Le développement rapide des sources lumineuses intenses, accordables en longueur d'onde, représente une menace croissante pour les différents détecteurs existant, et tout particulièrement l'il. Une méthode de protection envisageable est l'utilisation de composes organiques presentant un comportement d'absorption saturable inverse: leur absorption augmente lorsqu'ils sont eclaires par des faisceaux lumineux tres intenses. En utilisant le procede sol-gel, nous avons pu élaborer des materiaux solides compacts dopes avec des molecules de la famille des phtalocyanines. A la longueur d'onde de 532 nanometres, des echantillons de transmission initiale 0,7, ont permis d'induire une densite optique de 1 sous l'effet d'impulsions de forte densite. Avec des echantillons de transmission lineaire 0,4, la densité optique induite est egale a 1,6. Afin de mieux comprendre le processus de saturation de la transmission, nous avons écrit des programmes informatiques permettant de simuler le comportement observe. Ils se sont averes etre d'excellents outils pour mieux cerner les phenomenes mis en jeu. Pour améliorer les performances obtenues, differents types de synthèses ont ete entrepris, et differentes molecules organiques ont ete introduites dans des matrices sol-gel: des tetrabenzoporphyrines, des molécules de fullerènes et de hitci. Pour déterminer les plages spectrales d'efficacité de ces echantillons, des sources impulsionnelles accordables en longueur d'onde ont ete installees. Apres la synthèse de premiers échantillons efficaces dans la partie bleue du spectre visible, il a ete possible d'en elaborer d'autres efficaces dans la partie rouge du spectre. Disposant de materiaux actifs a la longueur d'onde de 620 nanomètres, nous avons alors pu montrer a cette longueur d'onde qu'il s'agit d'un processus ultrarapide qui intervient en moins de cent femtosecondes. Enfin, en utilisant les programmes de simulation developpes, nous avons étudie les performances que nous sommes en droit d'esperer de composes absorbants saturables inverses qui seraient inseres dans un systeme limiteur optique.

Cette these a pour cadre l'optimisation de films minces (1-10 microns) polymeres hybrides pour la realisation de composants passifs et actifs de l'optique integree. Nous avons plus precisement etudie la mobilite de molecules d'azobenzene soumises a des excitations electriques et photoniques dans deux types de matrices sol-gel : - dans une matrice faiblement reticulee, le processus de photo-isomerisation conduit a des phenomenes de migration moleculaire pouvant provoquer des deformations de surface spectaculaires (> 1 micron). Notre etude a porte plus particulierement sur la reponse du materiau vis-a-vis du de l'intensite, de la polarisation et des frequences spatiales de la figure d'illumination (franges d'interferences). On decrit aussi la realisation d'un coupleur a reseau, qui constitue l'un des composants passifs de l'optique integree. - dans une matrice fortement reticulee, l'orientation thermo-assistee des molecules d'azobenzene par un champ electrostatique applique au film permet de briser la centrosymetrie du materiau et de lui conferer des proprietes non-lineaires quadratiques. Les mecanismes d'orientation ont ete plus finement etudies en analysant l'influence de la concentration moleculaire sur l'efficacite du doublage de frequence par le materiau. On montre qu'un moyen d'ecranter les interactions dipolaires et ainsi d'augmenter notablement la mobilite des molecules actives est d'incorporer dans le materiau des groupements steriques passifs. Appliquee a des molecules optimisees par l'ingenierie moleculaire, cette strategie supramoleculaire a permis d'obtenir de forts coefficients electro-optiques stables a temperature ambiante et depassant ceux des meilleurs materiaux inorganiques (> 50 pm/v a 832 nm). Si de plus, les groupements steriques presentent des proprietes de photoconduction, on realise un materiau photorefractif. Nous avons analyse les proprietes originales d'un systeme presentant un effet photorefractif sans champ applique. .

Ce memoire presente une contribution a la recherche de nouveaux milieux non-lineaires pour l'optique quantique. L'objectif final consiste a pouvoir controler les fluctuations quantiques d'un faisceau laser au moyen d'un dispositif de mesure quantique-non-destructif (qnd). Une etude experimentale a ete effectuee concernant les proprietes quantiques des diodes laser, puisque l'utilisation de ces dernieres, comme faisceaux de signal et de mesure couples par un dispositif qnd, a ete envisagee. On montre que leurs fluctuations quantiques d'intensite peuvent etre reduites en dessous du bruit de photon a temperature ambiante, mais qu'un large exces de bruit de phase subsiste dans tous les cas, ce qui empeche leur utilisation immediate dans une experience interferometrique sensible au bruit quantique. Un piege magneto-optique d'atomes de rubidium alimente par un jet atomique ralenti par laser est realise experimentalement. Nous mettons en evidence un couplage classique entre deux faisceaux laser pompe et sonde, au moyen du milieu d'atomes pieges, qui est un milieu resonnant pour lequel l'elargissement doppler est negligeable devant la largeur naturelle de l'etat excite. Afin d'exalter les non-linearites obtenues et permettre un couplage sensible aux fluctuations quantiques des deux faisceaux, les atomes pieges sont entoures d'une cavite interferometrique. Divers regimes de bistabilite a un faisceau sont mis en evidence. Nous etudions enfin comment la perturbation provenant des faisceaux de piegeage peut etre contournee en realisant, par controle du pompage optique, un mode de fonctionnement sombre du piege pour lequel la majeure partie de la population atomique se trouve sur un niveau qui n'est pas couple a ces faisceaux .

Dans ce mémoire, nous présentons d'une part la réalisation expérimentale d'une mesure quantique non destructive (qnd) en optique et, d'autre part, la contribution apportée a des expériences futures de piège dipolaire optique et d'électrodynamique quantique en cavité en régime de couplage fort. L'objectif d'un dispositif de mesure qnd est de contrôler l'action en retour imposée par la mécanique quantique, qui se produit sur un système soumis a une mesure. Il est en effet possible de rejeter cette perturbation entièrement sur l'observable conjuguée de celle mesurée, laissant celle-ci inchangée. Dans le domaine de l'optique, il s'agit de l'amplitude et de la phase du champ electromagnetique. L'expérience réalisée utilise le couplage par effet kerr croise de deux faisceaux lasers dans un milieu non-lineaire. Ce milieu est compose d'un piège magneto-optique de rubidium place dans une cavité optique doublement résonnante. La structure a trois niveaux en lambda que nous avons retenue permet de coupler l'intensité du faisceau signal a la phase du faisceau mesure. Nous présentons également une comparaison entre les résultats expérimentaux obtenus et les prédictions théoriques d'un modèle d'atomes a trois niveaux. L'accord est très satisfaisant et cette expérience détient, a ce jour, le record mondial d'efficacité qnd. En dernier lieu, nous envisageons une nouvelle série d'expérience qui a pour but, dans un premier temps, de piéger des atomes grâce a la force dipolaire optique résultant d'un fort gradient d'intensité laser ; et, dans un second temps, d'observer des phénomènes spécifiques au régime d'électrodynamique quantique en cavité en régime de couplage fort. Les travaux préliminaires présentés ici, concerne la conception optique d'un objectif et d'une cavite de tres grande ouverture numérique, qui ont été montes, règles et caractérisés. La réalisation de ce système optique laisse présager des perspectives d'expériences originales et non réalisées a ce jour, dans le domaine des longueurs d'ondes optiques.

Le sujet de ce mémoire concerne l'étude de systèmes laser utilisant un cristal de cr#3#+:lisaf comme milieu amplificateur. Ce cristal, découvert en 1989, possède une bande d'absorption, entre 600 et 700 nm, qui encadre la longueur d'onde d'émission des diodes laser rouges en gaalinp (670 nm) et une large bande d'émission dans l'infrarouge proche, entre 800 et 1000 nm. C'est l'un des meilleurs candidats a la realisation de lasers solides accordables pompes par diodes. En prevision de la commercialisation des premieres diodes laser rouges de puissance, nous avons tout d'abord utilise comme source de pompage un laser a krypton ionise emettant a 647 nm et 676 nm. Ce laser nous a permis de tester le cristal de cr#3#+:lisaf dans differentes configurations de fonctionnement. D'une part, en regime continu, nous avons obtenu des performances comparables a celles des lasers a saphir dope au titane; la seule grande difference se situant au niveau des problemes thermiques, beaucoup plus importants dans le cr#3#+:lisaf. D'autre part, en regime impulsionnel, nos systemes laser prouvent que le cr#3#+:lisaf est bien adapte a la production d'impulsions de quelques microjoules, accordables, a un taux de repetition eleve, sur une gamme temporelle s'etalant de la nanoseconde a la femtoseconde. Nous avons, ensuite, defini et realise un laser cr#3#+:lisaf pompe par une diode laser de 500 mw fonctionnant en regime quasi continu. Aujourd'hui (janvier 1994), ce laser est le plus puissant des lasers cr#3#+:lisaf pompes par diode laser rouge mentionnes dans la litterature. Nous avons repris, par la suite, les memes composants optiques pour realiser l'un des premiers lasers cr#3#+:lisaf a modes bloques, pompes par diode, delivrant des impulsions picosecondes accordables sur plus de 70 nm

Nous avons développé un véritable instrument de mesure et de caractérisation en temps réel des réseaux dynamiques photoinduits dans des matériaux holographiques. La technique des réseaux mobiles utilisée ne suppose pas connue la nature du reseau. Elle caracterise les modulations d'indice et d'absorption, a savoir leurs amplitudes et leurs dephasages par rapport au système de franges d'inscription. Il suffit de translater le reseau pendant un temps tres bref perpendiculairement aux franges, et de détecter les variations d'intensité des faisceaux qui les forment. Nous avons évalué les capacités et les limitations de ce dispositif qui fournit, pour la premiere fois, la cinetique de l'ensemble des paramétrés des reseaux. Nous l'avons adapte aux différents types de materiaux étudiés. Dans des matériaux photorefractifs organiques, le déphasage du réseau d'indice mesure indique bien un effet non local, dont les manifestations sont compatibles avec l'effet photorefractif qui serait cree par orientation des chromophores sur la direction du champ total. Nous avons aussi décelé un petit réseau d'absorption en quadrature avec le réseau d'indice majoritaire. Dans les sol-gels mous sik-dr1, nous avons sépare le réseau de surface du réseau de photoisomerisation, et mesure directement pour la premiere fois le déphasage de des réseaux de surface. Mettant un terme a un débat résultant d'expériences indirectes et controversées, cette valeur est en accord avec les modeles de photomigration. Nous avons montre que la variation temporelle quasi linéaire du déphasage des réseaux, observée avec des matériaux sol-gels et des cristaux liquides, est un artefact experimental qui affecte l'analyse de tous les matériaux lents : ce sont les franges d'inscription qui bougent par rapport au réseau photoinduit. Cette derive des franges est a l'origine des phénomènes de transfert d'énergie décrits dans certains de ces matériaux lents.

Ce travail est axe sur l'etude des effets orientationnels induits par photo-isomerisation et de la relaxation de l'ordre cree. La methode que nous utilisons est basee sur la possibilite de certains materiaux de devenir dichroiques et birefringents lorsqu'ils sont eclaires par une lumiere polarisee et d'acquerir des proprietes non-lineaires du premier ordre, si un champ electrique est applique simultanement. Cette methode permet d'induire, par voie optique, un ordre orientationnel a partir de molecules photo-isomerisables. Cette orientation est la consequence de la superposition de plusieurs mecanismes: le pompage selectif des molecules paralleles a la polarisation de la pompe, la redistribution angulaire (non-centrosymetrique s'il y a un champ) et enfin, la relaxation angulaire. Ce modele a deja ete demontre sur la molecule de disperse red 1 (derivee de l'azobenzene), mais, du fait de la brievete de la duree de vie du photo-isomere, il est impossible de determiner les differentes etapes de la rotation des molecules. Une experience de dichroisme photo-induit a ete realisee pour observer l'anisotropie des deux isomeres de la molecule. Cette experience a montre que la rotation est faible a chaque cycle de pompage mais qu'il est pratiquement impossible de determiner a quel moment du cycle la molecule tourne. Nous montrons alors, sur le systeme spiropyrane-merocyanine, que la longue duree de vie du photo-isomere permet d'obtenir des informations sur les mecanismes d'orientation. Dans le cas du spiropyrane, l'orientation a lieu aussi bien pendant la photo-isomerisation que par diffusion thermique spontanee apres la photo-isomerisation. D'autre part, ces experiences ont permis d'etudier la mobilite angulaire des molecules de merocyanine dans le polymere: elle est d'autant plus faible que la concentration des echantillons est grande, elle diminue en fonction du temps apres le processus de photo-isomerisation et elle est plus faible dans le cas d'echantillons ages. Notre etude a permis une meilleure comprehension des mecanismes d'orientation lies a la photo-isomerisation et de relaxation de l'ordre orientationnel.

Ce memoire est consacre a l'etude de certaines proprietes optiques non lineaires de nouvelles molecules organiques piegees dans des matrices solides xerogels et polymeres. Ces travaux concernent divers processus non lineaires presents dans ces materiaux solides dans le but de preserver les detecteurs photoniques tels que l'il ou les capteurs ccd contre l'agression laser. Ces materiaux fonctionnent comme des limiteurs optiques passifs : ils reagissent a la presence d'un rayonnement laser impulsionnel suffisamment intense en affaiblissant la luminance transmise. Parmi les differents mecanismes non lineaires, nous avons etudie les processus : d'absorption saturable inverse (asi) avec des chromophores de la famille des phtalocyanines et des porphyrines, de refraction non lineaire (rnl) et d'absorption a deux photons (adp). L'utilisation de lasers impulsionnels de duree nanoseconde, picoseconde et sub-picoseconde nous a permis d'evaluer la contribution des differents processus mis en jeu grace a un grand nombre d'experiences. Nous avons mis en evidence par des experiences de z-scan que des matrices solides dopees avec des chromophores asi presentent egalement de la rnl. Des molecules organiques du type quadripolaire exhibant le mecanisme adp semblent posseder une forte absorption des etats excites, comme pour les asi. Enfin, nous avons aborde l'etude du processus de diffusion induite dans un milieu inhomogene compose d'une matrice xerogel poreuse adaptee en indice avec un melange de solvants aux proprietes non lineaires. Afin d'expliquer de maniere satisfaisante la plupart des mesures experimentales, nous proposons des simulations numeriques basees sur la technique de la bpm. L'exploitation d'un seul mecanisme n'est pas toujours suffisante pour assurer une protection ideale. On peut alors envisager utiliser une combinaison de plusieurs mecanismes pour accroitre l'efficacite du systeme limiteur optique et pour beneficier d'une protection large bande spectrale.

Ce manuscrit présente l'étude de l'effet photorefractif dans le proche infrarouge et, plus particulièrement, l'étude des matériaux sensibles dans cette gamme de longueurs d'onde. la première partie du travail a consiste a étudier les matériaux existants, provenant de la microélectronique, le GaAs et l'InP. Les études réalisées, tant expérimentales que théoriques, ont permis de comprendre leurs propriétés et de mettre en évidence leurs limitations, notamment pour les applications dans la gamme de longueurs d'onde autour de 1,3 m. au vu de ces résultats, nous avons propose une technique d'optimisation des performances de gaas utilisant l'irradiation électronique. L'irradiation induit une légère variation du niveau de fermi, qui doit favoriser l'effet photorefractif a 1,3 m. Les résultats obtenus ont montre que l'effet attendu était fortement contrebalance par la création au milieu de la bande interdite, d'un défaut d'irradiation. L'influence directe de ce défaut a été établie grâce au développement d'un modèle théorique de l'effet photorefractif prenant en compte deux niveaux de pièges profonds. En parallèle a cette étude de l'effet d'irradiation, nous avons travaille sur les composes ii-vi, comme le CdTe. Les premiers cristaux étudiés présentent des gains photorefractifs intéressants avec des faisceaux de faible puissance. Ces résultats confirment les promesses de ces cristaux pour une extension de l'effet photorefractif vers 1,5 m. Pour finir, nous présentons une technique d'amplification du gain photorefractif qui utilise l'application d'un champ alternatif carre. une augmentation du gain d'un ordre de grandeur est obtenue.