Spelling suggestions: "subject:"rerio"" "subject:"serio""
1 |
Estudio de la carga optima de cobre y cerio sobre circonia para optimizar la estabilidad térmica de la interfase CuO-CaO2Morales Schwerter, Eduardo Tomás January 2019 (has links)
Memoria para optar al título de Ingeniero Civil Químico / Hoy en día, la oxidación de CO y la descomposición directa de N2O son reacciones importantes
en el control medio ambiental. Para la reducción de las emisiones de estos compuestos, se
usan actualmente metales nobles como catalizadores, sin embargo estos son caros y escasos,
lo que motiva el descubrimiento de materiales con actividades catalíticas similares a estos.
Por otra parte, el sistema de cobre y cerio surge como gran candidato para llevar a cabo estas
reacciones dado su alta actividad catalítica, bajo costo y gran disponibilidad comparado con
los metales nobles.
El objetivo de este trabajo es determinar la composición óptima de cobre y cerio soportados
en circonia que optimice la estabilidad térmica del catalizador con el fin de lograr una mayor
actividad en las reacciones de oxidación de CO y descomposición de N2O.
Para la realización de esta tarea, se sintetizaron catalizadores de cobre y cerio soportados
en ZrO2 con carga de cobre de 1 %-5% y un contenido en cerio que suficiente para
tener una carga total de 10% en el soporte por medio del método de impregnación húmeda.
Posteriormente se calcinaron los catalizadores a 500[°C], 700[°C] y 900[°C].
Los catalizadores fueron caracterizados por medio de las técnicas BET, XRD, TPR y se
hicieron pruebas cinéticas para medir su actividad sobre las reacciones de descomposición de
CO y descomposición directa de N2O.
De las caracterizaciones se dedujo que tanto el área superficial del catalizador como la
carga máxima de cobre para lograr una alta dispersión de este en el soporte están relacionados
directamente con la temperatura de calcinación. Además, de la actividad catalítica para las
reacciones se determinó que esta aumenta a junto con la carga de cobre siempre y cuando
este se encuentre altamente disperso.
Finalmente, de las pruebas cinéticas se obtuvo que las composiciones óptimas de Cu para
catalizadores bimetálicos de cobre y cerio soportados en ZrO2 con carga total de 10% para la
reacción de oxidación de CO para temperaturas de calcinación de 500[°C], 700[°C] y 900[°C]
es 5 %, 2% y 1% respectivamente. Para la descomposición de N2O, los catalizadores con
cargas de 4% y 5% exhibieron la mejor actividad cuando el catalizador se calcina a 500[°C]
y 700[°C] mientras que cuando se calcina a 900[°C] el catalizador con mejor rendimiento fue
el con carga 1% de cobre.
|
2 |
Estudio de nuevos catalizadores para la reacción de oxidación preferencial de CO en presencia de H2Jardim, Erika de Oliveira 26 June 2012 (has links)
No description available.
|
3 |
Estudio y Caracterización de Catalizadores de Cu Soportado y su Aplicación en las Reacciones de Oxidación de CH4 y COAguila Avilés, Gonzalo Francisco January 2010 (has links)
No description available.
|
4 |
Estudio de la influencia del soporte en la estabilidad térmica de catalizadores bimetálicos de cobre-cerio y su efecto en la actividad en la oxidación de CO y descomposición de N2OÁlvarez Herrera, Pablo Andrés January 2017 (has links)
Ingeniero Civil Químico / Tanto la oxidación de CO con O2 como la descomposición directa de N2O son dos importantes reacciones de control medioambiental, las cuales son llevadas a cabo sobre catalizadores heterogéneos. Uno de los sistemas catalíticos más atractivos para dichas reacciones son los catalizadores basados de cobre debido a su alta actividad, bajo precio y mayor disponibilidad en relación a catalizadores basados en metales nobles. Entre dichos catalizadores, los catalizadores de CuO/CeO2 son particularmente de interés debido a su alta actividad para ambas reacciones asociada principalmente a los sitios activos formados en la interface entre ambos óxidos metálicos. Sin embargo, poseen bajas áreas específicas y estabilidad térmica por lo que la utilización de un soporte que le brinde parcialmente sus propiedades estructurales resulta una buena opción para mejorar las propiedades catalíticas y estructurales de los catalizadores cobre-cerio. El presente trabajo tiene como objetivo estudiar la influencia del soporte en la estabilidad térmica de la interface formada entre las especies de cobre y cerio, y su efecto en la actividad catalítica en la oxidación de CO con O2 y descomposición directa de N2O. Para ello se sintetizaron por el método de impregnación húmeda catalizadores de cobre con carga de 2% p/p sobre el soporte y catalizadores de cobre-cerio por coimpregnación con carga de 2% p/p de Cu y 8% p/p de Ce sobre el soporte, evaluando tres tipos de soportes: Al2O3, SiO2 y ZrO2. Se caracterizaron los catalizadores sintetizados con las técnicas de TPR, XRD y área BET, y se testearon sus actividades para la oxidación de CO y descomposición directa de N2O. Los resultados muestran que en los catalizadores que se forman especies de cobre altamente dispersas en contacto con CeO2 muestran una gran actividad para ambas reacciones, mientras que en los catalizadores que se forman mayoritariamente clusters de CuO o CuO tipo bulk sin contacto con CeO2 poseen una baja o nula actividad en las reacciones estudiadas. Además se encontró que la estabilidad térmica de la interface formada entre las especies de Cu y Ce depende del tipo de interacción que se desarrolla entre las partículas de cobre y el soporte. De este modo, al utilizar un soporte inerte como SiO2 se obtiene una baja estabilidad térmica mientras que al utilizar Al2O3 y ZrO2 en que las partículas de Cu se depositan en las vacancias de dichos soportes se obtiene una estabilidad térmica mayor. También se observó el importante rol promotor de la CeO2 en la actividad cinética de catalizadores de cobre soportados en SiO2 y Al2O3 en ambas reacciones, mientras que al utilizar ZrO2 como soporte, el efecto de agregar CeO2 es relativamente bajo en la actividad de oxidación de CO y descomposición de N2O. Finalmente se concluyó que el soporte influye en la estabilidad estructural del catalizador y en el tipo de especies metálicas que se forman sobre en él, lo que determina principalmente las actividades en ambas reacciones. También se concluye que los catalizadores soportados en circonia son los mejores candidatos para ser utilizados en las dos reacciones estudiadas debido a su mayor actividad y estabilidad térmica respecto a los catalizadores soportados en alúmina y sílica.
|
5 |
Propriedades ópticas e magnéticas de materiais de interesse para spintrônicaFerreira, Ana Lucia 25 September 2012 (has links)
Resumo
|
6 |
Transferencia de lantano (III), cerio (III), praseodimio (III) y neodimio (III) a través de membranas líquidas emulsificadas utilizando cyanex 272 como agente transportadorMolina Calderón, Lorena Paola January 2012 (has links)
Memoria para optar al título de Químico / En esta Memoria de Titulo se estudió la transferencia del lantano (III), cerio (III),
praseodimio (III) y neodimio (III), desde una fase acuosa de alimentación hacia una fase
acuosa de retroextracción, por medio del transportador órgano fosforado CYANEX 272
contenido en una membrana liquida emulsificada.
En primera instancia se estudió el comportamiento ácido base de cuatro extractantes
(D2EHPA, PC-88A, CYANEX 272, CYANEX 301) permitiendo conocer sus pKa aparentes y
su disponibilidad para reaccionar con los iones Tierras Raras (TR) a ciertos pH. A partir de
este conocimiento y las reacciones de extracción propiamente tales fue posible proponer la
utilización de una fase acuosa de alimentación tamponada con el ácido 3-cloropropiónico a
pH 4.
A través de los experimentos de extracción por solvente de cada uno de los iones TR
con los cuatro extractantes en estudio, se determinó que el extractante más adecuado para el
proceso fue el CYANEX 272, debido a su alta capacidad de extracción y mayor selectividad
con los cuatro iones TR.
Si bien en un principio todos los experimentos se realizaron con alimentaciones
monometálicas, después fue preciso probar el grado de competencia que se generaría al realizar
la extracción de los iones lantánidos desde una alimentación polimetálica. Los resultados
fueron coincidentes con los experimentos de extracción individuales de los iones TR, en donde
el lantano es el ión que menos se extrajo en comparación con los otro tres. Por otro lado, los
experimentos de retroextracción revelaron que ion cerio presentaba el menor grado de
transferencia hacia la fase acuosa interna. Todos estos conocimientos generados revelaron que
la dupla Nd-Pr era difícil de separar con las condiciones ya establecidas. Por esta razón se
agregó EDTA como agente quelante a una alimentación que contenía estos dos iones en
iguales concentraciones (2mM), lográndose un coeficiente de selectividad máximo (SPr/Nd) de
1,7.
Los experimentos de extracción por solvente (SX) generaron el conocimiento base para
los experimentos de transporte de los cuatro iones lantánidos con CYANEX 272 a través de las
Membranas Líquidas Emulsificadas (MLE).
Previo al inicio de los experimentos de transferencia fue necesario lograr una doble
emulsión de estabilidad adecuada en función de las concentraciones variables de sus
componentes: transportador CYANEX 272, tensoactivo SPAN 80, Ln+3 (lantánidos) total y
HCl en la fase acuosa de retroextracción. A partir del estudio de estabilidad, se observó que la concentración del tensoactivo SPAN 80 presentó el efecto más crítico, donde una cantidad
insuficiente produjo pérdida de la fase acuosa interna, disminuyendo el rendimiento de
extracción. Por otro lado, una cantidad excesiva de SPAN 80 provocó el hinchamiento de la
emulsión primaria. Como consecuencia de esto la fase acuosa interna que contiene al ion de
interés se diluye o pierde pureza. En términos generales, para conservar el volumen de 75 mL
de emulsión primaria, formada por 25 mL de fase acuosa interna más 50 mL de fase orgánica,
es necesario utilizar alrededor de 1,2% p/v de SPAN 80, cuando la concentración en la
alimentación de cada uno de los ETR es 0,5 mM. Para concentraciones mayores se necesita
aproximadamente entre 2-2,1% p/v de tensoactivo.
Con los experimentos preliminares de transferencia de los iones TR en estudio, se pudo
determinar que los elementos lantano, cerio, praseodimio y neodimio fueron extraídos
eficientemente en el orden del 90% desde la alimentación, mientras que fueron transportados a
través de la membrana hacia la fase acuosa interna en un rango entre 40-60%.
Posteriormente, un estudio cinético de la extracción de cada uno de los ETR, permitió
observar que durante los primeros 5 min los iones cerio, praseodimio y neodimio
experimentaron un rápido decaimiento en su concentración en la fase acuosa externa, mientras
que para el ion lantano se requirió al menos de 10 min.
Finalmente, para lograr un enriquecimiento de cada uno de los iones metálicos
mediante MLE desde una solución polimetálica, se realizaron dos diseños experimentales, uno
de tipo screening y otro de optimización. Los resultados del primer diseño indicaron que el
factor tiempo fue el único que presentó un efecto significativo sobre los porcentajes de
extracción y transferencia de los ETR a través de la doble emulsión. En el segundo diseño los
resultados indicaron que la presencia de EDTA en la fase acuosa externa tuvo un efecto
negativo sobre el grado de transferencia de los iones TR hacia la fase orgánica. / In this work the transference of lanthanum (III), cerium (III), praseodymium (III) and
neodymium (III) were studied, from a feed aqueous phase toward a backextraction aqueous
phase by means of the organophosphorous CYANEX 272 carrier contained into an emulsified
liquid membrane.
In the first instance the acid-base behavior of the four extractants (D2EHPA, PC-88A,
CYANEX 272 and CYANEX 301) were studied allowing to know their apparent pKa and
through it the availability to react with the rare earth ions (RE) at certain pH. From this
knowledge and the actual such extraction reactions it was possible to propose the use of a
buffered feed aqueous phase with 3-cloropropionic acid at pH 4.
Through the solvent extraction experiments for each one of the RE with the considered
four extractants, it was determined that the most appropriated extractant for the process was
CYANEX 272, owing to its high extraction capacity and better selectivity for the four RE ions.
Although at first all experiments were performed with monometallic feeds, afterward it
was necessary to test the degree of competition that would be generated to perform the
extraction of lanthanide ions from a polymetallic feed solution. The results were consistent
with the individual extraction experiments of the RE ions, wherein lanthanum is the lesser
extracted ion compared with the other three ones. On the other hand, the backextraction
experiments showed that the cerium ion had the lowest degree of transference toward the
internal aqueous phase. All this generated knowledge revealed that the pair Nd-Pr was difficult
to separate at the established conditions. For this reason, EDTA as a chelating agent was added
to the feed solution that contained these two ions at identical concentrations (2 mM), achieving
a maximum selectivity coefficient (SPr/Nd) of 1.7.
The solvent extraction (SX) experiments generated the base knowledge for the
transport experiments of the four lanthanide ions with CYANEX 272 through Emulsified
Liquid Membranes (ELM).
Before starting the transfer experiments it was necessary to achieve a satisfactory
stability of the double emulsion as a function of the variation of the component concentrations:
carrier CYANEX 272, surfactant SPAN 80, total Ln3+ (lanthanides) and HCl in the
backextraction aqueous phase. From this stability study it was observed that the concentration
of SPAN 80 surfactant showed the most significant effect, where an insufficient amount caused
the loss of the internal aqueous phase, decreasing the efficiency of extraction. On the other
side, an excessive amount of SPAN 80 caused a swelling degree of the primary emulsion. As a consequence the internal aqueous phase that contains the ion of interest is diluted or lost its
purity. In general terms, for keeping the volume of 75 mL of the primary emulsion, consisting
of 25 mL of internal aqueous solution plus 50 mL of the organic solution, it is necessary to use
about 1.2% w/v of the SPAN 80, when the concentration of each the REE in the feeding is
0.5 mM. For higher concentrations of the total REE about 2 to 2.1% w/v of surfactant are
needed, approximately.
From the preliminary experiments related with the transfer study of the RE ions, it was
determined that the lanthanum, cerium, praseodymium and neodymium elements are removed
efficiently in the order of 90% from the feed solution, while they were transported across the
membrane toward the internal aqueous phase in the range of 40-60%.
Afterward, a kinetic study of the extraction of each one of the REE, allowed to note
that during the first 5 min of the carrying out tests the cerium, praseodymium and neodymium
ions experimented a fast decline in the concentration in the external aqueous phase, whereas
for the ion lanthanum at least 10 min was required.
Finally, to achieve an enrichment of each one of the metal ions from a polymetallic
solution by means MLE, two experimental designs were conducted, a screening one and
another one related with the optimization type. The results of the first design indicated that the
time factor was the unique significant effect on the extraction and transfer rates of the REE
through the double emulsion. In the second design the results indicated that the presence of
EDTA in the external aqueous phase has a negative effect on the transfer degree of the RE ions
towards the organic phase. / Fondecyt
|
7 |
Nano-ceria en la regeneración de tejido óseoGravina, Anabela Noel 20 September 2016 (has links)
En la ciencia de los biomateriales empleados en la regeneración de tejido óseo es esencial
desarrollar dispositivos implantables que sean tanto biocompatibles como bioactivos. Además, es
sabido que la presencia de especies reactivas de oxígeno que conducen al estrés oxidativo celular y,
consecuentemente al retardo en el tiempo de curación de la herida en el sitio de implantación,
puede controlarse usando nanopartículas de dióxido de cerio (CeO2) o nanoceria –capaces de alterar
su estado de oxidación (de III a IV). En base a estos dos hechos, la presente propuesta se enfoca al
diseño de materiales aplicables a la construcción de implantes de tejido óseo basados en dióxido de
titanio (TiO2) modificados con nanoceria. El dióxido de titanio es un material generalmente
reconocido como biocompatible cuando está presente en la superficie de implantes metálicos de
titanio, por lo cual representa un elemento de partida conveniente para el desarrollo de estos
nuevos materiales. La presencia de nanoceria permitiría controlar la producción de especies
reactivas de oxígeno favoreciendo el crecimiento de nuevo hueso y la biointegración del implante.
Para la síntesis de los materiales se emplearon sistemas de microemulsiones
agua/butanol/CTAB/heptano como agentes directores de estructura, utilizando isopropóxido de
titanio y tripentanoato de cerio como precursores inorgánicos de Ti y Ce, respectivamente. La
incorporación del Ce se realizó de dos maneras: disolviendo la sal en el cosurfactante o como
nanopartículas de CeO2 suspendidas en la fase oleosa de la microemulsión. Luego de estudiar y
optimizar las condiciones de síntesis, se obtuvieron tres materiales: A (TiO2), B (Ce-TiO2) y C (CeO2-
TiO2). Asimismo, y como parte del proceso de optimización de las condiciones de síntesis, se evaluó
una serie de materiales con contenido creciente de cerio, que se ha dado en llamar B1-B8, por sus
condiciones de síntesis análogas a la del material B. Por sus particularidades morfológicas y de
almacenamiento de oxígeno, también se dedica una parte de este trabajo de investigación al estudio
de sus propiedades.
Se estudiaron las propiedades texturales y químicas, lo cual incluye la determinación del
tamaño de partículas, el grado de hidrofobicidad, la estructura cristalina, la topografía y tamaños de
poro. La capacidad de un material para integrarse con el tejido óseo fue evaluada examinando la
interacción con una proteína plasmática modelo, albúmina, y la habilidad del mismo para inducir la
formación de hidroxiapatita (HAp) sobre su superficie cuando es sumergido en suero fisiológico
simulado, que es una solución cuya concentración de iones es comparable a la del plasma
sanguíneo. Como resultado de este ensayo pudo observarse que los materiales A, B y C son capaces
de inducir la formación sobre su superficie de una capa de cristales de fosfatos de calcio cuya
relación Ca/P es comparable con la de HAp estequiométrica. Debido a que gran parte del daño tisular provocado durante el proceso de implantación es
atribuido a la presencia de radicales NO• y O2
•- que son liberados, en condiciones fisiológicas, por
macrófagos activados y neutrófilos, resultó interesante evaluar la capacidad de los materiales aquí
presentados para eliminar estas especies reactivas de oxígeno. In vivo, la reacción de estos radicales
conduce a la formación de peroxinitrito (ONOO-) y peróxido de hidrógeno (H2O2), dos moléculas con
alto poder oxidante y, por lo tanto, citotóxicas. Se realizaron ensayos de degradación de estas
especies reactivas, observándose que los materiales A, B y C son capaces de acelerar la
descomposición de ONOO-; y que B es capaz de descomponer H2O2 en presencia de aniones fosfato
mediante dos mecanismos diferentes que son dependientes de la concentración.
La biocompatibilidad de los materiales, esto es, su capacidad para interactuar con tejidos
vivos sin causar toxicidad o reacciones fisiológicas negativas, es una característica que también fue
estudiada en el transcurso de esta tesis. Para ello se realizaron estudios de viabilidad y morfología
celular utilizando cultivo primario de osteoblastos de calvaria de rata y una línea celular de
fibroblastos de ratón (L929). En ambos casos no se observaron diferencias significativas en la
viabilidad luego de 24, 48 y 72 horas de incubación en presencia de los materiales ni tampoco
cambios morfológicos en los osteoblastos. El estudio con fibroblastos arrojó algunas diferencias
entre los materiales respecto de la supervivencia y la capacidad de adhesión luego de 24 horas de
incubación, poniéndose de manifiesto la existencia de una potencial incompatibilidad biológica del
material C.
Finalmente se evaluó el efecto citoprotector frente al estrés oxidativo inducido por H2O2, con
particular hincapié en el material B, debido a sus propiedades bioactivas, biocompatibles y óxido
reductoras. El estudio se realizó utilizando fibroblastos de ratón (L929) como modelo celular,
observándose un claro aumento en la supervivencia de aquellas células tratadas con B respecto de
las células sin tratar y de las tratadas con el material sin cerio (TiO2). Se observó también que el
efecto citoprotector es concentración dependiente.
De este trabajo se destaca el desarrollo de un material basado en dióxido de titanio y
dopado con cerio (material B, Ce-TiO2), obtenido a través de un método sencillo. Este material
combina características morfológicas, topográficas y químicas apropiadas que lo convierten en un
candidato potencial para su uso en implantes por su capacidad para promover su osteointegración y
al mismo tiempo, de proteger al tejido circundante frente al estrés oxidativo producto del proceso
de inserción quirúrgico. / In the science of biomaterials used in bone tissue regeneration it is essential to develop
implantable devices that are both biocompatible and bioactive. It is also known that the presence of
reactive oxygen species (ROS) leading to cellular oxidative stress at the site of implantation and the
consequent wound healing delay, can be controlled using cerium dioxide (CeO2) nanoparticles,
nanoceria –that are able to alter their oxidation state (from III to IV). Based on these two facts, this
proposal focuses on the design of materials applicable towards the construction of bone tissue
implants based on titanium dioxide (TiO2) modified with nanoceria. Titanium dioxide is generally
regarded as biocompatible when it is present on the surface of metallic titanium implants.
Therefore, it represents a suitable starting element for the development of these new materials. The
presence of nanoceria would allow controlling the production of reactive oxygen species favoring
newly bone formation and the bio-integration of the implant.
For the synthesis of the materials, microemulsion based on water/CTAB/butanol/heptane
system were used as structuring agents, using titanium isopropoxide and cerium tripentanoate as
inorganic precursors of Ti and Ce, respectively. The incorporation of cerium was performed in two
ways: either by dissolving the salt in the co-surfactant or by suspended CeO2 nanoparticles in the
oleic phase of the microemulsion. After studying and optimizing the synthesis conditions, three
materials were obtained: A (TiO2), B (Ce-TiO2) and C (CeO2-TiO2). Also, as part of the process of
optimization of the synthesis conditions, a series of materials was evaluated with increasing content
of cerium, which has been called B1-B8, because their synthesis conditions were similar to those
applied to obtain material B. Due to their morphological and oxygen storage features, a part of this
research is also dedicated to the study of their properties.
Regarding the materials A, B and C, textural and chemical properties were studied, including
the determination of particle size, hydrophobicity, crystal structure, topography and pore sizes. The
ability of a material to integrate with bone tissue was evaluated by examining the interaction with a
model of plasmatic protein, albumin, and also the ability to induce the formation of hydroxyapatite
(HAp) on its surface when it is immersed in simulated body fluid that is a solution which its ion
concentration is comparable to that of blood plasma. As a result of this trial it could be observed
that materials A, B and C are able to induce the formation of a layer of calcium phosphate crystals
and their Ca/P ratio is comparable to that of stoichiometric HAp.
Due to a great extent of the tissue damage caused during the implantation process is
attributed to the presence of radicals NO• and O2
•-, which are released by activated macrophages
and neutrophils under physiological conditions, it was interesting that test the ability of materials
presented here to eliminate these reactive oxygen species. In vivo, the reaction of these radicals
leads to the formation of peroxynitrite (ONOO-) and hydrogen peroxide (H2O2), two highly oxidant
molecules; therefore, cytotoxic. Degradation assays for these ROS were carried out, observing that
materials A, B and C are able to accelerate the decomposition of ONOO-; B, on the other hand, is also
able to decompose H2O2 in presence of phosphate anions by two different mechanisms that are
concentration-dependent.
The biocompatibility of these materials, this is, their ability to interact with living tissues
without causing toxicity or adverse physiological reactions, is a feature that was also studied during
this research. These experiments involved the evaluation of viability and cell morphology of two
cellular models: primary culture of pre-osteoblasts from rat calvaria and a cell line of mouse
fibroblasts (L929). In both cases no significant differences in viability or morphological changes were
observed in pre-osteoblasts after 24, 48 and 72 hours of incubation in presence of the materials. The
study with fibroblasts showed some differences between materials in terms of rate of survival and
their adhesion ability after 24 hours of incubation, demonstrating the existence of a potential
biological incompatibility of material C.
Finally the cytoprotective effect against oxidative stress induced by H2O2 was evaluated, with
particular emphasis on material B, due to its bioactive, biocompatible and redox properties. The
study was performed using mouse fibroblast (L929) as cell model, showing a visible increase in the
survival rate of those cells treated with material B when compared to untreated cells and/or cells
treated with the material without cerium (TiO2). It was noted that the cytoprotective effect is also
concentration-dependent.
From this work it stands out the development of a novel material based on titanium dioxide
and doped with cerium (material B, Ce-TiO2), obtained through a simple method. This material
combines suitable morphological, topographic and chemical characteristics that make it a potential
candidate for bone implant due to its ability to promote osseointegration while protecting the
surrounding tissue against oxidative stress resulting from the process of surgical insertion.
|
8 |
Influencia del método de preparación y razón de carga Cu/Ce en el sistema CuO-CeO2/SiO2 para la oxidación de COCalle Chumo, Rafael Norberto January 2018 (has links)
Magíster en Ciencias de la Ingeniería, Mención Química / El monóxido de carbono (CO) es un gas incoloro, inodoro y tóxico que resulta de la combustión de hidrocarburos, por ejemplo, en los procesos oxidativos en industrias químicas y en los motores de combustión interna de vehículos. Por lo tanto, para completar la oxidación de este contaminante se ha estudiado el uso de catalizadores soportados debido a su alta actividad catalítica para la oxidación de CO. Los catalizadores soportados con metales nobles como el platino y paladio poseen gran actividad y estabilidad, pero el costo de estos metales y el envenenamiento que sufren por los compuestos sulfurados ha motivado al estudio de catalizadores alternos. El uso de metales de transición es una alternativa, debido al bajo costo y alta actividad en la oxidación de CO.
Con la finalidad de establecer el mejor método de preparación, se estudia los catalizadores de cobre y cerio soportados sobre sílice (Aerosil 130) para determinar la carga óptima mediante ensayos catalíticos para evaluar la actividad y estabilidad de las muestras.
Los catalizadores se sintetizaron por el método de co-impregnación (CI) e impregnación secuencial (IS) con diferentes grados de interacción de las especies CuO y CeO2 frente a tres temperaturas de calcinación: 500 ºC, 700 ºC y 900 ºC. El análisis de los catalizadores se realiza por tres técnicas de caracterización: difracción de rayos x (XRD), reducción por temperatura programada (TPR) y adsorción física de N2 (método BET).
Para ambos métodos, se fija una carga de 2%Cu variando la carga de cerio y al medir su actividad, por impregnación secuencial se alcanza 90% conversión de CO a los 100 °C. En el método de co-impregnación desaparece la interacción entre CuO-CeO2 al aumentar la temperatura de calcinación, pero se logra una estabilidad de la interfaz al aumentar la carga de cerio al 24% evidenciando el rol promotor del cerio en estos catalizadores, pero a los 100 °C solo alcanza el 68% conversión de CO.
Escogido el mejor método se fija una carga de 24%Ce variando la carga de cobre para determinar la relación óptima Cu/Ce a distintas temperaturas de operación. Como resultados tenemos que el catalizador IS 2%Cu-24%Ce presenta la mayor actividad a los 500 ºC y el catalizador IS 10%Cu-24%Ce presenta la mayor actividad a los 700 ºC.
Por lo tanto, se concluye que el método de impregnación secuencial (IS) afecta la concentración de las especies de CuO formadas, la interacción del CuO con el CeO2 y mantiene la estabilidad de la interfaz CuO-CeO2 del catalizador cuando es expuesto hasta los 700 ºC, logrando altas conversiones en la oxidación de CO a bajas temperaturas.
|
9 |
Catalizadores a base de xerogeles de titania, modificados con cerio, vanadio o heteropolicompuestos, para oxidaciones ecocompatibles de compuestos fenólicosPalacio, Madgalena January 2015 (has links)
La Química Verde es una herramienta importante para lograr sustentabilidad. Un esfuerzo de colaboración entre la industria, el ámbito académico y el gobierno es necesario para promover la adopción de tecnologías necesarias propias de una sociedad sustentable. Por su parte, la catálisis rige el noveno principio de la llamada Química Verde, reactivos catalíticos selectivos que reemplacen reactivos estequiométricos. Esto induce a un esfuerzo innovador en el diseño de nuevos catalizadores, que lleve entre otros logros, a la posibilidad de utilización de agentes catalíticos para formular procesos más benignos para el medio ambiente. Con este fin, en este trabajo se buscan nuevos entornos (no homogéneos), para realizar las reacciones de oxidación de compuestos orgánicos en fase líquida, de modo de facilitar la separación y reuso del catalizador.
|
10 |
Aluminas e misturas aluminascerinas como suporte para catalisadores heterogeneos: preparação e caracterizaçãoSilva, Marcia Andreia Mesquita da January 1996 (has links)
Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciencias Fisicas e Matematicas / Made available in DSpace on 2012-10-16T10:02:09Z (GMT). No. of bitstreams: 0Bitstream added on 2016-01-08T20:33:54Z : No. of bitstreams: 1
104715.pdf: 1763769 bytes, checksum: 698fcc5e242c17920c448769e3a78cd2 (MD5)
|
Page generated in 0.0439 seconds