Dans le cadre de recherches menées par l'ANDRA, qui visent à évaluer la faisabilité de créer un stockage de déchets radioactifs dans la formation argileuse du Callovo Oxfordien, cette thèse s'intéresse à deux étapes indispensables pour obtenir une image 3D du sous sol. La première étape concerne la cartographie de la géométrie de la formation. Celle-ci est déterminée à partir de temps pointés le long de profils sismiques, orientés suivant deux directions principales. Aux intersections, les valeurs enregistrées par deux profils sont différentes. Le faible nombre d'intersections ne permettant pas une étude détaillée du comportement spatial de ces différences, elles sont analysées par le biais du pseudo variogramme croisé. L'analyse variographique permet de choisir un modèle cohérent pour l'ensemble des profils. À partir de ce modèle une estimation du temps corrigée est présentée. La deuxième étape concerne l'étude de l'impédance, variable liée aux propriétés intrinsèques de la roche. Deux types de mesure sont disponibles. D'une part l'impédance sismique résultant de l'inversion géophysique de l'amplitude enregistrée le long de profils de sismique réflexion est largement étendue dans la zone d'intérêt. D'autre part, l'impédance log, résultant du produit de la densité de la roche et de la vitesse des ondes P, n'est connue uniquement dans quelques puits. Le comportement spatial bivariable, le long de la direction verticale, a permis de formuler l'hypothèse suivante : chaque mesure d'impédance est décomposée en une somme d'une variable Z (commune aux deux mesures) et d'un résidu différent pour chaque mesure. Sous certaines hypothèses supplémentaires, il est possible d'estimer la composante commune sur l'ensemble des sections sismiques. En complément à ces études, d'autres points ont été évoqués, par exemple la correspondance entre procédés géophysiques et géostatistiques, ou la prise en compte d'incertitude sur les amplitudes.

La formation argileuse du Callovo-Oxfordien (COx) est étudiée comme possible roche-hôte d’un stockage profond de déchets radioactifs (projet Cigéo). En effet, en plus d’être très faiblement perméable, elle présente une forte teneur en minéraux argileux, capables de retenir les radionucléides sous forme cationique et d’en retarder ainsi fortement leur transport. Néanmoins, certains colis de déchets sont susceptibles de relarguer d’importante quantité de molécules organiques, capables de complexer ces radionucléides et d’augmenter leur mobilité. Aussi, l’objectif de ce travail a été de mieux comprendre le comportement diffusif de plusieurs molécules organiques d’intérêt vis à vis de cette roche argileuse, en investiguant dans un premier temps leur affinité avec la roche hôte. La rétention de molécules organiques sous forme anionique (acétate, phtalate, adipate, benzoate, citrate) a été quantifiée sur la roche argileuse du COx dispersée à l’aide d’expériences d’adsorption/désorption en batch. Des expériences sur roche décarbonatée et fraction de faible granulométrie ont également été réalisées afin de mettre en évidence les phases de la roche et les fonctions chimiques responsables de la rétention. L’intensité de la rétention, Rd, a pu être corrélée avec le moment dipolaire, µ(Orga.), pour fournir une estimation qualitative de la rétention de molécules organiques polaires hydrophiles. Ainsi, le phtalate, légèrement polaire, présente une rétention réversible (Rd ~1,6 L.kg 1), majoritairement sur les phases argileuses. Le citrate, très polaire et fortement adsorbé (Rd ~ 40 L.kg-1), présente une hystérèse de désorption persistante et une affinité avec différentes phases de la roche (minéraux argileux et oxydes minoritaires). Enfin, l’acétate, l’adipate et le benzoate, peu polaires, présentent une affinité moindre avec la roche (Rd < 0,2 L.kg-1). Le comportement diffusif sur roche compacte de ces anions organiques a alors été étudié. Les valeurs de coefficient de diffusion effectif, De, et facteur de retard ont été quantifiées. La faible diffusivité, [De/D0]ANIONS ORGANIQUES ~ 0,1 à 0,25 × [De/D0]EAU, indique un effet d’exclusion anionique, de même intensité que celui observé pour les anions inorganiques. De plus, les coefficients d’adsorption, Kd, estimés à partir des retards à la diffusion sont environ 2 à 5 fois inférieurs aux coefficients de distribution Rd mesurés sur roche dispersée. Cette différence de comportement n’a pas pu être imputée, ni à des effets de cinétique, ni à des effets de porosité accessible aux anions. Quoiqu’il en soit, les espèces complexantes présentent un retard significatif à la diffusion (Kd > 0,2 L.kg-1), ce qui conforte les capacités de confinement de la roche vis-à-vis de ces espèces. / The Callovo-Oxfordian mudstone (COx) is studied as a possible host rock for a deep disposal of radioactive waste (Cigéo project). Indeed, besides being very weakly permeable, it presents a high content of clayey minerals, capable of retaining radionuclides under cationic form and to delay strongly their transport. Nevertheless, some waste packages may release a significant amount of organic molecules, capable of complexing these radionuclides and drastically increase their mobility. So, the objective of this work was to better understand the diffusive behavior of several organic molecules of interest in this mudstone, by investigating at first their affinity with the host rock. The retention of organic molecules under anionic form (acetate, phthalate, adipate, benzoate, and citrate) was quantified on to the dispersed COx mudstone using adsorption/desorption batch experiments. Experiments on decarbonated rock and clay fraction only (< 2µm) were also performed to identify solid phases and chemical functions responsible for the retention. A correlation of the intensity of retention, Rd, was pointed out whit the dipole moment µ(Orga.), providing a qualitative estimate of retention capacity for polar hydrophilic organic molecules. So, phthalate, slightly polar, displays a reversible retention (Rd ~1,6 L.kg-1), mainly on clayey phases. Citrate, very polar and strongly adsorbed (Rd ~ 40 L.kg 1), displays a persistent desorption hysteresis and an affinity to different solid phases (clayey minerals and minor oxides). Lastly, acetate, adipate and benzoate, weakly polar, display a lower affinity with rock (Rd < 0,2 L.kg-1). The diffusive behavior in compact rock of these organic anions was then studied. The effective diffusion coefficient and retardation factor values were quantified. The low diffusivity, [De/D0]ORGANIC ANIONS ~ 0,1 à 0,25 × [De/D0]WATER evidences an effect of anionic exclusion, with a same intensity as that observed for inorganic anions. Furthermore, the Kd adsorption coefficient, estimated from retarded diffusion are approximately 2 to 5 times lower than the Rd distribution coefficient measured on dispersed rock. This difference of behavior was not able to be attributed, or to kinetic effects, nor to accessible porosity to anions effects. Anyway, the complexing species display a significant diffusive retardation (Kd > 0,2 L.kg-1) consolidating the contain properties of the COx mudstone toward this species.

Le but de cette thèse est de mettre en place un nouveau modèle de comportement hydromécanique permettant de prendre en compte les anisotropies initiale et induite et l'impact de l'endommagement mécanique sur la perméabilité. Afin de construire ce modèle, une nouvelle approche de modélisation permettant d'étendre les lois de comportement mécaniques des matériaux isotropes aux matériaux anisotropes est développée. Cette approche, employée dans le cadre des milieux continus à variables internes, est utilisée pour construire une loi de comportement elasto-viscoplastique qui distingue les régimes de sollicitation en compression et en traction. Un tenseur de second ordre est introduit pour décrire l'anisotropie induite suite à des sollicitations de traction et une variable interne scalaire est utilisée pour traduire le durcissement/adoucissement du matériau suite à des sollicitations de compression. Sous des sollicitations complexes, ces deux mécanismes sont couplés et l'effet de fermeture/réouverture des fissures est traité. Le couplage endommagement-perméabilité est ensuite modélisé par l'introduction d'une loi phénoménologique reliant la perméabilité intrinsèque du matériau aux variables internes de la mécanique.Ce modèle a été appliqué dans le cas des ouvrages souterrains du site de Bure afin de comprendre les mécanismes d'altération des propriétés hydromécaniques autour des galeries et des alvéoles de stockage causée non seulement par les opérations de creusement mais également par les surpressions dues à la production d'hydrogène gazeux suite à la corrosion des parties métalliques des modules de déchets. / This thesis aims to introduce a new hydromechanical constitutive model taking into account both initial and induced anisotropies and the impact of the mechanical damage on the permeability. To build this model, a new modeling approach is developed allowing the extension of mechanical behavior laws from isotropic materials to transversely isotropic materials. This approach is used, within the framework of continuous media with internal variables, to propose an elasto-viscoplastic behavior law that distinguishes between compressive and tensile loading regimes. A second order tensor is introduced to describe the induced anisotropy due to tensile loadings, and a scalar internal variable is employed to account for hardening and softeningof the material due to compressive loadings. Under complex loadings, these two mechanisms are coupled, and the effect of cracks closing/reopening is taken into consideration. The damage-permeability coupling is modeled by the introduction of a phenomenological law linking the material intrinsic permeability to the mechanical internal variables.The developed model is applied to the case of the underground drifts of Bure site in order to better understand the mechanisms of hydromechanical properties alteration, around drifts and storing cells. Not only the impact of the excavation operations is considered but also the consequences of the overpressures caused by the produced hydrogen due to the corrosion of the metallic parts of nuclear waste containers.

Dans le contexte de stockage des déchets radioactifs en profondeur, des interactions entre le fer métal d’une part et la roche du Callovo-Oxfordien (COx), sa fraction argileuse purifiée (SCOx) ou des phases argileuses pures (kaolinite, illite, smectites) d’autre part, sont réalisées à 90°C sous atmosphère anoxique en solution chlorurée-salée. Le rôle des minéraux non argileux du COx est également étudié. L'oxydation rapide du fer métal entraine une libération d’ions fer en solution, une augmentation du pH et une diminution du Eh (réducteur). Une dissolution partielle des phases argileuses ainsi que la précipitation de serpentines ferrifères (odinite ou berthiérine, principalement) et de magnétite en faible quantité sont alors observées. En cas d’apport d'O2 au système, les serpentines ferrifères sont déstabilisées. L'exsolution du fer permet la formation d'oxydes et d’hydroxydes de fer et des particules argileuses proches des phases initiales précipitent. Lorsque du quartz est ajouté à SCOx, la dissolution partielle de ce minéral est responsable de la modification des chemins réactionnels. La formation de magnétite est alors limitée et les serpentines ferrifères sont enrichies en silice. Dans le cas de la kaolinite, DRX, MET, XPS et analyses texturales mettent en évidence la croissance des serpentines ferrifères (berthierines majoritairement) sur la surface basale des kaolinites, formant des particules kaolinite-serpentines-Fe démixées. Les techniques spectroscopiques (Mössbauer, XAS et STXM) permettent de déterminer les rapports Fe2+/Fe3+ et AlIV/AlVI jusqu'au niveau des particules élémentaires et de proposer des formules structurales pour ces serpentines ferrifères / In the context of underground disposal of high-level radioactive waste, interactions between metallic iron and Callovo-Oxfordian rock (COx), its purified clay fraction (SCOx) or pure clay phases (kaolinite, illite, smectites) were investigated at 90°C under anoxic atmosphere in chlorine solution. Role of COx non clay minerals in these reactions was also studied. Rapid metallic iron oxidation conducts to iron cations release in solution, pH increase (8-10) and Eh decrease (reducive conditions). The partial dissolution of initial clay phases and the crystallization of Fe-serpentines (odinite or berthierine mainly) and of low amount of magnetite were observed. The introduction of O2 into the system leads to Fe-serpentines destabilisation. Iron exsolution conducts to iron oxides and hydroxides formation and clay particles with composition close to the initial ones precipitate. Addition of quartz into the system leads to the partial dissolution of this mineral and to the modification of reaction pathways. Precipitation of magnetite is reduiced and Fe-serpentines are silica enriched. In the case of kaolinite-metallic iron interaction, combinated used of XRD, MET, XPS and textural analyses evidences the growth of berthierine on the basal face of kaolinites, resulting in Fe-serpentine-kaolinite demixed particles. Through the used of spectroscopic analyses (Mössbauer, XAS and STXM), we were able to determine Fe2+/Fe3+ and AlIV/AlVI ratio in elementary particles, which allows proposing structural formulae for the Fe-serpentines

Dans le contexte du stockage profond des déchets radioactifs de haute et moyenne activité à vie longue en France, l'argilite de Bure (Arg) a été choisie comme roche hôte notamment pour ses propriétés de rétention des radionucléides. Or, cette roche argileuse dite du Callovo-Oxfordien (COx) contient naturellement de la matière organique (MO). Le but de cette thèse est d'évaluer l'influence de la MO naturelle mobile sur la rétention sur l'argilite de l'europium, analogue classique des actinides trivalents des déchets vitrifiés. Trois molécules organiques sont étudiées : les acides subérique, sorbique et tiglique, acides organiques de faible poids moléculaire identifiés dans l'eau porale naturelle du COx. Toutes les expériences ont été réalisées dans un milieu simulant l'eau du COx (pH=7,5 ; I=0,1 mol/L ; PCO2 =10^(-2) bar).La caractérisation de notre échantillon d'argilite montre sa conformité avec les études précédentes de la zone d'intérêt et que le pH de 7,5 est incontournable pour ne pas dénaturer la roche. L'étude du système Eu-MO montre que les acides organiques n'ont pas d'influence sur la spéciation de l'europium dans l'eau de COx. L'étude expérimentale de l'interaction Eu-Arg confirme que la rétention se fait par sorption sur l'argilite (CEu<6.10-6mol/L) et précipitation dans l'eau de COx (CEu>6.10^(-6)mol/L). Le coefficient de distribution Rd, qui quantifie la sorption, est de 170 ± 30 L/g, valeur élevée conforme aux valeurs documentées sur des argilites naturelles. Enfin, l'étude du système ternaire Eu-MO-Arg montre une légère augmentation de la rétention de Eu en présence de matière organique. Cet effet synergique est très satisfaisant du point de vue de la sûreté du stockage : la présence de ces petits acides organiques naturels ne remet pas en question les propriétés de rétention de l'argilite vis-à-vis de l'europium et des actinides trivalents.

L'hydrogène gazeux va être produit par la corrosion anaérobique des containers dans le stockage géologique de déchets radioactifs. Ce gaz peut avoir un impact sur la stabilité de la couche géologique, du fait d'une part de son caractère réducteur et d'autre part de sa production en continu pendant environ 100 000 ans. Une augmentation de pression locale peut affecter les propriétés hydro-gazo dynamiques des transferts en hydrogène. Le caractère réducteur de H2 peut modifier les propriétés d'oxydo-réduction de l'argilite du Callovo-Oxfordien (COx) et les propriétés hydrauliques de la barrière, et donc (1) sa minéralogie, (2) la spéciation des radionucléides sortant du container et (3) leur transfert. De plus, si le transport de l'hydrogène gazeux est difficile au sein de la couche géologique, l'augmentation de pression pourrait en induire la fissuration et ainsi créer des chemins préférentiels favorables à cette migration. Un dispositif expérimental a été mis en place afin d'évaluer tant la pression d'entrée de H2(g) que les paramètres de transport par perméation et diffusion à travers le COx. La pression d'entrée de l'hydrogène gazeux au sein de l'argilite du Callovo-Oxfordien saturé est comprise entre 49 et 63 bar. Sachant que la pression maximale attendue est d'environ 80 bar, on pourra donc avoir un déplacement du gaz dans la roche saturée en eau. Pour une saturation supérieure à 0,90 et avec T = 23°C, la perméabilité mesurée est proche de 10-23 m2 et le coefficient de diffusion de 10-12 m2.s-1. Ceci laisse donc envisager un déplacement lent de l'hydrogène dans la roche, par exemple il lui faudra environ 31 710 ans pour traverser un mètre de roche sous l'effet de la diffusion. Il a également été mis en évidence que les paramètres de transport dépendent essentiellement de la saturation de l'échantillon et dépendent peu de la température. Concernant la réactivité, dans des conditions proches de celles dans le stockage, H2 va réduire jusqu'à 9 wt% du Fe(III) structural sous 90°C et PH2 = 5 bar. Cette réaction n'est pas totale et le mécanisme majoritaire va être la sorption de gaz. Les niveaux d'hydrogène ainsi prélevés par le solide atteignent 0,05 wt% à 90°C et PH2 = 0,45 bar. Ce phénomène dépend fortement de la saturation de l'échantillon en eau du fait de la compétition entre H2 et H2O pour se sorber sur les sites de sorption à la surface de l'échantillon. Au total jusqu'à 18 m3 de H2 vont se sorber par m3 de COx sous PH2 = 0,45 bar et T = 90°C en conditions sèches. Ce processus va permettre, en complément du transport de gaz, de diminuer localement la pression en hydrogène.

Ce travail vise à comprendre et quantifier le comportement de U(VI) dans les argilites du Callovo-Oxfordien(COₓ), prévues pour accueillir les déchets nucléaires de haute activité en France. L’effet de la température sur ce comportement est particulièrement étudié. La première partie du travail s'est concentrée sur les propriétés thermodynamiques des complexes ternaires Ca-U(VI)-CO₃ qui contrôlent la spéciation de U(VI) en solution. Ces dernières ont été mesurées par une méthode de compétition en présence d’une résine sous pCO₂ et pH contrôlés. Les résultats indiquent que la température ne favorise pas la formation de CaUO₂(CO₃)₃²⁻ (log₁₀ βº₁₁₃ = 27,3 ± 0,3 ; ΔrHº = -27,4 ± 8 kJ/mol) et n'affecte pas la formation de Ca₂UO₂(CO₃)₃(aq)(log₁₀ βº₂₁₃ = 29,7 ± 0,3 ; ΔrHº = 0 ± 2 kJ/mol). Une approche « bottom-up » avec le modèle « 2SPNE SC /CE » publié dans la littérature a été suivie pour décrire les phénomènes de sorption, en considérant que la fraction argileuse du COₓ (Illite et I/S) gouverne la sorption de U(VI). Ce modèle a été appliqué avec succès pour reproduire une multitude de données expérimentales obtenues avec l'illite, la fraction argileuse du COₓ et les argilites du COₓ en fonction de paramètres clés (pH, pCO₂, [U(VI)], [Ca]) à 20 °C. Le phénomène de rétention dans les conditions in-situ est principalement régi par la sorption des complexes U(VI)-carbonate et une nouvelle constante d´équilibre de réaction de complexation de surface est proposée pour l'illite. Une augmentation de la température à 80 °C conduit à une augmentation de la rétention de U(VI) sur le COₓ. Cette augmentation est accompagnée d'un changement de pCO₂et de pH. Le modèle de rétention testé à 20 °C combiné avec les paramètres thermodynamiques décrivant le comportement de U(VI) en solution expliquent cette augmentation sans pour autant obtenir un accord satisfaisant avec l’expérience. Le modèle est amélioré en intégrant des valeurs de ΔrHº obtenues pour les réactions de complexation de surface à partir du système U(VI)/illite. / The aim of this study was to understand and quantify the behaviour of U(VI) on the Callovo-Oxfordian(COx) clay which is envisioned to host high-level radioactive waste in France. The temperature effect up to 80°C on this behaviour was particularly studied. The first part of the work focussed on the thermodynamic properties of the calcium uranyl carbonate aqueous complexes which govern U(VI) speciation in solution. They were measured indirectly by sorption-based methodologies under controlled pCO₂ and pH. The results indicate that the temperature does not favour the formation of CaUO₂(CO₃)₃²⁻ (log₁₀ βº₁₁₃ = 27,3 ± 0,3 ; ΔrHº = -27,4 ± 8 kJ/mol) and does not affect the formation of Ca₂UO₂(CO₃)₃(aq)(log₁₀ βº₂₁₃ = 29,7 ± 0,3 ; ΔrHº = 0 ± 2 kJ/mol). A bottom-up approach with the published “2SPNE SC/CE”model was used for describing the sorption processes, with the assumption that the clay fraction of the COx (Illite, andI/S) governs U(VI) sorption.The model was successfully applied to reproduce a wealth of experimental data obtained with illite, the COₓ clay fractionand the COₓ clay rock as a function of key parameters (pH, pCO2, [U(VI)], [Ca]) at 20 °C. The sorption on COₓ conditions is mainly governed by the sorption of U(VI)-CO3 complexes and a new sorption constant is proposed for illite. An increase in temperature to 80 °C leads to an in-crease of U(VI) retention on COx. This increase is ac-companiedby a change of both pCO₂ and pH. The sorption model developed at 20 °C, together with the thermodynamic parameters describing U(VI) speciation in solution, can explain this increase but without obtaining a good agreement with the experiment. The model is improved by considering ΔrHº values for sur-face complexation reactions obtained for the U(VI))/illite system.

L'Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) a commencé en 2000 la construction du Laboratoire Souterrain de Meuse / Haute-Marne (LS-M/HM) avec l'objectif principal de démontrer la faisabilité d’un stockage géologique dans l’argilite du Callovo-Oxfordien. Un réseau de galeries expérimentales a été excavé, principalement en suivant les directions des contraintes horizontales (majeure et mineure), avec des variations sur : la méthode d'excavation, la géométrie de la structure et le soutènement. Chaque galerie a été instrumentée en différentes sections pour suivre le comportement hydromécanique de la roche face à l’excavation. Le suivi de la zone autour des galeries excavées au niveau principal (-490 m) a révélé le développement d'une zone fracturée (fractures en extension et en cisaillement) induite par l'excavation. La distribution de la zone fracturée dépend à la fois de l'orientation de la galerie et du champ de contraintes in-situ et a une influence importante sur la déformation des galeries. En effet, les mesures de convergence ont montré une fermeture anisotrope de la section de la galerie. De plus, il a été observé un champ de distribution anisotrope de la pression de pores ainsi que des surpressions autour des galeries.Afin d’analyser la réponse anisotrope du massif pendant l’excavation et après celle-ci, les travaux effectués dans le cadre de la thèse sont axés principalement sur une étude directe des mesures de convergence in-situ. Cette analyse s’effectue à l’aide de la loi semi-empirique proposée par Sulem et al. (1987) [Int J Rock Mech Min Sci Geomech Abstr 24: 145–154]. A cet égard, différentes galeries excavées dans le LS-M/HM ont été étudiées. Ces galeries présentent certaines différences dans leurs orientations et l’état initial des contraintes, dans la méthode et la vitesse d’excavation ainsi que dans les diamètres de la section et les types de soutènements installées. Cette analyse permet d’obtenir des prédictions fiables de la convergence à long-terme, ce qui peut servir pour le dimensionnement et la prévision de la performance du soutènement à long-terme.En outre, nous avons étudié la réponse anisotrope du champ de pression interstitielle observée in-situ. Cette analyse est basée sur une approche poroélastique anisotrope. L’objectif principal est de reproduire qualitativement l’évolution de la pression des pores autour des galeries avec une approche simple qui prend en compte l’anisotropie intrinsèque du matériau. Enfin, une analyse de l’apparition de la rupture montre le rôle clé que joue le couplage hydromécanique dans l’extension de la zone fracturée / The French National Radioactive Waste Management Agency (Andra) began in 2000 the construction of an Underground Research Laboratory (URL) with the main goal of demonstrating the feasibility of a geological repository in Callovo-Oxfordian claystone. Several research programs have taken place to improve the knowledge of the rock properties and its response to the excavation progress. A network of experimental drifts has been constructed with variations on: excavation method, structure geometry, supports system and orientations with respect to principal stresses’ directions. In each drift different sections have been instrumented to monitor the hydro-mechanical behavior of the rock mass formation. Continuous monitoring of the excavated zone around the drifts in the main level (-490 m) revealed the development of a fractured zone (extensional and shear fractures) induced by the excavation. The extent of this fractured zone depends on the drift orientation regarding the in-situ stress field. Accordingly, the convergence measurements showed an anisotropic closure which depends also on the drifts’ orientations. Moreover, marked overpressures and an anisotropic pore pressure field around the drifts have been also observed.The approach proposed in this work is mainly based on a direct analysis of the convergence measurements, for studying the anisotropic response of the rock formation during and after excavation. The convergence evolution is analyzed on the basis of the semi-empirical law proposed by Sulem et al. (1987) [Int J Rock Mech Min Sci Geomech Abstr 24: 145–154]. The monitoring and analysis of convergence data can provide a reliable approach of the interaction between rock mass and support. Therefore, the anisotropy and the variability of the closure are analyzed taking into account different field cases: drifts excavated in two different orientations (i.e. influence of the initial stress state), different methods, sizes and rates of excavation and different supports systems with different conditions of installation. This broad range of cases permits to refine the analysis for reliable predictions of the convergence evolution in the long term. This approach can thus be used for the design of various types of support and the evaluation of its performance in the long term.On the other hand, the pore pressure evolution induced by excavation of drifts as recorded in situ has been analyzed. The anisotropic response observed in-situ suggests that the intrinsic anisotropy of the material plays a key role in the response of the rock formation. To understand these phenomena, an anisotropic poroelastic analysis of the pore pressure evolution induced by the drift excavation is performed. The main goal is to simulate the main trends of the pore pressure evolution with a simple model taking into account the inherent anisotropy of the material. Finally, an analysis of the onset of failure shows the key role of the hydro-mechanical coupling on the extension of the failed zone around the drifts

L'hydrogène gazeux va être produit par la corrosion anaérobique des containers dans le stockage géologique de déchets radioactifs. Ce gaz peut avoir un impact sur la stabilité de la couche géologique, du fait d'une part de son caractère réducteur et d'autre part de sa production en continu pendant environ 100 000 ans. Une augmentation de pression locale peut affecter les propriétés hydro-gazo dynamiques des transferts en hydrogène. Le caractère réducteur de H2 peut modifier les propriétés d'oxydo-réduction de l'argilite du Callovo-Oxfordien (COx) et les propriétés hydrauliques de la barrière, et donc (1) sa minéralogie, (2) la spéciation des radionucléides sortant du container et (3) leur transfert. De plus, si le transport de l'hydrogène gazeux est difficile au sein de la couche géologique, l'augmentation de pression pourrait en induire la fissuration et ainsi créer des chemins préférentiels favorables à cette migration. Un dispositif expérimental a été mis en place afin d'évaluer tant la pression d'entrée de H2(g) que les paramètres de transport par perméation et diffusion à travers le COx. La pression d'entrée de l'hydrogène gazeux au sein de l'argilite du Callovo-Oxfordien saturé est comprise entre 49 et 63 bar. Sachant que la pression maximale attendue est d'environ 80 bar, on pourra donc avoir un déplacement du gaz dans la roche saturée en eau. Pour une saturation supérieure à 0,90 et avec T = 23°C, la perméabilité mesurée est proche de 10-23 m2 et le coefficient de diffusion de 10-12 m2.s-1. Ceci laisse donc envisager un déplacement lent de l'hydrogène dans la roche, par exemple il lui faudra environ 31 710 ans pour traverser un mètre de roche sous l'effet de la diffusion. Il a également été mis en évidence que les paramètres de transport dépendent essentiellement de la saturation de l'échantillon et dépendent peu de la température. Concernant la réactivité, dans des conditions proches de celles dans le stockage, H2 va réduire jusqu'à 9 wt% du Fe(III) structural sous 90°C et PH2 = 5 bar. Cette réaction n'est pas totale et le mécanisme majoritaire va être la sorption de gaz. Les niveaux d'hydrogène ainsi prélevés par le solide atteignent 0,05 wt% à 90°C et PH2 = 0,45 bar. Ce phénomène dépend fortement de la saturation de l'échantillon en eau du fait de la compétition entre H2 et H2O pour se sorber sur les sites de sorption à la surface de l'échantillon. Au total jusqu'à 18 m3 de H2 vont se sorber par m3 de COx sous PH2 = 0,45 bar et T = 90°C en conditions sèches. Ce processus va permettre, en complément du transport de gaz, de diminuer localement la pression en hydrogène. / Hydrogen gas will be produced by anaerobic corrosion of radioactive waste containers in the geological repository. This gas could affect the geological layer (Callovo-Oxfordian) stability, first due to its reductive capacity and then also due to its continuous production for about 100,000 years. The local pressure increase could affect the properties of hydro-gaseous dynamic of hydrogen transfers. The reductive capacity of H2 could change the redox properties of the Callovo-Oxfordian and the barrier hydraulic properties, and therefore (1) its mineralogy, (2) the speciation of outgoing radionuclides and (3) their transfer. Moreover, if the hydrogen gas transport is difficult within the geological layer, the pressure increase could cause cracking and create preferential pathways for radionuclides migration. An experimental device was developed to measure the entry pressure of H2(g) and transport parameters as permeability and diffusion coefficient through the COx. The entry pressure is estimated to be between 49 and 63 bar. Knowing that the maximum expected pressure is about 80 bar, there may therefore be a displacement of hydrogen gas into the water saturated clayrock. Moreover, for a saturation greater than 0.90 and at T = 23°C, permeability is measured to be close to 10-23 m2 and the diffusion coefficient to be as low as 10-12 m2.s-1. Therefore hydrogen gas will move slowly in the geological layer, for example it will take about 31,710 years to go through one meter of clayrock by diffusion. These transport parameters are found to depend mainly on the sample water saturation and not much on temperature. Regarding hydrogen reactivity, under conditions close to those in the storage, H2 will reduce up to 9 wt% of structural Fe (III) at 90°C and PH2 = 5 bar. This reaction is not complete and hydrogen gas will mainly sorb on the material, with a sorption up to 0.05 wt% at 90°C and PH2 = 0.45 bar. This process depends strongly on the water saturation of the sample, because of a competition between H2 and H2O to sorb on the surface. As a whole, more than 18 m3 of H2 per m3 of COx will sorb in dried conditions. This process will allow, during gas transport, to reduce locally the hydrogen pressure.

Dans le cadre de recherches menées par l'ANDRA, qui visent à évaluer la faisabilité de créer un stockage de déchets radioactifs dans la formation argileuse du Callovo Oxfordien, cette thèse s'intéresse à deux étapes indispensables pour obtenir une image 3D du sous sol. La première étape concerne la cartographie de la géométrie de la formation. Celle-ci est déterminée à partir de temps pointés le long de profils sismiques, orientés suivant deux directions principales. Aux intersections, les valeurs enregistrées par deux profils sont différentes. Le faible nombre d'intersections ne permettant pas une étude détaillée du comportement spatial de ces différences, elles sont analysées par le biais du pseudo variogramme croisé. L'analyse variographique permet de choisir un modèle cohérent pour l'ensemble des profils. À partir de ce modèle une estimation du temps corrigée est présentée. La deuxième étape concerne l'étude de l'impédance, variable liée aux propriétés intrinsèques de la roche. Deux types de mesure sont disponibles. D'une part l'impédance sismique résultant de l'inversion géophysique de l'amplitude enregistrée le long de profils de sismique réflexion est largement étendue dans la zone d'intérêt. D'autre part, l'impédance log, résultant du produit de la densité de la roche et de la vitesse des ondes P, n'est connue uniquement dans quelques puits. Le comportement spatial bivariable, le long de la direction verticale, a permis de formuler l'hypothèse suivante : chaque mesure d'impédance est décomposée en une somme d'une variable Z (commune aux deux mesures) et d'un résidu différent pour chaque mesure. Sous certaines hypothèses supplémentaires, il est possible d'estimer la composante commune sur l'ensemble des sections sismiques. En complément à ces études, d'autres points ont été évoqués, par exemple la correspondance entre procédés géophysiques et géostatistiques, ou la prise en compte d'incertitude sur les amplitudes. / In the framework of researches carried out by ANDRA (the French agency for nuclear waste), which aim at evaluating the feasibility of creating a repository of radioactive waste in the Callovo Oxfordian clay formation. This thesis studies two key steps to obtain a 3D image of the formation: its geometry and its internal heterogeneity. The geometry of the sedimentary formation is determined from seismic time picking along profiles. These profiles are oriented along two main directions. At the intersections, the values registered by two profiles are different. The low number of intersections does not allow a precise study of the spatial behavior of these differences; they are analyzed via the pseudo-cross-variogram. The variography analysis allows the choice of a coherent model for all the profiles, from which an estimation of the corrected time is presented. The internal heterogeneity is performed through the study of the impedance, a variable linked to the intrinsic properties of the rock. Two types of measurements are available. On one hand, the seismic impedance resulting from the geophysical inversion of the amplitude recorded along seismic reflection profiles is densely distributed in the area of interest. On the other hand, the impedance log, resulting from the product of rock density and P wave velocity, is known at only few wells. Bivariate spatial behavior along the vertical direction has allowed the formulation of the following hypothesis: each impedance measurement can be decomposed into a sum of a variable Z (common to both measures) and a residual specific to each measure. Under certain supplementary hypotheses, it is possible to estimate the common component along the seismic sections. Some complements to these studies are mentioned, for example the correspondence between geophysical and geostatistical methods or the consideration of uncertainty in the amplitudes.