L’étude des fluides complexes présente un grand intérêt de par la richesse des phénomènes que font intervenir leur écoulement. Une étude de rhéologie locale de systèmes de micelles géantes en microcanal droit est effectuée. L’expérience montre que les propriétés du fluide soumis à un fort gradient de contrainte ne peuvent être décrites que par une équation rhéologique comportant des termes non locaux. Nous montrons alors l’influence du système de micelles géantes, du confinement ainsi que de la nature des surfaces du microcanal sur ces effets non locaux. Une étude des phénomènes temporels intervenant dans ces écoulements en microcanaux est alors proposée, ainsi qu’une étude préliminaire concernant les écoulements dans des milieux poreux modèles. / The study of complex fluids flows is of great interest according to the diversity of phenomenon it involves. A study of the local rheology of wormlike micelles flowing in a simple straight microchannel is proposed. Experiments show that the properties of such a fluid undergoing a strong shear stress gradient can only be described by an equation including non local terms. We thereafter show the influence of the wormlike micelles system, of the confinement and of the nature of the microchannel walls on those non local effects. A study of the temporal phenomenon occurring in microfluidic flows of wormlike micelles is then proposed, as well as a preliminary study concerning flows in porous media.

Dans cette thèse, nous adressons trois projets avec l’application de microfluidique Avec le Vélocimétrie de Réflexion Totale Interne, nous avons réalisés le nanoPTV des fluides à 800 nm près de parois du solide. Nous arrivons à une précision sans précédent, par la détermination précise de la position du parois, et par la simulation de Langevin, en tenant compte des nombreux sources de biais physique, comme le mouvement Brownien, effet du cisaillement, la répulsion électrostatique entres les particules et le parois, et la défocalisation de la lentille. Nous obtenons ±5 nm and ± 10 nm de précision sur la longueur de glissement pour la solution de sucrose et de l’eau. La condition de non-glissement sur la surface hydrophile est confirmée, et un glissement sur la surface hydrophobe est observé. Nous collaborons avec A. Leshansky pour étudier la formation des gouttes sur une intersection entre un canal confiné et un réservoir profond. Cette phénomène est appelé le «step emulsificaiton». La dynamique de la formation des gouttes est étudiée expérimentalement de façon approfondie. La théorie est basée sur la dynamique des fluides dans un canal Hele-Shaw, avec les effets de forces capillaires. Nous arrivons à expliquer le mécanique du fluides derrière la formation des gouttes, inclus les taille des gouttes. Nous collaborons avec un groupe des entreprises pétrolières (AEC), pour étudier le mouvement des nano particules dans un micro model de milieux poreux. Ces particules sont supposé de faire transition une fois en contact avec l’huile ou expériencer un changement de la température. L’injection des particules dans les réservoirs de l’huile et de gaz permet de collecter l’information sur la distribution et la quantité de l’huile et de gaz. Avant l’application en mass dans l’industrie, c’est favorable de les tester dans un micro model, qui possèdes une structures similaire aux pores des roches. Nous avons testé les nano particules synthétisés par les autres membres de l’AEC, et confirmé que l’idée du micro model est une méthode efficace de prédire la performance des particules sous sol. / In this work, we have addressed three projects with the application of Microfluidics: With the technology of Total Internal Reflection Velocimetry, we realised the nano-PTV of fluid flow within 800 nm close to solid surface. We achieved unprecedented accuracy of measurement compared with the state of art, by determining precisely the wall position, and by Langevin simulation, which takes into account of the sources of biases, such as Brownian motion, shear stress, electrostatic repulsion between particles and the wall, effect of out of focus, etc. We achieved ±5 nm and ± 10 nm accuracy on the slip length determination for sucrose solution and for water. The no-slip condition on hydrophilic surface is confirmed, and a positive slip length on hydrophobic surface is clearly illustrated. This result demonstrated that the nano-PTV by TIRF is a quantitative methodology for the study of fluid flow near solid surface. We collaborated with A. Leshansky to study quantitatively the mechanism of step emulsification. The dispersed fluid and continuous fluid are co-flowing in a confined Hele-Shaw channel, before going into an unconfined pool. Drops are formed at the intersection between shallow channel and the pool. Two phases - step emulsification and large drops - are distinguished based on a well defined capillary number. We found good agreement between experiments and theory, on the step emulsification droplet size, dispersed fluid pinching dynamics, and on the shape of free interface between dispersed fluid and continuous fluid prior to pinching. We collaborated with a group of petroleum companies (AEC), to develop a technology which has potential application to the Enhanced Oil Recovery. Nano particles synthesized by the AEC is supposed to perform phase transition or deliver signals once in touch with oil. The principal idea consists in sending these nano particles into the porous media underground along with the injection fluids, and recollect them on the production well side. According to the information they deliver, the distribution of oil may be mapped. We constructed a micro model based on microfluidic technology, which mimics the complex structure of porous media of rocks. The AEC synthesized nano particles are injected into the micro model, their motion and retention can be observed in real time. This work provides important information on the particle motion in porous media, which cannot be realised in conventional core experiments.

Etudier le séchage est un moyen original de caractériser les propriétés de fluides complexes. Cette technique permet de concentrer continûment des fluides : d'un état dilué à un état sec. A l'échelle microfluidique, la manipulation, les observations et les processus qui entrent en jeu sont simplifiés. Ce travail de thèse s'attache à décrire le séchage de ces fluides et plus particulièrement le cas de dispersions colloïdales. Ces travaux présentent deux méthodes pour étudier l'extraction du solvant d'un fluide à l'échelle microfluidique : la micropervaporation et la goutte confinée. Ces techniques ont notamment permis de réaliser des estimations précises de coefficients de diffusion collective sur toute la gamme de concentrations pour un mélange eau/glycérol et pour une dispersion colloïdale de nanoparticules de silice chargées. Par ailleurs, le séchage induit des contraintes mécaniques conséquentes. Ces contraintes peuvent générer des déformations importantes, des phénomènes de délamination ou de fracturation du matériau solidifié. Une méthode originale de mesure in situ de contraintes a été mise en place pendant ces travaux. Les mesures réalisées avec une dispersion colloïdale modèle permettent de mettre en évidence expérimentalement l'apparition de contraintes mécaniques au moment de la transition sol/gel de la dispersion. L'augmentation de la contrainte est ensuite associée au séchage d'un gel poroélastique. / Drying complex fluids is an original technique to study their properties. Solvent extraction enables the continuous concentration of fluids from a dilute to a solid state. The use of the microfluidic scale allows one to limit side effects and simplify experiments, observations and modeling. This project mainly describes the drying of colloidal dispersions in two confined geometries: microfluidic channels and confined droplets between two plates. With these two techniques, we estimate collective diffusion for a water/glycerol mixture and a model dispersion of charged silica nanoparticles over the whole concentration range. Moreover, the drying of complex fluids often induces mechanical stresses which are the root for deformation, delamination phenomena and cracks. We developed an original technique to measure these stresses in situ. For a model colloidal dispersion, we evidenced experimentally that these forces arise from a liquid to solid state transition. The increase of these stresses is then associated with the drying of a poroelastic gel.

Pour augmenter les performances de nos composants électroniques, les fabricants ont recourt à de nouveaux matériaux tels que les terres rares. Malgré leur nom, les terres rares sont présentes en quantité sur le globe terrestre mais de façon diluée dans les minerais extraits. L’extraction de ces éléments est peu effectuée en Europe mais majoritairement en Asie où les procédés chimiques de séparations employés sont parfois peu respectueux de l’environnement. De plus les industriels européens sont contraints économiquement par le marché asiatique pour l’achat de ces matières premières. En revanche l’Europe dispose d’une grande quantité de déchets électroniques contenant les éléments d’intérêts. Les procédés de recyclage sont donc primordiaux pour réduire notre dépendance économique et répondre aux besoins d’une économie circulaire. Des procédés de recyclage comme par exemple, l’extraction liquide-liquide existent déjà, mais la diversité des déchets présents nécessite d’adapter le procédé en fonction du lot de déchets afin d’améliorer le rendement. Mais l’optimisation d’un procédé nécessite des expérimentations qui peuvent prendre plusieurs années. L’objectif de la thèse est de trouver des moyens innovants pour réduire le temps nécessaire à l’étude d’un système d’extraction liquide-liquide de quelques années à quelques semaines. Pour cela le domaine a besoin d’une instrumentation dédiée pouvant analyser de façon automatique et rapide les procédés. Les travaux de cette thèse ont donc porté sur le développement d’un dispositif microfluidique d’extraction liquide-liquide associé à deux techniques principales d’analyses en ligne. La première technique d’analyse est basée sur une méthode de fluorescence des rayons X (XRF) pour déterminer la performance d’extraction. La seconde méthode est basée sur de la spectrométrie infrarouge à transformée de Fourrier (FTIR) afin d’étudier l’activité des solvants (aqueux et organiques), informant sur les mécanismes d’extraction. / To increase the performance of our electronic components, manufacturers are using new materials such as rare earth elements (REE). Despite their name, the REE are present in quantity on Earth but in a diluted way in the ores extracted. The extraction of these elements is little carried out in Europe but mainly in Asia where the chemical processes of separations employed are sometimes not very respectful of the environment. Moreover European manufacturers are economically constrained by the Asian market for the purchase of these raw materials. On the other hand, Europe has a large quantity of electronic waste containing the elements of interest. Recycling processes are therefore essential to reduce our economic dependence and meet the needs of a circular economy. Recycling processes such as, for example, liquid-liquid extraction already exist, but the diversity of the present waste requires to adapt the process according to the batch of waste in order to improve the yield. But the optimization of a process requires experiments that can take several years. The aim of the thesis is to find innovative ways to reduce the time needed to study a liquid-liquid extraction system from a few years to a few weeks. For this the domain needs a dedicated instrumentation that can analyse processes automatically and quickly. The work of this thesis is focused on the development of a microfluidic liquid-liquid extraction device associated with two main online analysis techniques. The first analytical technique is based on an X-ray fluorescence (XRF) method to determine the extraction performance. The second method is based on Fourier transform infrared spectrometry (FTIR) in order to study the activity of solvents (aqueous and organic), informing about extraction mechanisms.

L’écoulement et la stabilité des rideaux liquides viscoélastiques sont étudiés pour des solutions de polymères flexibles et semi rigides. Ces liquides viscoélastiques sont extrudés à partir d’une fente à débit constant et s’écoulent à l’air libre sous l’effet de la gravité. L’écoulement de ces liquides se caractérise par un équilibre initial entre la gravité et les forces élastiques causées par les déformations des chaînes de polymère, jusqu’à ce que l’inertie du liquide finisse par dominer et que l’on retrouve le comportement classique de chute libre. Nous montrons que l’écoulement est principalement influencé par la valeur du temps de relaxation extensionnel mesuré par une méthode de filamentation. Un nouvel éclairage sur l’écoulement des rideaux liquides Newtoniens nous permet de trouver une courbe maîtresse de l’écoulement dans le cas viscoélastique par analogie. En ce qui concerne la stabilité du rideau, nous observons que le débit critique de formation du rideau n’est pas affecté par la présence de polymères, tandis que le débit minimum en deçà duquel le rideau se rompt diminue après ajout de polymères, ce qui révèle une plus grande résistance de la nappe à l’initiation de trous. Par ailleurs, nous observons une instabilité de l’écoulement pour les solutions les plus rhéofluidifiantes, où des bandes épaisses (où la vitesse du liquide est supérieure à la moyenne) sont formées au sein du rideau. Une visualisation de l’écoulement à l’intérieur de la filière d’extrusion révèle que ce phénomène est lié à une instabilité de l’écoulement de contraction en amont de la fente, où l’écoulement est de nature instationnaire et tridimensionnelle. / The flow and the stability of viscoelastic liquid curtains are investigated using solutions of flexible and semi-rigid polymer chains. These viscoelastic liquids are extruded from a slot at constant flow rate and fall in ambient air under gravity. We show that the curtain flow of polymer solutions is characterized by an initial balance between gravity and the elastic stresses arising from the stretching of polymer molecules, until inertia finally dominates and the classical free-fall behavior is recovered. We show that the flow is mostly influenced by the value of the extensional relaxation time of the solution measured by a filament thinning technique. New insights on the theoretical description of Newtonian curtains allow us to find the master curve of the viscoelastic curtain flow by analogy. Concerning the curtain stability, we show that the critical flow rate for curtain formation is not affected by the presence of polymers whereas the minimum flow rate below which the curtain rapidly breaks is reduced by polymer addition, thus revealing a greater resistance of the sheet to hole initiations. Furthermore, we observe the onset of a flow instability for the most shear-thinning solutions, where thick bands (where the liquid velocity is larger than average) are formed within the curtain. Visualizations of the flow inside the die reveal that this phenomenon is linked to a flow instability at the contraction plane upstream of the slot where the flow is unsteady and three-dimensional in nature

Des mesures optiques en microcanaux permettent d'obtenir de nouvelles informations sur différents fluides complexes, en lien avec des procédés de récupération assistée du pétrole. Nos expériences reposent sur une méthode de microfabrication innovante en colle photoréticulable résistante en pression. Nous concevons un laboratoire sur puce pour l'étude de la dégradation des polymères sous écoulement. Intégrant une zone d'écoulement violent et un viscosimètre dans un même microsystème, nous caractérisons l'influence de la masse, de la concentration, de la chimie et de la géométrie. Par ailleurs, un système de vélocimétrie en microcanal nous permet de caractériser la rhéologie d'une phase hors équilibre de solutions semi-diluées de micelles géantes sur plus d'une décade de taux de cisaillements, mesurant indépendamment le glissement. Par des cartographies tridimensionnelles de cet écoulement, nous étudions ensuite l'apparition de structurations spécifiques à ces fluides à bandes de cisaillement: un effet de confinement amplifié et une instabilité d'interface, confrontés à un modèle théorique avec un accord quantitatif.

Nous étudions des fluides complexes placés hors d'équilibre par un cisaillement ou par des vibrations verticales. Nous présentons des résultats expérimentaux obtenus par des techniques de mesures locales sur les écoulements en bande de cisaillement dans divers systèmes de tensioactifs et sur l'instabilité de Faraday dans les micelles géantes.

Les mousses aqueuses sont des fluides complexes constitués de dispersions concentrées de bulles de gaz dans une solution de tensioactifs. A l'instar d'autres fluides complexes comme les émulsions ou les pâtes, une mousse se comporte comme un solide viscoélastique lorsque la fraction volumique de la phase continue est suffisamment faible pour que l'empilement des bulles soit bloqué. Ses propriétés mécaniques résultent de couplages entre processus se produisant à plusieurs échelles de temps et d'espace : celles des tensioactifs adsorbés aux interfaces liquide-gaz, celles d'une bulle de gaz ou de mouvements collectifs à une échelle mésoscopique. A partir de trois expériences, nous avons mis en évidence l'impact du désordre de leur structure d'une part, et celui des tensioactifs d'autre part, sur les propriétés viscoélastiques des mousses. Nous avons mis au point un rhéomètre oscillatoire qui permet de mesurer la relation contrainte-déformation-fréquence d'une monocouche de bulles confinées entre deux parois planes parallèles tout en contrôlant sa pression osmotique. Nous avons montré que les relaxations de ces mousses de structure modèle sont pilotées par la rhéologie interfaciale de cisaillement que nous avons caractérisée indépendamment. Nous proposons un modèle quantitatif de ce couplage. Dans une deuxième expérience, nous avons sondé la réponse viscoélastique des mousses de structure 3D désordonnées. Nos résultats montrent que selon la rigidité des interfaces, le facteur de perte d'une mousse est décrit par une loi d'échelle en fréquence. Son évolution avec la taille des bulles et la viscosité du liquide permet de déterminer le mécanisme à l'origine de la dissipation. Dans une troisième expérience, Nous avons élaboré des mousses monodisperses de structure 3D ordonnées et de pression osmotique contrôlée. De manière remarquable, la variation de leur facteur de perte en fonction de la fréquence est similaire à celle des mousses désordonnées de même composition chimique. Ces résultats démontrent que le désordre de l'empilement des bulles n'est pas à l'origine des relaxations viscoélastiques linéaires des mousses, comme l'avaient suggéré plusieurs modèles théoriques, et ouvrent la voie à une modélisation quantitative du lien entre la viscoélasticité des interfaces et celle des mousses 3D

La transplantation de microcapsules contenant des îlots de Langerhans, amas de cellules pancréatiques régulant la glycémie, montre des résultats prometteurs dans le traitement du diabète de type 1. A l’heure actuelle, il existe encore de nombreux challenges pour augmenter la durabilité d’une greffe fonctionnelle. Le manque de standardisation des technologies d’encapsulation actuelles a suscité un intérêt pour les technologies d’encapsulation microfluidique permettant d’apporter précision et automatisation. Cette thèse s’est attachée à faire progresser deux points de limitations actuelles de ces techniques : la productivité du système et l’état de surface des capsules obtenues.Dans la première partie, nous nous sommes concentrés sur la caractérisation d’un système microfluidique de génération de gouttes à focalisation d’écoulement (MFFD), contrôlé en pression. Des modèles analytiques et numériques ont été développés afin de déterminer les écoulements dans le système. Ensuite, la formation de gouttes a été caractérisée en fonction des paramètres d’entrée du système. Cette étude a abouti à l’obtention de lois permettant de prédire ces paramètres d’entrée afin d’optimiser la fréquence de production de microcapsules d’alginate.Dans la deuxième partie, nous avons développé un système microfluidique permettant de former des capsules de type cœur-couche, afin d’optimiser l’état de surface des capsules. Des premiers essais d’encapsulation d’îlots de Langerhans ont montré le potentiel de ce système dans la minimisation d’une réaction immunitaire vis-à-vis de ces capsules.Ce travail est un premier pas vers l’optimisation du système d’encapsulation, qui à terme, permettra de fournir aux cliniciens des capsules répondant à tous les critères exigés pour la transplantation. / Transplantation of microcapsules containing pancreatic islets, cell clusters regulating blood sugar, show promising results for type 1 diabetes therapy. However, many challenges remain to improve long-term graft functionality. The lack of standardization of current encapsulation technologies has aroused interest in microfluidic systems that enable more precision and automation.This thesis focuses on two of the current encapsulation technologies stakes: improving system productivity and microcapsules surface.In the first part of this thesis, we characterized a pressure-driven microfluidic flow focusing device (MFFD) droplet generation system. Analytical and numerical models were developed in order to determine and predict flow rates. Droplet formation was characterized as a function of the system input parameters. This study led to scaling laws enabling to predict these system input parameters in order to optimize alginate microcapsules production frequency.In the second part of this thesis, a microfluidic system enabling the production of core-shell microcapsules was developed. First experiments of pancreatic islets encapsulation have shown the ability of this system to minimize the immune reaction towards these capsules.This work is a first step towards encapsulation system optimization, which eventually, may provide capsules that meet all the capsule requirements for transplantation.

L'objectif principal de cette thèse est consacré à l'étude de la dynamique et la rhéologie d'une suspension de particules denses qui se comportent comme des fluides complexes. La premier partie de cette thèse est consacrée à l'étude de la déformation, le comportement dynamique et la rhéologie d'une suspension de vésicule (un modèle simple pour les globules rouges) sous l'action d'un écoulement externe appliqué (cisaillement simple et Poiseuille confiné) dans la limite de faible nombre de Reynolds. L'étude basée sur des simulations numériques en utilisant la méthode des intégrales de frontière. Cette étude est inspirée par le comportement des globules rouges dans le système microvasculaire. Notre étude est ensuite consacrée aux effets du confinement et du nombre capillaire sur la forme, le comportement dynamique et la viscosité effective d'une suspension de vésicules. Nous avons montré que pour des membranes rigides (nombre capillaire petit), on peut observer en plus de la forme parachute et pantoufle, les formes suivantes : (i) forme d'oscillation centrée, (ii) forme d'oscillation décentrée et (iii) la forme cacahuète. Egalement, nous avons examiné l'influence du contraste de viscosité sur la dynamique et la rhéologie d'une vésicule. Nous avons montré qu'il existe une phase de "coexistence" entre la forme pantoufle et la forme parachute. Dans la deuxième partie de cette thèse, nous avons proposé un modèle analytique et une étude numérique pour étudier les propriétés dynamiques et rhéologiques d'une suspension de particules rigides sous écoulement de Poiseuille confiné. Le débit, la dissipation et la viscosité apparente sont étudiés en fonction de la structure des plaques dans le canal. Egalement, l'étude numérique d'une suspension de particules sphériques (formes des chaînes de particules) est en accord qualitatif avec le modèle analytique qui considère les longues plaques. Cette étude numérique est basée sur une méthode de la dynamique des particules du fluide, où les particules sont représentées par un champ scalaire ayant une viscosité élevée à l'intérieur. / The principal objective of this thesis is devoted to study the dynamics and rheology of a suspension of dense particles which behave as complex fluids. The first part of this thesis is dedicated to the study of the deformation, the dynamic behavior and rheology of a single neutrally buoyant suspended vesicle (a closed phospholipid membrane), as a response to external applied flows (simple shear and confined Poiseuille flows), is studied in the limit of small Reynolds. The study based on numerical simulations using the boundary integral method. This study is inspired by the behavior of red blood cells in the microvasculature. Our study is then dedicated on the effects of confinement and capillary number on the shape, the dynamic behavior and the effective viscosity of a vesicles suspension. We have shown that for rigid membranes (small capillary number) may be exist other shapes parachute and slipper, these shapes are : (i) Centered Snaking, (ii) Off-Centered Snaking and (iii) Peanut-shaped. Equally, we examined the influence of viscosity contrast on the dynamics and rheology of a vesicle. We have shown that there is a phase of "coexistence" between the slipper and parachute shape. The coexistence of shapes seems to be supported by experiments, though a systematic experimental study is lacking. In the second part of this thesis, we proposed an analytical model and a numerical study for study the dynamics and rheology properties of a rigid particles suspended in a confined Poiseuille flow. The flow rate, the dissipation and the apparent viscosity are studied as a function of the underlying structure. Equally, the numerical study is in good qualitative agreement with the analytical theory considering long plates. The numerical study is based on a fluid dynamic particle method where the particles are represented by a scalar field having high viscosity inside.