Ce travail de thèse a été consacré à la photostructuration d’une matrice polymère de type acrylate contenant des points quantiques CdSe/ZnS (QDs) par l’enregistrement de réseaux. La diffusion photoinduite des nanocristaux semi-conducteurs a tout d’abord été mise en évidence par l’utilisation d’un montage permettant d’irradier sur une seule ligne, et par l’émission de fluorescence des QDs utilisée ici comme sonde de déplacement. Ensuite, pour comprendre l’augmentation de la modulation d’indice de réfraction, et par conséquent du rendement de diffraction des réseaux enregistrés dans ces matériaux composites, nous avons mis en place une approche physico-chimique. Celle-ci nous a permis de corréler les modifications chimiques et les propriétés physiques du réseau. En effet, nous avons montré que l’ajout de points quantiques influence la cinétique de polymérisation ; la vitesse de consommation du photosensibilisateur et de conversion des monomères diminuent. Cette diminution permet une meilleure diffusion des espèces au sein de la matrice. Donc, le ralentissement de la cinétique de photopolymérisation et la répartition spatiale des QDs contribuent à un accroissement de la modulation d’indice de réfraction des réseaux enregistrés. / This work is devoted to the photostructuration of an acrylate polymer matrix with dispersed CdSe/ZnS quantum dots (QDs) upon grating exposure. The photo-induced diffusion of semiconductor nanocrystals is proved by the use of a "one line irradiation" set up and by the emission of the QDs fluorescence, used here as a probe of displacement. Then, in order to understand the increase of the refractive index modulation, and so, of the diffraction efficiency of the recorded patterns in the composite materials, we apply a physico-chemical approach. This one allows correlating the chemical modifications to the physical properties of the gratings. Indeed, we show that the addition of QDs influences the kinetics of polymerization ; the rate of the photo-initiator consumption, and that of the monomer conversion decrease. This decrease favors the diffusion ofthe species inside the matrix. Therefore, the slowing down of the kinetics of the photopolymerization and the spatial distribution of QDs contribute to the enhancement of the refractive index modulation of the recorded gratings.

Ce travail de thèse a été dans un premier temps consacré à l’influence des points quantiques (QDs) de ZnO de taille 5 nm, synthétisés par voie sol-gel sur les propriétés physiques et physico-chimiques des réseaux enregistrés par holographie dans des photopolymères de type acrylate. L’amorceur, ici la camphorquinone, étant un élément clé de la photopolymérisation, une double approche expérimentale/théorique a permis de comprendre ses modifications photochimiques en fonction de la composition du système photosensible. L’introduction de 1 % en masse des QDs améliore les propriétés physiques des matériaux photostructurés (augmentation du rendement de diffraction due à la répartition spatiale des QDs) sans modifier la cinétique de polymérisation. Dans un deuxième temps, l’influence des QDs sur la durabilité des matériaux sous irradiation à λ 300 nm a été examinée. L’exposition des polymères purs et dopés entraîne des modifications chimiques de la matrice polymère et le dégagement de gaz. Cependant, la présence de QDs de ZnO (1 % en masse) a un effet photocatalytique sur la durabilité du matériau. Cet effet implique la contribution de l’électron et du trou photogénérés au mécanisme de dégradation, conduisant à une extinction partielle de la fluorescence des QDs. Il est d’autant plus important que le taux de QDs augmente dans le milieu et souligne le rôle de l’interface polymère/nanoparticule. En revanche, l’introduction de 1 % de nanocristaux semi-conducteurs de ZnO (taille 10-30 nm) entraîne une stabilisation de la matrice qui traduit un effet photoprotecteur inattendu de ces nanoparticules. / This work was first devoted to the influence of ZnO quantum dots (QDs) with 5 nm diameter, synthesized by sol-gel method on the physical and physico-chemical properties of the gratings recorded in acrylate photopolymers by holography. Since the photosensitizer (in our study camphorquinone) is a key element in the photopolymerization process, a double experimental/theoretical approach was applied to understand its photochemical modifications as a function of the content of the photosensitive system. The introduction of 1 wt % of Qds improves the physical properties of the photo-patterned materials (increase of the diffraction efficiency due to the spatial distribution of QDs) without modifying the kinetics of polymerization. Secondly, the influence of QDs on the durability of materials under irradiation at λ 300 nm was investigated. The exposure of pure and doped polymers leads to the chemical modifications of the polymer matrix and the release of gas. However, ZnO QDs (1 wt % loading) negatively influenced the durability by their photocatalytic effect. This effect points out the contribution of the photo-generated charge carriers to the mechanism of degradation, leading to a partial quenching of the fluorescence of QDs. It also increases with increasing QDs content and underlines the role of the polymer/nanoparticule interface. On the contrary, the presence of 1 wt % of semi-conductor nanocrystals of ZnO (size 10-30 nm) induces a stabilization of the matrix. This reveals an unexpected photo-protective effect of these nanoparticules.

Ce travail porte sur l'étude, l'implémentation et le développement de la Microscopie de Lorentz, appliquée à l'observation de films minces magnétiques à anisotropie perpendiculaire (Fer-Palladium) et aux nanostructures auto-assemblées (Fer et Cobalt) à fermeture de flux. Une présentation exhaustive de tous les différents modes de l'imagerie magnétique dans un Microscope Electronique en Transmission (MET) est réalisée en comparaison avec d'autres techniques de caractérisation magnétique par l'image. Il est notamment présenté ici comment cette microscopie peut être implémentée sur un microscope conventionnel et les divers modes de celle-ci sont comparés par la simulation. La Microscopie de Lorentz permet une analyse à la fois locale et quantitative de la distribution de l'induction magnétique dans et autour des matériaux. Dans le même temps, il est possible d'effectuer des études sous l'application d'un champ magnétique pour déterminer l'évolution de la configuration micromagnétique de la matière. Les alliages Fer-Palladium sont ainsi entièrement caractérisés sous différentes géométries par les méthodes de Differential Phase Contrast, résolution de l'équation de Transport d'Intensité et Holographie électronique. L'étude in-situ permet notamment de caractériser et de suivre des défauts magnétiques : les lignes de Bloch verticales. L'étude de nanostructures (plots de Cobalt et plots de Fer) permet quant à elle de de manipuler les différents degrés de libertés magnétiques de systèmes 3D nanostructurés. Il est notamment proposé d'observer des phénomènes de transition entre divers objets du micromagnétisme (vortex, parois de domaines symétriques et asymétriques) ainsi qu'une sélection des degrés de liberté du système par l'application d'un champ.\\

Cette thèse s'inscrit dans les activités de recherche du département d'optique de l'ENST Bretagne concernant<br />les fonctions destinées au traitement optique de l'information. Ce travail est basé sur l'étude de<br />réseaux de diffraction 1D ou 2D réalisés par technique holographique et permettant d'obtenir des fonctionnalit<br />és de type réseau de Bragg ou des filtres en longueur d'onde basés sur des effets de résonance. Des<br />outils de simulation permettant de calculer la réponse de ces réseaux de diffraction ont été développés.<br />Les méthodes adaptées qui ont été retenues sont la théorie rigoureuse des ondes couplées et la théorie<br />différentielle qui prennent en compte la nature vectorielle de la lumière. Ce travail s'est ensuite poursuivi<br />par l'étude de deux matériaux d'enregistrements holographiques permettant la réalisation d'hologrammes<br />en volume. Le premier est le photopolymère Dupont pour lequel un modèle de formation d'hologrammes<br />a été établi. Nous nous sommes également intéressés au matériau composite polymère cristal liquide (HPDLC)<br />permettant de réaliser des hologrammes reconfigurables par application d'un champ électrique.<br />Ces études de modélisation et sur les matériaux d'enregistrement ont permis de valider le principe de<br />deux filtres en longueur d'onde originaux. Le premier est un cristal photonique 2D constitué de deux<br />structures périodiques orthogonales. L'opération de filtrage est due à une exaltation de la diffraction de<br />la structure lorsque nous sommes placés au bord de sa bande interdite photonique. Le second filtre est<br />accordable et utilise le phénomène de résonance de plasmon de surface survenant pour les réseaux de<br />diffraction métalliques ainsi que le matériau PDLC comme élément ajustable.

Nous avons utilisé une technique d'orientation tout-optique pour manipuler l'organisation de chromophores non-linéaires et luminescents dans des couches minces polymères par interférence de chemins d'absorption multiphotoniques. Cette procédure holographique nous a permis d'inscrire localement des anisotropies de non-linéarité et de luminescence prédéterminées dans des matériaux organiques en contrôlant l'état de polarisation des champs incidents. La symétrie et la dynamique des ordres orientationnels pairs et impairs ont été étudiées théoriquement et expérimentalement en utilisant un formalisme sphérique irréductible appliqué aux susceptibilités moléculaires et aux tenseurs champs. Des processus de transfert d'excitation entre chromophores voisins ont été démontrés et discutés. Les réponses en polarisation des signaux non-linéaires générés par des ensembles orientés d'octupôles ont été analysées en utilisant un modèle analytique du type valence bond-charge transfer décrivant les polarisabilités moléculaires. Ce travail ouvre des pers-pectives intéressantes pour le stockage holographique non-linéaire de l'information optique qui est démontré ici à l'échelle du micromètre.

La trame générale de ces travaux de recherche concerne la modélisation et l'implantation de systèmes d'interconnexions optiques à forte bande-passante spatiale et temporelle. Nous présenterons une suite de résultats au niveau des modèles, des applications et des réalisations prototypales. L'origine de ces travaux est une étude sur les connexions optiques en espace libre permettant de modéliser des opérations de calcul optique parallèle (telles que la multiplication matricielle), débouchant sur une classe d'opérations plus générale mettant en jeu un réseau d'interconnexions non-invariantes spatialement entre plans de données. Cette étape a permis d'évaluer, tant qualitativement que quantitativement, l'apport de la synergie entre la synthèse numérique d'éléments optiques diffractants (HSO) et les modulateurs spatiaux de lumière (MSL) à cristal liquide, dans le but de réaliser des dispositifs de traitement optique spatial dynamique de l'information. L'étape suivante traite des interconnexions dynamiques entre fibres optiques monomodes, débouchant naturellement sur la conception de dispositifs d'aiguillage et de commutation pour les réseaux de transmission optiques dorsaux multiplexés en longueur d'onde (WDM). A ce niveau, les contraintes principales portent sur les temps de commutation requis −inférieurs à la milliseconde− et les capacités de plusieurs dizaines de voies spatiales indépendantes. Au niveau de l'implantation prototypale, nous avons poussé le plus loin possible le concept d'holographie digitale dynamique sur MSL à cristal liquide, aboutissant à la conception et l'intégration de plusieurs générations d'aiguilleurs de bandes optiques performants (jusqu'à 64 voies spatiales). Par la suite, devant la nécessité de développer des règles d'ingénierie sur les anneaux et les réseaux maillés WDM, je me suis impliqué dans l'évaluation et le développement d'outils de simulation photonique concernant les dispositifs de commutation et de brassage transparent de canaux optiques. Je présente enfin les axes de recherche ayant émergé plus récemment, centrés sur le dimensionnement et l'intégration de réseaux locaux utilisant l'optique comme canal de propagation sans fil à très haut débit et à impact sanitaire et environnemental réduit.

Ce travail de thèse décrit l'application de méthodes d'analyse innovantes à la caractérisation des propriétésmécaniques et électriques de matériaux composites.Le Chapitre premier dresse un état de l'art des fondamentaux théoriques et pré requis nécessaires à lacompréhension du manuscrit. Un regard critique permet de dégager une stratégie pour l'analyse, basée d'une partsur des méthodes holographiques numériques et d'autre part sur des techniques de mesure diélectrique.Le Chapitre second est dédié au choix de la méthode d'holographie numérique. En particulier, la configurationimage montre quelques particularités qui sont analysées en détail : le rôle du diaphragme d'ouverture du systèmed'imagerie. Nous concluons que la méthode d'holographie de Fresnel présente des avantages d'achromatismepour les applications avec plusieurs longueurs d'onde.Le 3ème Chapitre présente deux applications de l'holographie numérique au contrôle de structures compositesincorporées avec des pastilles piézoélectriques dédiées à l'émission acoustique. Nous avons démontré en premiertemps, la possibilité d'analyser par holographie numérique de Fresnel en temps moyenné le comportementvibratoire des poutres composites excitées harmoniquement. Dans un second temps, on a montré que les pastillesutilisées influencent le comportement mécanique des matériaux en régime statique.Le Chapitre 4 présente l'analyse expérimentale et numérique des structures composites soumises à un essai decisaillement en flexion trois points rapprochés. Nous présentons les résultats obtenus pour des applications à deséchantillons lin/époxy et lin/carbone/époxy.Le 5ème Chapitre aborde l'analyse des propriétés diélectriques des composites renforcés par fibres de lin. Deuxtechniques expérimentales sont mises en oeuvre : la calorimétrie différentielle à balayage (DSC) et l'impédancemètre de type Novocontrol. Nous concluons que les fibres de lin seules dans le composite sont moinshydrophiles que celles incorporées avec des fibres de carbone, ce qui explique la meilleure adhérencefibres/matrice dans le premier cas.

L'identification et la caractérisation des sources acoustiques restent encore aujourd'hui deux sujets d'importance pour les industriels qui ont besoin de techniques permettant d'identifier des sources acoustiques ou vibratoires sur des surfaces complexes dans un environnement acoustique non contrôlé. La thèse que nous présentons ici s'inscrit dans ce cadre. Nous y étudions les qualités d'une méthode inverse, appelée iPTF (pour inverse Patch Transfer Functions, pour la résolution de ce problème particulier. Nous consacrerons le premier chapitre de notre étude à la synthèse bibliographique des méthodes les plus pertinentes permettant de résoudre des problèmes similaires. Nous soulignerons également les difficultés de ces méthodes pouvant être liées à leurs applications pratiques ou à leurs fondements théoriques. Dans un second chapitre, nous présenterons la méthode iPTF à partir de sa formulation directe, c'est-à-dire de la source vers le bruit rayonné. Celle-ci est une approche par sous-structuration de domaines permettant l'étude des problèmes vibro-acoustiques en basses et moyennes fréquences. Nous montrerons particulièrement la façon dont l'association des deux formulations directe et indirecte permet de définir une méthode pouvant conduire jusqu'à l'identification des trois champs de vitesses, de pressions et d'intensités sur la surface de l'objet source. Notre troisième chapitre sera consacré à la présentation des premiers résultats d'identification dans un cas d'application numérique simple. Nous effectuerons, dans les chapitres quatre et cinq, une étude des principaux paramètres conditionnant les résultats donnés par la méthode. Le premier de ces deux chapitres présentera la mise en place d'un code de calcul permettant de résoudre rapidement le problème de rayonnement d'une structure simple. La méthode ainsi définie sera utilisée dans le chapitre cinq afin de générer de nombreux champs rayonnés présentant des caractéristiques différentes de façon à étudier la stabilité de la méthode iPTF face à la variation de différents paramètres. Un sixième chapitre présentera une étude approfondie faite sur les ondes évanescentes qui prennent une part non négligeable dans le champ rayonné par les structures. Ces ondes évanescentes, par définition, ne peuvent pas être mesurées au delà du champ proche, ce qui peut être la cause d'une part des défauts d'identification rencontrés lors de l'application de notre méthode. L'étude faite ici aura pour but de déterminer l'importance de ces ondes évanescentes dans le champ rayonné. Nous présenterons enfin, dans un dernier chapitre, les résultats de mesures expérimentales réalisées.

Techn. Universiẗat, Diss., 2003--Darmstadt.

Parmi les techniques d'imagerie optiques utilisées en milieu clinique, la principale limitation est la faible résolution lorsque la profondeur d'examen dépasse quelques mm. Cette limite de résolution ne permet pas à l'heure actuelle de concurrencer les techniques d'imagerie médicales permettant de réaliser un examen du corps dans son intégralité (Rayons X, IRM, Scanner). Dans ce cadre, l'imagerie acousto-optique présente plusieurs avantages: elle permet de mesurer des propriétés optiques utiles pour la détection de tumeur, à la résolution spatiale des ultrasons. Cependant, les dispositifs de détection utilisés présentent un manque de sensibilité et de rapidité qui freinent le transfert de cette technique en milieu clinique.Ce constat nous a conduit à étudier les caractéristiques intrinsèques du signal acousto-optique afin de proposer deux architectures de pixels basées sur des technologies CMOS. La première architecture, totalement analogique, présente des caractéristiques de vitesse d'acquisition compatibles avec le temps de corrélation des milieux biologiques (<1 ms)et un pré-traitement du signal utile. La seconde architecture intègre une fonction de conversion analogique-numérique de manière à simplifier le montage optique, et traiter le signal plus efficacement.Par ailleurs, le contrôle de la phase en plusieurs points du front est essentiel pour refocaliser les signaux lumineux. Pour contourner les limitations de vitesse des dispositifs de contrôle adaptatif de phase de l'état de l'art, nous avons développé un dispositif monolithique constitué de l'empilement physique d'un modulateur de lumière en phase, à cristaux liquides, sur un circuit CMOS constitué d'une matrice de photo-détecteurs et de circuits de traitement afin de permettre le contrôle de front d'onde dès son acquisition. Le dispositif opto-électronique a été proposé et couplé à la première architecture électronique. Il permet de réaliser une opération sur la phase de l'onde lumineuse en chaque pixel (conjugaison de phase par ex.) en parallèle sur les pixels d'une matrice, dans un intervalle de temps inférieur au temps de corrélation des milieux biologiques. / Among the optical medical imaging techniques used in medicine, the main limitation is the low resolution at a penetration depth greater than a few mm. This limitation does not allows competing with the standard imaging techniques such as X rays or RMI based imaging. In that scope, the acousto-optical imaging features several advantages: it allows measuring an optical contrast useful to detect tumors, in conjunction with the spatial resolution of ultrasound. However, the state of the art detecting devices feature a lack of sensitivity, which prevent its transfer to medical practitioners.This leads us to study the intrinsic features of the acousto-optical signal in order to propose two CMOS pixel architectures. The first one, fully analog, is compliant with the correlation time of biological tissue (1 ms typ.) and features an analog processing of the relevant signal. The second one is based on a digital pixel which contains an analog to digital converter, allowing simplifying the optical setup and increasing the robustness of the processing.In addition, related to the recent progress in wavefront control, an opto-electronic device, coupled with the first pixel architecture, has been proposed. It allows performing an optical phase operation (e.g. phase conjugation) in parallel on a pixels array, within the correlation time of biological media. Thus, this monolithic device circumvents the speed limitations of state of the art setup by a physical stacking of a liquid crystals spatial light modulator over a CMOS image sensor.