This thesis is focused on determining the durability characteristics of asphalt mixtures containing bio-based additives for the purpose of more effective use of recycled materials. Fifty mixtures were evaluated by Cantabro Mass Loss testing in their virgin state, after 1 year of field aging, and after laboratory conditioning to determine the effectiveness of bioditives in dense graded asphalt and sand asphalt mixtures. Key findings from this work demonstrated that considerable amounts of recycled asphalt shingles (i.e. 5% of the total mixture) significantly affect the brittleness of dense graded asphalt mixtures when used in conjunction with reclaimed asphalt pavement (RAP). Furthermore, brittleness was not improved with the use of bioditives at high dosages (e.g. greater than 7.5% of the total binder content), but was improved in some cases at lower dosage rates (e.g. 2.5-5%). Additional testing of similar mixtures and bioditives evaluated in this thesis are recommended.

The reduction of greenhouse gases in the atmosphere and the transformation from a fossil-based to a bio-based economy are declared social, political and entrepreneurial goals. The efficient material and energetic use of biogenic residues, by-products and wastes offers numerous means of working towards these goals. However, it is still unclear what raw materials can be understood under these collective terms, what quantities exist across sectors and what additional contribution can be expected from their improved use. In the context of this thesis, an internationally applicable method has been developed which can be used to continuously balance and evaluate the technical biomass potential and current use. The basis for this is a modular monitoring system that is used to develop a multi-stage biomass categorisation, a regularly updatable network of biomass-specific calculation elements and a procedure for the continuous improvement of data quality. The monitoring system was tested for a consistent reference year using Germany as an example. In addition, the temporal and spatial dynamics of the biomass availability were analysed for the case study of cereal straw using a geoinformation system. With the help of 1,113 calculation elements, the supply and use of 77 biomasses from five sectors were balanced. On this basis, the technical biomass potential for the year 2015 amounts to 86–140 million tonnes of dry matter. Between 65 % and 84 % are already tied up in a material or energetic use. There is a clear focus on only a few raw materials; 20 % of the resources make up more than 80 % of the supply. By further tapping the mobilisable potential of 14–48 million tonnes of dry matter, an annual primary energy contribution of at least 6 % and up to 15 % could be achieved in future, for example. The detailed analysis for the case study also shows that, despite significant fluctuations over time, large parts of the potential are concentrated in only a few regions. The overall broad ranges of results indicate that the data quality is uncertain and, in particular in the areas of soil and water quality, biodiversity and eutrophication of ecosystems, there is a need for research on how the complex interactions can be integrated into future calculations of biomass potentials, using which data sets. The consequent provision of the monitoring results and calculation methodology in an online data repository (http://webapp.dbfz.de) provides the opportunity to reflect on the existing approaches in an open debate and to continue developing them in line with the respective needs. Using the findings generated by the monitoring system, the focus can be placed on the most important raw materials and regions for the implementation of political and entrepreneurial strategies and for filling gaps in the data. On this basis, the next steps for an optimal and sustainable contribution to a bio-based circular economy can be prioritised and discussed with regional stakeholders and shareholders. / Die Reduktion von Treibhausgasen in der Atmosphäre und die Transformation von einer fossilbasierten zu einer bio-basierten Wirtschaftsweise sind erklärte gesellschaftliche, politische und unternehmerische Ziele. Die effiziente stoffliche und energetische Nutzung von biogenen Reststoffen, Nebenprodukten und Abfällen bietet zahlreiche Möglichkeiten, diesen Zielen näher zu kommen. Unklar ist bisher jedoch, welche Rohstoffe unter diesen Sammelbegriffen verstanden werden können, welche Mengen sektorenübergreifend existieren und welcher zusätzlichentzliche Beitrag aus einer optimierten Nutzung erwartet werden kann. Im Rahmen dieser Arbeit wurde daher eine international anwendbare Methode entwickelt, mit der das technische Biomassepotenzial und die aktuelle Nutzung fortlaufend bilanziert und bewertet werden kann. Die Grundlage bildet hierfür ein modulares Monitoringsystem, mit dem u. a. eine mehrstufige Biomassekategorisierung, ein regelmäßig aktualisierbares Netzwerk aus biomassespezifischen Berechnungselementen sowie ein Vorgehen zur kontinuierlichen Verbesserung der Datenqualität entwickelt wurde. Das Monitoringsystem wurde am Beispiel von Deutschland und für ein konsistentes Bezugsjahr erprobt. Für das Fallbeispiel Getreidestroh wurde darüber hinaus die zeitliche und räumliche Dynamik der Rohstoffverfügbarkeit mit einem Geo-Informationssystem analysiert. Mit Hilfe von 1.113 Berechnungselementen wurden das Aufkommen und die Nutzung für 77 Biomassen aus fünf Sektoren bilanziert. Auf dieser Grundlage ergibt sich für das Jahr 2015 ein technisches Biomassepotenzial in Höhe von 86–140 Millionen Tonnen Trockenmasse. Zwischen 65 % und 84 % waren bereits in einer stofflichen oder energetischen Nutzung gebunden. Ein deutlicher Schwerpunkt liegt auf nur wenigen Rohstoffen; 20 % der Rohstoffe repräsentieren über 80 % des Potenzials. Durch die weitere Erschließung der noch mobilisierbaren Potenziale in Höhe von 14–48 Millionen Tonnen Trockenmasse könnte zukünftig z. B. ein jährlicher Primärenergiebeitrag von mindestens 6 % und bis zu 15 % realisiert werden. Die Detailanalyse für das Fallbeispiel zeigt darüber hinaus, dass trotz erheblicher zeitlicher Schwankungen große Teile des Potenzials in nur wenigen Regionen konzentriert sind. Die insgesamt hohen Ergebnisbandbreiten deuten jedoch auf eine unsichere Datenqualität hin und insbesondere bei den Themen Boden- und Wasserqualität, Biodiversität und Eutrophierung von Ökosystemen besteht Forschungsbedarf, wie und mit welchen Datensätzen die komplexen Wirkungsgefüge zukünftig in die Potenzialberechnungen integriert werden können. Durch die konsequente Offenlegung der Monitoringergebnisse und der Berechnungsmethodik in einem Online-Datenrepositorium (http://webapp.dbfz.de) besteht die Möglichkeit, die bisherigen Ansätze in einem offenen Diskurs zu reflektieren und bedarfsgerecht weiterzuentwickeln. Mit Hilfe der Erkenntnisse aus dem Monitoringsystem kann der Fokus für die Umsetzung von Politik- und Unternehmensstrategien und das Schließen von Datenlücken auf die wichtigsten Rohstoffe und Regionen gelenkt werden. Zusammen mit den regionalen Stake- und Shareholdern können auf dieser Grundlage die nächsten Schritte für einen optimalen und nachhaltigen Beitrag zu einer bio-basierten Kreislaufwirtschaft priorisiert und weiterführend diskutiert werden.

L'objectif de la thèse est d'étudier la transformation de la fraction cellulosique de la biomasse en acide lévulinique. Cet acide est une molécule plateforme permettant un accès à de multiples produits, tels que des solvants, des monomères ou encore des molécules à plus forte valeur ajoutée.Nous proposons d'étudier la transformation de la cellulose en acide lévulinique catalysée par des solutions aqueuses concentrées en acides de Brønsted. La forte acidité de ces milieux et leur capacité à rompre les liaisons hydrogène de la cellulose rendent possible des réactions à température modérée (80°C), ce qui laisse espérer la production sélective d'acide lévulinique.L'état de l'art concernant la production d'acide lévulinique à partir de glucose ou de cellulose est d’abord présenté, ainsi qu’une étude bibliographique sur les techniques permettant la mesure d’acidité de milieux concentrés.La caractérisation de l’acidité des milieux semblant être un point clé pour contrôler la réaction, la seconde partie concernera les mesures d’acidité des milieux concentrés utilisés. La méthodologie expérimentale pour identifier et quantifier les produits de réaction de la cellulose ainsi que les paramètres critiques qui la régissent sont ensuite détaillés.Enfin l’étude s’achèvera par deux chapitres traitant de la transformation du glucose ou la cellulose en acide lévulinique dans des milieux comportant une forte acidité de Brønsted combinée, ou non, avec des sels métalliques. La transformation du glucose conduit à des sélectivités en acide lévulinique de 50 mol% dans l’acide sulfurique 65 % et supérieures à 70 mol% dans l'acide sulfurique 48 % en présence de chlorure d'aluminium hydraté. La transformation de la cellulose conduit à des sélectivités en acide lévulinique d'environ 43 mol% dans les milieux acides de Brønsted concentrés et 60 mol% lorsque des sels métalliques sont ajoutés. De telles sélectivités en acide lévulinique n'ont jamais été décrites dans les milieux concentrés. / The thesis presented in this document aims at converting lignocellulosic biomass into levulinic acid. This target is a valuable building block which can lead to various products.This platform intermediate can be obtained by acid-catalyzed conversion of cellulose contained in raw biomass. However, the state of the art concerning this acid-catalyzed reaction revealed that the current conditions (diluted acids in harsh temperature conditions) result in numerous by-products formation. The selectivity issue often deals with process control, in particular with reaction time optimization.Our approach lies in using concentrated Brønsted acids as alternative media to catalyze cellulose conversion. Indeed, the high acidity level allow the interaction with hydrogen bonds in cellulose fibrils and favor cellulose decristallization. This property should promote the transformation of cellulose into levulinic acid at lower temperature thus limiting the formation of by-products. Therefore, acidity measurements in such media have been developed and performed. An extensive study on glucose and Avicel cellulose conversion in concentrated aqueous solutions of sulfuric acid was performed at 80°C. Levulinic acid yields, up to 50 mol%, were determined by HPLC analysis and a special attention was dedicated to the identification and quantification of soluble or insoluble by-products, allowing the characterization of new species never described in aqueous solutions. Referring to the acidity levels previously determined, a comparison between acidity and catalytic results will be setted.Finally, the effect of metallic chloride addition on the transformation of glucose and cellulose in sulphuric acid solutions has been investigated, revealing improvements yielding up to 70 mol% levulinic acid. This range of selectivity is unprecedented at such a low temperature.