Im Rahmen dieser Arbeit wird eine Theorie der spinpolarisierten Core-Level Spektroskopie für Photo- und Auger-Elektronen entwickelt, die die Berechung von Photoemissionsspektren (XPS) und Auger-Spektren (AES) komplexer einkristalliner Festkörper ermöglicht. Die Photoemissionstheorie basiert auf dem Einstufenmodell nach Pendry, stellt jedoch eine vollrelativistische Verallgemeinerung dar, mit der z.B. auch ferromagnetische Systeme untersucht werden können. Der implementierte Formalismus wird verwendet, um unterschiedliche Systeme zu untersuchen. Zunächst wird die Möglichkeit erörtert, Photoelektronenbeugung zu simulieren. Dies geschieht am Beispiel einer Ni100-Oberfläche. Weiterhin werden die verschiedenen Arten des magnetischen Dichroismus erörtert und am Beispiel von Fe-2p und Fe-3p XPS-Spektren diskutiert. Eine letzte Anwendung beschäftigt sich mit komplexeren, ferromagnetischen Strukturen, sogenannten Heusler-Legierungen. Bei den untersuchten Systemen handelt es sich um Mn-basierte Heusler-Legierungen, die einen ferromagnetischen Grundzustand besitzen. In diesen Systemen ist die Austauschaufspaltung in den Core Niveaus so groß, daß sie experimentell aufgelöst werden kann. Die entsprechenden Rechnungen zeigen eine starke Abhängigkeit der Spektrenform von der Richtung der magnetischen Feldachse. Sämtliche Rechungen werden mit experimentellen Daten verglichen und zeigen eine sehr gute Übereinstimmung. In einem zweiten Teil der Arbeit wird ein Formalismus zur Beschreibung des Auger-Prozesses entwickelt. Erste Anwendungen auf einfache Systeme (Pd, Cd, Ag) zeigen auch hier eine gute Übereinstimmung mit experimentellen Ergebnissen.

Die hier untersuchten Heusler Legierungen sind ternäre intermetallische Verbindungen mit der chemischen Formel X2YZ. Sie wurden schon 1903 von F. Heusler entdeckt und erfreuen sich aufgrund ihrer besonderen magnetischen und elektronischen Eigenschaften eines großen Interesses. Eigenschaften sind z. B. ein großer magneto-optischer Kerr Effekt oder das HMF (Halb-Metallisch-Ferromagnetische)-Verhalten einiger Heusler Legierungen. Aufgrund der großen Anzahl möglicher Heusler Legierungen beschränkt sich diese Arbeit auf die Legierungen, die als Y-Element das Mangan besitzen. Das Interessante an diesen Legierungen ist die Bildung von lokalen magnetischen Momenten an den einzelnen Atomen, wobei das größte Moment von ca. 4 Magneton Bohr am Manganatom selbst sitzt. Diese Heusler Legierungen werden oft als ideale Modellsubstanzen für die Ausbildung und Kopplung von lokalen Momenten angesehen. Trotz großer industrieller Anwendungsmöglichkeiten und langer intensiver experimenteller und theoretischer Untersuchungen ist es bisher nicht gelungen, ein geschlossenes Bild der elektronischen und magnetischen Eigenschaften zu erreichen. So ist die Untersuchung der Heusler Legierungen durch die Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS) in dieser Arbeit ein wichtiger Aspekt. Mit dieser etablierten und bewährten Untersuchungsmethode werden die elektronischen Zustände, die für ein physikalisches Verständnis der magnetischen Eigenschaften entscheidend sind, sowohl im Valenzband- als auch im Rumpfniveau-Bereich qualitativ und quantitativ untersucht. Die durch das Heusler-Projekt ermöglichte enge Zusammenarbeit mit der Theorie läßt durch Vergleiche der experimentellen Daten mit den Rechnungen eine detaillierte Interpretation der Ergebnisse zu. Obwohl XPS ein Methode zur Untersuchung der direkten elektronischen Eigenschaften ist, steht in diesen Messungen das magnetische Verhalten der Heusler Legierungen stark im Vordergrund. Dabei werden neue Erkenntnisse zur Interpretation der magnetischen Eigenschaften in XPS Spektren angewandt, die auf einer mikroskopischen Beschreibung des Magnetismus basieren. Desweiteren stehen Röntgenemissions-Spektren zur Verfügung, die eine Bestimmung der partiellen Zustandsdichten im Valenzband möglich machen. Um die magnetischen Eigenschaften auf mikroskopischer Ebene genauer zu untersuchen, werden MCD (Magnetic Circular Dichroism) Messungen durchgeführt. Dabei kann bei den Absorptionsmessungen auf ein bewährtes theoretisches Modell, den Summenregeln von Thole und Carra, zurückgegriffen werden, das auch schon bei ähnlich komplizierten Materialien Anwendung fand. Bei den Emissionsmessungen im weichen Röntgenlichtbereich hingegen liegt eine solche Theorie nicht vor, was einerseits die Interpretation schwierig machen andererseits neue Erkenntnisse bringen kann. Durch diese Kombination von neueren und etablierten einerseits und elektronischen und magnetischen Untersuchungsmethoden andererseits ist somit ein großer, für das physikalische Verständnis wichtiger Bereich der Heusler Legierungen abgedeckt.

Diese Arbeit befasst sich mit dem Wachstum von Dünnschichtstrukturen, die zur Herstellung eines Spin-selektiven Schottky-Barrier-Tunneltransistors (SS-SBTT) erforderlich sind. Das Bauelement basiert auf dem Transport von Ladungsträgern durch eine dünne halbleitende (SC) Schicht, die zwei ferromagnetische (FM) Kontakte trennt. Daher müssen hochqualitative und gitterangepasste vertikale FM/SC/FM-Trilayer gezüchtet werden, was aufgrund der inkompatiblen Kristallisationsenergien zwischen SC und Metallen eine experimentelle Herausforderung darstellt. Das Problem wurde mit einem Festphasenepitaxie-Ansatz gelöst, bei dem eine dünne amorphe Ge-Schicht (4-8 nm) durch Ausglühen über Fe3Si auf GaAs(001)-Substraten kristallisiert wird. Langsame Glühgeschwindigkeiten bis zu einer Temperatur von 260°C konnten ein neues gitterangepasstes Polymorph von FeGe2 erzeugen, über das ein zweites Fe3Si mittels Molekularstrahlepitaxie gezüchtet werden könnte. SQUID-Magnetometermessungen zeigen, dass die dreischichtigen Proben in antiparallele Magnetisierungszustände versetzt werden können. Vertikale Spin-Ventil-Bauelemente, die mit verschiedenen Trilayern hergestellt wurden, wurden verwendet, um zu demonstrieren, dass der Ladungstransport über die Heteroübergänge spinselektiv ist und bei Raumtemperatur einen Magnetowiderstand von höchstens 0,3% aufweist. Der Effekt nimmt bei niedrigen Temperaturen ab, was mit einem ferromagnetischen Übergang in der FeGe2-Schicht korreliert. Durch TEM- und XRD-Experimente konnte festgestellt werden, dass das neue FeGe2-Polymorph die Raumgruppe P4mm aufweist und bis zu 17% Si-Atome als Ersatz für Ge-Stellen enthält. Die Isolierung von FeGe2 war möglich, indem das Verhältnis von Fe-, Si- und Ge-Atomen so eingestellt wurde, dass die richtige Stöchiometrie bei vollständiger Durchmischung erreicht wurde. Anhand von FeGe2-Dünnschichten wurde ein zunehmender spezifischer Widerstand bei niedriger Temperatur und ein semi-metallischer Charakter beobachtet. / This thesis discusses the growth of thin film structures required to fabricate a Spin-Selective Schottky Barrier Tunnel transistor (SS-SBTT). The device relies on charge carriers being transported through a thin semiconducting (SC) layer separating two ferromagnetic (FM) contacts. Thus, high quality and lattice-matched FM/SC/FM vertical trilayers must be grown, which is experimentally challenging due to incompatible crystallization energies between SC and metals. The problem was solved using a solid-phase epitaxy approach, whereby a thin amorphous layer of Ge (4-8 nm) is crystallized by annealing over Fe3Si on GaAs(001) substrates. Slow annealing rates up to a temperature of 260°C could produce a lattice-matched Ge-rich compound, over which a second Fe3Si could be grown my molecular-beam epitaxy. The compound obtained during annealing is a new layered polymorph of FeGe2. SQUID magnetometry measurements indicate that the trilayer samples can be placed in states of antiparallel magnetization. Vertical spin valve devices created using various trilayers were used to demonstrate that charge transport is spin-selective across the heterojunctions, showing a magnetoresistance of at most 0.3% at room temperature. The effect decreases at low temperature, correlating with a ferromagnetic transition in the FeGe2 layer. TEM and XRD experiments could determine that the new FeGe2 polymorph has a space group P4mm, containing up to 17% Si atoms substituting Ge sites. Isolating FeGe2 was possible by tuning the proportion Fe, Si and Ge atoms required to obtain the right stoichiometry upon full intermixing. Hall bars fabricated on FeGe2 thin films were used to observe an increasing resistivity at low temperature and semimetallic character.

The present thesis is devoted to the investigation of modulated structures as well as the direct measurement of magnetocaloric effect (MCE) in Ni-Mn based magnetic shape memory (MSM) Heusler compounds in pulsed magnetic fields after analyzing isothermal entropy data taken in static magnetic fields. The emphasis is on the modulated structure of MSM Heusler compounds because of lower twinning stress which facilitates the easy transformation from austenite to martensite structure. Synchrotron x-ray powder diffraction (SXRPD) was carried out to study the modulated structure and NPD for antisite disorder as Ni and Mn have easily the same atomic scattering factor. Direct measurement of the adiabatic temperature change ΔTad was done in pulsed magnetic fields, because of fast response of ~10 to 100 ms to the sample temperature on magnetic field, providing adiabatic conditions. It also gives an opportunity of very high magnetic fields up to 70 T because of short pulse duration during the measurement. The modulated structure has been studied for the off-stoichiometric Ni2Mn1.4In0.6 and Ni1.9Pt0.1MnGa MSM Heusler compounds from SXRPD and NPD. Ni2Mn1.4In0.6 exhibits martensitic transition at TM ~ 295 K and Curie temperature TC ~ 315 K. Rietveld refinement reveals uniform atomic displacement in the modulated structure of martensite phase and the absence of premartensite phase and phason broadening of the satellite peaks which was further confirmed by HRTEM study. Therefore, the structural modulation in Ni2Mn1.4In0.6 can be successfully explained in term of the adaptive phase model. Whereas, Ni1.9Pt0.1MnGa shows the premartensite phase in addition to the martensite and austenite phases and follows the soft phonon model. The temperature dependent ac-susceptibility shows the change in slope at different temperatures 365, 265, 230 and 220 K corresponding to the Curie temperature TC, first premartensite T1, second premartensite T2 and martensite temperature TM, respectively. Temperature-dependent high resolution SXRPD data analysis shows first, a nearly 3M modulated premartensite phase with an average cubic-like feature i.e. negligible Bain distortion of the elementary L21 unit cell results from the austenite phase. This phase then undergoes an isostructural phase transition 3M like premartensite phase with robust Bain distortion in the temperature range from 220 to 195 K. Below 195 K, the martensite phase appears which results from the larger Bain-distorted premartensite phase. In this work, the magnetocaloric properties of Ni2.2Mn0.8Ga and Ni1.8Mn1.8In0.4 magnetic shape memory (MSM) Heusler compounds were studied. Ni2.2Mn0.8Ga exhibits the reversible conventional MCE, measured from isothermal entropy change ΔSM and adiabatic temperature change ΔTad because of the geometric compatibility condition (GCC) for cubic austenite phase to tetragonal martensite phase as a consequence of low thermal hysteresis of the martensite phase transition. The reversible MCE has been confirmed by applying more than one pulse in the hysteresis region at 317 K. Ni1.8Mn1.8In0.4 possess improved reversible behavior of inverse MCE due to the closely satisfying of GCC from cubic austenite to modulated monoclinic martensite structure. The maximum value of ΔSM has been found to the same for both heating and cooling curves measured from isothermal magnetization M(T) curves until a magnetic field of 5 T. The adiabatic temperature change ΔTad results in a value of -10 K by applying a magnetic field of 20 T in a pulsed magnetic field. Furthermore, reversible magnetostriction of 0.3% was observed near the first-order martensite phase transition temperatures 265, 270 and 280 K. A reduction of thermal hysteresis has been found in MSM Heusler compounds Ni2Mn1.4In0.6 and Ni1.8Co0.2Mn1.4In0.6 with the application of hydrostatic pressure followed by GCC from pressure dependent x-ray diffraction in both austenite and martensite phase. By increasing pressure, the lattice parameters of both phases change in such a way that they increasingly satisfy the GCC. The approach of GCC for different kind of martensite structures (tetragonal, orthorhombic and monoclinic) will help to design new MSM Heusler compounds taking advantage of first-order martensite phase transition.

In dieser Arbeit werden das Wachstum mittels Molekularstrahlepitaxie und die Eigenschaften der Ferromagneten Fe und Fe_3Si auf niedrig-symmetirschen GaAs(113)A-Substraten studiert. Drei wichtige Aspekte werden untersucht: (i) Wachstum und strukturelle Charakterisierung, (ii) magnetische Eigenschaften und (iii) Magnetotransporteigenschaften der Fe und Fe_3Si Schichten auf GaAs(113)A-Substraten. Das Wachstum der Fe- und Fe_3Si-Schichten wurde bei einer Wachstumstemperatur von = bzw. 250 °C optimiert. Bei diesen Wachstumstemperaturen zeigen die Schichten eine hohe Kristallperfektion und glatte Grenz- und Oberflächen analog zu [001]-orientierten Schichten. Weiterhin wurde die Stabilität der Fe_(3+x)Si_(1-x) Phase über einen weiten Kompositionsbereich innerhalb der Fe_3Si-Stoichiometry demonstriert. Die Abhängigkeit der magnetischen Anisotropie innerhalb der Schichtebene von der Schichtdicke weist zwei Bereiche auf: einen Beresich mit dominanter uniaxialer Anisotropie für Fe-Schichten = 70 MLs. Weiterhin wird eine magnetische Anisotropie senkrecht zur Schichtebene in sehr dünnen Schichten gefunden. Der Grenzflächenbeitrag sowohl der uniaxialen als auch der senkrechten Anisotropiekonstanten, die aus der Dickenabhängigkeit bestimmt wurden, sind unabhängig von der [113]-Orientierung und eine inhärente Eigenschaft der Fe/GaAs-Grenzfläche. Die anisotrope Bindungskonfiguration zwischen den Fe und den As- oder Ga-Atomen an der Grenzfläche wird als Ursache für die uniaxiale magnetische Anisotropie betrachtet. Die magnetische Anisotropie der Fe_3Si-Schichten auf GaAs(113)A-Substraten zeigt ein komplexe Abhängigkeit von der Wachstumsbedingungen und der Komposition der Schichten. In den Magnetotransportuntersuchungen tritt sowohl in Fe(113)- als auch in Fe_3Si(113)-Schichten eine antisymmetrische Komponente (ASC) im planaren Hall-Effekt (PHE) auf. Ein phänomenologisches Modell, dass auf der Kristallsymmetrie basiert, liefert ein gute Beschreibung sowohl der ASC im PHE als auch des symmetrischen, anisotropen Magnetowiderstandes. Das Modell zeigt, dass die beobachtete ASC als Hall-Effekt zweiter Ordnung beschreiben werden kann. / In this work, the molecular-beam epitaxial growth and properties of ferromagnets, namely Fe and Fe_3Si are studied on low-symmetric GaAs(113)A substrates. Three important aspects are investigated: (i) growth and structural characterization, (ii) magnetic properties, and (iii) magnetotransport properties of Fe and Fe_3Si films on GaAs(113)A substrates. The growth of Fe and Fe_3Si films is optimized at growth temperatures of 0 and 250 degree Celsius, respectively, where the layers exhibit high crystal quality and a smooth interface/surface similar to the [001]-oriented films. The stability of Fe_(3+x)Si_(1-x) phase over a range of composition around the Fe_3Si stoichiometry is also demonstrated. The evolution of the in-plane magnetic anisotropy with film thickness exhibits two regions: a uniaxial magnetic anisotropy (UMA) for Fe film thicknesses = 70 MLs. The existence of an out-of-plane perpendicular magnetic anisotropy is also detected in ultrathin Fe films. The interfacial contribution of both the uniaxial and the perpendicular anisotropy constants, derived from the thickness-dependent study, are found to be independent of the [113] orientation and are hence an inherent property of the Fe/GaAs interface. The origin of the UMA is attributed to anisotropic bonding between Fe and As or Ga at the interface, similarly to Fe/GaAs(001). The magnetic anisotropy in Fe_3Si on GaAs(113)A exhibits a complex dependence on the growth conditions and composition. Magnetotransport measurements of both Fe(113) and Fe_3Si(113) films shows the striking appearance of an antisymmetric component (ASC) in the planar Hall effect (PHE). A phenomenological model based on the symmetry of the crystal provides a good explanation to both the ASC in the PHE as well as the symmetric anisotropic magnetoresistance. The model shows that the observed ASC component can be ascribed to a second-order Hall effect.