Despite the availability of numerous two-dimensional (2D) materials with structural ordering at the atomic or molecular level, direct construction of mesoscale-ordered superstructures within a 2D monolayer remains an enormous challenge. Here, we report the synergic manipulation of two types of assemblies in different dimensions to achieve 2D conducting polymer nanosheets with structural ordering at the mesoscale. The supramolecular assemblies of amphipathic perfluorinated carboxylic acids and block co-polymers serve as 2D interfaces and meso-inducing moieties, respectively, which guide the polymerization of aniline into 2D, freestanding mesoporous conducting polymer nanosheets. Grazingincidence small-angle X-ray scattering combined with various microscopy demonstrates that the resulting mesoscale-ordered nanosheets have hexagonal lattice with d-spacing of about 30 nm, customizable pore sizes of 7–18 nm and thicknesses of 13–45 nm, and high surface area. Such template-directed assembly produces polyaniline nanosheets with enhanced π–π stacking interactions, thereby resulting in anisotropic and record-high electrical conductivity of approximately 41 S cm–1 for the pristine polyaniline nanosheet based film and approximately 188 S cm–1 for the hydrochloric acid-doped counterpart. Our moldable approach creates a new family of mesoscale-ordered structures as well as opens avenues to the programmed assembly of multifunctional materials.

Although ferromagnets are found in all kinds of technological applications, their natural occurrence is rather unusual because only few substances are known to be intrinsically ferromagnetic at room temperature. In the past twenty years, a plethora of new artificial ferromagnetic materials has been found by introducing defects into non-magnetic host materials. In contrast to the intrinsic ferromagnetic materials, they offer an outstanding degree of material engineering freedom, provided one finds a type of defect to functionalize every possible host material to add magnetism to its intrinsic properties. Still, some controversial questions remain: What are the mechanisms behind these ferromagnetic materials? Why are their magnetization values reported in the literature so low? Are these materials really technologically relevant ferromagnets? In this work, we aim to provide a systematic investigation of the phenomenon. We propose a universal scheme for the computational discovery of new artificial functional magnetic materials, which is guided by experimental constraints and based on first principles. The obtained predictions explain very well the experimental data found in the literature. The potential of the method is further demonstrated by the experimental realization of a truly 2D ferromagnetic phase at room temperature, created in nominally non-magnetic TiO$_2$ films by ion irradiation, which follows a characteristic 2D magnetic percolation transition and exhibits a tunable magnetic anisotropy. Furthermore, the technological relevance of these artificial ferromagnetic materials, which comes to shine when one combines the engineered magnetic with some of the intrinsic properties of the host material, is demonstrated by creating a spin filter device in a ZnO host that generates highly spin-polarized currents even at room temperature.:1 Introduction 2 Computational discovery of artificial ferromagnets 2.1 Ferromagnetism in solids 2.1.1 Exchange interaction and magnetic order 2.1.2 Artificial magnetism due to defects 2.2 Predicting defect structures from collision cascades 2.3 Finding magnetic defect candidates 2.4 Magnetic percolation 2.5 Magnetic phase diagram of anatase TiO 2 artificial ferromagnet 2.5.1 Defect creation in anatase TiO 2 2.5.2 Magnetic properties of dFP defects in anatase TiO 2 2.5.3 Constructing a magnetic phase diagram 2.6 Revisiting prior experimental results 3 Artificial ferromagnetism in TiO 2 hosts 3.1 Low energy ion irradiation 3.2 SQUID magnetometry 3.3 Experimental realization of an artificial ferromagnet in TiO2 4 Artificial magnetic monolayers and surface effects 4.1 Critical behavior and 2D magnetism 4.2 Magnetic anisotropy 4.2.1 Demagnetizing field and magnetic shape anisotropy 4.2.2 Magnetocrystalline anisotropy 4.3 Artificial ferromagnetic monolayer at TiO 2 surface with perpendicular magnetic anisotropy 4.4 DFT calculations of the defective anatase TiO 2 [001] surface 5 Spin transport through artificial ferromagnet interfaces 5.1 Artificial ferromagnetism in ZnO hosts 5.2 Spin filter effect at magnetic/non-magnetic interfaces in ZnO 5.2.1 The spin filter effect 5.2.2 Lithium and hydrogen doping in ZnO 5.2.3 Magneto-transport in artificial ferromagnetic Li:ZnO microwires 5.2.4 Spin transport through magnetic/non-magnetic interfaces 5.2.5 Minority spin filter effect 6 Conclusions and Outlook Bibliography Appendix: A List of publications B Computation inputs and codes B.1 DFT electronic structure calculations - Fleur input files B.2 Magnetic Percolation simulations B.3 SQUID raw data analysis code B.4 SRIM Monte Carlo binary collision code automation / Obwohl Ferromagnete in allen möglichen technischen Anwendungen zu finden sind, ist ihr natürliches Vorkommen eher ungewöhnlich, da nur wenige Stoffe bekannt sind, die bei Raumtemperatur intrinsisch ferromagnetisch sind. In den letzten zwanzig Jahren wurde eine Fülle neuer künstlicher ferromagnetischer Materialien durch das Einbringen von Defekten in nichtmagnetische Wirtsmaterialien entdeckt. Im Gegensatz zu den intrinsischen ferromagnetischen Materialien bieten sie einen herausragenden Grad an materialtechnischer Freiheit, vorausgesetzt man findet zu jedem möglichen Wirtsmaterial einen passenden Typus von Defekten, um dessen intrinsische Eigenschaften um Magnetismus zu ergänzen. Dennoch bleiben einige kontroverse Fragen bislang unbeantwortet: Welche Mechanismen stehen hinter diesen ferromagnetischen Materialien? Warum werden ihre Magnetisierungswerte in der Literatur meist so niedrig angegeben? Sind diese Materialien wirklich technologisch relevante Ferromagneten? In dieser Arbeit wollen wir eine systematische Untersuchung des Phänomens durchführen. Wir schlagen ein universelles ab-initio Protokoll für die computergestützte Entdeckung von neuen künstlichen funktionalen magnetischen Materialien vor, das sich an experimentellen Bedingungen orientiert. Die erhaltenen Vorhersagen erklären die in der Literatur gefundenen experimentellen Daten sehr gut. Wir demonstrieren die Wirksamkeit der Methode durch die experimentelle Realisierung einer echten 2D-ferromagnetischen Phase bei Raumtemperatur, die in nominell nicht-ma'-gne'-tischen TiO$_2$-Filmen durch Ionenbestrahlung erzeugt wird. Die so entstehende ferromagnetische Phase folgt einem charakteristischen zweidimensionalen magnetischen Perkolationsprozess und weist eine steuerbare magnetische Anisotropie auf. Weiterhin wird die technologische Relevanz dieser künstlichen ferromagnetischen Materialien gezeigt, welche besonders zum Vorschein kommt, wenn man die künstlichen magnetischen mit einigen der intrinsischen Eigenschaften des Wirtsmaterials kombiniert, und zwar indem ein Spin-Filter Element auf Basis eines ZnO-Wirts gebaut wird, das selbst bei Raumtemperatur hoch spin-polarisierte Ströme erzeugt.:1 Introduction 2 Computational discovery of artificial ferromagnets 2.1 Ferromagnetism in solids 2.1.1 Exchange interaction and magnetic order 2.1.2 Artificial magnetism due to defects 2.2 Predicting defect structures from collision cascades 2.3 Finding magnetic defect candidates 2.4 Magnetic percolation 2.5 Magnetic phase diagram of anatase TiO 2 artificial ferromagnet 2.5.1 Defect creation in anatase TiO 2 2.5.2 Magnetic properties of dFP defects in anatase TiO 2 2.5.3 Constructing a magnetic phase diagram 2.6 Revisiting prior experimental results 3 Artificial ferromagnetism in TiO 2 hosts 3.1 Low energy ion irradiation 3.2 SQUID magnetometry 3.3 Experimental realization of an artificial ferromagnet in TiO2 4 Artificial magnetic monolayers and surface effects 4.1 Critical behavior and 2D magnetism 4.2 Magnetic anisotropy 4.2.1 Demagnetizing field and magnetic shape anisotropy 4.2.2 Magnetocrystalline anisotropy 4.3 Artificial ferromagnetic monolayer at TiO 2 surface with perpendicular magnetic anisotropy 4.4 DFT calculations of the defective anatase TiO 2 [001] surface 5 Spin transport through artificial ferromagnet interfaces 5.1 Artificial ferromagnetism in ZnO hosts 5.2 Spin filter effect at magnetic/non-magnetic interfaces in ZnO 5.2.1 The spin filter effect 5.2.2 Lithium and hydrogen doping in ZnO 5.2.3 Magneto-transport in artificial ferromagnetic Li:ZnO microwires 5.2.4 Spin transport through magnetic/non-magnetic interfaces 5.2.5 Minority spin filter effect 6 Conclusions and Outlook Bibliography Appendix: A List of publications B Computation inputs and codes B.1 DFT electronic structure calculations - Fleur input files B.2 Magnetic Percolation simulations B.3 SQUID raw data analysis code B.4 SRIM Monte Carlo binary collision code automation

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Despite the availability of numerous two-dimensional (2D) materials with structural ordering at the atomic or molecular level, direct construction of mesoscale-ordered superstructures within a 2D monolayer remains an enormous challenge. Here, we report the synergic manipulation of two types of assemblies in different dimensions to achieve 2D conducting polymer nanosheets with structural ordering at the mesoscale. The supramolecular assemblies of amphipathic perfluorinated carboxylic acids and block co-polymers serve as 2D interfaces and meso-inducing moieties, respectively, which guide the polymerization of aniline into 2D, freestanding mesoporous conducting polymer nanosheets. Grazingincidence small-angle X-ray scattering combined with various microscopy demonstrates that the resulting mesoscale-ordered nanosheets have hexagonal lattice with d-spacing of about 30 nm, customizable pore sizes of 7–18 nm and thicknesses of 13–45 nm, and high surface area. Such template-directed assembly produces polyaniline nanosheets with enhanced π–π stacking interactions, thereby resulting in anisotropic and record-high electrical conductivity of approximately 41 S cm–1 for the pristine polyaniline nanosheet based film and approximately 188 S cm–1 for the hydrochloric acid-doped counterpart. Our moldable approach creates a new family of mesoscale-ordered structures as well as opens avenues to the programmed assembly of multifunctional materials.

Two-dimensional (2D) membranes are emerging candidates for osmotic energy conversion. However, the trade-off between ion selectivity and conductivity remains the key bottleneck. Here we demonstrate a fully crystalline imine-based 2D polymer (2DPI) membrane capable of combining excellent ionic conductivity and high selectivity for osmotic energy conversion. The 2DPI can preferentially transport cations with Na+ selectivity coefficient of 0.98 (Na+/Cl− selectivity ratio ~84) and K+ selectivity coefficient of 0.93 (K+/Cl− ratio ~29). Moreover, the nanometer-scale thickness (~70 nm) generates a substantially high ionic flux, contributing to a record power density of up to ~53 W m−2, which is superior to most of nanoporous 2D membranes (0.8~35 W m−2). Density functional theory unveils that the oxygen and imine nitrogen can both function as the active sites depending on the ionization state of hydroxyl groups, and the enhanced interaction of Na+ versus K+ with 2DPI plays a significant role in directing the ion selectivity.

Starke elektronische Korrelationen und die daraus resultierenden vielfältigen Phänomenen sind Gegenstand der modernen Festkörperphysik. Solche Korrelationen finden sich in den verschiedensten Systemen vom Isolator über die Halbleiter bis hin zu Metallen. In dieser Arbeit werden die durch Korrelationen hervorgerufenen Phänomene in zwei niederdimensionalen Übergangsmetalloxiden und zwei intermetallischen Verbindungen mithilfe der HF-ESR untersucht. Die Elektronenspin-Resonanz (ESR) nutzt als lokale Messmethode den Spin der Elektronen als Sonde, um die magnetischen Eigenschaften im Umfeld des Elektrons und die Wechselwirkungen (WW) mit anderen Elektronen zu erforschen. Mit stärker werdenden Elektron-Elektron (EE)-Korrelationen kommt es (unter anderem) zu einer Verbreiterung der Resonanz, sodass, um die Resonanz zu beobachten, höhere Frequenzen bzw. größere Felder als in kommerziellen ESR-Spektrometern erreichbar, nötig sind. Mit der in dieser Arbeit genutzten Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz (HF-ESR) mit einem frei durchstimmbaren Frequenzbereich von $\nu=\vu{20- 700}{GHz}$ kann speziellen Fragestellungen nachgegangen werden, bei denen die Anregungsenergien im Bereich von $h\nu$ liegen oder Resonanz-Effekte bei hohen Felder beobachtet werden sollen. CaCu$_2$O$_3$ zeigt die gleiche Kristallstruktur wie \chem{SrCu_2O_3}, einem Lehrbuchbeispiel für eine 2-beinige Spin\textfrac{1}{2}-Leiter mit einem nichtmagnetischen Grundzustand und einer großen Spinlücke zum ersten angeregten Zustand. \chem{CaCu_2O_3} zeigt dagegen überraschenderweise einen antiferromagnetischen (AFM) Grundzustand mit einer relativ hohen Übergangstemperatur. Um der Ursache der AFM-Ordnung auf den Grund zu gehen, wurde eine kombinierte Studie der Magnetisierung und der HF-ESR an einer Reihe von Zn-dotierten \chem{CaCu_2O_3} durchgeführt. Im Gegensatz zum Sr-Material sind die \chem{Cu_2O_3}-Leiter-Ebenen durch einen geringeren Sprossenwinkel leicht gewellt, desweiteren zeigt \chem{CaCu_2O_3} eine nichtstöchiometrische Zusammensetzung \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_3}, mit einem Überschuss von Cu von $x\sim 0.16$ im nichtmagnetischen \chem{Cu^{1+}}-Zustand, welches auf Ca-Plätzen sitzt. Wir werden zeigen, dass (i) die Extra-Spins im undotierten Material \emph{nicht} in den Ketten sitzen, sondern auf regelmäßigen Zwischengitterpositionen. Sie rekrutieren sich aus dem überschüssigen \chem{Cu^{1+}}, dessen Position in der Nähe einer O-Fehlstelle instabil wird, sich verschiebt und den Zustand in ein magnetischen \chem{Cu^{2+}} ändert, (ii) dass durch die Position der Extra-Spins eine Kopplung übernächster Spin-Leitern zustande kommt, welche die Frustration der Spin-Leitern aufhebt und einen AFM-Grundzustand mit solch hoher Übergangstemperatur erlaubt und (iii) dass diese Position der Extra-Spins die zusätzliche schwache kommensurable Spinstruktur erklären kann, die im AFM- Zustand neben der inkommensurablen Spinstruktur der Leiter-Spins beobachtet wurde. Das einfach geschichtete Manganat \textbf{LaSrMnO$_4$} ist ein zweidimensionaler Vertreter der Übergangsmetalloxide. In diesem Material gibt es starke Korrelationen zwischen dem orbitalen und dem magnetischen Freiheitsgrad, sodass die AFM-Ordnung unterhalb von $T_N\sim\vu{125}{K}$ mit einer ferro-orbitalen Ordnung der \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitale einhergeht. Mithilfe der HF-ESR konnte die temperaturabhängige Mischung der $3d$-Orbitale direkt bestimmt und damit die Theorie der ferro-orbitalen Ordnung quantitativ bestätigt werden. Im AFM geordneten Zustand, unterhalb von $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ wurde eine starke feldabhängige Reduktion der Mikrowellen-Transmission beobachtet, deren Frequenzabhängigkeit ein direkter Hinweis auf ferromagnetische (FM) Polaronen ist, die durch die WW von zusätzlichen Ladungsträgern mit den AFM-geordneten Grundspins entstehen. GdNi$_2$B$_2$C Die intermetallische Verbindungen der Nickelborkarbide $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - Seltene Erdmetalle) zogen seit der Entdeckung von Supraleitung in einigen dieser Verbindungen große Aufmerksamkeit auf sich. Sie zeigen hochkomplexe magnetische Phasendiagramme mit einem Wechselspiel zwischen Supraleitung und der damit konkurrierenden AFM-Ordnung mit unterschiedlichsten Spinstrukturen. Ein Grund für diese Komplexität ist die starke magnetische Anisotropie, die durch die Aufspaltung des $J$-Multipletts der $f$-Orbitale der $R$ im Kristallfeld hervorgerufen wird. Das nicht supraleitende \chem{GdNi_2B_2C} erhielt als Modell-System viel Aufmerksamkeit, da \chem{Gd^{3+}} mit einer halbgefüllten $4f$-Schale keine magnetische Anisotropie zeigen sollte. Die vorgestellte ESR-Studie an \chem{GdNi_2B_2C} wird jedoch zeigen, dass dieser vermeintlich reine Spinmagnet eine ungewöhnlich starke magnetische Anisotropie besitzt, die sich auf die hochkomplexe Bandstruktur zurückführen lässt. Das Einbeziehen dieser Resultate in die Modellierung des Systems wird helfen, die Abweichungen zwischen Modell und Realität zu erklären. YbRh$_2$Si$_2$ In diesem schwere-Fermionen-System, indem die magnetischen Yb ($4f$) ein regelmäßiges Kondo-Gitter aufbauen, konkurrieren die EE-WW und die Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY)-WW miteinander, sodass in diesem Material durch die Veränderung eines angelegten Magnetfelds $B$ und der Temperatur $T$ der Zustand von einer AFM-Ordnung, zu einem (paramagnetischen) Schweres-Fermion- (LFL) bzw. Nicht-LFL-Verhalten (NFL) eingestellt werden kann. Unterhalb der Kondo-Temperatur führt eine starke Hybridisierung von $4f$-Elektronen mit Leitungselektronen zu einer deutlichen Verbreiterung der ansonsten atomar-scharfen $4f$-Zustände, sodass die Entwicklung einer schmalen Elektronen-Spin-Resonanz im Kondo-Zustand von \chem{YbRh_2Si_2} sehr überraschend war. Da die bisher veröffentlichten ESR-Messungen vollständig im NFL-Bereich lagen, werden in dieser Arbeit HF-ESR-Daten vorgestellt, die einen tieferen Einblick in die Physik dieser Resonanz erlauben, da sie einen $B-T$-Bereich abdecken, in dem ein Übergang zum LFL-Bereich stattfindet. Die gemessenen $B$- und $T$-Abhängigkeiten der ESR-Parameter im NFL- und im LFL-Bereich weisen darauf hin, dass das Resonanz-Phänomen in \chem{YbRh_2Si_2} als Resonanz schwerer Fermionen betrachtet werden muss. / Strong electronic correlation and the resultant phenomena are object of interest in the modern solid state physics. Such correlation can be found in totally different systems from insulators and semiconductors to metals. This thesis presents HF-ESR studies of such phenomena in two low dimensional transition metal oxides and two intermetallic compounds. In ESR the electron spin is used as a local probe to measure the interaction between electrons and the magnetic properties nearby. With increasing electron-electron (EE) interaction the resonance becomes broader, so higher frequencies and higher magnetic fields as usual in commercial available ESR devices are needed to study strong EE interactions. With the used HF-ESR device with a frequency range $\nu=\vu{20-700}{GHz}$ special questions can be investigated where the excitation energies are in the order of $h\nu$ or the resonance effects in high magnetic fields can be explored. \textbf{CaCu$_2$O$_3$} have the same crystal structure as \chem{SrCu_2O_3}, a textbook example for a 2-leg spin-\textfrac{1}{2}-ladder with a nonmagnetic groundstate and a spin gap separating the excited state. Surprisingly \chem{CaCu_2O_3} shows an antiferromagnetic (afm) ground state with a relatively high transition temperature. To get a deeper insight in the unexpected afm ordering a combined magnetization and HF-ESR study was performed on a set of Zn-doped \chem{CaCu_2O_3} samples. Contrary to the Sr-compound in \chem{CaCu_2O_3} the \chem{Cu_2O_3}-ladder-layers are buckled due to a reduced rung angle. Furthermore it is a nonstoichiometric compound \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_{3- \delta}}, with an excess of Cu in the order of $x\sim 0.16$ which is in the nonmagnetic \chem{Cu^{1+}}-state, sitting close to Ca-sites and a deficiency of oxygen $\delta\sim 0.07$. With this study one can show that (i) in the undoped compound the extra-spins, responsible for the magnetic Curie-Weiss-behavior, do not sit in the chains, they are sitting on low-symmetry interstitial sites. They recruit themselves from excess \chem{Cu^{1+}}, where the position becomes unstable close to a O-vacancy so they shift to a interstitial site and become \chem{Cu^{2+}}, (ii) the interstitial site of the extra-spins couple n.n. ladders inside a layer with a direct afm exchange path which lifts the frustration of the spin-ladders so that a afm order with such a high ordering temperature can happen and (iii) the regular interstitial site of the extra-spins explains the weak commensurate spin structure additionally found to the incommensurate spin structure of the ladder-spins in the afm ordered state The single layered manganate \textbf{LaSrMnO$_4$} is a two dimensional member of the transition metal oxides. In this compound a strong correlation between the orbital and magnetic degree of freedom can be found, so that the afm ordering below $T_N\sim\vu{125}{K}$ comes along with a ferro-orbital ordering of the \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitals. With HF-ESR we have measured the temperature dependent mixing of the $3d$-orbitals and proved quantitatively the theory of ferro-orbital ordering. In the afm ordered state below $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ a strong field dependent decrease of the microwave transmission was observed. The frequency dependence of this phenomena could be explained by ferromagnetic polarons resulting from the interaction of additional charge carriers with the afm ordered spins. \textbf{GdNi$_2$B$_2$C} The intermetallic borocarbides $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - rare earth metal) attract much attention due to the mutual interaction of superconductivity and afm ordering with complex phase diagrams. One reason for this complexity is the strong magnetic anisotropy coming from the splitting of the $J$-multiplets of the $R$'s $f$-orbitals in the crystal field. The nonsuperconducting \chem{GdNi_2B_2C} was widely explored because \chem{Gd^{3+}} with a half filled $4f$-shell should show no anisotropic behavior. The HF-ESR study on this system showed, that the assumed pure spin magnet have a uncommonly strong anisotropy which could be ascribed to a highly complex band structure. Involving this new information will help to adjust the model to the reality. YbRh$_2$Si$_2$ In this heavy fermion system where the magnetic Yb ($4f$) built up a regular Kondo-lattice here is a competition between electron-electron- and the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY) interaction. Thats why in this compound a afm ordered state, a (paramagnetic) heavy fermion (LFL) and a non-Fermi-liquid behavior can be established by changing the magnetic field $B$ and/or the temperature $T$. Below the Kondo-temperature $T^*$ a strong hybridization between the conduction electrons and the $4f$-electrons leads to a strong broadening of the otherwise atomic sharp $4f$-states. Thats why the observation of a small electron spin resonance below $T^*$ was very surprising. Because the yet published ESR-measurements are fully in the NFL-state, we performed HF-ESR measurements to study a $B-T$ area where a NFL-LFL crossover appears to get a deeper inside of the physics behind this resonance. The behavior of the measured $T$- and $B$-dependences indicate that this resonance phenomena in \chem{YbRh_2Si_2} is a resonance of heavy fermions.

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Starke elektronische Korrelationen und die daraus resultierenden vielfältigen Phänomenen sind Gegenstand der modernen Festkörperphysik. Solche Korrelationen finden sich in den verschiedensten Systemen vom Isolator über die Halbleiter bis hin zu Metallen. In dieser Arbeit werden die durch Korrelationen hervorgerufenen Phänomene in zwei niederdimensionalen Übergangsmetalloxiden und zwei intermetallischen Verbindungen mithilfe der HF-ESR untersucht. Die Elektronenspin-Resonanz (ESR) nutzt als lokale Messmethode den Spin der Elektronen als Sonde, um die magnetischen Eigenschaften im Umfeld des Elektrons und die Wechselwirkungen (WW) mit anderen Elektronen zu erforschen. Mit stärker werdenden Elektron-Elektron (EE)-Korrelationen kommt es (unter anderem) zu einer Verbreiterung der Resonanz, sodass, um die Resonanz zu beobachten, höhere Frequenzen bzw. größere Felder als in kommerziellen ESR-Spektrometern erreichbar, nötig sind. Mit der in dieser Arbeit genutzten Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz (HF-ESR) mit einem frei durchstimmbaren Frequenzbereich von $\nu=\vu{20- 700}{GHz}$ kann speziellen Fragestellungen nachgegangen werden, bei denen die Anregungsenergien im Bereich von $h\nu$ liegen oder Resonanz-Effekte bei hohen Felder beobachtet werden sollen. CaCu$_2$O$_3$ zeigt die gleiche Kristallstruktur wie \chem{SrCu_2O_3}, einem Lehrbuchbeispiel für eine 2-beinige Spin\textfrac{1}{2}-Leiter mit einem nichtmagnetischen Grundzustand und einer großen Spinlücke zum ersten angeregten Zustand. \chem{CaCu_2O_3} zeigt dagegen überraschenderweise einen antiferromagnetischen (AFM) Grundzustand mit einer relativ hohen Übergangstemperatur. Um der Ursache der AFM-Ordnung auf den Grund zu gehen, wurde eine kombinierte Studie der Magnetisierung und der HF-ESR an einer Reihe von Zn-dotierten \chem{CaCu_2O_3} durchgeführt. Im Gegensatz zum Sr-Material sind die \chem{Cu_2O_3}-Leiter-Ebenen durch einen geringeren Sprossenwinkel leicht gewellt, desweiteren zeigt \chem{CaCu_2O_3} eine nichtstöchiometrische Zusammensetzung \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_3}, mit einem Überschuss von Cu von $x\sim 0.16$ im nichtmagnetischen \chem{Cu^{1+}}-Zustand, welches auf Ca-Plätzen sitzt. Wir werden zeigen, dass (i) die Extra-Spins im undotierten Material \emph{nicht} in den Ketten sitzen, sondern auf regelmäßigen Zwischengitterpositionen. Sie rekrutieren sich aus dem überschüssigen \chem{Cu^{1+}}, dessen Position in der Nähe einer O-Fehlstelle instabil wird, sich verschiebt und den Zustand in ein magnetischen \chem{Cu^{2+}} ändert, (ii) dass durch die Position der Extra-Spins eine Kopplung übernächster Spin-Leitern zustande kommt, welche die Frustration der Spin-Leitern aufhebt und einen AFM-Grundzustand mit solch hoher Übergangstemperatur erlaubt und (iii) dass diese Position der Extra-Spins die zusätzliche schwache kommensurable Spinstruktur erklären kann, die im AFM- Zustand neben der inkommensurablen Spinstruktur der Leiter-Spins beobachtet wurde. Das einfach geschichtete Manganat \textbf{LaSrMnO$_4$} ist ein zweidimensionaler Vertreter der Übergangsmetalloxide. In diesem Material gibt es starke Korrelationen zwischen dem orbitalen und dem magnetischen Freiheitsgrad, sodass die AFM-Ordnung unterhalb von $T_N\sim\vu{125}{K}$ mit einer ferro-orbitalen Ordnung der \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitale einhergeht. Mithilfe der HF-ESR konnte die temperaturabhängige Mischung der $3d$-Orbitale direkt bestimmt und damit die Theorie der ferro-orbitalen Ordnung quantitativ bestätigt werden. Im AFM geordneten Zustand, unterhalb von $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ wurde eine starke feldabhängige Reduktion der Mikrowellen-Transmission beobachtet, deren Frequenzabhängigkeit ein direkter Hinweis auf ferromagnetische (FM) Polaronen ist, die durch die WW von zusätzlichen Ladungsträgern mit den AFM-geordneten Grundspins entstehen. GdNi$_2$B$_2$C Die intermetallische Verbindungen der Nickelborkarbide $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - Seltene Erdmetalle) zogen seit der Entdeckung von Supraleitung in einigen dieser Verbindungen große Aufmerksamkeit auf sich. Sie zeigen hochkomplexe magnetische Phasendiagramme mit einem Wechselspiel zwischen Supraleitung und der damit konkurrierenden AFM-Ordnung mit unterschiedlichsten Spinstrukturen. Ein Grund für diese Komplexität ist die starke magnetische Anisotropie, die durch die Aufspaltung des $J$-Multipletts der $f$-Orbitale der $R$ im Kristallfeld hervorgerufen wird. Das nicht supraleitende \chem{GdNi_2B_2C} erhielt als Modell-System viel Aufmerksamkeit, da \chem{Gd^{3+}} mit einer halbgefüllten $4f$-Schale keine magnetische Anisotropie zeigen sollte. Die vorgestellte ESR-Studie an \chem{GdNi_2B_2C} wird jedoch zeigen, dass dieser vermeintlich reine Spinmagnet eine ungewöhnlich starke magnetische Anisotropie besitzt, die sich auf die hochkomplexe Bandstruktur zurückführen lässt. Das Einbeziehen dieser Resultate in die Modellierung des Systems wird helfen, die Abweichungen zwischen Modell und Realität zu erklären. YbRh$_2$Si$_2$ In diesem schwere-Fermionen-System, indem die magnetischen Yb ($4f$) ein regelmäßiges Kondo-Gitter aufbauen, konkurrieren die EE-WW und die Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY)-WW miteinander, sodass in diesem Material durch die Veränderung eines angelegten Magnetfelds $B$ und der Temperatur $T$ der Zustand von einer AFM-Ordnung, zu einem (paramagnetischen) Schweres-Fermion- (LFL) bzw. Nicht-LFL-Verhalten (NFL) eingestellt werden kann. Unterhalb der Kondo-Temperatur führt eine starke Hybridisierung von $4f$-Elektronen mit Leitungselektronen zu einer deutlichen Verbreiterung der ansonsten atomar-scharfen $4f$-Zustände, sodass die Entwicklung einer schmalen Elektronen-Spin-Resonanz im Kondo-Zustand von \chem{YbRh_2Si_2} sehr überraschend war. Da die bisher veröffentlichten ESR-Messungen vollständig im NFL-Bereich lagen, werden in dieser Arbeit HF-ESR-Daten vorgestellt, die einen tieferen Einblick in die Physik dieser Resonanz erlauben, da sie einen $B-T$-Bereich abdecken, in dem ein Übergang zum LFL-Bereich stattfindet. Die gemessenen $B$- und $T$-Abhängigkeiten der ESR-Parameter im NFL- und im LFL-Bereich weisen darauf hin, dass das Resonanz-Phänomen in \chem{YbRh_2Si_2} als Resonanz schwerer Fermionen betrachtet werden muss. / Strong electronic correlation and the resultant phenomena are object of interest in the modern solid state physics. Such correlation can be found in totally different systems from insulators and semiconductors to metals. This thesis presents HF-ESR studies of such phenomena in two low dimensional transition metal oxides and two intermetallic compounds. In ESR the electron spin is used as a local probe to measure the interaction between electrons and the magnetic properties nearby. With increasing electron-electron (EE) interaction the resonance becomes broader, so higher frequencies and higher magnetic fields as usual in commercial available ESR devices are needed to study strong EE interactions. With the used HF-ESR device with a frequency range $\nu=\vu{20-700}{GHz}$ special questions can be investigated where the excitation energies are in the order of $h\nu$ or the resonance effects in high magnetic fields can be explored. \textbf{CaCu$_2$O$_3$} have the same crystal structure as \chem{SrCu_2O_3}, a textbook example for a 2-leg spin-\textfrac{1}{2}-ladder with a nonmagnetic groundstate and a spin gap separating the excited state. Surprisingly \chem{CaCu_2O_3} shows an antiferromagnetic (afm) ground state with a relatively high transition temperature. To get a deeper insight in the unexpected afm ordering a combined magnetization and HF-ESR study was performed on a set of Zn-doped \chem{CaCu_2O_3} samples. Contrary to the Sr-compound in \chem{CaCu_2O_3} the \chem{Cu_2O_3}-ladder-layers are buckled due to a reduced rung angle. Furthermore it is a nonstoichiometric compound \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_{3- \delta}}, with an excess of Cu in the order of $x\sim 0.16$ which is in the nonmagnetic \chem{Cu^{1+}}-state, sitting close to Ca-sites and a deficiency of oxygen $\delta\sim 0.07$. With this study one can show that (i) in the undoped compound the extra-spins, responsible for the magnetic Curie-Weiss-behavior, do not sit in the chains, they are sitting on low-symmetry interstitial sites. They recruit themselves from excess \chem{Cu^{1+}}, where the position becomes unstable close to a O-vacancy so they shift to a interstitial site and become \chem{Cu^{2+}}, (ii) the interstitial site of the extra-spins couple n.n. ladders inside a layer with a direct afm exchange path which lifts the frustration of the spin-ladders so that a afm order with such a high ordering temperature can happen and (iii) the regular interstitial site of the extra-spins explains the weak commensurate spin structure additionally found to the incommensurate spin structure of the ladder-spins in the afm ordered state The single layered manganate \textbf{LaSrMnO$_4$} is a two dimensional member of the transition metal oxides. In this compound a strong correlation between the orbital and magnetic degree of freedom can be found, so that the afm ordering below $T_N\sim\vu{125}{K}$ comes along with a ferro-orbital ordering of the \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitals. With HF-ESR we have measured the temperature dependent mixing of the $3d$-orbitals and proved quantitatively the theory of ferro-orbital ordering. In the afm ordered state below $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ a strong field dependent decrease of the microwave transmission was observed. The frequency dependence of this phenomena could be explained by ferromagnetic polarons resulting from the interaction of additional charge carriers with the afm ordered spins. \textbf{GdNi$_2$B$_2$C} The intermetallic borocarbides $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - rare earth metal) attract much attention due to the mutual interaction of superconductivity and afm ordering with complex phase diagrams. One reason for this complexity is the strong magnetic anisotropy coming from the splitting of the $J$-multiplets of the $R$'s $f$-orbitals in the crystal field. The nonsuperconducting \chem{GdNi_2B_2C} was widely explored because \chem{Gd^{3+}} with a half filled $4f$-shell should show no anisotropic behavior. The HF-ESR study on this system showed, that the assumed pure spin magnet have a uncommonly strong anisotropy which could be ascribed to a highly complex band structure. Involving this new information will help to adjust the model to the reality. YbRh$_2$Si$_2$ In this heavy fermion system where the magnetic Yb ($4f$) built up a regular Kondo-lattice here is a competition between electron-electron- and the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY) interaction. Thats why in this compound a afm ordered state, a (paramagnetic) heavy fermion (LFL) and a non-Fermi-liquid behavior can be established by changing the magnetic field $B$ and/or the temperature $T$. Below the Kondo-temperature $T^*$ a strong hybridization between the conduction electrons and the $4f$-electrons leads to a strong broadening of the otherwise atomic sharp $4f$-states. Thats why the observation of a small electron spin resonance below $T^*$ was very surprising. Because the yet published ESR-measurements are fully in the NFL-state, we performed HF-ESR measurements to study a $B-T$ area where a NFL-LFL crossover appears to get a deeper inside of the physics behind this resonance. The behavior of the measured $T$- and $B$-dependences indicate that this resonance phenomena in \chem{YbRh_2Si_2} is a resonance of heavy fermions.

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