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Tunable High-Field/ High-Frequency ESR and High-Field Magnetization on Single-Molecule Clusters / Abstimmbare Hochfeld/ Hochfrequenz ESR und Hochfeldmagnetisierung von Einzelmolekül-Clustern

Golze, Christian 07 January 2008 (has links) (PDF)
In this work, low dimensional iron group clusters have been studied by application of high magnetic fields. The magnetization has been probed with an MPMS as function of temperature and field. The combination with pulse field measurements up to 52\,T allowed determination of the magnetic exchange coupling parameters, and to probing the effective spin of the ground state. The main focus was on tunable high-field/high-frequency (tHF) ESR in static fields < 17 T and pulse field ESR up to 36 T. This magnetic resonance method has been used for the characterization of the local magnetic properties: The detailed analysis of the field dependence of dedicated spin states allowed to determine the magnetic anisotropy and g-factors. The results were analyzed in the framework of the appropriate effective spin Hamiltonians in terms of magnetization fits and ESR spectrum simulations.
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Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz an Übergangsmetallverbindungen mit starken elektronischen Korrelationen

Schaufuß, Uwe 17 September 2009 (has links) (PDF)
Starke elektronische Korrelationen und die daraus resultierenden vielfältigen Phänomenen sind Gegenstand der modernen Festkörperphysik. Solche Korrelationen finden sich in den verschiedensten Systemen vom Isolator über die Halbleiter bis hin zu Metallen. In dieser Arbeit werden die durch Korrelationen hervorgerufenen Phänomene in zwei niederdimensionalen Übergangsmetalloxiden und zwei intermetallischen Verbindungen mithilfe der HF-ESR untersucht. Die Elektronenspin-Resonanz (ESR) nutzt als lokale Messmethode den Spin der Elektronen als Sonde, um die magnetischen Eigenschaften im Umfeld des Elektrons und die Wechselwirkungen (WW) mit anderen Elektronen zu erforschen. Mit stärker werdenden Elektron-Elektron (EE)-Korrelationen kommt es (unter anderem) zu einer Verbreiterung der Resonanz, sodass, um die Resonanz zu beobachten, höhere Frequenzen bzw. größere Felder als in kommerziellen ESR-Spektrometern erreichbar, nötig sind. Mit der in dieser Arbeit genutzten Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz (HF-ESR) mit einem frei durchstimmbaren Frequenzbereich von $\nu=\vu{20- 700}{GHz}$ kann speziellen Fragestellungen nachgegangen werden, bei denen die Anregungsenergien im Bereich von $h\nu$ liegen oder Resonanz-Effekte bei hohen Felder beobachtet werden sollen. CaCu$_2$O$_3$ zeigt die gleiche Kristallstruktur wie \chem{SrCu_2O_3}, einem Lehrbuchbeispiel für eine 2-beinige Spin\textfrac{1}{2}-Leiter mit einem nichtmagnetischen Grundzustand und einer großen Spinlücke zum ersten angeregten Zustand. \chem{CaCu_2O_3} zeigt dagegen überraschenderweise einen antiferromagnetischen (AFM) Grundzustand mit einer relativ hohen Übergangstemperatur. Um der Ursache der AFM-Ordnung auf den Grund zu gehen, wurde eine kombinierte Studie der Magnetisierung und der HF-ESR an einer Reihe von Zn-dotierten \chem{CaCu_2O_3} durchgeführt. Im Gegensatz zum Sr-Material sind die \chem{Cu_2O_3}-Leiter-Ebenen durch einen geringeren Sprossenwinkel leicht gewellt, desweiteren zeigt \chem{CaCu_2O_3} eine nichtstöchiometrische Zusammensetzung \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_3}, mit einem Überschuss von Cu von $x\sim 0.16$ im nichtmagnetischen \chem{Cu^{1+}}-Zustand, welches auf Ca-Plätzen sitzt. Wir werden zeigen, dass (i) die Extra-Spins im undotierten Material \emph{nicht} in den Ketten sitzen, sondern auf regelmäßigen Zwischengitterpositionen. Sie rekrutieren sich aus dem überschüssigen \chem{Cu^{1+}}, dessen Position in der Nähe einer O-Fehlstelle instabil wird, sich verschiebt und den Zustand in ein magnetischen \chem{Cu^{2+}} ändert, (ii) dass durch die Position der Extra-Spins eine Kopplung übernächster Spin-Leitern zustande kommt, welche die Frustration der Spin-Leitern aufhebt und einen AFM-Grundzustand mit solch hoher Übergangstemperatur erlaubt und (iii) dass diese Position der Extra-Spins die zusätzliche schwache kommensurable Spinstruktur erklären kann, die im AFM- Zustand neben der inkommensurablen Spinstruktur der Leiter-Spins beobachtet wurde. Das einfach geschichtete Manganat \textbf{LaSrMnO$_4$} ist ein zweidimensionaler Vertreter der Übergangsmetalloxide. In diesem Material gibt es starke Korrelationen zwischen dem orbitalen und dem magnetischen Freiheitsgrad, sodass die AFM-Ordnung unterhalb von $T_N\sim\vu{125}{K}$ mit einer ferro-orbitalen Ordnung der \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitale einhergeht. Mithilfe der HF-ESR konnte die temperaturabhängige Mischung der $3d$-Orbitale direkt bestimmt und damit die Theorie der ferro-orbitalen Ordnung quantitativ bestätigt werden. Im AFM geordneten Zustand, unterhalb von $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ wurde eine starke feldabhängige Reduktion der Mikrowellen-Transmission beobachtet, deren Frequenzabhängigkeit ein direkter Hinweis auf ferromagnetische (FM) Polaronen ist, die durch die WW von zusätzlichen Ladungsträgern mit den AFM-geordneten Grundspins entstehen. GdNi$_2$B$_2$C Die intermetallische Verbindungen der Nickelborkarbide $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - Seltene Erdmetalle) zogen seit der Entdeckung von Supraleitung in einigen dieser Verbindungen große Aufmerksamkeit auf sich. Sie zeigen hochkomplexe magnetische Phasendiagramme mit einem Wechselspiel zwischen Supraleitung und der damit konkurrierenden AFM-Ordnung mit unterschiedlichsten Spinstrukturen. Ein Grund für diese Komplexität ist die starke magnetische Anisotropie, die durch die Aufspaltung des $J$-Multipletts der $f$-Orbitale der $R$ im Kristallfeld hervorgerufen wird. Das nicht supraleitende \chem{GdNi_2B_2C} erhielt als Modell-System viel Aufmerksamkeit, da \chem{Gd^{3+}} mit einer halbgefüllten $4f$-Schale keine magnetische Anisotropie zeigen sollte. Die vorgestellte ESR-Studie an \chem{GdNi_2B_2C} wird jedoch zeigen, dass dieser vermeintlich reine Spinmagnet eine ungewöhnlich starke magnetische Anisotropie besitzt, die sich auf die hochkomplexe Bandstruktur zurückführen lässt. Das Einbeziehen dieser Resultate in die Modellierung des Systems wird helfen, die Abweichungen zwischen Modell und Realität zu erklären. YbRh$_2$Si$_2$ In diesem schwere-Fermionen-System, indem die magnetischen Yb ($4f$) ein regelmäßiges Kondo-Gitter aufbauen, konkurrieren die EE-WW und die Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY)-WW miteinander, sodass in diesem Material durch die Veränderung eines angelegten Magnetfelds $B$ und der Temperatur $T$ der Zustand von einer AFM-Ordnung, zu einem (paramagnetischen) Schweres-Fermion- (LFL) bzw. Nicht-LFL-Verhalten (NFL) eingestellt werden kann. Unterhalb der Kondo-Temperatur führt eine starke Hybridisierung von $4f$-Elektronen mit Leitungselektronen zu einer deutlichen Verbreiterung der ansonsten atomar-scharfen $4f$-Zustände, sodass die Entwicklung einer schmalen Elektronen-Spin-Resonanz im Kondo-Zustand von \chem{YbRh_2Si_2} sehr überraschend war. Da die bisher veröffentlichten ESR-Messungen vollständig im NFL-Bereich lagen, werden in dieser Arbeit HF-ESR-Daten vorgestellt, die einen tieferen Einblick in die Physik dieser Resonanz erlauben, da sie einen $B-T$-Bereich abdecken, in dem ein Übergang zum LFL-Bereich stattfindet. Die gemessenen $B$- und $T$-Abhängigkeiten der ESR-Parameter im NFL- und im LFL-Bereich weisen darauf hin, dass das Resonanz-Phänomen in \chem{YbRh_2Si_2} als Resonanz schwerer Fermionen betrachtet werden muss. / Strong electronic correlation and the resultant phenomena are object of interest in the modern solid state physics. Such correlation can be found in totally different systems from insulators and semiconductors to metals. This thesis presents HF-ESR studies of such phenomena in two low dimensional transition metal oxides and two intermetallic compounds. In ESR the electron spin is used as a local probe to measure the interaction between electrons and the magnetic properties nearby. With increasing electron-electron (EE) interaction the resonance becomes broader, so higher frequencies and higher magnetic fields as usual in commercial available ESR devices are needed to study strong EE interactions. With the used HF-ESR device with a frequency range $\nu=\vu{20-700}{GHz}$ special questions can be investigated where the excitation energies are in the order of $h\nu$ or the resonance effects in high magnetic fields can be explored. \textbf{CaCu$_2$O$_3$} have the same crystal structure as \chem{SrCu_2O_3}, a textbook example for a 2-leg spin-\textfrac{1}{2}-ladder with a nonmagnetic groundstate and a spin gap separating the excited state. Surprisingly \chem{CaCu_2O_3} shows an antiferromagnetic (afm) ground state with a relatively high transition temperature. To get a deeper insight in the unexpected afm ordering a combined magnetization and HF-ESR study was performed on a set of Zn-doped \chem{CaCu_2O_3} samples. Contrary to the Sr-compound in \chem{CaCu_2O_3} the \chem{Cu_2O_3}-ladder-layers are buckled due to a reduced rung angle. Furthermore it is a nonstoichiometric compound \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_{3- \delta}}, with an excess of Cu in the order of $x\sim 0.16$ which is in the nonmagnetic \chem{Cu^{1+}}-state, sitting close to Ca-sites and a deficiency of oxygen $\delta\sim 0.07$. With this study one can show that (i) in the undoped compound the extra-spins, responsible for the magnetic Curie-Weiss-behavior, do not sit in the chains, they are sitting on low-symmetry interstitial sites. They recruit themselves from excess \chem{Cu^{1+}}, where the position becomes unstable close to a O-vacancy so they shift to a interstitial site and become \chem{Cu^{2+}}, (ii) the interstitial site of the extra-spins couple n.n. ladders inside a layer with a direct afm exchange path which lifts the frustration of the spin-ladders so that a afm order with such a high ordering temperature can happen and (iii) the regular interstitial site of the extra-spins explains the weak commensurate spin structure additionally found to the incommensurate spin structure of the ladder-spins in the afm ordered state The single layered manganate \textbf{LaSrMnO$_4$} is a two dimensional member of the transition metal oxides. In this compound a strong correlation between the orbital and magnetic degree of freedom can be found, so that the afm ordering below $T_N\sim\vu{125}{K}$ comes along with a ferro-orbital ordering of the \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitals. With HF-ESR we have measured the temperature dependent mixing of the $3d$-orbitals and proved quantitatively the theory of ferro-orbital ordering. In the afm ordered state below $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ a strong field dependent decrease of the microwave transmission was observed. The frequency dependence of this phenomena could be explained by ferromagnetic polarons resulting from the interaction of additional charge carriers with the afm ordered spins. \textbf{GdNi$_2$B$_2$C} The intermetallic borocarbides $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - rare earth metal) attract much attention due to the mutual interaction of superconductivity and afm ordering with complex phase diagrams. One reason for this complexity is the strong magnetic anisotropy coming from the splitting of the $J$-multiplets of the $R$'s $f$-orbitals in the crystal field. The nonsuperconducting \chem{GdNi_2B_2C} was widely explored because \chem{Gd^{3+}} with a half filled $4f$-shell should show no anisotropic behavior. The HF-ESR study on this system showed, that the assumed pure spin magnet have a uncommonly strong anisotropy which could be ascribed to a highly complex band structure. Involving this new information will help to adjust the model to the reality. YbRh$_2$Si$_2$ In this heavy fermion system where the magnetic Yb ($4f$) built up a regular Kondo-lattice here is a competition between electron-electron- and the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY) interaction. Thats why in this compound a afm ordered state, a (paramagnetic) heavy fermion (LFL) and a non-Fermi-liquid behavior can be established by changing the magnetic field $B$ and/or the temperature $T$. Below the Kondo-temperature $T^*$ a strong hybridization between the conduction electrons and the $4f$-electrons leads to a strong broadening of the otherwise atomic sharp $4f$-states. Thats why the observation of a small electron spin resonance below $T^*$ was very surprising. Because the yet published ESR-measurements are fully in the NFL-state, we performed HF-ESR measurements to study a $B-T$ area where a NFL-LFL crossover appears to get a deeper inside of the physics behind this resonance. The behavior of the measured $T$- and $B$-dependences indicate that this resonance phenomena in \chem{YbRh_2Si_2} is a resonance of heavy fermions.
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Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz an Übergangsmetallverbindungen mit starken elektronischen Korrelationen: Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz an Übergangsmetallverbindungen mit starken elektronischen Korrelationen

Schaufuß, Uwe 02 September 2009 (has links)
Starke elektronische Korrelationen und die daraus resultierenden vielfältigen Phänomenen sind Gegenstand der modernen Festkörperphysik. Solche Korrelationen finden sich in den verschiedensten Systemen vom Isolator über die Halbleiter bis hin zu Metallen. In dieser Arbeit werden die durch Korrelationen hervorgerufenen Phänomene in zwei niederdimensionalen Übergangsmetalloxiden und zwei intermetallischen Verbindungen mithilfe der HF-ESR untersucht. Die Elektronenspin-Resonanz (ESR) nutzt als lokale Messmethode den Spin der Elektronen als Sonde, um die magnetischen Eigenschaften im Umfeld des Elektrons und die Wechselwirkungen (WW) mit anderen Elektronen zu erforschen. Mit stärker werdenden Elektron-Elektron (EE)-Korrelationen kommt es (unter anderem) zu einer Verbreiterung der Resonanz, sodass, um die Resonanz zu beobachten, höhere Frequenzen bzw. größere Felder als in kommerziellen ESR-Spektrometern erreichbar, nötig sind. Mit der in dieser Arbeit genutzten Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz (HF-ESR) mit einem frei durchstimmbaren Frequenzbereich von $\nu=\vu{20- 700}{GHz}$ kann speziellen Fragestellungen nachgegangen werden, bei denen die Anregungsenergien im Bereich von $h\nu$ liegen oder Resonanz-Effekte bei hohen Felder beobachtet werden sollen. CaCu$_2$O$_3$ zeigt die gleiche Kristallstruktur wie \chem{SrCu_2O_3}, einem Lehrbuchbeispiel für eine 2-beinige Spin\textfrac{1}{2}-Leiter mit einem nichtmagnetischen Grundzustand und einer großen Spinlücke zum ersten angeregten Zustand. \chem{CaCu_2O_3} zeigt dagegen überraschenderweise einen antiferromagnetischen (AFM) Grundzustand mit einer relativ hohen Übergangstemperatur. Um der Ursache der AFM-Ordnung auf den Grund zu gehen, wurde eine kombinierte Studie der Magnetisierung und der HF-ESR an einer Reihe von Zn-dotierten \chem{CaCu_2O_3} durchgeführt. Im Gegensatz zum Sr-Material sind die \chem{Cu_2O_3}-Leiter-Ebenen durch einen geringeren Sprossenwinkel leicht gewellt, desweiteren zeigt \chem{CaCu_2O_3} eine nichtstöchiometrische Zusammensetzung \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_3}, mit einem Überschuss von Cu von $x\sim 0.16$ im nichtmagnetischen \chem{Cu^{1+}}-Zustand, welches auf Ca-Plätzen sitzt. Wir werden zeigen, dass (i) die Extra-Spins im undotierten Material \emph{nicht} in den Ketten sitzen, sondern auf regelmäßigen Zwischengitterpositionen. Sie rekrutieren sich aus dem überschüssigen \chem{Cu^{1+}}, dessen Position in der Nähe einer O-Fehlstelle instabil wird, sich verschiebt und den Zustand in ein magnetischen \chem{Cu^{2+}} ändert, (ii) dass durch die Position der Extra-Spins eine Kopplung übernächster Spin-Leitern zustande kommt, welche die Frustration der Spin-Leitern aufhebt und einen AFM-Grundzustand mit solch hoher Übergangstemperatur erlaubt und (iii) dass diese Position der Extra-Spins die zusätzliche schwache kommensurable Spinstruktur erklären kann, die im AFM- Zustand neben der inkommensurablen Spinstruktur der Leiter-Spins beobachtet wurde. Das einfach geschichtete Manganat \textbf{LaSrMnO$_4$} ist ein zweidimensionaler Vertreter der Übergangsmetalloxide. In diesem Material gibt es starke Korrelationen zwischen dem orbitalen und dem magnetischen Freiheitsgrad, sodass die AFM-Ordnung unterhalb von $T_N\sim\vu{125}{K}$ mit einer ferro-orbitalen Ordnung der \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitale einhergeht. Mithilfe der HF-ESR konnte die temperaturabhängige Mischung der $3d$-Orbitale direkt bestimmt und damit die Theorie der ferro-orbitalen Ordnung quantitativ bestätigt werden. Im AFM geordneten Zustand, unterhalb von $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ wurde eine starke feldabhängige Reduktion der Mikrowellen-Transmission beobachtet, deren Frequenzabhängigkeit ein direkter Hinweis auf ferromagnetische (FM) Polaronen ist, die durch die WW von zusätzlichen Ladungsträgern mit den AFM-geordneten Grundspins entstehen. GdNi$_2$B$_2$C Die intermetallische Verbindungen der Nickelborkarbide $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - Seltene Erdmetalle) zogen seit der Entdeckung von Supraleitung in einigen dieser Verbindungen große Aufmerksamkeit auf sich. Sie zeigen hochkomplexe magnetische Phasendiagramme mit einem Wechselspiel zwischen Supraleitung und der damit konkurrierenden AFM-Ordnung mit unterschiedlichsten Spinstrukturen. Ein Grund für diese Komplexität ist die starke magnetische Anisotropie, die durch die Aufspaltung des $J$-Multipletts der $f$-Orbitale der $R$ im Kristallfeld hervorgerufen wird. Das nicht supraleitende \chem{GdNi_2B_2C} erhielt als Modell-System viel Aufmerksamkeit, da \chem{Gd^{3+}} mit einer halbgefüllten $4f$-Schale keine magnetische Anisotropie zeigen sollte. Die vorgestellte ESR-Studie an \chem{GdNi_2B_2C} wird jedoch zeigen, dass dieser vermeintlich reine Spinmagnet eine ungewöhnlich starke magnetische Anisotropie besitzt, die sich auf die hochkomplexe Bandstruktur zurückführen lässt. Das Einbeziehen dieser Resultate in die Modellierung des Systems wird helfen, die Abweichungen zwischen Modell und Realität zu erklären. YbRh$_2$Si$_2$ In diesem schwere-Fermionen-System, indem die magnetischen Yb ($4f$) ein regelmäßiges Kondo-Gitter aufbauen, konkurrieren die EE-WW und die Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY)-WW miteinander, sodass in diesem Material durch die Veränderung eines angelegten Magnetfelds $B$ und der Temperatur $T$ der Zustand von einer AFM-Ordnung, zu einem (paramagnetischen) Schweres-Fermion- (LFL) bzw. Nicht-LFL-Verhalten (NFL) eingestellt werden kann. Unterhalb der Kondo-Temperatur führt eine starke Hybridisierung von $4f$-Elektronen mit Leitungselektronen zu einer deutlichen Verbreiterung der ansonsten atomar-scharfen $4f$-Zustände, sodass die Entwicklung einer schmalen Elektronen-Spin-Resonanz im Kondo-Zustand von \chem{YbRh_2Si_2} sehr überraschend war. Da die bisher veröffentlichten ESR-Messungen vollständig im NFL-Bereich lagen, werden in dieser Arbeit HF-ESR-Daten vorgestellt, die einen tieferen Einblick in die Physik dieser Resonanz erlauben, da sie einen $B-T$-Bereich abdecken, in dem ein Übergang zum LFL-Bereich stattfindet. Die gemessenen $B$- und $T$-Abhängigkeiten der ESR-Parameter im NFL- und im LFL-Bereich weisen darauf hin, dass das Resonanz-Phänomen in \chem{YbRh_2Si_2} als Resonanz schwerer Fermionen betrachtet werden muss. / Strong electronic correlation and the resultant phenomena are object of interest in the modern solid state physics. Such correlation can be found in totally different systems from insulators and semiconductors to metals. This thesis presents HF-ESR studies of such phenomena in two low dimensional transition metal oxides and two intermetallic compounds. In ESR the electron spin is used as a local probe to measure the interaction between electrons and the magnetic properties nearby. With increasing electron-electron (EE) interaction the resonance becomes broader, so higher frequencies and higher magnetic fields as usual in commercial available ESR devices are needed to study strong EE interactions. With the used HF-ESR device with a frequency range $\nu=\vu{20-700}{GHz}$ special questions can be investigated where the excitation energies are in the order of $h\nu$ or the resonance effects in high magnetic fields can be explored. \textbf{CaCu$_2$O$_3$} have the same crystal structure as \chem{SrCu_2O_3}, a textbook example for a 2-leg spin-\textfrac{1}{2}-ladder with a nonmagnetic groundstate and a spin gap separating the excited state. Surprisingly \chem{CaCu_2O_3} shows an antiferromagnetic (afm) ground state with a relatively high transition temperature. To get a deeper insight in the unexpected afm ordering a combined magnetization and HF-ESR study was performed on a set of Zn-doped \chem{CaCu_2O_3} samples. Contrary to the Sr-compound in \chem{CaCu_2O_3} the \chem{Cu_2O_3}-ladder-layers are buckled due to a reduced rung angle. Furthermore it is a nonstoichiometric compound \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_{3- \delta}}, with an excess of Cu in the order of $x\sim 0.16$ which is in the nonmagnetic \chem{Cu^{1+}}-state, sitting close to Ca-sites and a deficiency of oxygen $\delta\sim 0.07$. With this study one can show that (i) in the undoped compound the extra-spins, responsible for the magnetic Curie-Weiss-behavior, do not sit in the chains, they are sitting on low-symmetry interstitial sites. They recruit themselves from excess \chem{Cu^{1+}}, where the position becomes unstable close to a O-vacancy so they shift to a interstitial site and become \chem{Cu^{2+}}, (ii) the interstitial site of the extra-spins couple n.n. ladders inside a layer with a direct afm exchange path which lifts the frustration of the spin-ladders so that a afm order with such a high ordering temperature can happen and (iii) the regular interstitial site of the extra-spins explains the weak commensurate spin structure additionally found to the incommensurate spin structure of the ladder-spins in the afm ordered state The single layered manganate \textbf{LaSrMnO$_4$} is a two dimensional member of the transition metal oxides. In this compound a strong correlation between the orbital and magnetic degree of freedom can be found, so that the afm ordering below $T_N\sim\vu{125}{K}$ comes along with a ferro-orbital ordering of the \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitals. With HF-ESR we have measured the temperature dependent mixing of the $3d$-orbitals and proved quantitatively the theory of ferro-orbital ordering. In the afm ordered state below $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ a strong field dependent decrease of the microwave transmission was observed. The frequency dependence of this phenomena could be explained by ferromagnetic polarons resulting from the interaction of additional charge carriers with the afm ordered spins. \textbf{GdNi$_2$B$_2$C} The intermetallic borocarbides $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - rare earth metal) attract much attention due to the mutual interaction of superconductivity and afm ordering with complex phase diagrams. One reason for this complexity is the strong magnetic anisotropy coming from the splitting of the $J$-multiplets of the $R$'s $f$-orbitals in the crystal field. The nonsuperconducting \chem{GdNi_2B_2C} was widely explored because \chem{Gd^{3+}} with a half filled $4f$-shell should show no anisotropic behavior. The HF-ESR study on this system showed, that the assumed pure spin magnet have a uncommonly strong anisotropy which could be ascribed to a highly complex band structure. Involving this new information will help to adjust the model to the reality. YbRh$_2$Si$_2$ In this heavy fermion system where the magnetic Yb ($4f$) built up a regular Kondo-lattice here is a competition between electron-electron- and the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY) interaction. Thats why in this compound a afm ordered state, a (paramagnetic) heavy fermion (LFL) and a non-Fermi-liquid behavior can be established by changing the magnetic field $B$ and/or the temperature $T$. Below the Kondo-temperature $T^*$ a strong hybridization between the conduction electrons and the $4f$-electrons leads to a strong broadening of the otherwise atomic sharp $4f$-states. Thats why the observation of a small electron spin resonance below $T^*$ was very surprising. Because the yet published ESR-measurements are fully in the NFL-state, we performed HF-ESR measurements to study a $B-T$ area where a NFL-LFL crossover appears to get a deeper inside of the physics behind this resonance. The behavior of the measured $T$- and $B$-dependences indicate that this resonance phenomena in \chem{YbRh_2Si_2} is a resonance of heavy fermions.
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Tunable High-Field/ High-Frequency ESR and High-Field Magnetization on Single-Molecule Clusters

Golze, Christian 06 December 2007 (has links)
In this work, low dimensional iron group clusters have been studied by application of high magnetic fields. The magnetization has been probed with an MPMS as function of temperature and field. The combination with pulse field measurements up to 52\,T allowed determination of the magnetic exchange coupling parameters, and to probing the effective spin of the ground state. The main focus was on tunable high-field/high-frequency (tHF) ESR in static fields < 17 T and pulse field ESR up to 36 T. This magnetic resonance method has been used for the characterization of the local magnetic properties: The detailed analysis of the field dependence of dedicated spin states allowed to determine the magnetic anisotropy and g-factors. The results were analyzed in the framework of the appropriate effective spin Hamiltonians in terms of magnetization fits and ESR spectrum simulations.
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High-field electron spin resonance in low-dimensional spin systems

Ozerov, Mykhaylo 14 June 2011 (has links) (PDF)
Due to recent progress in theory and the growing number of physical realizations, low-dimensional quantum magnets continue to receive a considerable amount of attention. They serve as model systems for investigating numerous physical phenomena in spin systems with cooperative ground states, including the field-induced evolution of the ground-state properties and the corresponding rearrangement of their low-energy excitation spectra. This work is devoted to systematic studies of recently synthesized low-dimensional quantum spin systems by means of multi-frequency high-field electron spin resonance (ESR) investigations. In the spin- 1/2 chain compound (C6H9N2)CuCl3 [known as (6MAP)CuCl3] the striking incompatibility with a simple uniform S = 1/2 Heisenberg chain model employed previously is revealed. The observed ESR mode is explained in terms of a recently developed theory, revealing the important role of the alternation and next-nearest-neighbor interactions in this compound. The excitations spectrum in copper pyrimidine dinitrate [PM·Cu(NO3)2(H2O)2]n, an S = 1/2 antiferromagnetic chain material with alternating g-tensor and Dzyaloshinskii-Moriya interaction, is probed in magnetic fields up to 63 T. To study the high field behavior of the field-induced energy gap in this material, a multi-frequency pulsed-field ESR spectrometer is built. Pronounced changes in the frequency-field dependence of the magnetic excitations are observed in the vicinity of the saturation field, B ∼ Bs = 48.5 T. ESR results clearly indicate a transition from the soliton-breather to a spin-polarized state with magnons as elementary excitations. Experimental data are compared with results of density matrix renormalization group calculations; excellent agreement is found. ESR studies of the spin-ladder material (C5H12N)2CuBr4 (known as BPCB) completes the determination of the full spin Hamiltonian of this compound. ESR results provide a direct evidence for a pronounced anisotropy in this compound, that is in contrast to fully isotropic spin-ladder model employed previously for BPCB. Our observations can be of particular importance for describing the rich temperature-field phase diagram of this material. The frequency-field diagram of magnetic excitations in the quasi-two dimensional S = 1/2 compound [Cu(C4H4N2)2(HF2)]PF6 in the AFM-ordered state is studied. The AFM gap is observed directly. Using high-field magnetization and ESR results, parameters of the effective spin-Hamiltonian (exchange interaction, anisotropy and g-factor) are obtained and compared with those estimated from thermodynamic properties of this compound.
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High-field electron spin resonance in low-dimensional spin systems

Ozerov, Mykhaylo 04 May 2011 (has links)
Due to recent progress in theory and the growing number of physical realizations, low-dimensional quantum magnets continue to receive a considerable amount of attention. They serve as model systems for investigating numerous physical phenomena in spin systems with cooperative ground states, including the field-induced evolution of the ground-state properties and the corresponding rearrangement of their low-energy excitation spectra. This work is devoted to systematic studies of recently synthesized low-dimensional quantum spin systems by means of multi-frequency high-field electron spin resonance (ESR) investigations. In the spin- 1/2 chain compound (C6H9N2)CuCl3 [known as (6MAP)CuCl3] the striking incompatibility with a simple uniform S = 1/2 Heisenberg chain model employed previously is revealed. The observed ESR mode is explained in terms of a recently developed theory, revealing the important role of the alternation and next-nearest-neighbor interactions in this compound. The excitations spectrum in copper pyrimidine dinitrate [PM·Cu(NO3)2(H2O)2]n, an S = 1/2 antiferromagnetic chain material with alternating g-tensor and Dzyaloshinskii-Moriya interaction, is probed in magnetic fields up to 63 T. To study the high field behavior of the field-induced energy gap in this material, a multi-frequency pulsed-field ESR spectrometer is built. Pronounced changes in the frequency-field dependence of the magnetic excitations are observed in the vicinity of the saturation field, B ∼ Bs = 48.5 T. ESR results clearly indicate a transition from the soliton-breather to a spin-polarized state with magnons as elementary excitations. Experimental data are compared with results of density matrix renormalization group calculations; excellent agreement is found. ESR studies of the spin-ladder material (C5H12N)2CuBr4 (known as BPCB) completes the determination of the full spin Hamiltonian of this compound. ESR results provide a direct evidence for a pronounced anisotropy in this compound, that is in contrast to fully isotropic spin-ladder model employed previously for BPCB. Our observations can be of particular importance for describing the rich temperature-field phase diagram of this material. The frequency-field diagram of magnetic excitations in the quasi-two dimensional S = 1/2 compound [Cu(C4H4N2)2(HF2)]PF6 in the AFM-ordered state is studied. The AFM gap is observed directly. Using high-field magnetization and ESR results, parameters of the effective spin-Hamiltonian (exchange interaction, anisotropy and g-factor) are obtained and compared with those estimated from thermodynamic properties of this compound.

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