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Photoinduzierter Ladungstransport in komplexen Oxiden

Thiessen, Andreas 27 August 2013 (has links)
Komplexe Oxide weisen interessante, funktionelle Eigenschaften wie Ferroelektrizität, magnetische Ordnung, hohe Spinpolarisation der Ladungsträger, Multiferroizität und Hochtemperatursupraleitung auf. Diese große Vielfalt sowie die Realisierbarkeit des epitaktischen Wachstums von Heterostrukturen aus verschiedenen oxidischen Komplexverbindungen eröffnen zahlreiche technologische Anwendungsmöglichkeiten für die oxidbasierte Mikroelektronik. Der Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit liegt auf der Untersuchung der Charakteristik des Ladungstransportes und insbesondere des Einflusses photogenerierter Ladungsträger auf diesen. Hierzu wurden die zwei vielversprechenden und momentan rege erforschten oxidischen Systeme La0,7Ce0,3MnO3 (LCeMO) und LiNbO3 (LNO) untersucht. Der erste Teil der vorliegenden Arbeit widmet sich der Untersuchung des photoinduzierten Ladungstransports in auf SrTiO3-Substrat gewachsenen LCeMO-Dünnfilmen. LCeMO ist als elektronendotierter Gegenpart zu den wohlbekannten und lochdotierten Manganaten wie La0,7Ca0,3MnO3 von großem Interesse für Anwendungen in der Spintronik so z.B. im spinpolarisierten p-n-übergang. Der Einfluss der Sauerstoffstöchiometrie, der chemischen Phasensegregation der Cer-Dotanden und der photogenerierten Ladungsträger auf die Manganvalenz und damit die Elektronenkonzentration in den LCeMO-Dünnfilmen wurde mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) untersucht. Hierbei wurde eine Erhöhung der Elektronenkonzentration durch Reduktion des Sauerstoffgehalts oder durch Beleuchtung mit UV-Licht festgestellt. Messungen der Temperaturabhängigkeit des Widerstands haben einen photoinduzierten Isolator-Metall-übergang in den reduzierten LCeMO-Dünnfilmen gezeigt. Durch Auswertung der magnetfeldbedingten Widerstandsänderungen im beleuchteten und unbeleuchteten Zustand konnte dieser Isolator-Metall-übergang eindeutig auf eine Parallelleitung durch das SrTiO3-Substrat zurückgeführt werden. Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit dem Ladungstransport in Einkristallen des uniaxialen Ferroelektrikums LNO. Durch Vergleich der Volumenleitfähigkeit in eindomänigem LNO mit der Leitfähigkeit durch mehrdomänige Kristalle mit zahlreichen geladenen Domänenwänden konnte sowohl im abgedunkelten als auch im beleuchteten Zustand eine im Vergleich zur Volumenleitfähigkeit um mehrere Größenordnungen höhere Domänenwandleitfähigkeit festgestellt werden. Dabei ist die Domänenwandleitfähigkeit unter Beleuchtung mit Photonenenergien größer als der Bandlücke deutlich höher als im abgedunkelten Zustand. / Complex oxides exhibit a variety of functional properties, such as ferroelectricity, magnetic ordering, high spin polarization of the charge carriers, multiferroicity and high-temperature superconductivity. This wide variety of functional properties of complex oxides combined with their structural compatibility facilitates epitaxial growth of oxide heterostructures with tailored functional properties for applications in oxide-based microelectronic devices. The focus of the present thesis lies on the characterization of the photoinduced charge transport in two intriguing complex oxides of current scientific interest, namely the electron doped mixed valence manganite La0,7Ce0,3MnO3 (LCeMO) and the ferroelectric LiNbO3 (LNO). The first part adresses the photoinduced charge transport in thin films of LCeMO grown on SrTiO3 substrates. LCeMO, being the electron doped counterpart to well known hole doped manganites like La0,7Ca0,3MnO3, is of current interest for spintronic applications like spin-polarized p-n-junctions. The influence of the oxygen stoichiometry, the chemical phase separation of cerium and of the photogenerated charge carriers on the manganese valence and hence the electron concentration in the LCeMO films were investigated with X-ray-photoelectron spectroscopy. This measurements revealed an increase in electron doping by reduction of the oxygen content or by illumination with UV-light. Measurements of the temperature dependence of the resistance of the reduced LCeMO films showed a photoinduced insulator-metal transition. Analysis of the magnetoresistive properties of the samples in the illuminated and dark state clearly revealed that this insulator-metal transition is caused by a parallel conduction through the SrTiO3 substrate. The second part of this thesis is dedicated to the charge transport in single crystals of the uniaxial ferroelectric LNO. A comparison of the bulk conductivity of single domain crystals with the conductivity of multidomain crystals with numerous charged domain walls revealed an several orders of magnitude higher domain wall conductivity as compared to the bulk conductivity. Such domain wall conductivity could be observed in the illuminated as well as in the dark state, although the domain wall conductivity was much higher for super-bandgap illumination.
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Akzeptorsubstituierte Oligothiophene und Fluorene für die Anwendung in organischen Solarzellen

Wrackmeyer, Marion Sofia 20 July 2011 (has links) (PDF)
In der vorliegenden Arbeit wurden Thiophenoligomere nach dem Konzept Akzeptor – Donator – Akzeptor (A-D-A) und Donator – Akzeptor – Donator (D-A-D) synthetisiert und umfassend charakterisiert. Oligothiophene unterschiedlicher Kettenlänge stellen dabei den Donatoranteil des Moleküls dar, während 2,2-Dicyanovinyle (DCV), 1,3,2-2H-Dioxaborine (DOB), 2,1,3-Benzothiadiazole (BTDA) die Akzeptorstruktur im Molekül repräsentieren. Diese Materialien sollen als Absorber in der intrinsischen Schicht von organischen Solarzellen (OSC) eingesetzt werden. Zusätzliche Untersuchungen an DOB-substituierten Fluorenen, die als Elektronentransportmaterialien in der n-Schicht von OSC Anwendung finden sollten, erwiesen sich in diesem Fall nicht als vielversprechend. Alle untersuchten Verbindungen wurden, abhängig von ihrer Löslichkeit bzw. Verdampfbarkeit im Vakuum, durch Absorption in Lösung und im dünnen Film, durch Cyclovoltammetrie (CV) und durch DFT-Rechnung charakterisiert. Die thermische Stabilität wurde durch TG/DTA-Messungen untersucht. Die Ladungsträgerbeweglichkeit der DCV-Verbindungen wurde in organischen Feldeffekttransistoren untersucht, sowie Solarzellen mit verschiedenen Schichtdicken der Quinquethiophenverbindung DCV2-5T als Donatormaterial der intrinsischen Schicht angefertigt. Eine gezielte Modifikation der Verbindungen durch Wahl des Akzeptors und die Länge des aromatischen Systems ermöglichte die Synthese von Molekülen mit abstimmbaren Eigenschaften. Eine bathochrome Verschiebung des Absorptionsmaximums kann durch eine Vergrößerung des π-Systems erreicht werden. CV-Messungen und DFT-Rechnungen zeigen, dass E(LUMO) maßgeblich vom Akzeptor bestimmt wird, während E(HOMO) mehr durch den Donatorteil des Moleküls beeinflusst wird. Diese Eigenschaften sind unabhängig vom Aufbau (A-D-A oder D-A-D) der Verbindungen. Bezüglich der thermischen Stabilität sind die D-A-D – Verbindungen gegenüber den A-D-A – Verbindungen zu favorisieren. Ein weiterer wichtiger Schlüsselpunkt der Arbeit ist die Erkenntnis, dass die bisher verwendeten Alkylketten am Rückgrat des Oligothiophens die Löcherbeweglichkeit der Verbindungen stark herabsetzen. Zwei Solarzellen in einer m-i-p– Anordnung (Metall – intrinsisch – p-dotiert) erreichen mit dem DCV2-5T (Schichtdicke 6 bzw. 10 nm) als Donatormaterial eine Effizienz von 2.8 %. Die Zellen zeichnen sich durch einen hohen Füllfaktor (bis zu 58 %) aus und erreichen eine Leerlaufspannung von bis zu 1.03 V. Die Interpretation der J-V-Kennlinien führt zu der Annahme, dass die Exzitonendiffusionslänge kürzer als 10 nm ist, weswegen es bei einer höheren Schichtdicke des Thiophens zu einer Rekombination der erzeugten Exzitonen kommt. / The present thesis deals with thiophene oligomers according to the concept acceptor-donor-acceptor (A-D-A) or donor-acceptor-donor (D-A-D). Thiophenes represent the donor-part of the molecule whereas the acceptor-part can either be 2,2-dicyanovinyle (DCV), 1,3,2-2H-dioxaborine (DOB) or 2,1,3-benzothiadiazole (BTDA). These materials are supposed to work as absorbers in the intrinsic layer of an organic small molecular solar cell (OSC). Additional studies on substituted fluorenes, however, known to work as electron transport material in the n-layer of OSC, have not proved promising in this case. Depending on their solubility in organic solvents or their suitability for vacuum sublimation, all compounds were characterised by absorption measurements in solution and thin film, cyclic voltammetry (CV) and DFT-calculations. The thermal stability was determined by thermal analysis. Charge carrier mobility measurements using organic field effect transistors were applied to investigate the DCV-compounds. The quinquethiophene DCV2-5T was used in varying thicknesses as a donor material in the intrinsic absorbing layer of an OSC. Systematic variation of the compounds by applying different accepting groups and/or modifying the lengths of the aromatic systems permitted the synthesis of molecules with tunable properties. A bathochromic shift of the absorption maximum can be achieved by increasing the number of thiophene units. CV measurements and DFT calculations reveal a dependency of E(LUMO) on the accepting group whereas E(HOMO) is more influenced by the donor part of the molecule. These properties are independent from the concept A-D-A or D-A-D. Concerning thermal stability, D-A-D compounds seem to be more stable than A-D-A materials. Another important point is the knowledge that alkyl chains used so far at the backbone of the oligothiophene chain significantly decrease the hole mobility. Two OSCs arranged in an m-i-p-stack (metal – intrinsic – p-doped) with the quinquethiophene DCV2-5T (layer thickness 6 and 10 nm) both reach an efficiency of 2.8 %. They show a high fillfactor (up to 58 %) and reach an open circuit voltage of 1.03 V. Interpretation of the other parameters leads to the assumption that the exciton diffusion length of the molecule is shorter than 10 nm. This results in a recombination of the excitons in the cell with the thicker layer of DCV2-5T.
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Akzeptorsubstituierte Oligothiophene und Fluorene für die Anwendung in organischen Solarzellen

Wrackmeyer, Marion Sofia 08 July 2011 (has links)
In der vorliegenden Arbeit wurden Thiophenoligomere nach dem Konzept Akzeptor – Donator – Akzeptor (A-D-A) und Donator – Akzeptor – Donator (D-A-D) synthetisiert und umfassend charakterisiert. Oligothiophene unterschiedlicher Kettenlänge stellen dabei den Donatoranteil des Moleküls dar, während 2,2-Dicyanovinyle (DCV), 1,3,2-2H-Dioxaborine (DOB), 2,1,3-Benzothiadiazole (BTDA) die Akzeptorstruktur im Molekül repräsentieren. Diese Materialien sollen als Absorber in der intrinsischen Schicht von organischen Solarzellen (OSC) eingesetzt werden. Zusätzliche Untersuchungen an DOB-substituierten Fluorenen, die als Elektronentransportmaterialien in der n-Schicht von OSC Anwendung finden sollten, erwiesen sich in diesem Fall nicht als vielversprechend. Alle untersuchten Verbindungen wurden, abhängig von ihrer Löslichkeit bzw. Verdampfbarkeit im Vakuum, durch Absorption in Lösung und im dünnen Film, durch Cyclovoltammetrie (CV) und durch DFT-Rechnung charakterisiert. Die thermische Stabilität wurde durch TG/DTA-Messungen untersucht. Die Ladungsträgerbeweglichkeit der DCV-Verbindungen wurde in organischen Feldeffekttransistoren untersucht, sowie Solarzellen mit verschiedenen Schichtdicken der Quinquethiophenverbindung DCV2-5T als Donatormaterial der intrinsischen Schicht angefertigt. Eine gezielte Modifikation der Verbindungen durch Wahl des Akzeptors und die Länge des aromatischen Systems ermöglichte die Synthese von Molekülen mit abstimmbaren Eigenschaften. Eine bathochrome Verschiebung des Absorptionsmaximums kann durch eine Vergrößerung des π-Systems erreicht werden. CV-Messungen und DFT-Rechnungen zeigen, dass E(LUMO) maßgeblich vom Akzeptor bestimmt wird, während E(HOMO) mehr durch den Donatorteil des Moleküls beeinflusst wird. Diese Eigenschaften sind unabhängig vom Aufbau (A-D-A oder D-A-D) der Verbindungen. Bezüglich der thermischen Stabilität sind die D-A-D – Verbindungen gegenüber den A-D-A – Verbindungen zu favorisieren. Ein weiterer wichtiger Schlüsselpunkt der Arbeit ist die Erkenntnis, dass die bisher verwendeten Alkylketten am Rückgrat des Oligothiophens die Löcherbeweglichkeit der Verbindungen stark herabsetzen. Zwei Solarzellen in einer m-i-p– Anordnung (Metall – intrinsisch – p-dotiert) erreichen mit dem DCV2-5T (Schichtdicke 6 bzw. 10 nm) als Donatormaterial eine Effizienz von 2.8 %. Die Zellen zeichnen sich durch einen hohen Füllfaktor (bis zu 58 %) aus und erreichen eine Leerlaufspannung von bis zu 1.03 V. Die Interpretation der J-V-Kennlinien führt zu der Annahme, dass die Exzitonendiffusionslänge kürzer als 10 nm ist, weswegen es bei einer höheren Schichtdicke des Thiophens zu einer Rekombination der erzeugten Exzitonen kommt.:Abstract 1 Kurzfassung 2 Tagungsbeiträge und Veröffentlichungen 3 1 Einleitung und Problemstellung 5 2 Physikalische Grundlagen 9 2.1 Organische Halbleiter 9 2.2 Aufbau und Funktionsweise organischer Solarzellen 11 2.3 Wichtige Parameter zur Charakterisierung organischer Solarzellen 16 2.4 Messmethoden zur Bestimmung der Grenzorbitale 17 2.4.1 Cyclovoltammetrie (CV) 17 2.4.2 DFT-Rechnungen 22 3 Motivation 25 4 Bisheriger Kenntnisstand 29 4.1 Absorbermaterialien der intrinsischen Schicht 29 4.1.1 Phthalocyanine (MPc (M = Zn, Cu)) 29 4.1.2 Oligothiophene 31 4.1.3 Fulleren C60 33 4.2 n-Leiter 35 4.2.1 Fulleren C60 (dotiert) 35 4.2.2 Bathophenanthrolin (BPhen) und Bathocuproin (BCP) 36 4.2.3 Transparenter n-Leiter: Naphthalentetracarboxyl Dianhydrid (NTCDA) 38 4.3 „Bandgap engineering“ – Zusammenspiel zwischen Donator und Akzeptor 39 4.3.1 Dicyanovinyle 41 4.3.2 1,3,2-(2H)-Dioxaborine 41 4.3.3 2,1,3-Benzothiadiazole 43 4.4 Thiophene 44 4.4.1 Ringaufbauende Reaktionen 44 4.4.2 Substitutionsmöglichkeiten am Thiophen 47 4.4.3 Übergangsmetallkatalysierte Kupplungsreaktionen zum Aufbau von Oligothiophenketten 48 4.5 Fluorene 49 5 Ergebnisse und Diskussion 51 5.1 Akzeptorsubstituierte Oligothiophene 51 5.1.1 Akzeptor-Donator-Akzeptor-Strukturen 51 5.1.1 Donator-Akzeptor-Donator-Strukturen 57 5.2 Fluorene 64 5.3 Unsymmetrische Donator-Akzeptor-Verbindungen mit neuen Akzeptoren – Ausgangspunkt für zukünftige Forschung 65 5.4 Auswertung und Vergleich physikalischer Messungen 66 5.4.1 Absorptionsmessungen in Lösung und im Film 66 5.4.2 Ergebnisse aus Cyclovoltammetrie-Messungen 75 5.4.3 Ergebnisse aus DFT-Rechnungen 85 5.4.4 Thermogravimetrie und Differentialthermoanalyse-Messungen 91 5.4.5 Beweglichkeitsmessungen 104 5.4.6 Eintragung der erhaltenen Ergebnisse ins Spinnennetzdiagramm und ihre Bewertung 107 5.4.7 Solarzelle mit DCV2-5T 116 6 Zusammenfassung und Ausblick 121 6.1 Zusammenfassung 121 6.2 Ausblick 123 7 Experimenteller Teil 125 7.1 Allgemeine Angaben 125 7.2 Synthese und Charakterisierung der akzeptorsubstituierten Oligomere 128 7.3 Synthese und Charakterisierung der Fluorenverbindungen 160 7.4 Synthese und Charakterisierung unsymmetrischer Donator-Akzeptor-Verbindungen mit neuen Akzeptoren 167 8 Anhang 173 8.1 Abkürzungs- und Trivialnamenverzeichnis 173 8.2 Literaturverzeichnis 176 Danksagung 181 Versicherung 183 / The present thesis deals with thiophene oligomers according to the concept acceptor-donor-acceptor (A-D-A) or donor-acceptor-donor (D-A-D). Thiophenes represent the donor-part of the molecule whereas the acceptor-part can either be 2,2-dicyanovinyle (DCV), 1,3,2-2H-dioxaborine (DOB) or 2,1,3-benzothiadiazole (BTDA). These materials are supposed to work as absorbers in the intrinsic layer of an organic small molecular solar cell (OSC). Additional studies on substituted fluorenes, however, known to work as electron transport material in the n-layer of OSC, have not proved promising in this case. Depending on their solubility in organic solvents or their suitability for vacuum sublimation, all compounds were characterised by absorption measurements in solution and thin film, cyclic voltammetry (CV) and DFT-calculations. The thermal stability was determined by thermal analysis. Charge carrier mobility measurements using organic field effect transistors were applied to investigate the DCV-compounds. The quinquethiophene DCV2-5T was used in varying thicknesses as a donor material in the intrinsic absorbing layer of an OSC. Systematic variation of the compounds by applying different accepting groups and/or modifying the lengths of the aromatic systems permitted the synthesis of molecules with tunable properties. A bathochromic shift of the absorption maximum can be achieved by increasing the number of thiophene units. CV measurements and DFT calculations reveal a dependency of E(LUMO) on the accepting group whereas E(HOMO) is more influenced by the donor part of the molecule. These properties are independent from the concept A-D-A or D-A-D. Concerning thermal stability, D-A-D compounds seem to be more stable than A-D-A materials. Another important point is the knowledge that alkyl chains used so far at the backbone of the oligothiophene chain significantly decrease the hole mobility. Two OSCs arranged in an m-i-p-stack (metal – intrinsic – p-doped) with the quinquethiophene DCV2-5T (layer thickness 6 and 10 nm) both reach an efficiency of 2.8 %. They show a high fillfactor (up to 58 %) and reach an open circuit voltage of 1.03 V. Interpretation of the other parameters leads to the assumption that the exciton diffusion length of the molecule is shorter than 10 nm. This results in a recombination of the excitons in the cell with the thicker layer of DCV2-5T.:Abstract 1 Kurzfassung 2 Tagungsbeiträge und Veröffentlichungen 3 1 Einleitung und Problemstellung 5 2 Physikalische Grundlagen 9 2.1 Organische Halbleiter 9 2.2 Aufbau und Funktionsweise organischer Solarzellen 11 2.3 Wichtige Parameter zur Charakterisierung organischer Solarzellen 16 2.4 Messmethoden zur Bestimmung der Grenzorbitale 17 2.4.1 Cyclovoltammetrie (CV) 17 2.4.2 DFT-Rechnungen 22 3 Motivation 25 4 Bisheriger Kenntnisstand 29 4.1 Absorbermaterialien der intrinsischen Schicht 29 4.1.1 Phthalocyanine (MPc (M = Zn, Cu)) 29 4.1.2 Oligothiophene 31 4.1.3 Fulleren C60 33 4.2 n-Leiter 35 4.2.1 Fulleren C60 (dotiert) 35 4.2.2 Bathophenanthrolin (BPhen) und Bathocuproin (BCP) 36 4.2.3 Transparenter n-Leiter: Naphthalentetracarboxyl Dianhydrid (NTCDA) 38 4.3 „Bandgap engineering“ – Zusammenspiel zwischen Donator und Akzeptor 39 4.3.1 Dicyanovinyle 41 4.3.2 1,3,2-(2H)-Dioxaborine 41 4.3.3 2,1,3-Benzothiadiazole 43 4.4 Thiophene 44 4.4.1 Ringaufbauende Reaktionen 44 4.4.2 Substitutionsmöglichkeiten am Thiophen 47 4.4.3 Übergangsmetallkatalysierte Kupplungsreaktionen zum Aufbau von Oligothiophenketten 48 4.5 Fluorene 49 5 Ergebnisse und Diskussion 51 5.1 Akzeptorsubstituierte Oligothiophene 51 5.1.1 Akzeptor-Donator-Akzeptor-Strukturen 51 5.1.1 Donator-Akzeptor-Donator-Strukturen 57 5.2 Fluorene 64 5.3 Unsymmetrische Donator-Akzeptor-Verbindungen mit neuen Akzeptoren – Ausgangspunkt für zukünftige Forschung 65 5.4 Auswertung und Vergleich physikalischer Messungen 66 5.4.1 Absorptionsmessungen in Lösung und im Film 66 5.4.2 Ergebnisse aus Cyclovoltammetrie-Messungen 75 5.4.3 Ergebnisse aus DFT-Rechnungen 85 5.4.4 Thermogravimetrie und Differentialthermoanalyse-Messungen 91 5.4.5 Beweglichkeitsmessungen 104 5.4.6 Eintragung der erhaltenen Ergebnisse ins Spinnennetzdiagramm und ihre Bewertung 107 5.4.7 Solarzelle mit DCV2-5T 116 6 Zusammenfassung und Ausblick 121 6.1 Zusammenfassung 121 6.2 Ausblick 123 7 Experimenteller Teil 125 7.1 Allgemeine Angaben 125 7.2 Synthese und Charakterisierung der akzeptorsubstituierten Oligomere 128 7.3 Synthese und Charakterisierung der Fluorenverbindungen 160 7.4 Synthese und Charakterisierung unsymmetrischer Donator-Akzeptor-Verbindungen mit neuen Akzeptoren 167 8 Anhang 173 8.1 Abkürzungs- und Trivialnamenverzeichnis 173 8.2 Literaturverzeichnis 176 Danksagung 181 Versicherung 183
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PLD-grown ZnO-based Microcavities for Bose–Einstein Condensation of Exciton-Polaritons

Franke, Helena 07 November 2012 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material. Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln. Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden. Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium. In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells. All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced coupling strength have been found. In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.
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PLD-grown ZnO-based Microcavities for Bose–Einstein Condensation of Exciton-Polaritons

Franke, Helena 10 October 2012 (has links)
Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material. Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln. Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden. Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium. In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells. All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced coupling strength have been found. In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.

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