Instrument (SWI) devoted to recovering the spectroscopy data of the Jupiter atmosphere and icy-moons’ surface composition. The scientific principle for this receiver is all-solid-state semiconductor technology based in GaAs Planar Schottky Barrier Diodes (PSBDs). The achievement of a 1.2 THz channel based in PSBDs totally developed by European partners was the major challenge proposed for SWI, with LERMA committed to this assignment. The required ultra-scaling of the Schottky anode size of PSBDs in the attainment of the THz range has been achieved in collaboration with Laboratoire de Photonique et de Nanostructures (LPN) using e-beam photolithography in the fabrication of Monolithic Microwave Integrated Circuits (MMIC). An important part of this dissertation addresses the appearance of additional physical phenomena when ultrascaling solid-state PSBDs. Particularly, the modification of the electrical resistivity and capacitance of SBDs due to two-dimensional phenomena has been studied by means of a physical microscopic Two-Dimensional Monte Carlo (2D-MC) simulator, in collaboration with the University of Salamanca, Salamanca, Spain. As discussed within this manuscript, the accurate characterization of the diode capacitance is one of the critical points when opening a frequency window in the required frequency range of a THz application. A misunderstanding of this modified capacitance during the design of these devices can lead to a considerable offset in the frequency range of the experimental module. However, the accurate modeling of PSBDs in such high frequency applications is only a part of the expertise required for the successful completion of this challenge. The accurate and meticulous analysis of the interrelationship between the electromagnetic behavior of the MMIC chip and the physical behavior of the integrated PSBDs is the main challenge faced in this dissertation for the development of the 1.2 THz receiver. This task has been addressed using the commercial Ansys High Frequency Simulation/Structure Software (Ansys-HFSS) and the Keysight Advance Design System (Keysight-ADS). The combination of the three-dimensional electromagnetic characterization of the chip structure (obtained with HFSS) with the non-linear electrical circuit simulation (carried out by ADS) of diodes is the current methodology for the design of these modules. The analytical electrical model of PSBDs required by ADS software has been defined by this author in agreement with the results obtained with the 2D-MC simulator. The implementation of this approach in the design and optimization of the different stages of the accomplished 1.2 THz receiver is the main subject of this dissertation. The interaction between the physical model of the PSBDs and the electromagnetic modeling of the structure will be discussed within the different chapters of this dissertation. Finally, the mechanical engineering of these applications must be addressed in this discussion.

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Molecular beam epitaxy has recently been applied to the growth and self assembly of nanostructures on crystal substrates. This highlights the importance of understanding how microscopic rules of atomic motion and assembly lead to macroscopic surface shapes. In this thesis, we present results from two computational studies of these mechanisms. We identify a kinetic mechanism responsible for the emergence of low-angle facets in recent epitaxial regrowth experiments on patterned surfaces. Kinetic Monte Carlo simulations of vicinal surfaces show that the preferred slope of the facets matches the threshold slope for the transition between step flow and growth by island nucleation. At this crossover slope, the surface step density is minimized and the adatom density is maximized, respectively. A model is developed that predicts the temperature dependence of the crossover slope and hence the facet slope. We also examine the "step bunching" instability thought to be present in step flow growth on surfaces with a downhill diffusion bias. One mechanism thought to produce the necessary bias is the inverse Ehrlich Schwoebel (ES) barrier. Using continuum, stochastic, and hybrid models of one dimensional step flow, we show that an inverse ES barrier to adatom migration is an insufficient condition to destabilize a surface against step bunching. / Science, Faculty of / Physics and Astronomy, Department of / Graduate

Le développement de sources moyen infrarouge compactes et accordables dans les gammes de transmission de l’atmosphère présente un intérêt majeur dans les secteurs de la défense et de la sécurité. Les sources paramétriques à quasi-accord de phase en configuration guidée sont prometteuses pour gagner en compacité puisque l’on réduit la puissance de pompe nécessaire par rapport aux sources « massives ». Le premier axe de la thèse consiste à étudier des guides d’onde en arséniure de gallium périodiquement orientés (OP-GaAs) adaptés à un pompage par laser fibré et à des puissances relativement élevées. Le second vise à étudier de façon novatrice la possibilité d’intégrer dans un composant monolithique une diode laser en matériaux antimoniures avec un convertisseur de fréquence en antimoniure de gallium (GaSb). L’enjeu dans les deux cas est de réduire au maximum les pertes à la propagation dans ces guides d’onde pour exploiter pleinement leurs propriétés non-linéaires.Ce travail de thèse a permis de modéliser des structures de guides d’onde ambitieuses pour réduire les pertes, de développer les briques technologiques nécessaires à la fabrication de guides d’onde OP-semi-conducteur faibles pertes et de faire de premières caractérisations de ces composants dans le moyen-infrarouge. Les performances de guides d’onde GaAs ruban enterrés ou non ont pu être comparées, donnant une réduction des pertes d’un facteur trois avec des rubans enterrés. Plusieurs générations de guides d’onde GaSb ont vu le jour, et montrent des performances à l’état de l’art des structures en GaAs. En conséquence, diverses solutions ont été explorées pour intégrer une diode laser en matériaux antimoniures avec le guide d’onde convertisseur de fréquence. / The development of compact and tunable mid-infrared laser sources in the atmospheric transmission windows presents a major interest for several security and defense applications. Quasi-phase-matched parametric sources in guided wave configuration are promising solutions to enhance compactness, because of the reduction in pump power requirements with respect to bulk devices.The first axis of this thesis consists in studying orientation-patterned gallium arsenide (OP-GaAs) waveguides, adapted to fiber laser pumping and to relatively high pump power. The second axis is devoted to the original idea of integrating an antimonide based laser diode with a gallium antimonide (GaSb) frequency converter in a monolithic component. The goal in both cases is to minimize propagation losses in those waveguides to exploit the whole potential of their non-linear properties.This work led to model ambitious low-loss waveguides structures, to develop the technological fabrication steps necessary for OP-semiconductor waveguides manufacturing, and to characterize these components in the mid-infrared. The first buried ridge GaAs waveguide structure has been compared to the ridge one, giving a reduction of a factor three in the propagation losses. Several generations of GaSb waveguides have come forward, with constant losses improvement and reach GaAs state-of-the-art performances. Lastly, multiple solutions have been explored in order to integrate an antimonide-based laser diode with the frequency converter waveguide.

Orientador: Luis Vicente de Andrade Scalvi / Resumo: Este trabalho visa apresentar o desenvolvimento e as principais conclusões referentes à combinação de heterojunções a base de GaAs com óxidos semicondutores, para aplicações em dispositivos optoeletrônicos. O texto foi dividido em duas partes principais, sendo a primeira parte voltada para a síntese e produção do SnO2, relacionada com a formação da heteroestrutura GaAs/SnO2; e a segunda parte é focada na produção dos ressonadores de onda acústicas de bulk,na ordem de GHz, a base de GaAs/ZnO. Na primeira parte, priorizou-se filmes de SnO2, que foram depositados por duas técnicas: sol-gel dip-coating e evaporação resistiva. Os filmes foram depositados sobre substratos de vidro soda-lime, e sobre substratos de GaAs, de quartzo e de a-SiO2. SnO2 foi também depositado sobre filme de GaAs depositado por sputtering. No caso da evaporação resistiva, a rota sol-gel é utilizada também para a preparação do pó que é utilizado como precursor para a evaporação resistiva de filmes de SnO2, combinando essas duas técnicas. Foram investigadas as propriedades ópticas e elétricas de filmes finos de SnO2 dopado com 1% de Er3+ e estruturas hibridas de GaAs/SnO2: Er3+. Entre os principais resultados, verificou-se: 1) espectros de luminescência diferentes do íon Er3+ ao se depositar SnO2 sobre substrato de vidro ou GaAs; 2) Microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de energia dispersiva de raios-x (EDX) para filmes de SnO2, depositados por evaporação resistiva, atestaram uma relação... (Resumo completo, clicar acesso eletrônico abaixo) / Abstract: This work aims to present the development and the main conclusions obtained so far regarding the combination of GaAs-based heterojunctions with semiconductor oxides, for applications in optoelectronic devices. The text has been divided in two main parts, where the first one is related to the synthesis and production of SnO2, associated with the formation of the heterostructure GaAs/SnO2; and the second one if focused on the production of bulk acoustic wave resonators, with frequencies in GHz range, based on GaAs/ZnO. In the first part, attention was given to SnO2 films, deposited by two techniques: sol-gel dipcoating and resistive evaporation, on soda-lime glass substrates, and on GaAs, quartz and a-SiO2 substrates. SnO2 was also deposited on GaAs film deposited by sputtering. In the case of resistive evaporation, the sol-gel route is also used to prepare the powder which is used as a precursor for resistive evaporation of SnO2 films, then, by combining these two techniques. Optical and electrical properties of Er3+ -doped SnO2 thin films were investigated as well as the hybrid structure GaAs/SnO2 .Among the main results were: 1) different luminescence spectra of Er3+ ion when depositing SnO2 on glass or GaAs substrate; 2) scanning electron microscopy (SEM) and energy dispersive x-ray spectroscopy (EDX) for SnO2 films deposited by resistive evaporation show a relationship of the thermal annealing temperature with the concentration of Er ions in the surface layers; 3) this con... (Complete abstract click electronic access below) / Doutor

Solární články na bázi arsenidu gallia patří mezi nejvýkonější typ dostupných solárních článků vůbec. Jejich výhodou je výborná odolnost vůči tepelnému a ionizujícímu záření, a proto se využívají zejména v náročných podmínkách. Tato disertační práce popisuje stav GaAs fotovoltaických článku vystavených vůči tepelnému namáhání, vysokému ochlazování, gama záření a ozáření širokospektrálním laserem. Vzorky byly zkoumány před, po a i během těchto procesů pomocí několika analytických a charakterizačních metod. Měření bylo zaměřeno na charakterizaci povrchu, optických a elektrických vlastností. Byly objeveny limity a nové chování tohoto typu článků, které jsou ovlivněny i tenkými ochrannými a antireflexními vrstvami.

Cette thèse s’inscrit dans le cadre d’une cotutelle internationale entre l’Université de Bourgogne Franche-Comté en France et l’Université de Sherbrooke au Canada. Elle porte sur le développement d'un biocapteur miniature pour la détection et la quantification de bactéries dans des milieux liquides complexes. La bactérie visée est l’Escherichia coli (E. coli), régulièrement mise en cause dans des épidémies d'infections alimentaires, et parfois meurtrière.La géométrie du biocapteur consiste en une membrane en arséniure de gallium (GaAs) sur laquelle est déposé un film mince piézoélectrique d’oxyde de zinc (ZnO). L'apport du ZnO structuré en couche mince constitue un réel atout pour atteindre de meilleures performances du transducteur piézoélectrique et consécutivement une meilleure sensibilité de détection. Une paire d'électrodes déposée sur le film de ZnO permet de générer sous une tension sinusoïdale une onde acoustique se propageant dans le GaAs, à une fréquence donnée. La face arrière de la membrane, quant à elle, est fonctionnalisée avec une monocouche auto-assemblée (SAM) d'alkanethiols et des anticorps anti-E. coli, conférant la spécificité de la détection. Ainsi, le biocapteur bénéficie à la fois des technologies de microfabrication et de bio-fonctionnalisation du GaAs, déjà validées au sein de l’équipe de recherche, et des propriétés piézoélectriques prometteuses du ZnO, afin d’atteindre potentiellement une détection hautement sensible et spécifique de la bactérie d’intérêt. Le défi consiste à pouvoir détecter et quantifier cette bactérie à de très faibles concentrations dans un échantillon liquide et/ou biologique complexe.Les travaux de recherche ont en partie porté sur les dépôts et caractérisations de couches minces piézoélectriques de ZnO sur des substrats de GaAs. L’effet de l’orientation cristalline du GaAs ainsi que l’utilisation d’une couche intermédiaire de Platine entre le ZnO et le GaAs ont été étudiés par différentes techniques de caractérisation structurale (diffraction des rayons X, spectroscopie Raman, spectrométrie de masse à ionisation secondaire), topographique (microscopie à force atomique), optique (ellipsométrie) et électrique. Après la réalisation des contacts électriques, la membrane en GaAs a été usinée par gravure humide. Une fois fabriqué, le transducteur a été testé en air et en milieu liquide par des mesures électriques, afin de déterminer les fréquences de résonance pour les modes de cisaillement d’épaisseur. Un protocole de bio-fonctionnalisation de surface, validé au sein du laboratoire, a été appliqué à la face arrière du biocapteur pour l’ancrage des SAMs et des anticorps, tout en protégeant la face avant. De plus, les conditions de greffage d’anticorps en termes de concentration utilisée, pH et durée d’incubation, ont été étudiées, afin d’optimiser la capture de bactérie. Par ailleurs, l’impact du pH et de la conductivité de l’échantillon à tester sur la réponse du biocapteur a été déterminé. Les performances du biocapteur ont été évaluées par des tests de détection de la bactérie cible, E. coli, tout en corrélant les mesures électriques avec celles de fluorescence. Des tests de détection ont été réalisés en variant la concentration d’E. coli dans des milieux de complexité croissante. Différents types de contrôles ont été réalisés pour valider les critères de spécificité. En raison de sa petite taille, de son faible coût de fabrication et de sa réponse rapide, le biocapteur proposé pourrait être potentiellement utilisé dans les laboratoires de diagnostic clinique pour la détection d’E. coli. / This thesis was conducted in the frame of an international collaboration between Université de Bourgogne Franche-Comté in France and Université de Sherbrooke in Canada. It addresses the development of a miniaturized biosensor for the detection and quantification of bacteria in complex liquid media. The targeted bacteria is Escherichia coli (E. coli), regularly implicated in outbreaks of foodborne infections, and sometimes fatal.The adopted geometry of the biosensor consists of a gallium arsenide (GaAs) membrane with a thin layer of piezoelectric zinc oxide (ZnO) on its front side. The contribution of ZnO structured in a thin film is a real asset to achieve better performances of the piezoelectric transducer and consecutively a better sensitivity of detection. A pair of electrodes deposited on the ZnO film allows the generation of an acoustic wave propagating in GaAs under a sinusoidal voltage, at a given frequency. The backside of the membrane is functionalized with a self-assembled monolayer (SAM) of alkanethiols and antibodies anti-E. coli, providing the specificity of detection. Thus, the biosensor benefits from the microfabrication and bio-functionalization technologies of GaAs, validated within the research team, and the promising piezoelectric properties of ZnO, to potentially achieve a highly sensitive and specific detection of the bacteria of interest. The challenge is to be able to detect and quantify these bacteria at very low concentrations in a complex liquid and/or biological sample.The research work partly focused on the deposition and characterization of piezoelectric ZnO thin films on GaAs substrates. The effect of the crystalline orientation of GaAs and the use of a titanium / platinum buffer layer between ZnO and GaAs were studied using different structural (X-ray diffraction, Raman spectroscopy, secondary ionization mass spectrometry), topographic (atomic force microscopy), optical (ellipsometry) and electrical characterizations. After the realization of the electrical contacts on top of the ZnO film, the GaAs membrane was micromachined using chemical wet etching. Once fabricated, the transducer was tested in air and liquid medium by electrical measurements, in order to determine the resonance frequencies for thickness shear mode. A protocol for surface bio-functionalization, validated in the laboratory, was applied to the back of the biosensor for anchoring SAMs and antibodies, while protecting the top side. Furthermore, different conditions of antibody grafting such as the concentration, pH and incubation time, were tested to optimize the immunocapture of bacteria. In addition, the impact of the pH and the conductivity of the solution to be tested on the response of the biosensor has been determined. The performances of the biosensor were evaluated by detection tests of the targeted bacteria, E. coli, while correlating electrical measurements with fluorescence microscopy. Detection tests were completed by varying the concentration of E. coli in environments of increasing complexity. Various types of controls were performed to validate the specificity criteria. Thanks to its small size, low cost of fabrication and rapid response, the proposed biosensor has the potential of being applied in clinical diagnostic laboratories for the detection of E. coli.

Die Legierungsserie CeFeAs1−xPxO bietet die Möglichkeit, eine außergewöhnliche Vielfalt unterschiedlicher Grundzustände mit starken Korrelationen der 3d- und der 4f-Elektronen zu untersuchen. CeFePO ist an der Grenze zwischen einem paramagnetischen und einem ferromagnetischen Ce-Zustand und zeigt starke 4f-Korrelationen, die zu Schwere-Fermionen-Verhalten führen, während Fe unmagnetisch ist. Im Gegensatz dazu sind die Eigenschaften von CeFeAsO durch die 3d-Korrelationen des Fe dominiert, die zu antiferromagnetischer Ordnung unterhalb von T_N(Fe) = 145K führen, während sich Ce in einem stabilen dreiwertigen Zustand befindet und unterhalb von T_N(Ce) = 3.7K ebenfalls antiferromagnetisch ordnet. Man erwartet deshalb mindestens zwei kritische Punkte, an denen die magnetische Ordnung unterdrückt wird. Hier sollte insbesondere geklärt werden, ob bei diesen kritischen Konzentrationen Quantenphasenübergänge auftreten, bei denen die Ordnungstemperatur zu T = 0K verschoben ist und in denen die Ursache von Nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten und unkonventioneller Supraleitung gesehen wird. Grundlage für die Untersuchungen war zunächst die Züchtung qualitativ hochwertiger Einkristalle hinreichender Größe, was im Rahmen dieser Arbeit erstmalig gelungen ist. Hierzu wurde eine Sn-Flux Methode optimiert, mit der plättchenförmige Einkristalle mit Abmessungen von typischerweise 1mm x 1mm x 0.1mm und Massen bis 0.6mg erhalten werden konnten. Zur Bestimmung struktureller Parameter kamen Röntgenbeugung, energiedispersive Röntgenspektroskopie und chemische Analyse zum Einsatz. Physikalische Eigenschaften wurden vor allem durch Messungen der Spezifischen Wärmekapazität, der Magnetisierung und des elektrischen Widerstandes im Temperaturbereich T = 0.35 − 300K untersucht. Die antiferromagnetische Ordnung von Fe in CeFeAsO ist mit einer orthorhombischen Verzerrung verbunden, die bei einer etwas höheren Temperatur von T_0 = 151K stattfindet. Diese Phasenübergänge sind von besonderem Interesse, da ihre Unterdrückung zur Ausbildung von Hochtemperatur-Supraleitung in den Eisenpniktiden führt, ihr Wechselspiel aber nicht vollständig verstanden ist. Sie unterteilen die Temperaturabhängigkeit des elektrischen Widerstandes ρ(T) von CeFeAsO in zwei Bereiche. In der paramagnetischen tetragonalen Phase nimmt ρ(T) beim Abkühlen von Raumtemperatur aus bislang ungeklärter Ursache zunächst leicht zu. Erst mit Einsetzen der orthorhombischen Verzerrung bei T_0 kehrt sich die Temperaturabhängigkeit um und ρ(T) nimmt mit sinkender Temperatur ab, wobei die Abnahme bei T_N(Fe) nochmals stärker wird und bis zu tiefsten Temperaturen metallisches Verhalten beobachtet wird. Dass sich CeFeAsO somit nicht unmittelbar an der Grenze zu einem Mott-Isolator befindet, wie es in Anlehnung an die Kuprat-Supraleiter zunächst vermutet wurde, und Restwiderstandsverhältnisse von RRR > 10 überhaupt möglich sind, konnte im Rahmen dieser Arbeit erstmalig gezeigt werden. Durch sorgfältige Untersuchung des Temperaturunter- schiedes zwischen T_N(Fe) und T_0 und dem Vergleich mit dotierten und undotierten AFe2As2-Verbindungen konnte ein vereinheitlichtes Bild der Ausgangsverbindungen aller Fe-basierten Supraleiter geschaffen werden. In diesem tritt im Temperaturbereich T_N(Fe) < T < T_0 eine elektronische nematische Phase hervor, deren Existenzbereich durch die magnetische Kopplung entlang der kristallographischen c-Achse und deren Defektabhängigkeit bestimmt ist. Wie alle Substitutionen in RFeAsO-Verbindungen führt die Ersetzung von As durch P auch in CeFeAs1−xPxO zu einer Verringerung von T_N(Fe). Ein quantenkritischer Punkt mit T_N(Fe) --> 0K ist jedoch unwahrscheinlich, da ab einer kritischen Konzentration von x = 0.30 die Signatur der Eisen-Ordnung in ρ(T) zwar merklich schwächer wird, T_N(Fe) ≈ 40K bei weiterer Erhöhung von x aber nicht mehr zu tieferen Temperaturen schiebt. In Proben mit der kritischen Konzentration von x = 0.30 - und nur in diesem Konzentrationsbereich - konnte reproduzierbar ein verschwindender elektrischer Widerstand und damit ein Hinweis auf Supraleitung mit einer Sprungtemperatur von T_SL= 4K gefunden werden. Im Gegensatz zur ’Dom-förmigen’ Abhängigkeit der Sprungtemperatur von der Konzentration eines Fremdatoms in den Phasendiagrammen anderer Fe-basierter Supraleiter nimmt jedoch T_SL in CeFeAs1−xPxO bei weiterer Erhöhung von x nicht zu. Stattdessen wird bei x > 0.30 ein ferromagnetisch geordneter Grundzustand (des Ce) stabilisiert, der mit Supraleitung konkurriert. Die antiferromagnetische Ordnung von Cer in undotiertem CeFeAsO weist typische Merkmale magnetischer Ordnung lokaler Momente auf und impliziert eine Dominanz der RKKY-Wechselwirkung gegenüber einem schwachen Kondo-Effekt. Die Ersetzung von As durch P wirkt als chemischer Druck und stabilisiert somit den unmagnetischen Valenzzustand Ce4+. Trotzdem ist die Ce-Ordnung bei kleinen P-Konzentrationen - im Gegensatz zur Fe- Ordnung - nahezu unverändert vom Verhalten in undotiertem CeFeAsO. Bei der kritischen Konzentration von x = 0.30 tritt überraschend ein plötzlicher Übergang von antiferromagnetischer zu ferromagnetischer Ordnung mit einer Curie-Temperatur von T_C(Ce) = 4K auf, der offensichtlich mit der Unterdrückung der Fe-Ordnung korreliert ist und nicht nur aus einem reinen Volumeneffekt resultiert. Als mögliche Ursache wird eine Umstrukturierung der Fermi-Fläche bei Unterdrückung der Fe-Ordnung betrachtet, die zu einem Vorzeichenwechsel der Austauschkopplung J_ij bei RKKY-Wechselwirkung führt. Bei hohen Phosphor-Konzentrationen sinkt T_C(Ce) und geht bei x = 0.90 von ferromagnetischer zur antiferromagnetischer Ordnung über, wie es bei Annäherung an einen quantenkritischen Punkt bereits in einer Vielzahl ferromagnetischer Systeme beobachtet wurde. In stöchiometrischem CeFePO wurde magnetisch kurzreichweitige Ordnung und Spin-Glas-Verhalten mit einer charakteristischen Temperatur von T_SG= 0.75K gefunden. Der Unterschied zur früher gemachten Beobachtung eines paramagnetischen Grundzustandes resultiert einzig aus Variationen bei der Synthese und ist in strukturellen Parametern nicht nachweisbar - eine für Schwere- Fermionen-Systeme typische Sensitivität! Der zweite kritische Punkt, an dem die Ce-Ordnung verschwinden sollte, liegt also nicht wie zu Beginn erwartet bei hohen P-Konzentrationen, sondern in stöchiometrischem CeFePO. Eine Wärmebehandlung von CeFePO bei T ∼ 800◦C kann zur gezielten Manipulation des Grundzustandes genutzt werden und hat zur Ausbildung von logarithmischer Divergenz der spezifischen Wärmekapazität C/T und damit einem ersten direkten Hinweis auf Quantenkritikalität geführt.