Il est très facile de "piéger" des phases moléculaires complexes dans des états métastables ou hors-équilibre, en usant d'actions complexes (voies athermiques), d'environnements complexes (topologie), ou en manipulant la complexité intrinsèque du système (réseaux d'interactions). Des procédés industriels les plus courants aux nanotechnologies les plus poussées, on rencontre des phases moléculaires piégées par des processus de forçage (trempe thermique, irradiation, broyage mécanique...) ou de confinement nanométrique (basse dimensionalité, hétérogénéité, champs aléatoires, phases interfaciales...). Ce document de synthèse met en avant les problématiques physiques communes à ces situations, au travers d'études expérimentales de systèmes modèles. Des matériaux forcés à intérêt pharmaceutique aux fluides complexes nanoconfinés, la puissance des approches complémentaires par des techniques locales (résonance magnétique du solide) ou collectives (diffusion de neutrons) est soulignée.

Nous nous intéressons à l'analyse mathématique et aux simulations numériques d'un modèle de fluides non newtoniens. Nous couplons le modèle d'Hébraud et Lequeux décrivant l'écoulement de Couette, plan de suspensions concentrés à l'échelle mésoscopique avec l'équation de conservation de la quantité de mouvement. Outre le couplage multi-échelle, la difficulté principale de ce modèle vient du fait que l'équation mésoscopique est une équation parabolique de type Fokker-Planck non linéaire qui peut dégénérer en une équation hyperbolique. Le but de cette thèse est d'étudier des deux points de vue théorique et numérique le modèle obtenu. Ainsi, dans la première partie, nous démontrons les théorèmes d'existence et d'unicité de solutions dans des espaces fonctionnels appropriés, et dans la seconde partie, nous développons des schémas numériques pour approcher les solutions du problème. Deux méthodes (déterministe et stochastique) ont été implémentées. Des tests de réduction de variance relatifs à la méthode stochastique ont été réalisés. Finalement, le problème de calibrage des paramètres par la méthode de l'adjoint a été abordé.

Ce travail porte sur l'tude de l'coulement d'une phase lamellaire lyotrope et plus particulirement d'une transition de texture induite par le cisaillement. Au voisinage de cette transition, des comportements dynamiques sont observs : une contrainte fixe, la structure du fluide ainsi que le taux de cisaillement oscillent en phase sur des priodes de temps extrmement longues (environ 10 minutes). Ces comportements temporels appels "rhochaos" ont t analyss l'aide de la thorie des systmes dynamiques. Cette tude montre que les phnomnes observs ne correspondent pas du chaos dterministe de basse dimensionnalit. Ce rsultat est ensuite confirm par l'tude locale de l'coulement au voisinage de la transition l'aide d'une technique de vlocimtrie locale : la diffusion dynamique de la lumire en gomtrie htrodyne. Nous montrons alors que les dynamiques temporelles du taux de cisaillement rsultent d'une structuration spatio-temporelle de l'coulement.

Au cours de cette thèse, nous avons effectué une étude de l'instabilité de Saffman-Taylor dans les fluides complexes. En particulier, nous avons mené une étude systématique de la relation entre les propriétés rhéologiques de fluides non-newtoniens et la formation de motif, en cellule de Hele-Shaw. Pour cela, nous avons utilisé des fluides modèles ne possédant chacun essentiellement qu'une seule propriété non-newtonienne. Une étude rhéologique a montré que la propriété non-newtonienne dominante d'une solution du polymère rigide Xanthane est la viscosité rhéofluidifiante, qu'une solution du polymère flexible PEO montre des effets élastiques, notamment une contrainte normale élevée, et qu'un gel de polymères possède un seuil d'écoulement. Pour des fluides classiques, la largeur des doigts de Saffman-Taylor est déterminée par le rapport entre les forces visqueuses et les forces capillaires. Dans le cas d'un fluide rhéofluidifiant, les forces visqueuses sont modifiées ce qui entraîne un amincissement des doigts par rapport aux résultats classiques. La modification des contraintes visqueuses par un seuil d'écoulement mène à des structures très ramifiées avec une largeur caractéristique de doigts, fonction de ce seuil. Pour un fluide élastique, la contrainte normale exerce une pression supplémentaire sur le doigt qui s'ajoute aux forces capillaires et qui entraîne un élargissement des doigts. Nous pensons que la connaissance des effets sur l'instabilité des Saffman-Taylor de chacune de ces propriétés, considérée séparément, constitue une base pour l'étude de l'instabilité dans des fluides plus complexes. Les propriétés non-newtoniennes étudiées ici sont parmi les propriétés non-newtoniennes les plus courantes, ce qui devrait permettre de mieux comprendre l'instabilité dans des fluides présentant simultanément plusieurs de ces propriétés non-newtoniennes.

Une préoccupation environnementale majeure des espaces littoraux concerne le déplacement et le dépôt des vases. La maîtrise de la gestion de ces régions nécessite de mieux comprendre ces processus complexes et leur dépendance vis-à-vis des propriétés mécaniques des vases. Cette thèse constitue une étude expérimentale sur la problématique de l'érosion et le lien avec les propriétés rhéologiques des sédiments cohésifs (vases). On considère que le phénomène d'érosion correspond à une transition solide-liquide du matériau qu'il faut caractériser à la fois macroscopiquement et localement. On fait le choix d'utiliser des matériaux modèles stables et reproductibles pour simuler les sédiments cohésifs. Deux dispositifs ont été employés : un RhéoScope1 et un mini-canal annulaire à érosion. Les techniques de µPTV et de PIV ont été mises en oeuvre pour caractériser respectivement les déformations du matériau et le champ hydrodynamique. Deux fluides modèles transparents, utilisant le carbopol et la laponite, ont également été mis au point. Ces fluides se caractérisent par des valeurs voisines de contrainte seuil et par des propriétés thixotropes différentes. Grâce aux techniques rhéo-physiques présentées, il a été montré que les conditions aux limites des expériences, comme l'état de surface de la géométrie utilisée en rhéométrie ou l'état de confinement de la section de mesure en étude d'érosion, conditionnent le comportement en transition. Outre la résistance mécanique du matériau, le caractère thixotrope affecte fortement la dynamique de transition. Les essais en canal d'érosion ont mis en évidence le rôle déstabilisateur des phénomènes d'échange à l'interface du fond sédimentaire.

Nous étudions dans ce travail expérimental les lois d'écoulement de suspensions granulaires. Pour cela, nous utilisons une suspension modèle isodense, non-Brownienne et monodisperse, constituée de sphères dans une huile de silicone et dont la fraction de grains $\phi$ est variée entre 30 et 61%. Le comportement de cette suspension est caractérisé via deux expériences originales : l'écoulement sous cisaillement sur plan incliné et l'écoulement en élongation lors du détachement de gouttes. Nous montrons que le plan incliné permet d'explorer le passage continu des lois d'écoulement d'un régime de type fluide visqueux (couches épaisses) à un régime "pseudo-granulaire" (couche fine). Nous mettons en évidence une longueur mésoscopique qui sépare les deux régimes et diverge quand la fraction s'approche de la transition de blocage. De plus, nous montrons que la rhéologie des suspensions isodenses est quasi-newtonienne, c'est-à-dire sans seuil, mais que la viscosité peut dépendre de la hauteur de la couche. La migration de particules pouvant être négligée, ce dispositif permet, contrairement à un rhéomètre "classique", de mesurer directement la viscosité de la suspension jusqu'à des fractions de 61%. Dans le cas du détachement de gouttes, nous ne mesurons pas de viscosité élongationnelle plus importante que dans le cas d'un fluide newtonien. En revanche, le détachement final est accéléré par la présence des grains et est indépendant de la concentration de la suspension, mais dépendant de la taille des grains.

Les écoulements de fluides complexes à l'échelle sub-micronique est une problématique rencontrée dans des domaines aussi divers que la récupération assistée du pétrole ou la lubrification des surfaces. Un fluide complexe a des propriétés rhéologiques riches, dues à la présence d'objets déformables en solution, comme les pelotes de polymère. Les phénomènes de surface, comme le glissement jouent un rôle important aux petites échelles. La question de l'effet du confinement sur la rhéologie de solutions de polymères est abordée. Nous caractérisons la taille des objets en solution et la rhéologie volumique des fluides. Grâce au développement d'une technique de photobleaching de fluorescence pour la mesure de vitesse d'écoulement dans des canaux sub-microniques, nous déterminons la viscosité effective des fluides en géométrie confinée. Cette approche expérimentale nous permet de montrer que le confinement induit une diminution de la viscosité effective des fluides. Une mesure directe des vitesses et longueurs de glissement est réalisée en microcanaux par vélocimétrie de particules (micro-PIV). Ces données mettent en évidence une réduction du glissement en géométrie confinée, qui est interprétée en termes de modification du mécanisme de glissement. Une distinction entre le comportement volumique et les phénomènes de surface ne permet plus de rendre compte du comportement du fluide à l'échelle sub-micronique. Une étude préliminaire des écoulements de solutions de tensioactifs à l'échelle sub-micronique est également proposée.

En lien avec des procédés de récupération assistée du pétrole, la mise en œuvre d'écoulements biphasiques immiscibles dans des géométries microfluidiques permet d'étudier comment des solutions aqueuses semi-diluées de polymères peuvent modifier la dynamique d'interface entre une phase aqueuse et une phase organique. Nous travaillons dans une géométrie commune en microfluidique (flow focusing), induisant des écoulements élongationnels, avec une phase externe aqueuse polymérique et une phase interne organique newtonienne. Nous observons des formes d'interfaces particulières liées au comportement non newtonien de la phase externe. Les propriétés élongationnelles du polymère favorisent la formation de pointes et de jets de taille micrométrique et les contraintes normales développées par le polymère stabilisent le jet sur de très grandes distances rendant possible la synthèse de microfibres, à partir de ces jets, dans le système. Par ailleurs, nous utilisons des géométries modélisant les configurations rencontrées dans les réservoirs dans l'industrie pétrolière, pour étudier de façon systématique les effets des polymères (viscosité/élasticité) sur le déplacement d'huile, à l'échelle du pore et du réseau. Nous caractérisons l'influence du rapport de viscosité entre les phases, du nombre capillaire et des conditions de mouillage, sur la forme du front polymères/huile et le taux de récupération d'huile. Enfin, nous employons une méthode de traitement de surface en phase sèche permettant d'améliorer l'hydrophilie d'un matériau compatible avec l'utilisation de pétrole pour fabriquer des systèmes aux propriétés de mouillage contrôlées et texturables, jusqu'à l'échelle micrométrique.

L'avance technologique a encouragé, au cours de la dernière décennie, la fabrication et l'utilisation de nouveaux matériaux, ayant des propriétés innovantes et un comportement complexe. Leur développement a été conditionné par la nécessité d'augmenter l'efficacité de certains procédés technologiques, dans des domaines importants tels que la médecine, la fabrication de médicaments, de produits cosmétiques, de produits alimentaires, la production d'énergie, le recyclage des matériaux usagés, par exemple par l'industrie des transports dont la construction automobile. Dans le cadre de cette étude, nous nous sommes intéressés au comportement de fluides issus de ces matériaux complexes. En effet, leur développement, leur production et leur utilisation sont conditionnés par la compréhension et la modélisation de leur rhéologie, tant au niveau macroscopique que microscopique, voire même nanométrique. La rhéologie d'un fluide est implicitement déterminée par ses propriétés de viscosité, d'élasticité et de plasticité. Un grand intérêt a toujours été porté au comportement viscoélastique des matériaux, la viscoélasticité d'une matière étant la propriété à manifester simultanément un comportement rhéologique visqueux et élastique, quand elle est soumise à une déformation, en raison de l'application d'une tension. La caractérisation rhéologique d'un liquide suppose la détermination du tenseur de tension supplémentaire, présent dans l'équation de mouvement, provenant de mesures rhéométriques. L'expression de ce tenseur, qui dépend de la déformation et de la vitesse de déformation, s'appelle la relation ou loi constitutive. La détermination du comportement rhéologique des fluides, / This paper was dedicated exclusively to the rheological characterization of simple and complex fluids and a detailed analyze of available rheometric testing procedures. Throughout this thesis the rheological behavior of both simple and complex fluids has been studied and modeled in both shear and the complex motions (shear tests and squeezing tests). By linking conventional experimental test methods with numerical simulations of real flows, this thesis introduces a new concept in rheology: Computational Rheometry. All experimental investigations carried out in this study for the squeezing flows were accompanied by numerical simulations. For the oscillatory squeezing flow the influence of initial film thikness, oscillatory amplitude and frequency, computational time step was investigated by comparison with the theoretical predictions of squeeze force and a Genrealized Reynolds Equation inclued in a finite element code in Fortran. A validity domain was established for the analitical formulation of squeezing force. The constant velocity squeeze flow was investigated also using a quasi-steady approximation of the motion, which brings a significant reduction of the computational time, and a very good correlation with the transient (deformable mesh) approximation and the analytical predictions. The investigation of free surface influence on the distribution of normal force in both constant velocity and oscillatory squeeze flow was analyzed. In the case of constant velocity squeeze flow, the numerical simulations coupled with the free surface evolution and measured normal force during experimental investigations are suggesting the presence of a partial slip during the experimen

Les mousses aqueuses sont des fluides complexes constitués de dispersions concentrées de bulles de gaz dans une solution de tensioactifs. A l'instar d'autres fluides complexes comme les émulsions ou les pâtes, une mousse se comporte comme un solide viscoélastique lorsque la fraction volumique de la phase continue est suffisamment faible pour que l'empilement des bulles soit bloqué. Ses propriétés mécaniques résultent de couplages entre processus se produisant à plusieurs échelles de temps et d'espace : celles des tensioactifs adsorbés aux interfaces liquide-gaz, celles d'une bulle de gaz ou de mouvements collectifs à une échelle mésoscopique. A partir de trois expériences, nous avons mis en évidence l'impact du désordre de leur structure d'une part, et celui des tensioactifs d'autre part, sur les propriétés viscoélastiques des mousses. Nous avons mis au point un rhéomètre oscillatoire qui permet de mesurer la relation contrainte-déformation-fréquence d'une monocouche de bulles confinées entre deux parois planes parallèles tout en contrôlant sa pression osmotique. Nous avons montré que les relaxations de ces mousses de structure modèle sont pilotées par la rhéologie interfaciale de cisaillement que nous avons caractérisée indépendamment. Nous proposons un modèle quantitatif de ce couplage. Dans une deuxième expérience, nous avons sondé la réponse viscoélastique des mousses de structure 3D désordonnées. Nos résultats montrent que selon la rigidité des interfaces, le facteur de perte d'une mousse est décrit par une loi d'échelle en fréquence. Son évolution avec la taille des bulles et la viscosité du liquide permet de déterminer le mécanisme à l'origine de la dissipation. Dans une troisième expérience, Nous avons élaboré des mousses monodisperses de structure 3D ordonnées et de pression osmotique contrôlée. De manière remarquable, la variation de leur facteur de perte en fonction de la fréquence est similaire à celle des mousses désordonnées de même composition chimique. Ces résultats démontrent que le désordre de l'empilement des bulles n'est pas à l'origine des relaxations viscoélastiques linéaires des mousses, comme l'avaient suggéré plusieurs modèles théoriques, et ouvrent la voie à une modélisation quantitative du lien entre la viscoélasticité des interfaces et celle des mousses 3D / Aqueous foams are constituted of concentrated gas bubble dispersions in a surfactant solution. Like other complex fluids, such as emulsions or pastes, foam behaves as a viscoelastic solid if the volume fraction of the continuous phase is sufficiently small for the bubble packing to be jammed. The mechanical properties of the foam are due to couplings between processes at a wide range of time and length scales: The ones of the surfactant molecules that are adsorbed to the gas-liquid interfaces, the ones of the bubbles or collective motions at a mesoscopic scale. On the basis of three experiments, we have evidenced the impact of structural disorder and surfactant properties on foam viscoelasticity. We have constructed an oscillatory rheometer to measure the frequency and strain dependent stress response of a bubble monolayer confined between two parallel plates, subjected to an imposed osmotic pressure. We have shown that the relaxation of these model foams are governed by the interfacial shear rheology which we have probed in independent experiments and, we present a quantitative model of this coupling. In a second experiment, we have probed the viscoelastic response of disordered 3D foams. Our results show that, depending on interfacial rigidity, the mechanical loss factor of a foam is described by a scaling law depending on frequency. Its dependence on bubble size and liquid viscosity helps to determine the origin of the dissipation. In our third experiment, we have produced monodispersed ordered foams, subjected to a controlled osmotic pressure. Remarkably, the frequency scaling of their loss factor is similar to the one of disordered foams of the same chemical composition. These results demonstrate that the linear viscoelastic response of foams is not the consequence of disorder on the bubble scale as suggested by several previous theories, and they thus open the way for quantitative models linking the viscoelasticity of the interfaces to that of 3D foams