Ce mémoire traite de la rhéophysique des fluides complexes et, plus particulièrement, de l?étude des transitions dynamiques de structure et de texture induites par le cisaillement. Le système étudié contient 7% d?un tensioactif anionique possédant une double chaîne aliphatique (AOT), une quantité variable de sel (0

Dans ce mémoire d'habilitation à diriger les recherches, nous avons abordé un ensemble de thématiques articulées autour de la matière organisée hybride organique-inorganique. Chaque thème de recherche, brièvement décrit dans ce document, demande une interdisciplinarité corrélée à une situation d'apprentissage permanent. Après avoir brièvement décrit mon travail de thèse et les axes de recherches menés aux Etat-unis, sont déclinées les recherches actuelles menées au CRPP, centrées sur une thématique de "morphosynthèse" à l'interface entre sciences moléculaires et physico-chimie de fluides complexes, fortement corrélées à la réalisation "d'architectures fonctionnelles multi-échelles" dites hiérarchisées. Ces architectures obtenues sont, dans tous les cas, micro-structurées (agencement des polyèdres de bases), méso-texturées (utilisation de mésophases lyotropes, micelles etc.) et macro-structurées (mousses, émulsions, instabilités hydrodynamiques, décompositions spinodales etc.)

Nous montrons comment l'écoulement, la dynamique viscoélastique lente et la mémoire rhéologique des mousses liquides 2D à l'échelle macroscopique s'expliquent par des processus à l'échelle des films et bulles et comment ils sont couplés au vieillissement.<br />Un premier fil conducteur est le couplage entre les échelles macroscopique, mésoscopique et locale. Nous montrons que l'allongement d'un film individuel sous l'effet d'une déformation macroscopique suit une nouvelle loi qui permet de modéliser l'élasticité des mousses 2D en fonction de la microstructure. Par ailleurs, nous discutons comment un écoulement<br />macroscopique résulte de réarrangements de bulles agissant comme des dipôles de force au sein d'un milieu continu élastique.<br />Un second fil conducteur est le couplage entre rhéologie et vieillissement. A l'aide de la représentation dipolaire, nous établissons une loi analytique décrivant la déformation induite par les réarrangements dus au vieillissement. Sur cette base, nous formulons un modèle rhéologique constitutif prenant en compte la dynamique intrinsèque due au vieillissement, et les contraintes géométriques et topologiques.

Les suspensions d'objets microscopiques ayant la faculté de se déplacer par eux-mêmes dans le fluide qui les entoure sont des systèmes qui présentent un intérêt croissant dans la communauté scientifique. Du fait de leur dynamique intrinsèquement hors-équilibre au sens de la physique statistique, ils génèrent des effets particulièrement complexes. Parmi les micro-objets autopropulsés existants, les micro-algues vertes représentent une part importante de la biomasse de la Terre et participent activement au retraitement du CO2 par leur activité photosynthétique. Elles présentent de plus un remarquable potentiel dans les domaines de la production de bio-carburants, du retraitement des déchets, de la fabrication de cosmétiques et de compléments alimentaires. La compréhension de la dynamique de nage de ce type de microorganisme est d'un intérêt primordial d'un point de vue industriel. Cet ouvrage présente l'étude de la dynamique de la micro-algue Chlamydomonas Reinhardtii. En utilisant un système de suivi de particules en imagerie optique que nous avons développé, nous analysons ici le mécanisme fondamental de nage utilisé par cette algue jusqu'à ses implications en terme d'effets collectifs sur la dynamique de nage d'une suspension semi-diluée.

Les liquides confinés présentent beaucoup de comportements fascinants, très différents de ceux qui sont observés dans leur volume. Le confinement peut induire un déplacement de l'équilibre des phases (par exemple de la transition liquide-vapeur, aussi appelé condensation capillaire), il peut modifier la température de transition vitreuses des polymères, ou bien imposer un ordre dans l'arrangement moléculaire du fluide. Les modifications des propriétés mécaniques des liquides aux interfaces sont particulièrement importantes au niveau des applications. Cependant au niveau de la compréhension, le simple cas des liquides newtoniens est toujours sujet à controverse, avec d'une part des simulations numériques montrant que la viscosité ne devrait pas être modifiée pour des confinements supérieurs à quelques tailles moléculaires, et d'autre part des expériences non unanimes, montrant parfois des modifications qualitatives des propriétés rhéologiques sous confinement. Récemment nous avons montré que les méthodes d'impédance hydrodynamique en géométrie sphère-plan constituent une méthode privilégiée, non-intrusive et non-ambigüe, pour aborder la nano-mécanique des liquides aux interfaces (1,2). S'agissant d'interphases, cad de couches fluides dont les propriétés sont modifiées par la proximité d'un solide, il est possible d'accéder à leur module sans contact, donc sans la perturbation apportée par une seconde surface. S'agissant de l'effet du confinement sur la rhéologie, nous avons montré que la déformation élastique à l'échelle du pico-mètre des surfaces confinantes, donne une forte modification de la rhéologie apparente du fluide, même en l'absence de tout effet intrinsèque. Le sujet de thèse vise à mettre en oeuvre les méthodes d'impédance hydrodynamique pour étudier la rhéologie de solutions de polymères confinés. On étudiera plus précisément deux systèmes modèles d'importance fondamentale aussi bien que pratique : les brosses de polymères greffés, dont les propriétés mécaniques sont un enjeu dans les applications de lubrification aussi bien que pour les écoulements biologiques, et les solutions de polymères hydro-solubles d'intérêt pour la récupération assistée du pétrole, en vue de comprendre les effets de fluidification sous confinement et de faire la part entre modification de la viscosité et couche de déplétion induite par l'écoulement. Au niveau instrumental, un des enjeux de la thèse sera de mettre en oeuvre les mesures d'impédance hydrodynamique sur deux types d'instruments complémentaires au niveau de l'échelle de la sonde: l'appareil de mesure de forces dynamique (SFA) du Liphy, et l'AFM à détection interférométrique développé à l'Institut Néel. Ces différentes échelles d'investigation devront permettre de préciser les propriétés moyennes mécaniques moyennes des liquides confinés et leurs gradients au voisinage de la paroi. Une perspective du travail sera de mettre en regard les propriétés mécaniques et rhéologiques intrinsèques des brosses polymères déterminées directement sur SFA ou AFM, avec leur propriétés fonctionnelles: propriétés de lubrification des contacts frottants, ou de modification des écoulements des dans micro-canaux. Ceci sera poursuivi sur la plateforme expérimentale mise en place par Lionel Bureau au Liphy : SFA de friction, systèmes micro-fluidiques à visée biomimétique (parois fonctionnalisées par des brosses polymères). L'enjeu sera alors de comprendre comment les propriétés mécaniques et rhéologiques des brosses déterminent celles des systèmes dans lesquels elles interviennent. / Liquids confined present many fascinating behaviors very different from those observed in their volume. Confinement can induce a shift in the balance of phases (eg the liquid-vapor transition, also called capillary condensation), it can change the glass transition temperature of the polymer, or impose order on the molecular arrangement of fluid. The changes in the mechanical properties of liquid interfaces are particularly important in applications. However the level of understanding, the simple case of Newtonian liquids is still controversial, with one hand, numerical simulations show that the viscosity should not be changed for some higher molecular sizes containment, and secondly non-unanimous experiences, sometimes showing qualitative changes in rheological properties under confinement. Recently we have shown that the methods of hydrodynamic impedance sphere-plane geometry is a privileged, non-intrusive method and unambiguous, to discuss the mechanics of nano-liquid interfaces (1,2). As interphase, ie fluid layers whose properties are modified by the proximity of a solid, it is possible to accede their contactless module, so without the disturbance caused by a second surface.S As regards the effect of confinement on the rheology, we have shown that the elastic deformation across the pico meter of confining surfaces, gives a strong modification beyond apparent rheology of the fluid, even in the absence of any intrinsic effect. The thesis aims to implement the hydrodynamic impedance methods to study the rheology of polymer solutions confined. We specifically consider two models of fundamental importance as well as practical systems: brushes grafted polymer whose mechanical properties are an issue in lubrication applications as well as for biological flows and solutions of water-soluble polymers interest in enhanced oil recovery, in order to understand the effects of thinning containment and to distinguish between changes in viscosity and depletion layer induced by the flow. At the instrumental level, one of the challenges of the thesis is to implement the hydrodynamic impedance measurements on two complementary instruments at the level of the probe: the measuring dynamic power (SFA) of Liphy, and AFM interferometric detection developed at the Institut Néel. These different scales of investigation will help to clarify the medium average mechanical properties of liquids confined and their gradients near the wall. A view of work will be to look mechanical and rheological properties of polymer brushes intrinsic determined directly on SFA or AFM with their functional properties: lubricating properties of sliding contacts, or modification of the flow in microchannels. This will continue on the implementation by Lionel Bureau Liphy experimental platform: SFA friction advised biomimetic micro-fluidic systems (walls functionalized polymer brushes). The challenge will be to understand how the mechanical and rheological properties of brushes determine those systems in which they operate.

Les suspensions d'objets microscopiques ayant la faculté de se déplacer par eux-mêmes dans le fluide qui les entoure sont des systèmes qui présentent un intérêt croissant dans la communauté scientifique. Du fait de leur dynamique intrinsèquement hors-équilibre au sens de la physique statistique, ils génèrent des effets particulièrement complexes. Parmi les micro-objets autopropulsés existants, les micro-algues vertes représentent une part importante de la biomasse de la Terre et participent activement au retraitement du CO2 par leur activité photosynthétique. Elles présentent de plus un remarquable potentiel dans les domaines de la production de bio-carburants, du retraitement des déchets, de la fabrication de cosmétiques et de compléments alimentaires. La compréhension de la dynamique de nage de ce type de microorganisme est d'un intérêt primordial d'un point de vue industriel. Cet ouvrage présente l'étude de la dynamique de la micro-algue Chlamydomonas Reinhardtii. En utilisant un système de suivi de particules en imagerie optique que nous avons développé, nous analysons ici le mécanisme fondamental de nage utilisé par cette algue jusqu'à ses implications en terme d'effets collectifs sur la dynamique de nage d'une suspension semi-diluée. / The suspensions of microscopic objects with the ability to propel themselves into the surrounding fluid are systems of growing interest in the scientific community. Due to their intrinsic out-of-equilibrium dynamics in the sense of statistical physics, they generate complex effects. Among the existing self-propelled micro-objects, green micro-algae are an important part of the biomass of Earth and they actively participate to the recycling of CO2 by their photosynthetic activity. Moreover they have remarkable potential for the production of bio-fuels, waste reprocessing, cosmetics and dietary supplements production. From an industrial point of view, understanding the dynamics of this type of swimming microorganism is of primary interest. This work presents the study of the dynamics of microalgae Chlamydomonas Reinhardtii. Using a system of particle tracking with optical imaging that we have developed, we analyze the mechanism of stroke used by the algae up to its implications in terms of collective effects on the dynamics of swimming in a semi-dilute suspension.

Les fluides complexes tels que les gels, les pâtes ou les émulsions présentent une large gamme d'applications, tant dans la vie quotidienne que dans l'industrie. Parmi ces fluides, les fluides dits ”à seuil” se comportent soit comme des solides élastiques, soit comme des fluides nonnewtoniens selon la contrainte qu'on leur applique. Ces propriétés sont décrites par des lois phénoménologiques (telle que la loi d'Herschel Bulkley), bien que leurs origines soient encore mal comprises. Dans cette thèse, nous nous intéressons à la question des petites échelles, où la structure et les phénomènes interfaciaux jouent des rôles prépondérants dans les écoulements. Ce travail expérimental a été essentiellement mené sur du carbopol, un microgel de polymères et un fluide à seuil modèle. L'étude se concentre essentiellement sur trois points : – La caractérisation rhéologique et structurale des échantillons. L'accent est porté sur l'influence du protocole de préparation sur les propriétés des gels.– Le cas des écoulements confinés de fluides complexes. Ce travail met en évidence l'existence d'effets non-locaux aux échelles micrométriques, faisant intervenir une taille caractéristique interprétée dans le cadre du modèle de fluidité. – Les ascensions capillaires de fluides complexes, aux échelles millimétriques. En revisitant l'expérience classique des ascensions capillaires dans le cas des fluides complexes, cette étude propose une extension de la loi de Jurin au cas des fluides à seuil. Il est montré que cette expérience simple permet de mesurer la tension de surface et quelques paramètres rhéologiques de fluides complexes tels que le seuil et l'exposant d'Herschel-Bulkley / Complex fluids such as gels, pastes or emulsions have a wide range of applications, both in everyday life and in the industry. Among them, Yield Stress Fluids (YSF) behave either as solids or as non-Newtonian fluids depending on the shear stress applied. These features are modeled by phenomenological laws ( such as the Herschel-Bulkley one ) although their origins are still poorly understood. In this thesis, we focus on the issue of small lengthscales where the structure and interfacial phenomena play predominant roles in the flows. This experimental work was essentially carried out on carbopol, a polymer microgel and a model YSF. The study mainly focuses on three points : – The rheological and structural characterization of the samples. The emphasis is put on the influence of the preparation protocol on the microgel properties. – The case of confined flows of complex fluids. This work highlights the existence of nonlocal effects at the micrometer scales, involving a characteristic length, interpreted in the frame of the fluidity model. – Capillary ascents of complex fluids, involving millimeter scales. This work suggests an extension of Jurin’s law to the case of YSFs. It is shown that this simple experiment allows to measure the surface tension and some rheological parameters of complex fluids such as the yield stress and the Herschel-Bulkley exponent

Quand on augmente le nombre de Reynolds d’un écoulement, il passe progressivement d’un état ordonné, laminaire, à un état chaotique, turbulent. Lors de cette transition, on voit apparaître des structures hydrodynamiques ordonnées qui se désordonnent sous l’effet de déstabilisations successives. Ces structures peuvent poser problème lorsqu’on souhaite par exemple homogénéiser des suspensions car des particules peuvent s’y retrouver piégées et générer des zones sur ou sous-concentrées. La plupart des fluides naturels et industriels sont non newtoniens. Pour mieux comprendre et contrôler l’apparition des structures hydrodynamiques dans de tels fluides, nous nous sommes intéressés dans le cadre de cette thèse, aux mécanismes d’instabilités gouvernant la transition vers la turbulence de fluides complexes dans la configuration simplifiée de Taylor-Couette. Dans un premier volet théorique et numérique, les concepts d’instabilités hydrodynamiques ont été appliqués à l’écoulement de Taylor-Couette pour trois modèles rhéologiques : la loi de puissance, le modèle de Carreau et le modèle de Bingham. Deux rapports de rayons et différentes vitesses de rotation des deux cylindres ont été considérés. La déstabilisation de l’écoulement de Couette circulaire a été étudiée pour prédire l’apparition de structures telles que les rouleaux de Taylor-Couette aux temps longs. Une analyse aux temps courts a également été effectuée pour étudier les phénomènes de croissance transitoire dans l’écoulement. Dans un second volet expérimental, un dispositif de Taylor-Couette en plexiglas a été élaboré. Dans un premier temps, des mesures de couple avec un fluide newtonien (glycérol) ont été réalisées et comparées avec succès avec les résultats de la littérature. Des mesures rhéométriques ont ensuite été réalisées pour choisir des fluides répondant aux lois rhéologiques utilisées dans le volet théorique. Des visualisations ont été effectuées pour détecter l’apparition des instabilités et les conditions critiques ont été comparées aux prédictions de l’analyse linéaire de stabilité. Des mesures de vélocimétrie par image de particules (PIV) ont été aussi effectuées pour déterminer les champs de vitesse de l’écoulement. Ces différentes études ont permis de mettre en évidence le caractère sous-critique et l’apparition d’un écoulement chaotique engendrés par le caractère rhéofluidifiant des fluides. / When increasing the Reynolds number of a flow, it passes gradually from an ordered state, called laminar, to a chaotic state, called turbulent. During this transition, organized hydrodynamic structures appear which disorganize under successive destabilizations. These structures may cause problems for example in the relation to the homogenization of suspensions, because particles may be trapped in the structures, leading to under or over-concentrated zones. Furthermore, most of the fluids found in nature and in the industry are non-Newtonian. In order to better understand and control the apparition of hydrodynamic structures in such fluids, we focused during this PhD on the instability mechanisms governing the transition to turbulence of complex fluids in the simplified configuration of Taylor-Couette. In a theoretical and numerical approach, concepts of hydrodynamic instabilities were applied to the circular Couette flow for three rheological models: the power law, the Carreau and the Bingham models. Two radius ratios and different rotation velocities were considered for the cylinders. The destabilization of the circular Couette flow was studied to predict the apparition of structures such as Taylor vortex at long times. An analysis at short time was also performed to study the phenomena of transient growth. In an experimental approach, a Taylor-Couette device was designed. First, the torque on the inner cylinder was measured for a Newtonian fluid (glycerol) and successfully compared to previous results of the literature. Secondly, rheological measurements were conducted in order to select fluids showing rheological behaviors considered in the theoretical approach. Visualizations were then performed in order to detect the apparition of instabilities and the critical conditions were compared to the predicted by means of the linear stability analysis. Finally, PIV measurements provided velocity fields in the flow. These different studies evidenced a subcritical transition and chaotic flow due to the shear-thinning character of the fluids.

Cette thèse porte sur la rhéologie des pâtes granulaires. L'image classique pour les pâtes granulaires est qu'il y a une transition d'un écoulement frictionnel vers un écoulement lubrifié lors de l'augmentation du taux de cisaillement. Nous montrons qu'il existe en réalité une transition d'un écoulement localisé vers un écoulement non-localisé. Le paramètre pertinent caractérisant cette transition est le nombre de Leighton, qui est le rapport entre les forces lubrifiée et frictionnelle. Ce nombre définit un taux de cisaillement critique au-dessous duquel aucun écoulement stationnaire sans localisation ne peut exister. Par ailleurs, en menant à la fois des expériences en IRM et des expériences de rhéologie classique, nous définissons une viscosité pour les pâtes granulaires. Il faut pour cela tenir compte de la migration des particules vers les zones faiblement cisaillées lors de l'écoulement, migration qui engendre un profil de concentration des particules. La viscosité est donnée par une loi constitutive constituée de trois équations : l'équation de la courbe d'écoulement, l'équation de Krieger-Dougherty, et le rapport entre contrainte de cisaillement et première différence de contraintes normales. Enfin, nous étudions des suspensions rhéoépaississantes de fécule de maïs qui présentent également une transition d'un régime localisé vers un régime non-localisé autour d'un seuil de rhéoépaississement.

Dans ces travaux , nous avons deux principaux objectifs physique et numérique. Le problème physique consiste à trouver la solution de Rayleigh-Bénard pour des fluides newtoniens et non-newtoniens. Dans la présente étude, une présentation générale des résultats de la convection de Rayleigh-Bénard (RBC) est donnée dans le cas des fluides newtoniens et non-newtoniens tels que des fluides rhéofluidifiants modélisés par la loi puissance et des fluides viscoplastiques (fluides de Bingham, Herschel-Bulkley et Casson), en régime permanent et transitoire. Dans le cas des fluides viscoplastiques, les modèles macroscopiques ne prenant pas bien en compte la réalité physique de la contrainte seuil ont fait l'objet d'une modélisation. Un modèle mesoscopique proposé par Hébraud et Lequeux a été utilisé. Le problème numérique consiste à développer la méthode de résolution PGD (Proper Generalized Decomposition) pour résoudre les modèles non linéaires couplés transitoires, dans le cas du problème de Rayleigh-Bénard. Cette méthode est également utilisée pour résoudre le problème RBC paramétrique en y ajoutant quelques variables physiques comme coordonnées supplémentaires. Par ailleurs, dans le cas des fluides non-newtoniens, nous avons utilisé la PGD pour résoudre les équations mesoscopiques et macroscopiques couplées.