Made available in DSpace on 2016-06-02T20:15:31Z (GMT). No. of bitstreams: 1 5767.pdf: 4062546 bytes, checksum: f44986320490db37c45e198283bbf1b3 (MD5) Previous issue date: 2013-12-11 / Financiadora de Estudos e Projetos / In this PhD work, the building of a PLD (Pulse Laser Deposition) system was accomplished with resources provided by FAPESP / CEPID / CMDMC, for the purpose of depositing thin films using an 248 nm pulsed excimer laser as external power source. The project presented here demonstrates that this work has the distinction of being a pioneer in Brazil in which says respect to superconducting thin film deposition trough PLD technique. Deposition of YBCO (YBa2Cu3O7-δ) thin films was the process chosen by us to calibrate and test the assembled system, as well as to learn the details of superconducting thin films deposition. The context of this work consists in a historical introduction to the laser deposition technique, comparison of techniques for thin film deposition trough physical methods and a brief review of the superconductivity theory and the theory of thin film growth. In the experimental part, we describe the assembly of the PLD system in detail, as well as we describe the analysis of the principal parameters that say respect to the technique and the fabrication of the targets utilized in the deposition. Finally, we describe the results of the characterization techniques applied to the study of thin films deposited by PLD. X ray diffraction(XRD), scanning electron microscopy (SEM) and DC magnetic susceptibility measurements were used to analyze the superconducting thin films. Due to it pioneer condition, this work enables the Group of Materials and Devices (GMD - DF / UFSCar) as well as the CMDMC to engage in new research, not only in superconducting materials, but also in the fabrication of devices based on thin films, such as sensors, multi-components heterostructures, RAM memories, electrodes, polymers, biocompatible thin films, the GMR effect, graphene, among others, that can be fabricated precisely and controllably by the PLD technique. / Neste trabalho de doutoramento foi realizado o projeto de instrumentação de um sistema de deposição por laser pulsado PLD (Pulse Laser Deposition), através da FAPESP/CEPID/CMDMC, para fabricação de filmes finos utilizando como fonte de energia externa um excimer laser pulsado de 248nm. O projeto de instrumentação apresentado neste trabalho é pioneiro no Brasil, com estas características e finalidade, dedicado à deposição de filmes finos supercondutores de alta temperatura crítica pela técnica de PLD. Filmes finos de YBCO (YBa2Cu3O7-δ) foram escolhidos para deposição, calibração e testes do sistema montado bem como na aprendizagem da técnica de deposição de filmes finos supercondutores. O contexto deste trabalho é constituído de uma introdução histórica da técnica de deposição por ablação a laser, comparação de técnicas de deposição de filmes por métodos físicos, uma revisão breve da teoria de supercondutividade e da teoria de crescimento de filmes finos. Na parte experimental estão descritos, em detalhes, toda a montagem do sistema de deposição por PLD, análises de todos os parâmetros que dizem respeito a esta técnica e fabricação dos alvos utilizados nas deposições. Por fim estão descritos os resultados das técnicas de caracterizações utilizadas e aplicadas para estudo dos filmes finos depositados pela técnica de PLD. Para análise dos filmes finos supercondutores foram utilizadas as técnicas de difração de raios-X, microscopia eletrônica de varredura (MEV EDX) e medidas magnéticas de suscetibilidade DC. Por ser pioneiro, este trabalho possibilita ao Grupo de Materiais e Dispositivos (GMD DF/UFSCar) bem como ao CMDMC a se engajarem em novas pesquisas, não apenas em materiais supercondutores, mas também na fabricação de dispositivos a base de filmes finos como sensores, heteroestruturas de multi componentes, memorias RAM, eletrodos, polímeros, filmes finos biocompativeis, efeito GMR, grafeno, entre outros, que podem ser fabricados de maneira precisa e controlada pela técnica de PLD.

O protótipo de um detector de nêutrons térmicos portátil foi desenvolvido no Instituto de Pesquisa Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP), utilizando um fotodiodo de Si do tipo PIN associado a um filme de boro enriquecido. O filme de boro foi fabricado por meio da técnica de Deposição a Laser Pulsado, considerando duas possibilidades para depositar o boro: deposição direta do boro na face do fotodiodo e deposição na lâmina de vidro. Foram desenvolvidos dois protótipos, no primeiro foi possível ler apenas o sinal elétrico do sistema fotodiodo-boro no qual o filme está depositado na lâmina de vidro. Para aprimorar a resposta do sistema de detecção, outro circuito foi desenvolvido e permitiu contar nêutrons em ambas as situações tanto do filme na lamínula quanto do filme direto no fotodiodo. A caracterização dos protótipos foi feita via irradiação de feixes de nêutrons predominantemente térmicos e frios, por meio de quatro experimentos principais: reposta do sistema ao fluxo de nêutrons, teste de linearidade, resposta angular e o teste de reprodutibilidade. Os protótipos apresentaram uma resposta linear à variação do fluxo, reprodutibilidade, e a resposta angular não foi isotrópica. A eficiência intrínseca em porcentagem do protótipo 1 para um espectro de nêutrons predominantemente térmicos e frios foi (1,17 ± 0,01) % e (1,37 ± 0,01) %, respectivamente. No protótipo 2 foram feitas medições de nêutrons com os dois sistemas fotodiodo-boro (lâmina de vidro, direto no fotodiodo), porém nas medidas com o boro direto no sensor houve um aumento significativo no ruído eletrônico. A eficiência intrínseca do protótipo 2 para os nêutrons frios foi de (5,2 ± 0,4) %. / A portable thermal neutron detector prototype, using a silicon photodiode type PIN coupled to a boron converter, was developed at Nuclear and Energy Research Institute (IPEN-CNEN/SP). The boron layers were made by Pulsed Laser Deposition method using two configurations: directly deposited on the surface of photodiode and at a glass surface. Two prototypes were made in this study using two different associated electronics, in the first prototype is only possible reads signs from the photodiode coupled to boron film and in the second one reads both types of configurations (directly on the photodiode, boron glass). The prototypes were characterized using thermal and cold neutron beam. Four experiments were performed: response of the detection system at neutron beam, linearity test, angular response and repetitive test. The prototypes present a linear behavior, were reproducible and the angular response of the prototypes was not isotropic. The values of intrinsic efficiency from the prototype 1 for thermal and cold neutron were respectively: (1.17 ± 0.01) % e (1.37 ± 0.01) %. In the prototype 2 it was performed an experiment for compare the read out in the detection system for the two possible configuration of system photodiode-boron, in the situation that the boron is part integrant of the system there was an significant increase in the electronic noise, therefore the characterization of this prototype were made using the boron film coupled to the photodiode, and intrinsic efficiency for cold neutron beam was (5.2 ± 0.4) %.

The phase diagram of complex oxides is very diverse due to the strong interaction between electrons in the electronic structure. It is possible to probe those interactions by changing electrostatically the carrier density, the main concept behind the Field-Effect Transistors (FET) which is the building blocks of nanoelectronics devices. In the case of high-TC superconductor copper oxides, it is possible to use this concept to switch between superconducting and insulator phases, for example using an adjacent liquid electrolyte layer to inject charges in a superconducting film. With that in mind, the objective of this work was to establish protocols to grow superconductor and ferroelectric films for future fabrication of superconducting FET devices. We optimized the deposition conditions for the growth of a single layer of superconductor YBa2Cu3O7–x and the ferroelectric barium titanate on SrTiO3 substrates by pulsed laser deposition (PLD). Several techniques were employed to study the properties of the thin films, such as X-ray diffraction, atomic force microscope, X-ray photoelectron spectroscopy, resistance vs temperature and ferroelectric hysteresis. Regarding the superconductors thin films, we observed several relations between the superconducting features and the growth parameters. For instance, lower growth temperatures contribute to the nucleation of a-axis oriented grains meanwhile higher growth temperature tends to be c-axis oriented. Regarding the frequency of the laser (proportional to the growth rate), it seems that lower frequency is related to higher surface roughness and the presence of non-superconducting contributions. As it increases, the roughness decrease and the sample presents a sharper superconducting transition. Finally, we also did the first steps towards the field effect device by growing a heterostructure thin film consisting of a superconductor and ferroelectric material. The sample grew c-axis oriented on strontium titanate substrate, though with a high value of surface roughness. / O diagrama de fase dos óxidos complexos é muito diverso devido à forte interação entre os elétrons na estrutura eletrônica. É possível sondar essas interações alterando eletrostaticamente a densidade da portadores, o principal conceito por trás dos transistores de efeito de campo (FET), que é o elemento fundamental dos dispositivos nanoeletrônicos. No caso de supercondutores de alta temperatura a base de óxidos de cobre, é possível usar este conceito para alternar entre fases supercondutoras e isolantes, por exemplo utilizando uma camada adjacente de eletrólito líquido para injetar cargas no filme supercondutor. Com isso em mente, o objetivo desse trabalho foi estabelecer protocolos para crescer filmes supercondutores e ferroelétricos para fabricações futuras de dipositivos FET supercodutores. Nós optimizamos as condições de deposição para o crescimento de uma única camada do supercondutor YBa2Cu3O7–x e do ferroeléctrico titanato de bário em substratos SrTiO3 por deposição de laser pulsado (PLD). Diversas técnicas foram empregadas para estudar as propriedades dos filmes finos, como difração de raios-X, microscopia de força atômica, espectroscopia de fotoelétrons de raios-X, resistência vs temperatura e histerese ferroelétrica. Em relação aos filmes finos supercondutores, observamos várias relações das propriedades supercondutoras com os parâmetros de crescimento. Por exemplo, temperaturas de crescimento mais baixas contribuem para a nucleação de grãos orientados no eixo a, enquanto a temperatura de crescimento mais alta tende a ser orientada para o eixo c. Em relação à frequência do laser (proporcional à taxa de crescimento), há um indício que valores menores de frequência está relacionada à maior rugosidade superficial e à presença de contribuições não supercondutoras. À medida que aumenta a frequência, a rugosidade diminui e a amostra apresenta uma transição supercondutora mais nítida. Por fim, também fizemos os primeiros passos em direção ao dispositivo de efeito de campo, desenvolvendo um filme fino de heteroestrutura com um material supercondutor e ferroelétrico. A amostra cresceu orientada no eixo c em substrato de titanato de estrôncio com alto valor de rugosidade superficial.

Made available in DSpace on 2015-05-14T13:21:52Z (GMT). No. of bitstreams: 1 parte1.pdf: 2740601 bytes, checksum: 60bd87566aa111195ece86e01435aaf6 (MD5) Previous issue date: 2010-12-15 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / SrTiO3 is a compound with perovskite structure usually found with cubic phase. This works reports the synthesis of powders and thin films of the undoped and Nd3+ doped SrTiO3, replacing Ti4+ or Sr2+ with the stoichiometries SrTi1-xNdxO3 (x = 0.00; 0.01; 0.02; 0.04) and Sr0.99Nd0.01TiO3. The powders were synthesized by the polymeric precursor method. The thin films were prepared by chemical solution deposition (CSD) using the spin coating technique and by pulsed laser deposition (PLD), being deposited on LaAlO3 (100), MgO (100), SrTiO3 (100), Al2O3-R, and SiO2. The structural and optical properties of these materials were evaluated by infrared spectroscopy, UV-vis spectroscopy, photoluminescent emission, micro Raman spectroscopy and X-ray diffraction (XRD) Rietveld refinement of the XRD patterns was realized for powder samples. Moreover the photocatalytic property was evaluated in the degradation of textile dyes. The coexistence of the cubic and tetragonal phases for SrTiO3 powders was confirmed after calcinations at 550 oC. For doped samples calcined at 700 oC, it was observed that the sites occupied by Nd3+ influenced in the amount of these phases, leading to a direct influence in the photoluminescent emission. Emission in the yellow region was observed, while temperature increase lead to a shift to the green region, with higher energy indicating that short range ordering occurred. Thin films deposited on LaAlO3 substrate showed high quality epitaxial growth by CSD and a very high quality by PLD. On MgO doping changed the film orientation. For deposition on Al2O3-R and SiO2, polycrystalline films were obtained. Photocatalytic degradation efficiency was similar in powders and undoped films, increasing for films doped with 4 % of Nd3+ when synthesis was done by PLD. Key words: / SrTiO3 é um composto de estrutura perovskita comumente encontrado na fase cúbica. Este trabalho reporta a síntese de pós e filmes finos deste composto na sua forma pura e dopada com Nd3+ em substituição a Ti4+ ou Sr2+ nas estequiometrias SrTi1-xNdxO3 (x = 0,00; 0,01; 0,02; 0,04) e Sr0,99Nd0,01TiO3. Os pós foram sintetizados pelo método dos precursores poliméricos. Os filmes finos foram preparados pelo método de deposição de solução química (CSD) utilizando a técnica spin coating e pelo método de deposição por laser pulsado (PLD), sendo depositados em substratos de LaAlO3 (100), MgO (100), SrTiO3 (100), Al2O3-R, e SiO2. As propriedades estruturais e óticas desses materiais foram avaliadas por espectroscopia de infravermelho, espectroscopia UV-Vis, espectroscopia de emissão fotoluminescente, espectroscopia micro Raman e difração de raios-X (DRX). Refinamento Rietveld dos dados de DRX foi realizado para algumas amostras em pó. Além disso, a propriedade fotocatalítica foi estudada frente à degradação de corantes têxteis. A coexistência das fases cúbica e tetragonal para os pós de SrTiO3 foi confirmada, já na temperatura de 550 ºC e foi verificado para as amostras dopadas (700 ºC) que o sítio de ocupação do Nd3+ influenciou na quantidade dessas fases. Esse resultado teve influência direta na propriedade fotoluminescente observada. Os materiais emitiram principalmente na região do amarelo, mas com o aumento da temperatura essa região se deslocou para o verde (maior energia) indicando a organização do sistema. Os filmes finos depositados sobre o substrato de LaAlO3 mostraram crescimento epitaxial de alta qualidade por CSD e de qualidade muita alta por PLD. Sobre MgO a dopagem influenciou na orientação dos filmes. Os filmes depositados em Al2O3-R, e SiO2 foram policristalinos. A eficiência de degradação fotocatalítica foi similar entre pós e filmes puros, sendo aumentada com 4 % de Nd3+ nos filmes depositados por PLD.