L'agriculture intensive et l'élevage industriel sont les principaux responsables d'accidents environnementaux, tels que l'eutrophisation, par le biais de leurs rejets combinés (effluents agricoles, lisiers), trop riches en nutriments azotés et phosphoriques, qui se retrouvent comme des polluants dans les eaux souterraines et de surface. Dès lors, le traitement de ces effluents avant leur déversement dans la nature reste l'action préventive la plus appropriée. Le traitement biologique, actuellement plus utilisé, a comme inconvénient majeur, une production importante de boue qui pose des problèmes de stockage et de manipulation. Ce qui nous a amené à proposer l'adsorption, comme une alternative à ce traitement biologique, qui présente des avantages comme la facilité d'exploitation et la possibilité de recyclage des nutriments adsorbés. Dans ce projet, on s'était donné comme objectifs la synthèse et l'expérimentation d'un adsorbant d'ions nitrate qui est, en fait un organosilicate mésoporeux de type SBA-15. L'adsorbant a d'abords subit différentes analyses de caractérisation comme la MET, FT-IR, DRX et la titration avant d'être expérimenté en batch dans des solutions aqueuses synthétiques d'ions nitrate. Au cours de ces expérimentations, différents paramètres ont été variés l'un après l'autre afin de fixer les optima de fonctionnement de l'adsorbant. L'optimisation de ces paramètres nous a révélé que la capacité d'adsorption de l'adsorbant augmentait avec la diminution de la température (processus exothermique) et qu'à 5°C, on pouvait atteindre une capacité d'adsorption maximale de 55,75 mg de NO₃"/ gramme d'adsorbant. La charge optimale de 3,5 g d'adsorbant/L s'est trouvée être celle qui permettait le meilleur taux d'enlèvement coïncidant avec la plus importante capacité d'adsorption. Le pH de fonctionnement optimal de l'adsorbant est égal à son pKa, c'est-à-dire 4,5. Les anions divalents comme les sulfates et les carbonates sont les ions qui gênent le plus l'adsorption des ions nitrate. Quant à l'effet des acides organiques, on a noté que les acides humiques gênaient considérablement l'adsorption des ions nitrate, contrairement à l'acide phytique qui a amélioré significativement leur adsorption. Les modélisations exercées sur les données expérimentales ont permis de déterminer les paramètres thermodynamiques qui régissent le processus d'adsorption, ainsi que les modèles qui expliquent le mieux les résultats expérimentaux, à savoir les modèles de Langmuir et celui de Temkin.

La production porcine québécoise crée des problèmes locaux sévères de surplus de lisier entraînant l'eutrophisation des eaux surface et la contamination des eaux souterraines. Une technologie de traitement du lisier, le BIOSORMD-lisier, a donc été est mis au point par le Centre de Recherche Industrielle du Québec (CRIQ). Il s'agit d'un biofiltre à support organique à base de tourbe et de copeaux de bois visant le double traitement du lisier de porc et des odeurs générées dans les porcheries. Ce procédé permet d'obtenir d'excellents rendements d'épuration quant à l'enlèvement du carbone et de l'ammonium. Toutefois, les conditions d'opérations du procédé ne permettent pas d'achever la dénitrification ce qui entraîne une production significative de protoxyde d'azote (N₂O); un gaz à effet de serre très préoccupant. L'objectif de l'étude est donc de déterminer l'effet de certaines conditions d'opération (aération intermittente, volume et type de milieu filtrant et source d'alcalinité) sur la dénitrification et la production de N₂O. Pour se faire, trois biofiltres pilotes (1,2 m x 0,4 m), ayant des milieux filtrants différents, ont été soumis à une aération intermittente (4 heures aéré pour 4 heures anoxie) puis à une aération continue. Un des principaux facteurs affectant la dénitrification et les émissions de N₂O par le procédé est le taux d'aération. En effet, les émissions de N₂O ont été supérieures sous aération continue (280 (±114) g N-N₂O/ m³ de lisier traité) comparativement à l'aération intermittente (36 (± 9) g N-N₂0/ m³ de lisier traité). En plus d'améliorer les performances des biofiltres, une réduction de l'aération diminuerait considérablement les coûts d'opération du procédé. Cependant, afin de confirmer avec certitude cette hypothèse, l'étude aurait du prévoir une répétition des cycles d'aération afin de discriminer, entre le temps et le type d'aération, celui ayant le véritable effet sur les performances du système.

L'objectif de ce travail est d'étudier et de modéliser le comportement de l'azote pour un procédé de traitement résidentiel d'eau usée. Une unité pilote d'un système BionestMD traitant des eaux grises et noires installée dans les locaux de la compagnie produisant le procédé a été étudiée. Celle-ci comportait une fosse septique ainsi qu'un réacteur biologique à support fixe, dont une partie est aérée. La sortie de ce réacteur était en partie recirculée vers l'entrée de la fosse. Un suivi sur plusieurs semaines de plusieurs paramètres (DCO, NH₃/NH₄⁺, O₂...) a été effectué quotidiennement et/ou hebdomadairement sur chaque entrée et sortie ainsi que dans chaque étape du traitement. Le suivi a été réalisé à la fois en fonctionnement normal, en surcharge ainsi qu'en fonctionnement sans recirculation. La modélisation est quant à elle réalisée à l'aide du logiciel de simulation GPS-XTM. Les différentes étapes du traitement réel y sont représentées par un décanteur primaire (fosse) ainsi qu'un réacteur hybride, permettant la croissance fixe et suspendue (réacteur). Une étude de sensibilité a été réalisée pour cerner quels paramètres influencent le plus les prédictions du modèle. Celui-ci a par la suite été calé en comparant les résultats obtenus sur le pilote sous différents régimes à ceux simulés. Les résultats obtenus montrent que le système étudié élimine habituellement totalement l'azote ammoniacal, hormis lors des journées où la charge à traiter est particulièrement élevée. Les mesures de DCO ainsi que des MES effectuées à l'effluent du système ont également toujours été très faibles avec des moyennes de 16 et 3 mg/L (valeurs maximales de 58 et 6 mg/L), malgré des valeurs moyennes à l'entrée de 260 mg/L et 207 mg/L respectivement. Le modèle construit et calé montre également une bonne fidélité par rapport aux valeurs mesurées sur le pilote en sortie de chaque étape du traitement, avec une précision un peu moins bonne pour les nitrates. La modélisation semble donc pour le moment être un bon outil pour faciliter la compréhension et l'étude des performances d'un système de traitement résidentiel des eaux usées.

La caféiculture représente 7,5% des cultures permanentes mondiales et utilise généralement de grandes quantités de fertilisants azotés (jusqu'à 350 kg N ha-1 an-1). La caféiculture est souvent pratiquée sous couvert d'arbres dont certains sont fixateurs d'azote. La contribution des plantes fixatrices d'azote aux émissions de N2O est un sujet prégnant dans le cadre du développement durable, avec des résultats dans la littérature qui peuvent parfois apparaître contradictoires. Dans ce contexte, nous avons étudié le bilan des gaz à effet de serre (GES) dans deux cultures caféières fortement fertilisées (250 kg N ha-1 an-1), au Costa Rica : une monoculture et une culture ombragée par l'espèce légumineuse fixatrice de N2 Inga densiflora. Nous avons mesuré périodiquement les flux de N2O, CH4 et CO2 à l'interface solatmosphère, leurs déterminants édaphiques (humidité gravimétrique, espace poral occupé par l'eau, température et teneur en azote minéral) et les taux de minéralisation de l'azote dans le sol. Par ailleurs, nous avons caractérisé, au laboratoire, les paramètres biologiques de nitrification-dénitrification et leur production associée de N2O et N2 pour simuler en continu les émissions de N2O avec les modèles NGAS et NOE sur une durée d'un an. Enfin, nous avons évalué la dynamique du C du sol et l'accumulation de C dans les biomasses et la litière. Nos mesures ont montré une très forte contribution de la fertilisation azotée aux émissions de N2O, soit une proportion moyenne de 77% des bilans annuels (4,3 ± 0,3 et 5,8 ± 0,5 kg N-N2O ha-1 an-1, respectivement dans la monoculture et la culture ombragée). Les fertilisations ont également augmenté temporairement la respiration du sol. Les valeurs faibles des activités biologiques (notamment des potentiels de dénitrification < 1 kg N ha-1 j-1) ont expliqué les flux toujours inférieurs à 300 g N ha-1 j-1 observés dans des conditions environnementales pourtant favorables à la production de N2O (température, humidité et teneur en nitrate du sol élevées). La similarité entre les activités biologiques mesurées sur les deux cultures de café ainsi que celle entre les bilans annuels de N2O établis à partir de mesures et de modélisation permettent de conclure sur un effet de faible ampleur de l'espèce légumineuse fixatrice de N2 sur les émissions de N2O. Le bilan des flux de GES hors CO2 à l'interface sol-atmosphère et du stockage de C de la culture ombragée (11,93 ± 2,17 Mg CO2-equivalent ha-1 an-1) a été 4 fois supérieur au bilan de la monoculture (2,67 ± 1,94 Mg CO2-equivalent ha-1 an-1). Nos résultats tendent donc à confirmer que la culture de café conduite en agroforesterie, sur un Andosol, augmente le puits de GES et que, dans le contexte présent, l'utilisation d'une légumineuse fixatrice de N2 comme espèce ombragère ne contredit pas cette observation.

Dans l'étang de Berre, les apports excessifs en eau douce entraînent souvent des variations brusques de la salinité et des apports en azote parfois abondants. Les processus de régénération sédimentaire et d'élimination d'azote constituent des phénomènes majeurs pouvant expliquer le développement phytoplanctoniques et contrôler l'eutrophisation. L'étude de ces processus a été réalisée dans 2 stations ayant subi des historiques de variations de salinité différents. RDNA et anammox étaient négligeables. La dénitrification (couplée à la nitrification) serait le principal processus de sortie de N2 de l'étang. La forte production primaire pélagique utilisant l'ammonium a pu être expliquée par les processus de régénération, contrairement au nitrate dont la demande pélagique serait soutenue par des apports externes. Comme la salinité est susceptible d'influencer les processus d'azote, des microcosmes ont été utilisés afin d'évaluer la sensibilité de ces processus (résistance, résilience, shift) face aux variations à court terme de la salinité. Les 2 stations ont présenté des réponses différentes (dénitrification et nitrate réduction plus résilientes que la nitrification), suggérant que les stress halins à long terme influencent les réponses à court terme. Une hypothèse serait que la diversité et la structure des communautés joueraient un rôle crucial dans le maintien des taux d'activité. Dans cette étude, seule la communauté nitrifiante (AO) a été étudiée. Les AO et leurs transcrits étaient spécifiques aux sites et leurs abondances changeaient faiblement entre les microcosmes (résistance plus forte dans le site fréquemment soumis à des fluctuations de salinité). / The Berre lagoon receives excess freshwater leading to strong changes in the ecosystem salinity and in the nutrient inputs. Regeneration processes and the N2 removal of nitrogen are of a particular interest as they can explain the planktonic development and control the eutrophication state. These processes were studied in 2 stations with different patterns of long term stresses. DNRA and anammox were negligible. Denitrification (particularly the one coupled to nitrification) would be the main N2 removal in the lagoon. The high primary production based on N-NH4+ can be explained by the regeneration processes, while the primary production based on N-NO3- might be sustained by external inputs. As salinity susceptible to influence directly or indirectly the nitrogen processes, a microcosm approach was used in order to assess their sensitivity (resistance, resilience, shifts) to short term salinity fluctuations. Overall, towards the same kind of perturbations, the two stations responded differently (denitrification and nitrate reduction exhibited showed higher resilience than nitrification.), suggesting that long-term saline stresses would influence short-term responses. We suggest that the diversity and the structure of the communities would be crucial in their functional redundancy and thereby in the maintenance of the rates. In this study, we focused on the total structure of the nitrifying community (AO). AO and their transcripts were site-specific and their abundances changed slightly between microcosms (higher resistance in the site subject to frequent salinity fluctuations compared to the other site which is not affected by changes in the in situ salinity).

Ce travail s'intègre dans des problématiques actuelles cherchant à caractériser l'impact des activités humaines sur les écosystèmes. Le sol, et en particulier, les communautés microbiennes fonctionnelles, abordées simultanément en tant qu'actrices des bio-transformations et en tant que biodescriptrices de l'état fonctionnel du système, ont été l'objet d'étude de ce travail qui s'est articulé autour de deux questions majeures : - Il s'agissait de savoir si des communautés microbiennes du sol exerçant deux fonctions considérées comme représentatives du fonctionnement global (respiration et dénitrification) pouvaient, sur un sol minier revégétalisé, récupérer des performances similaires à celles d'un sol de forêt. Cette étude menée in situ en forêt guyanaise, sur une zone minière aurifère réhabilitée a montré une certaine réversibilité des activités microbiennes des sols observées lors d'une telle perturbation. En effet, malgré une texture extrêmement hétérogène, le sol, une fois replanté en légumineuses, retrouve un fonctionnement similaire à celui de la forêt. Les biodescripteurs utilisés (ratio respiration réelle/potentielle et dénitrification/ respiration) ont permis de caractérise les différences de fonctionnement le long de la séquence de reforestation. Ils se sont révélés pertinents pour décrire les sols en cours de reconstruction et de stabilisation. La valeur de ratio respiration réelle/potentielle dans un sol de forêt pourrait être considérée comme un indicateur de stabilité, spécifique du site et caractérisant l'état d'équilibre à atteindre. Enfin, en permettant de détecter des variations qualitatives de la matière organique des sols qui n'avaient pas été mises en évidence par le C/N, l'utilisation de l'analyse NIRS associée aux analyses d'activité enzymatiques microbiennes a permis de vérifier que la dynamique de reconstruction des sols avait été accélérée par la plantation. La seconde question majeure de ce travail était: quel est l'impact d'une première perturbation sur (i) la structure et le fonctionnement microbien du sol et sur (ii) la capacité du sol à résister à une seconde perturbation ? Pour y répondre, une expérience in vitro menée sur des microcosmes de sol subissant deux types de perturbations (mercure et chaleur) a été élaborée. Les résultats ont montré que la respiration et la dénitrification répondaient d'une manière différente avec, parallèlement, des modifications durables de la structure des communautés. La diversité génétique des communautés microbiennes du sol a été évaluée à l'aide d'une ARISA après une extraction directe de l'ADN du sol. Au préalable, une étude méthodologique avait permis d'évaluer les biais engendrés par différentes méthodes d'extraction de l'ADN et donc de choisir l'extraction directe de l'ADN. Le maintien, dans certains cas, des fonctions après perturbation (respiration inchangée après l'application du mercure; dénitrification importante malgré le choc de température) suggère une redondance fonctionnelle importante parmi les communautés microbiennes du sol. Pourtant l'application de mercure, semble induire une vulnérabilité plus importante des sols face à une autre perturbation (chaleur). Cette vulnérabilité se traduit par une modification du fonctionnement de la communauté hétérotrophe du sol (respiration potentielle) mais aussi par la quasi disparition de la dénitrification dans ces sols. Cela peut révéler une diminution de la stabilité des sols qui pourrait être due à la modification de diversité mise en évidence dès le début de l'expérience. L'ensemble des résultats posés au cours de ce travail doit être analysé au regard des concepts de maintien des cycles biogéochimiques et d'ingénierie écologique. Les expériences menées aussi bien sur la Mine Boulanger qu'en microcosmes ont permis de mettre en exergue la nécessité de définir des biodescripteurs pertinents, capables de décrire l'état du système mais aussi sa probable évolution. Les indicateurs microbiens fonctionnels utilisés semblent remplir cette fonction en étant capables de rendre compte de la "performance" du système, de sa possibilité à être réhabilité ou à résister aux perturbations

Pour pré-identifier le fonctionnement d'un pilote de dénitrification au sein d'un aquifère karstifié, des investigations hydrodynamiques, hydrochimiques et biologiques ont été menées sur le Site Expérimental Hydrogéologique (SEH) de Poitiers. La caractérisation de la géométrie des écoulements par mesures de température conclut, en ambiant et en pompage, à l'existence de connexions préférentielles entre les plans karstiques. Malgré ces écoulements complexes, la connectivité entre les puits est élevée avec une restitution de soluté pouvant atteindre 90 %. La présence de bactéries dénitrifiantes hétérotrophes autochtones est vérifiée. Sans stimulation exogène, ces bactéries sont inactives au droit du SEH. Les contrastes de concentrations en nitrates s'expliqueraient alors par des processus de dilution entre masses d'eaux, l'écoulement divergent régional et les activités anthropiques dans la zone de recharge de la nappe. La stimulation des bactéries dénitrifiantes sur un pilote ex situ implanté sur le SEH permet de proposer des modèles homogénéisés de transport intégrant les effets de dénitrification en présence d'un biofilm. L'implantation du biofilm dans le milieu génère un système hétérogène à porosités multiples caractérisé par une forte variabilité des vitesses d'écoulement. Le modèle double continuum écoulement rapide vs. écoulement lent testé pour expliquer cette hétérogénéité semble le plus à même d'être transposé à l'hydrodynamique du SEH. Sur le pilote ex situ, la cinétique d'ordre 1 mimant la dénitrification est indépendante des conditions hydrodynamiques. Il importe maintenant de conduire l'expérience à l'échelle d'un doublet de puits pour valider ces résultats.

Cette thèse concerne la simulation et la commande d'un biofiltre de dénitrification. Selon que l'on considère ou que l'on néglige la diffusion, des modèles d'EDP paraboliques ou hyperboliques sont considérés. En plus des classiques méthodes des lignes, des approches spécifiques au type d'EDP sont évaluées pour simuler le système. La méthode des caractéristiques s'applique aux systèmes d'EDP hyperboliques. L'analyse modale utilisée pour les systèmes d'EDP paraboliques permet de manipuler un système d'ordre réduit. L'objectif de commande est alors de réduire la concentration en azote en sortie du réacteur sous une certaine limite, en dépit des perturbations externes et des incertitudes du modèle. Deux stratégies de commande sont considérées. Une approche "early lumping" permet la synthèse d'une loi de commande linéaire H2 de type retour de sortie avec observateur. Une approche "late lumping" associe une loi de commande linéarisante un observateur à paramètres distribués.

Les bioréacteurs à membranes (BRM), combinant l’épuration biologique des eaux usées à une étape de séparation membranaire, ont montré de très bonnes performances en matière d’élimination de la pollution organique et azotée. Cependant, cette technologie présente des surcoûts de fonctionnement liés essentiellement à l’énergie dépensée pour fournir l’aération nécessaire à l’activité biologique mais utilisée aussi pour lutter contre les phénomènes de colmatage membranaire. Afin de réduire ces besoins énergétiques, un BRM dit autotrophe a été mis en place. Il est caractérisé par une alimentation à une charge organique faible, dont plus de 60% est éliminé par un traitement physico-chimique préalable. De ce fait, le BRM autotrophe assure principalement le traitement d’azote, qui peut être affecté par la limitation en carbone organique nécessaire à la réaction de dénitrification. Ce travail a pour objectif d’étudier le comportement d’un tel système et d’identifier les paramètres déterminants. L’étude a été conduite expérimentalement et par modélisation. Deux campagnes expérimentales ont été réalisées en régime permanent à des charges organiques et des âges de boues différents, suivies d’une expérimentation en régime transitoire provoqué par une montée de la charge en azote ammoniacal. Les résultats des campagnes ont montré qu’il est possible de baisser le rapport de DCO/N jusqu’à 4,5 et l’âge des boues à 40j sans pour autant perturber la dénitrification. Ces résultats ont été appuyés par une modélisation dynamique s’appuyant sur un modèle ASM3s-SMP qui a été développé ensuite calibré sur l’ensemble des résultats expérimentaux. L’analyse du phénomène du colmatage de la membrane au cours de l’expérimentation a montré une tendance au colmatage relativement faible par rapport aux BRM opérant dans des conditions usuelles (DCO/N>10). L’effet du nettoyage mécanique induit par l’ajout d’un matériau granulaire dans le module membranaire s’est avéré peu important dans les conditions étudiées. Une modélisation en régime permanent a permis de développer les expressions des grandeurs caractéristiques du fonctionnement du BRM. Après avoir été validées par des simulations conduites en utilisant le logiciel GPS-X®Hydromantis, ces équations ont permis, au moyen d’approches de modélisation différentes (modèle simple, ASM1 et ASM3), de repérer les paramètres opératoires et cinétiques les plus influents et de déterminer par des expressions analytiques le rapport DCO/N minimal requis pour une réaction de dénitrification complète. / Membrane Bioreactors (MBR) as a combination of biological wastewater treatment and a membrane separation step, showed high performances for organic and nitrogen compounds removal. However, this technology has high running costs linked to energy consumption for aeration. The latter has to be provided for the biological activity and for the membrane scouring that reduces membrane fouling phenomena. In order to decrease these expenses, an MBR called autotrophic was set. It is marked by low organic loading rates due to a physicochemical treatment removing more than 60% of the initial organic matter amount. Mainly, the autotrophic MBR is dedicated to nitrogen removal that can be influenced by the shortage of the organic substrate, needed to achieve the denitrification process. The aim of this work is the investigation of the behavior of such system and the identification of most determining parameters. Experimental and modeling studies were carried out. Two steady state experimental campaigns were performed at different organic loading rates and solid retention times. They were followed by an experiment at transient state induced by the nitrogen loading rate rise. Obtained results proved that operation at a COD/N ratio as low as 4.5 did not hamper the denitrification efficiency. Those results were reinforced by a dynamic modeling study based on a model called ASM3s-SMP that was developed and calibrated using the experimental results. Membrane fouling analysis during experimental campaigns showed low fouling propensities compared to MBR operating at more common conditions (COD/N>10). The mechanical cleaning effect due to the addition of a granular material to the membrane module was found insignificant in the case of these operating conditions.A steady state modeling study helped determining mathematical expressions of different variables, yields and rates describing the system operation. After a validation step based on simulations with the use of the GPS-X®Hydromantis software, these expressions associated to different modeling approaches (simple model, ASM1 and ASM3) allowed pointing out the critical operating and kinetic criteria in addition to the minimum COD/N ratio required for a complete denitrification reaction.

La contamination des aquifères de proche subsurface par les intrants d'origine agricole (nitrates) est un problème mondial.L'utilisation excessive d'engrais depuis plusieurs décennies a impacté la qualité des masses d'eau souterraines et soulève des enjeux pour la santé humaine comme pour celle des écosystèmes. Les nitrates dans les aquifères peuvent être réduits en diazote gazeux par l'activité microbienne hétérotrophique (la biomasse microbienne obtenant l'énergie nécessaire à ce processus via le carbone organique issu de la surface) et/ou par l'activité autotrophique (la biomasse microbienne obtenant cette fois ci son énergie depuis une source proche, lithologique). Les taux de dénitrification sont très variables spatialement, et sont régulés par l'interaction entre la structure des flux d'eau souterrains avec l'activité biogéochimique. Localiser l'activité biogéochimique dans les aquifères est difficilement réalisable à l'échelle des bassins versants, mais paraît crucial pour la gestion des masses d'eau souterraines. Bien que les processus de l'activité microbienne ne puissent pas être entièrement résolus à l'échelle locale, ce manuscrit de thèse propose une caractérisation des taux de dénitrification à l'échelle du bassin versant, basée sur l'analyse de données et sur une approche de modélisation intégrée. Cette thèse propose d'utiliser de manière extensive des traceurs conservatifs et réactifs associés aux flux d'eau souterraine et des modèles de transport afin d'identifier les contrôles géologiques et biogéochimiques sur les capacités de dénitrification dans les aquifères. Cette méthodologie a été appliquée à un aquifère libre cristallin de 76 km² situé en Bretagne. A partir des concentrations en CFC-12, O2, NO3- et N2 dissous mesurées dans 16 puits, il a été possible de reconstituer les chroniques d'apports de nitrate dans la zone saturée et de définir les variations spatio-temporelles de la dénitrification. Il est prouvé ici que la dénitrification est en premier lieu contrôlée par la position des donneurs d'électron. Ce travail propose un cadre d'interprétation général sur la base de l'utilisation combinée et complémentaire des traceurs et sur la modélisation semi-explicite pour estimer à l'échelle régionale les capacités de dénitrification et les stocks de nitrates dans les aquifères. / Unconfined shallow aquifers in agricultural areas are contaminated by nitrates worldwide. Excessive fertilization over the last decades has affected groundwater quality as well as human and ecosystem wellbeing. Nitrate in groundwater can be microbially reduced to dinitrogen gas by heterotrophic (microbes obtaining their energy from surface-derived organic carbon) and autotrophic (microbes obtaining their energy from a lithological source) processes. However, denitrification rates are highly spatially variable, following involved interactions between groundwater flow structures and biogeochemical activity. The location of biogeochemical activity in the aquifer is difficult to access at the catchment scale, but of vast importance to gain predictive capabilities for groundwater management. Even though microbial processes cannot be resolved at the local scale, this dissertation proposes a catchment scale characterization of denitrification rates based on an integrated model- and data-driven approach. The dissertation proposes an extensive use of conservative and reactive tracers combined with groundwater flow and transport models to identify the geological and biogeochemical controls on aquifer denitrification capacities. The methodology is applied to a crystalline unconfined aquifer of 76 km2 size in Brittany, France. Based on CFC-12, O2, NO3-, and dissolved N2 concentrations measured in 16 wells, it is possible to reconstruct historical nitrate inputs to the saturated zone and to define spatiotemporal denitrification activity. It is shown that denitrification is primarily controlled by the location of electron donors. The dissertation proposes a general interpretation framework based on tracer information combined with complementary semi-explicit lumped parameter models to assess regional denitrification capacities and nitrate legacy.