Les moteurs à pistons utilisent en général l’air ambiant comme comburant. Cet air est composé principalement d’azote et d’oxygène mais aussi de vapeur d’eau. La présence de cette vapeur modifie le processus de combustion de façon plus ou moins significative. S’agissant des moteurs, l’addition d’eau modifie les performances et diminue les émissions d’oxydes d’azote. Cependant très peu de travaux traitent de ces effets. Ce travail a donc pour objectif d’étudier expérimentalement et numériquement l’influence de l’humidité de l’air sur la combustion et plus particulièrement sur le fonctionnement des moteurs à pistons. L’approche numérique, menée de front avec l’approche expérimentale, modélise une flamme laminaire de prémélange. L’outil numérique qui a été utilisé est le logiciel de calcul de cinétique chimique COSILAB® pour du méthane et de l’isooctane. L'approche expérimentale utilise deux bancs d'essais. Le premier banc est un brûleur bec Bunsen à fente qui a été entièrement conçu et validé au cours de cette étude afin de mesurer des vitesses de flamme laminaire. Une attention particulière a été portée à la métrologie et à l'estimation quantitative des incertitudes de mesures. Ces mesures obtenues à pression atmosphérique sur ce brûleur, pour une humidité spécifique pouvant atteindre 80 g.kg-1, ont permis de valider les résultats obtenus numériquement. Les calculs ont ensuite été portés à des conditions de pression et température représentatives d'un fonctionnement moteur. Un banc d'essai moteur recherche a été utilisé pour confirmer les tendances observées dans le cas des flammes laminaires. Les résultats obtenus montrent une forte diminution de la vitesse de flamme ainsi que des émissions d'oxydes d'azote lorsque l'humidité augmente. Par exemple pour une humidité spécifique de 110 g.kg-1, la vitesse de flamme chute de 55% et les émissions de NOX chutent de 70%. Les essais au banc moteur ont montré une augmentation de l'avance à l'allumage optimale et des émissions d'hydrocarbures imbrûlés lorsque l'humidité augmente. Ils confirment également la forte diminution des émissions d'oxydes d'azote ; par exemple pour une augmentation de l'humidité de 30 g.kg-1, les NOX baissent de 35% / Manquant

Dans ce travail, une configuration laminaire stratifiée est utilisée afin d’étudier les caractéristiques de la pyrolyse et de l’oxydation du charbon pulvérisé dans un mélange de flux réactif à la fois dans les conditions atmosphériques conventionnelles et dans des conditions de combustion enrichie en oxygène. Deux diagnostics optiques, la spectroscopie d’émission de flamme et la mesure de l’émission spontanée sont utilisés pour caractériser la structure de la flamme. Les profiles de concentration de trois radicaux excités, OH*, CH* and C*2 sont mesurés et analysés.Des simulations 1-D utilisant la cinétique détaillée y compris des sous-mécanismes de OH*, CH* and C*2 et de combustion de charbon sont effectuées et comparées avec des données expérimentales. La comparaison qualitative a montré que la configuration numérique actuelle était appropriée pour la prédiction des émissions de OH*, CH* and C*2. Les résultats prédits par l’approche numérique diffèrent avec les modifications apportées aux sous-modèles de charbon et aux paramètres cinétiques. Le modèle de pyrolyse et les matières volatiles semblent jouer des rôles plus importants. / In the present work, a laboratory-scale laminar strained configuration is used to investigate the characteristics of pulverized coal devolatilization and oxidation in a mixture of CH4/O2/N2 reactive flow both in conventional air conditions and in oxygen-enriched combustion conditions. Two optical diagnostics, Flame Emission Spectroscopy and measurement of spontaneous emission, are employed for the characterization of flame structure. The spatial concentration evolution of three excited radicals, OH*, CH*and C*2 , are measured and analyzed.1-D simulations using detailed gas-phase kinetics including OH*, CH*, and C*2 sub-mechanisms and coal combustion submodels are performed and compared with experimental data. Qualitative comparison with experiments showed that the current numerical configuration was suitable for the prediction of OH*, CH* and C*2 emission. The predicted results differed with changes to the coal sub-models and kinetic parameters. The devolatilization model and volatile matters seem to play more important roles.

L'optimisation des systèmes de production d'énergie par combustion requiert une connaissance précise de la cinétique de combustion. Cependant, la majorité des systèmes de production d'énergie par combustion fonctionnent à haute pression et il est reconnu que la pression a une influence sur la cinétique de combustion. En laboratoire, l'analyse de la structure de flamme laminaire se présente comme un outil puissant pour étudier la chimie de la combustion. A ce jour, la plupart des travaux menés ont été réalisés à des pressions inférieures ou égales à la pression atmosphérique. Au cours de cette thèse, un dispositif expérimental pour l'analyse de structure de flammes laminaires, à contre-courants et à haute pression a été mis en place. Il permet de stabiliser des flammes de CH4/air et CH4/CO2/air jusqu'à 0,7 MPa et l'étude de leur structure par diagnostics laser. Les profils de concentration de OH dans les flammes CH4/air et CH4/CO2/air à différentes richesses (=0,7-1,2) et différentes pressions (P=0,1-0,7 MPa) ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser et calibrés en concentration par absorption laser. Pour cela, la longueur du milieu absorbant a été déterminée par Fluorescence Induite par Plan Laser (PLIF). Une attention particulière a été portée aux corrections du signal de fluorescence prenant en compte l'élargissement de raie et le taux de collisions, qui augmentent avec la pression. Les profils expérimentaux obtenus ont été comparés à la modélisation à l'aide du code de calcul OPPDIF et des mécanismes cinétiques GRI-Mech3.0 et GDFKin®3.0. En parallèle, une analyse spectroscopique des flammes de CH4/air à haute pression a été entreprise.

Pour mieux comprendre la combustion en mode stratifié, la propagation de flammes au sein de stratifications de richesse laminaire ou turbulente a été étudiée par des mesures simultanées de richesse et de vitesse effectuées par couplage de la PIV et de la PLIF. L'accent a été mis sur le développement de méthodes permettant d'améliorer la qualité des mesures locales. En particulier, un nouvel algorithme de PIV permettant la mesure locale de la vitesse des gaz frais véritablement à l'entrée de la zone de préchauffage a été développé. Pour améliorer la résolution,les mailles de calcul s'adaptent localement à la topologie de la flamme, pour tenir compte de la forme du front de flamme et de l'expansion des gaz. L'analyse statistique des mesures conditionnée sur la richesse locale a permis de caractériser les propriétés de la flamme soumise à une stratification de richesse dans un écoulement laminaire et turbulent, en particulier en mettant en évidence un effet mémoire.

L’optimisation des systèmes de production d’énergie par combustion requiert une connaissance précise de la cinétique de combustion. Cependant, la majorité des systèmes de production d’énergie par combustion fonctionnent à haute pression et il est reconnu que la pression a une influence sur la cinétique de combustion. En laboratoire, l’analyse de la structure de flamme laminaire se présente comme un outil puissant pour étudier la chimie de la combustion. A ce jour, la plupart des travaux menés ont été réalisés à des pressions inférieures ou égales à la pression atmosphérique. Au cours de cette thèse, un dispositif expérimental pour l’analyse de structure de flammes laminaires, à contre-courants et à haute pression a été mis en place. Il permet de stabiliser des flammes de CH4/air et CH4/CO2/air jusqu’à 0,7 MPa et l’étude de leur structure par diagnostics laser. Les profils de concentration de OH dans les flammes CH4/air et CH4/CO2/air à différentes richesses (=0,7-1,2) et différentes pressions (P=0,1-0,7 MPa) ont été mesurés par Fluorescence Induite par Laser et calibrés en concentration par absorption laser. Pour cela, la longueur du milieu absorbant a été déterminée par Fluorescence Induite par Plan Laser (PLIF). Une attention particulière a été portée aux corrections du signal de fluorescence prenant en compte l’élargissement de raie et le taux de collisions, qui augmentent avec la pression. Les profils expérimentaux obtenus ont été comparés à la modélisation à l’aide du code de calcul OPPDIF et des mécanismes cinétiques GRI-Mech3.0 et GDFKin®3.0. En parallèle, une analyse spectroscopique des flammes de CH4/air à haute pression a été entreprise. / The optimisation of practical combustion devices requires a detailed knowledge of the combustion kinetic. However, most practical combustion systems operate at high pressure and it is known that pressure has an influence on combustion kinetics. In laboratory, the analysis of laminar flame structure is a powerful tool for studying combustion chemistry. However, most of studies have been realised at pressures under or equal to atmospheric pressure. During this thesis, an experimental device has been implemented for the study of the structure of high pressure counterflow flames. It allows the stabilisation and the study of CH4/air and CH4/CO2/air flame structure through laser diagnostics until 0.7 MPa. CH4/air and CH4/CO2/air flames have been studied for a various range of stoichiometry (equivalence ratios from 0.7 to 1.2) and pressures (0.1 MPa to 0.7 MPa). Experimental OH concentration profiles have been measured by Laser Induced Fluorescence and calibrated by laser absorption. To do this, absorption path length has been determined by Planar Laser Induced Fluorescence (PLIF). Great care has been attached to the determination of the fluorescence signal by taking into account the line broadening and de-excitation by quenching which both arise at high pressure. Experimental data were compared with modeling results obtained through the OPPDIF calculation code with GRI-Mech3.0 and GDFKin®3.0 kinetic mechanisms. In parallel, a spectroscopic analysis of the CH4/air flames has been undertaken.

Cette étude présente une analyse du comportement au feu de différentes espèces végétales. Elle a pour but de définir le rôle des propriétés des végétaux sur leur combustion et de proposer un modèle d'oxydation en phase gazeuse suffisamment simple pour servir de point de départ à un modèle de propagation. Les espèces végétales sont broyées pour limiter l'influence du rapport surface-volume sur leur comportement au feu. La combustion de ces broyats engendre des flammes laminaires. L'étude expérimentale comprend la caractérisation des propriétés thermophysiques et physico-chimiques des combustibles, l'analyse des gaz de dégradation et la détermination du comportement des phases solide et gazeuse et de leur couplage. Dans l'étude numérique, différents mécanismes squelettiques et globaux sont testés afin de définir un modèle simple d'oxydation des gaz de dégradation. Ce modèle est appliqué aux flammes de combustibles végétaux.

Le rayonnement joue un rôle fondamental dans les problèmes d'incendie puisque c'est le mode dominant de transfert de chaleur entre la flamme et le milieu environnant. Il contrôle la pyrolyse, et donc la puissance de flamme, et la vitesse de croissance de l'incendie. Étudier les flammes de diffusion contrôlées par les forces de flottabilité est une première étape pour comprendre et de prédire les incendies. Le principal objectif de ce travail est de modéliser le transfert radiatif et les processus de production/destruction de la suie dans ce type de flammes. Premièrement, différents modèles de propriétés radiatives des gaz ont été comparés dans des configurations tests. Il est apparu que le modèle FSCK couplé avec le schéma de mélange de Modest et Riazzi est le meilleur compromis entre précision et temps de calcul, ce modèle étant un bon candidat pour être implémenté dans des codes CFD traitant des problèmes d'incendie. Dans un second temps, un modèle de formation/oxydation des suies semi-détaillé, considérant l'acétylène et le benzène comme précurseurs, a été validé dans des flammes de diffusion laminaires de type coflow sur une large gamme d'hydrocarbures (C1-C3) et pour différentes conditions. Ensuite, le FSCK et le modèle de formation/destruction ont été appliqués pour simuler des feux de nappe de méthane et de propane aux échelles du laboratoire et intermédiaire. Les structures de flamme prédites ainsi que les flux radiatif transférés au milieu environnant ont montré un bon accord avec les résultats expérimentaux disponibles. Finalement, les interactions entre le rayonnement et la turbulence ont été quantifiées. / The radiative heat transfer plays an important role in fire problems since it is the dominant mode of heat transfer between flames and surroundings. It controls the pyrolysis, and therefore the heat release rate, and the growth rate of the fire. In the present work a numerical study of buoyant diffusion flames is carried out, with the main objective of modelling the thermal radiative transfer and the soot formation/destruction processes. In a first step, different radiative property models were tested in benchmark configurations. It was found that the FSCK coupled with the Modest and Riazzi mixing scheme was the best compromise in terms of accuracy and computational requirements, and was a good candidate to be implemented in CFD codes dealing with fire problems. In a second step, a semi-empirical soot model, considering acetylene and benzene as precursor species for soot nucleation, was validated in laminar coflow diffusion flames over a wide range of hydrocarbons (C1-C3) and conditions. In addition, the optically-thin approximation was found to produce large discrepancies in the upper part of these small laminar flames. Reliable predictions of soot volume fractions require the use of an advanced radiation model. Then the FSCK and the semi-empirical soot model were applied to simulate laboratory-scale and intermediate-scale pool fires of methane and propane. Predicted flame structures as well as the radiant heat flux transferred to the surroundings were found to be in good agreement with the available experimental data. Finally, the interaction between radiation and turbulence was quantified.

La vitesse de flamme laminaire représente une grandeur physique clé à mesurer car elle permet d'obtenir des données fondamentales sur la réactivité, la diffusivité et l'exothermicité du carburant. Elle est également un des paramètres utilisés pour le développement et la validation des mécanismes réactionnels détaillés ainsi que pour la modélisation de la combustion turbulente. Bien que cette grandeur physique ait fait l'objet de nombreuses études expérimentales depuis plusieurs décennies, sa méconnaissance sur des carburants multi-composant dans des conditions haute-pression et haute-température similaires à celles existantes dans les chambres de combustion reste un sujet d'actualité pour les industriels des secteurs automobile et aéronautique. Au cours de cette thèse, un brûleur de configuration bec Bunsen fonctionnant avec un prémélange gazeux combustible/air a été conçu pour produire une flamme laminaire à pression élevée tout en permettant la mesure par voie optique de la vitesse de flamme laminaire de carburants multi-composant (kérosène, biocarburants de seconde génération...). La mesure est basée sur la détection du contour de flamme par diverses diagnostics optiques comme la chimiluminescence OH*, la PLIF-OH et la PLIF-acétone/aromatique. En premier lieu, les mélanges de carburants purs gazeux (CH4) ou liquide (acétone) avec de l'air ont été étudiés pour valider le brûleur expérimental et la méthodologie de mesure de la vitesse de flamme laminaire par voie optique. Les évolutions de la vitesse de flamme laminaire pour des carburants de type kérosène (composants purs, surrogate LUCHE et Jet A-1) en fonction de la pression, température de préchauffage et richesse ont été ensuite étudiées et comparées avec des simulations numériques utilisant un mécanisme réactionnel détaillé. La dernière partie de la thèse est consacrée à l'étude de l'influence des composés oxygénés présents dans un biocarburant de seconde génération de type d'essence sur la vitesse de flamme laminaire. Après avoir mesuré la vitesse de flamme laminaire de différentes molécules oxygénées, les effets d'addition de ces composés oxygénés dans le carburant ont été quantifiés / Laminar flame speed is one of the key parameters for understanding reactivity, diffusivity and exothermicity of fuels. It is also useful to validate both the kinetic chemical mechanisms as well as turbulent models. Although laminar flame speeds of many types of fuels have been investigated over many decades using various combustion methodologies, accurate measurements of laminar flame speeds of multicomponent liquid fuels in high-pressure and high-temperature conditions similar to the operating conditions encountered in aircraft/automobile combustion engines are still required. In this current study, a high-pressure combustion chamber was specifically developed to measure the laminar flame speed of multicomponent liquid fuels such as kerosene and second generation of biofuels. The architecture of the burner is based on a preheated premixed Bunsen flame burner operated in elevated pressure and temperature conditions. The optical diagnostics used to measure the laminar flame speed are based on the detection of the flame contour by using OH* chemiluminescence, OH- and acetone/aromatic- Planar laser induced fluorescence (PLIF). The laminar flame speed of gaseous CH4/air and acetone/air premixed laminar flames were first measured for validating the experimental setup and the measurement methodologies. Then, the laminar flame speeds of kerosene or surrogate fuels (neat kerosene compounds, LUCHE surrogate kerosene and Jet A-1) were investigated and compared with simulation results using detailed kinetic mechanisms over a large range of conditions including pressure, temperature and equivalence ratio. The last part of the thesis was devoted to study the effect of oxygenated compounds contained in the second generation of biofuels on the laminar flame speeds. After measuring the laminar flame speeds of various oxygenated components present in partially hydro-processed lignocellulosic biomass pyrolysis oils, the effect of these oxygenates on the flame speeds of these fuels were quantitatively investigated

Les suies et les hydrocarbures polyaromatiques, qui sont émis à l’échappement des moteurs Diesel, constituent une part importante de la pollution urbaine. Depuis plusieurs années, de nombreuses recherches ont permis de progresser dans le domaine de la cinétique de la combustion des hydrocarbures qui est maintenant relativement bien connue. Il reste néanmoins des zones d’ombre concernant la formation des composés aromatiques (benzène, toluène,…) et des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) dont la formation provient d’espèces composées de deux à six atomes de carbone et qui mènent directement ou indirectement à la formation des suies.L’allène, le propyne, le butadiène et le cyclopentène sont des produits intermédiaires importants de la combustion dans les moteurs. Dans ce contexte, ce travail de thèse a permis de mieux comprendre les voies réactionnelles importantes dans la formation du benzène et du toluène. Le chapitre I de ce mémoire présente une revue bibliographique des travaux antérieurs sur l’oxydation du méthane, de l’allène, de propyne, de 1,3-butadiène et du cyclopentène. Le chapitre II présente une description détaillée du montage expérimental utilisé durant cette étude afin d’étudier la structure de la flamme laminaire de prémélange. Les chapitres III, IV et V présentent les résultats expérimentaux obtenus en flamme laminaire de prémélange, ainsi qu’une comparaison avec des simulations effectuées à l’aide de mécanismes réactionnels élaborés durant ce travail de thèse / Soots and polyaromatic hydrocarbons (PAH), which are present in the exhaust gas of diesel engines, represent a large part of the urban pollution. Many efforts have then been focused on reducing the emissions of these compounds. The formation of soot precursors and PAH in combustion involves small unsaturadted hydrocarbons the chemistry of which is still very uncertain. Allene, propyne, 1,3-butadiene and cyclopentene are intermediate products in the combustion in cars engines. This work has led to a better understanding of several important paths in the formation of benzene and toluene. The chapter I of this report presents a bibliographic review of former work on the oxidation of methane, allene, propyne, 1,3-butadiene and cyclopentene. Chapter II gives a detailed description of the experimental set up used during this work to study the structure of the premixed flat laminar flames. Chapters III, IV and V present our experimental results obtained in laminar premixed flat flames and also the comparison with simulations

Ce travail a pour objectif de comprendre les mécanismes mis en jeu lors de l'application d'un gradient de champ magnétique sur le développement d'une flamme de diffusion laminaire décrochée. Les propriétés de ce type de flamme dépendent beaucoup des vitesses d'éjection, de la géométrie du brûleur et du nombre de Scmidt des carburants. Nous avons ici considéré une configuration d'une flamme laminaire de diffusion de méthane/air, issue d'un brûleur coaxial, débouchant dans de l'air ambiant. Le champ magnétique est généré par un aimant permanent. L'étude expérimentale montre que la hauteur de décrochage est très sensible au débit d'air mais peu au débit de méthane. L'application du champ magnétique permet de réduire la hauteur de décrochage et renforce la stabilité de la flamme. L'étude numérique a été conduite dans le cas sans et avec champ, à partir d'un code CFD dans lequel, deux modifications ont été apportées : ajout d'un modèle de rayonnement qui permet de prendre en compte les pertes radiatives des gaz chauds et prise en compte de l'influence du champ magnétique par l'ajout d'une force volumique dans l'équation de quantité de mouvement. Il a été montré que la hauteur de décrochage dépend fortement du débit d'air mais peu du débit de méthane. L'application du champ magnétique permet de réduire la vitesse de l'air et le gradient spatial de fraction massique de méthane, phénomènes importants dans la diminution de la hauteur de décrochage et dans l'augmentation de la vitesse de propagation de la flamme.