Dans le contexte du développement actuel du marché du silicium photovoltaïque, le besoin en silicium de qualité solaire s'accompagne du développement de procédés visant à en améliorer la qualité et la pureté à moindre coût. Les travaux réalisés au cours de cette thèse portent sur l'étude technique d'un prototype de laboratoire, précurseur d'un procédé pilote industriel innovant d'élaboration de silicium sous forme de ruban pour le photovoltaïque, et sur l'étude scientifique de la ségrégation des impuretés lors de la solidification du silicium sous un fort brassage électromagnétique. Des études numériques et expérimentales menées en parallèle ont permis la réalisation du prototype de laboratoire sans tirage de ruban. Nous avons testé les points durs du procédé en mettant au point le contrôle thermique de la cristallisation et le contrôle de la vanne électromagnétique de rétention, validés sur de l'étain puis du silicium liquide. Nous avons testé différentes géométries de creusets munis de fentes de différentes dimensions. Nous avons également validé expérimentalement les solutions techniques relatives à la ségrégation des impuretés à partir d'une charge de composition connue en Phosphore, Fer, Aluminium et Cuivre. Des lingots (5cm de haut) et de plaques (~2mm d'épaisseur) de silicium ont été cristallisés (solidification directionnelle) à des vitesses de l'ordre de 15 à 20cm/h, bien au-delà des vitesses habituellement utilisées en croissance cristalline. Les résultats d'analyses chimiques d'échantillons ont montré que l'écoulement turbulent, résultant du fort brassage électromagnétique, permet d'obtenir un coefficient de partage effectif keff=0,54 pour le phosphore, une des impuretés qui ségrégent mal dans le silicium en général (k0=0,3), pour une vitesse de cristallisation estimée à 15cm/h. La vitesse de brassage calculée par modélisation numérique dans les mêmes conditions que l'expérience peut dépasser 1m/s, ce qui est suffisamment intense pour empêcher l'accumulation des impuretés à l'interface liquide/solide pendant la cristallisation, en les homogénéisant dans le fluide. Trois modèles de calcul du coefficient de partage effectif keff en régime turbulent on été développés, en axisymétrique et en tridimensionnel (calculs électromagnétiques et magnéto-hydrodynamiques). Les valeurs de coefficient effectif de partage keff données par les modèles sont localement voisins de nos résultats obtenus à partir de l'analyse chimique des échantillons cristallisés.

La thèse réalisée est à la fois expérimentale et numérique. Une expérience de lévitation<br />électromagnétique a été mise en oeuvre avec un traitement d'images. Les vidéos<br />obtenues ont servi de base pour avoir des données géométriques et électriques afin de<br />confronter les résultats de divers codes de calcul à des expériences maîtrisées et afin de<br />mettre en évidence l'effet de l'hélicité de l'inducteur sur la forme de la surface libre ;<br />ainsi que pour comprendre et maîtriser le comportement d'une goutte sous champ<br />magnétique modulé pour des fréquences de modulation proches de la fréquence de résonnance<br />naturelle de la charge. Le travail numérique a permis de valider des codes de<br />simulation axisymétrique pour la description de l'électromagnétisme, pour la forme<br />moyenne de la surface libre et pour les mouvements de la surface et à l'intérieur de la<br />goutte. Un critère de déstabilisation basé sur la déformation initiale de la goutte tenant<br />compte du brassage électromagnétique a été mis en avant.

Ce travail se situé dans la perspective d'un contrôle de la structure de solidification des alliages métalliques sous l'effet de la convection naturelle et forcée afin d'améliorer à terme la maîtrise des microstructures de solidification grâce à un brassage électromagnétique efficace permettant d'avoir une homogénéisation du bain liquide qui par la suite peut améliorer la microstructure finale de l'alliage. La possibilité retenue dans ce travail est de réaliser ce brassage sans contact avec la solution liquide (alliage sous fusion) et sans pollution par d'autres éléments en utilisant un brassage par la force de Lorentz. L'objet de la thèse comporte une étude théorique à la fois expérimentale basée sur une installation expérimentale particulièrement documentée et instrumentée, développée au laboratoire SIMAP/EPM à Grenoble, nommée AFRODITE. Ce dispositif expérimental permet de fournir des données de quantitatives et qualitatives sur le processus de solidification des alliages métalliques. Ces données sont nécessaires à la contribution aux études menées sur la solidification des alliages métallique et enrichir la base des donnée des modèles numériques développés pour prédire les défauts liés à la solidification. L'alliage choisi dans notre travail est l'étain-plomb, vue sa basse température de fusion. Les expériences envisagées visent à étudier l'effet de deux modes de configuration dynamique sur la solidification de l'alliage Sn-Pb: la convection thermosolutale avec la variation de deux paramètres essentiels (la vitesse de refroidissement et la différence de température expérimentale) et la convection forcée par l'utilisation de plusieurs modes de brassage électromagnétique. Cette étude s'intéresse en particulier à la caractérisation des macrostructures et les défauts liés à la macroségrégation. L'originalité de l'étude vise à mesurer in situ les températures instantanées. Ceci nous a permis d'évaluer l'évolution du transfert thermique due à la convection naturelle/forcée, ainsi que leurs influence sur le processus de la solidification sous différents aspects. L'analyse post-mortem de l'alliage métallique, fournit la structure de solidification et la distribution des ségrégations à différentes échelles (mésoscopique et macroscopique).

Dans divers procédés, comme lors de l'affinage de l'acier, ou bien, dans le retraitement des déchets nucléaires, les interfaces entre deux phases liquides sont le siège de transferts de masse. Ces derniers nécessitent la mise en oeuvre de moyen de brassage pour accélérer la cinétique du transfert des polluants d'une phase vers l'autre.<br /> Cette thèse s'intéresse à l'utilisation des forces électromagnétiques pour agiter, sans contact matériel, le cœur du bain et l'interface afin de contrôler voire d'augmenter la cinétique de ces transferts. Pour cela, deux installations expérimentales complémentaires ont été utilisées :<br />La première a permis de mesurer le transfert d'Indium initialement dissous dans du mercure vers un électrolyte de couverture et le champ des vitesses dans le mercure. Les expériences réalisées ont permis, d'une part de déterminer la topologie des champs de vitesses des écoulements dans le bain de mercure, et d'autre part de compléter les lois d'évolution de la cinétique de transfert en fonction de l'intensité du champ magnétique. Cette évolution est corrélée aux comportements dynamiques de la surface du mercure.<br />La seconde installation a permis de caractériser le transfert d'un élément (Pb, Zr ou Ce) initialement contenu dans un sel fluoré vers une matrice d'antimoine contenant du lithium. Il apparaît que les cinétiques des transferts sont toutes très rapides. Le dispositif proposé est particulièrement efficace lors de transfert du Cérium (limité par l'interface) mais sans action lors de transfert de Zirconium.

Un nouveau procédé électromagnétique est mis en œuvre afin d'améliorer les transferts de masse entre un métal liquide et un laitier placé en couverture. Le principe du procédé consiste à fondre et brasser le métal dans un four à induction à creuset froid alimenté par un courant alternatif bifréquence. Ce courant inducteur est constitué d'une moyenne fréquence pour chauffer et assurer un brassage électromagnétique au sein du métal ainsi que d'une basse fréquence de modulation destinée à agiter l'interface métal - laitier. Un tel courant inducteur est obtenu en modulant la consigne d'entrée d'un générateur à induction standard à l'aide d'un signal sinusoïdal délivré par un générateur de fonctions. Une étude du comportement hydrodynamique de la surface libre de gallium dans un tel système d'induction bifréquence a montré qu'il est possible d'exciter des modes de surface axisymétriques (0,n) lorsque la fréquence de modulation du courant inducteur correspond à la fréquence propre d'un des modes de surface. Les amplitudes maximales et la fréquence des déformations de la surface libre ont été mesurées en fonction des paramètres de consigne d'entrée imposés au générateur. Il ressort une assez bonne corrélation entre les caractéristiques expérimentales des déformations et les valeurs issues d'un modèle analytique. Un système de détection de résonance, sans contact avec la surface libre, a été mise en place afin de détecter les déformations de la surface libre engendrées par l'excitation des modes de surface. L'aptitude du procédé à améliorer la cinétique du transfert de zirconium d'un sel fluoré vers un métal liquide contenant l'aluminium comme métal réducteur a été étudiée. Des expériences de transferts ont été réalisées sans et avec modulation du courant inducteur. Elles montrent que pour une valeur d'intensité du courant donnée, le transfert peut être accéléré sous l'effet de l'agitation interfaciale engendrée par la modulation du courant inducteur.

Le développement de nouveaux alliages pour l'industrie aéronautique nécessite la connaissance de leurs propriétés thermophysiques en phase liquide. Nous étudions ici la mesure de capacité calorique et de conductivité thermique par calorimétrie modulée sur des échantillons lévités en microgravité ou non. Une partie expérimentale décrit une expérience de lévitation sous rayons X permettant la visualisation de l'écoulement dans un échantillon métallique liquide. Les résultats d'une première série de mesure sont analysés et commentés. Puis une stratégie de simulation numérique est élaborée. Fondée sur une étude systématique des phénomènes physiques mis en jeu, elle est utilisée pour identifier les limitations des techniques de mesure actuelles. Une nouvelle technique de mesure, inspiré du génie des procédés, est proposée. Elle présente l'avantage de supprimer l'étape de calibration. Sa validité est démontrée par simulation numérique. Des recommandations pour son implémentation physique sont proposées.

L'extraction réductrice liquide-liquide est une des voies pyrochimiques les plusprometteuses pour assurer le retraitement des déchets nucléaires. Cette techniqueconsiste à extraire à haute température des éléments initialement en solution dansun sel fondu sur une nappe métallique. Afin d'améliorer les transferts de masse,l'utilisation de forces électromagnétiques permettant de brasser sans contact matérielle coeur des bains et l'interface elle-même a été envisagée.Les cinétiques d'extraction de trois lanthanides (cérium, néodyme et samarium)ont été étudiées expérimentalement. Une étude préalable nous a conduit à travaillersur le couple fluorure de lithium/antimoine et à utiliser le lithium comme agentréducteur. Les investigations réalisées ont démontré que le mécanisme contrôlant lacinétique rapide des transferts est la diffusion des espèces réactives à l'interface.La simulation numérique du réacteur expérimental faisant intervenir de multiplescouplages a également été réalisée. Elle a permis de déterminer les écoulementsturbulents dans chacune des phases. Les transferts de masse simulés ont ensuiteété comparés aux mesures expérimentales.

L’aluminium et ses alliages sont très largement exploités en industrie car ils sont légers, peu sensibles à la corrosion et parfois ont une dureté comparable à celle de l’acier. Souvent, le matériau est utilisé brut de fonderie, dans ce cas, la composition, la macro et microstructure de matériau issues de la solidification, définissent son comportement suivant les conditions d’utilisation. Cependant, au cours des procédés d’élaboration sur terre, l’écoulement convectif apparaît à cause de la gravité et modifie les conditions locales de la solidification, la distribution du soluté et influe sur les propriétés de matériau. Afin d’analyser et contrôler ces phénomènes, des études expérimentales et numériques ont été réalisés.Deux fours de type Brdigman ont été construits à l’Université de Miskolc par MTA-ME Materials Science Research Group dans le cadre du ESA-MAP MICAST pour étudier l’effet de l’écoulement convectif lors de la solidification des alliages. Ces fours ont été équipés de systèmes électromagnétiques permettant de générer des champs magnétiques rotatif et glissant .Des modèles multiphases développés à SIMAP/EPM, Grenoble, France, ont été utilisés pour la simulation numérique de la solidification d’alliages binaire et ternaire en présence d’un écoulement convectif créé par des forces électromagnétiques. La modélisation de la solidification d’un alliage Al-Si avec un brassage rotatif a été réalisée pour des configurations 2D et 3D avec un couplage entre un modèle macroscopique de transport et des modèles à l’échelle mésoscopique, l’un basé sur la règle de levier et l’autre sur une moyenne d’ensemble Euler-Euler. De plus, les effets de deux modes de brassage par champs glissants sur la solidification d’un alliage ternaire ont été étudiés dans une géométrie 3D à l’aide d’un modèle macroscopique basé sur la règle de levier. Les résultats des modélisations numériques permettent d’expliquer la ségrégation observée sur les échantillons expérimentaux. / Aluminium and aluminium-based alloys are widely in industry due to the corrosion passivity, lighter weight, yet – in several cases – comparable strength with steel. Often, the material is used “as-cast“, that means that composition, macro- and microstructure of the material emerged during the casting defines its behaviour under different loads. Yet, convective flows generally arise in casting processes performed on-ground because of gravity and modify local solidification conditions, and, consequently, solute distribution and affect properties of material. To understand and to be able to control such phenomena, detailed experimental and numerical work has been needed.Two Bridgman-type furnaces were constructed in the University of Miskolc, Hungary, by MTA-ME Materials Science Research Group in the framework of the ESA funded MICAST project for experimental study of the effect of convective flow in solidification of alloys. These facilities were equipped with electromagnetic systems capable to generate rotating and travelling magnetic fields of various intensities.Multiphase models developed at SIMaP/EPM, Grenoble, France, were applied for numerical study of the solidification of binary and ternary aluminium alloys under electromagnetically generated convective flow. Solidification of a binary Al-Si alloy under RMF stirring was done with Euler-Euler ensemble averaging and lever rule mesoscale models coupled with the macroscale transport both in 2D and 3D geometries. Further, effect of various modes of TMF stirring during solidification of a ternary alloys was studied in 3D geometry with lever rule based macroscopic model. Results of numerical simulations well explain the segregation observed in the experimental samples.

L’extraction réductrice liquide-liquide est une des voies pyrochimiques les plusprometteuses pour assurer le retraitement des déchets nucléaires. Cette techniqueconsiste à extraire à haute température des éléments initialement en solution dansun sel fondu sur une nappe métallique. Afin d’améliorer les transferts de masse,l’utilisation de forces électromagnétiques permettant de brasser sans contact matérielle coeur des bains et l’interface elle-même a été envisagée.Les cinétiques d’extraction de trois lanthanides (cérium, néodyme et samarium)ont été étudiées expérimentalement. Une étude préalable nous a conduit à travaillersur le couple fluorure de lithium/antimoine et à utiliser le lithium comme agentréducteur. Les investigations réalisées ont démontré que le mécanisme contrôlant lacinétique rapide des transferts est la diffusion des espèces réactives à l’interface.La simulation numérique du réacteur expérimental faisant intervenir de multiplescouplages a également été réalisée. Elle a permis de déterminer les écoulementsturbulents dans chacune des phases. Les transferts de masse simulés ont ensuiteété comparés aux mesures expérimentales. / Reductive extraction is one of the most promising pyroprocess for processing spentnuclear fuel. The extraction of elements from a molten salt to a liquid metal occurs athigh temperature. At the interface between the two immiscible flows mass transfersare ensured via a redox reaction. To increase these transfers, electromagnetic forcescan be used to stir the bulk of both phases and of the interface itself without materialcontact.The kinetic of extraction of three lanthanides (cerium, neodymium and samarium)has been experimentally studied. We worked on lithium fluoride/antimony system,the reducing agent being lithium. Theses experiments show that mass transfers arefast for all studied lanthanides and are controlled by diffusion of reactive species atthe interface.The numerical simulation of experimental reactor which involves many stronglycoupled phenomenon has been performed. Turbulent flows have been computed inboth phases. Mass transfers have then been deduced and compared to experimentalresults.

Ce travail se situé dans la perspective d'un contrôle de la structure de solidification des alliages métalliques sous l'effet de la convection naturelle et forcée afin d'améliorer à terme la maîtrise des microstructures de solidification grâce à un brassage électromagnétique efficace permettant d'avoir une homogénéisation du bain liquide qui par la suite peut améliorer la microstructure finale de l'alliage. La possibilité retenue dans ce travail est de réaliser ce brassage sans contact avec la solution liquide (alliage sous fusion) et sans pollution par d'autres éléments en utilisant un brassage par la force de Lorentz. L'objet de la thèse comporte une étude théorique à la fois expérimentale basée sur une installation expérimentale particulièrement documentée et instrumentée, développée au laboratoire SIMAP/EPM à Grenoble, nommée AFRODITE. Ce dispositif expérimental permet de fournir des données de quantitatives et qualitatives sur le processus de solidification des alliages métalliques. Ces données sont nécessaires à la contribution aux études menées sur la solidification des alliages métallique et enrichir la base des donnée des modèles numériques développés pour prédire les défauts liés à la solidification. L'alliage choisi dans notre travail est l'étain-plomb, vue sa basse température de fusion. Les expériences envisagées visent à étudier l'effet de deux modes de configuration dynamique sur la solidification de l'alliage Sn-Pb: la convection thermosolutale avec la variation de deux paramètres essentiels (la vitesse de refroidissement et la différence de température expérimentale) et la convection forcée par l'utilisation de plusieurs modes de brassage électromagnétique. Cette étude s'intéresse en particulier à la caractérisation des macrostructures et les défauts liés à la macroségrégation. L'originalité de l'étude vise à mesurer in situ les températures instantanées. Ceci nous a permis d'évaluer l'évolution du transfert thermique due à la convection naturelle/forcée, ainsi que leurs influence sur le processus de la solidification sous différents aspects. L'analyse post-mortem de l'alliage métallique, fournit la structure de solidification et la distribution des ségrégations à différentes échelles (mésoscopique et macroscopique). / This work is situated in the context of control of the solidification of metallic alloys structure under the effect of natural and forced convection to enhance control of solidification microstructures term through effective electromagnetic stirring to have a homogenizing the liquid which may subsequently improve the final microstructure of the alloy. The possibility considered in this work is to achieve this stirring without contacting the liquid solution (alloy in fusion) and pollution by other elements using a patch by the Lorentz force. The purpose of the thesis consists both a theoretical and experimental study based on an experimental setup particularly documented and instrumented developed / EPM SIMAP laboratory in Grenoble, named AFRODITE. The experimental device used to provide quantitative and qualitative data on the process of solidification of metallic alloys. These data are necessary for the contribution to studies on the solidification of metallic alloys and enrich the data base developed numerical models to predict defects related to solidification. The alloy selected from our work is tin-lead, for its low melting temperature. The proposed experiments are designed to study the effect of two types of dynamic configuration on the solidification of Sn-Pb alloy: the thermosolutal convection with the variation of two essential parameters (cooling rate and the difference in experimental temperature) and forced convection by the use of several modes of electromagnetic stirring. This study is particularly interested in the characterization of macrostructures and defects related to macrosegregation. The originality of this study is to measure in situ instantaneous temperatures. This allowed us to assess the evolution of the heat transfer due to natural / forced convection and their influence on the process of solidification in different aspects. The post-mortem analysis of the metal alloy provides the solidification structure and distribution of segregation at different scales (mesoscopic and macroscopic).