L'objectif de ces travaux est l'élaboration de nouveaux matériaux pour la dépollution des sols. Le principe repose sur l'encapsulation de microorganismes ayant des capacités de bioremédiation dans une matrice hybride et macroporeuse. La matrice employée doit à la fois être compatible avec les microorganismes encapsulés et adaptée à l'application visée en termes de structure et de stabilité dans les sols. Le choix des composants employés, mais également les méthodes de mise en forme utilisées ont une influence significative sur ces deux aspects. Les microorganismes choisis (les bactéries Pseudomonas aeruginosa et Shewanella oneidensis) ont été immobilisés dans une matrice hybride, composée de biopolymère (pectine ou alginate) et de silice. La méthode du freeze-casting a été employée simultanément comme méthode d'encapsulation et comme procédé de mise en forme pour l'obtention d'une structure à porosité orientée. La chimie du sol-gel a été utilisée pour recouvrir cette structure par une couche de silice, tout en assurant la survie des organismes encapsulés grâce à des conditions de synthèse douces. Ce travail de thèse a dans un premier temps permis l'identification de paramètres clés à la fois pour la survie des microorganismes et la structure de la matrice. L'influence de la vitesse de congélation et la composition de la matrice (type de biopolymère, présence d'additifs ¿) ont notamment été étudiés afin d'optimiser le taux de survie des bactéries lors de l'encapsulation. Le comportement de ces matériaux a par la suite été évalué dans un sol de référence, tant du point de vue du vieillissement de la matrice que de l'efficacité en termes de dépollution du sol. / The goal of this work is the elaboration of new materials for soil depollution. The principle consists in the encapsulation of microorganisms with bioremediation capabilities in a hybrid porous matrix. Such matrix must be both compatible with the survival of the encapsulated organisms and suitable for the targeted application in terms of structure and in-soil stability. The choice of the components, as well as the processing techniques have a significant influence on these two aspects. The chosen microorganisms (the bacteria Pseudomonas aeruginosa and Shewanella oneidensis) were immobilized within a hybrid matrix, composed of biopolymer (pectin or alginate) as the organic moiety and silica as the inorganic moiety. The freeze-casting technique was used both as a way to encapsulate the microorganisms and to shape the biopolymer into a structure with an oriented porosity. Sol-gel chemistry was used to coat this structure with a silice layer, while ensuring survival of the encapsulated organisms thanks to mild synthetic conditions. This work allowed for the identification of key parameters both regarding the survival of microorganisms toward encapsulation and the final structure of the matrix. The influence of the freezing rate and of the composition of the matrix (type of biopolymer, presence of additives …) have in particular been investigated as a way to optimize bacterial survival rates upon encapsulation. The behavior of the materials was then assessed in a reference soil, from the point of view of the ageing of the matrix, but also regarding the efficiency of the device for soil depollution.

Les céramiques macroporeuses sont largement utilisées dans des applications telles que la filtration, l'isolation thermique, les scaffolds pour la croissance de tissus biologiques, les SOFC, ou encore les OTM. En plus d’une bonne stabilité mécanique, ces céramiques doivent généralement posséder une autre propriété fonctionnelle, comme une perméabilité élevée, une faible conductivité thermique, ou une biocompatibilité. Cependant, la résistance mécanique est généralement augmentée en diminuant le volume total des pores, même si cela peut dégrader d’autres propriétés fonctionnelles. Au-delà de la porosité, des paramètres morphologiques tels que la taille des pores, leur forme ou la tortuosité, peuvent devenir cruciaux pour maximiser les performances, tout en conservant une grande résistance mécanique. Une importante amélioration des propriétés mécaniques peut par exemple être obtenue par des structures anisotropes. Celles-ci renforcent les structures dans la direction de la contrainte principale, de manière similaire aux matériaux naturels tels que l'os trabéculaire, le liège ou le bois. Néanmoins, la plupart des techniques classiquement utilisées pour produire des céramiques macroporeuses ne proposent pas ce niveau de flexibilité. L’ ice-templating est une technique de mise en forme appropriée pour obtenir des matériaux macroporeux anisotropes. Elle est basée sur la congélation de suspensions colloïdales et la séparation ultérieure des particules par le front de solidification. Le solvant congelé est ensuite éliminé, en laissant des pores dont les morphologies sont une réplique des cristaux sublimés. Enfin, le matériau cru est fritté pour consolider la microstructure. Ce processus assure un contrôle indépendant de l'architecture des pores (volume des pores, la taille et la morphologie) à travers la fraction de solides initiale, la vitesse de refroidissement, ou les éventuels additifs. Par conséquent, une bonne compréhension de ces paramètres est essentielle afin d’établir un lien entre les procédés de mise en forme, la microstructure, et les performances de ce type de matériaux et d'étendre leur utilisation dans les applications mentionnées précédemment. L’objectif de ce travail est premièrement, d’adapter l'architecture des pores faits par l’ice-templating pour ensuite, déterminer les principaux paramètres des microstructures qui contrôlent la résistance à la compression, la fiabilité mécanique, et la perméabilité de ces matériaux poreux unidirectionnels. En outre, l'applicabilité des modèles de flux mécanistique et de flux de gaz sera discutée dans le contexte des morphologies de pores structurés. Enfin, nous allons fournir des lignes directrices pour produire des échantillons tubulaires produits par ice-templating. / Macroporous ceramics are widely used in applications such as filtration, thermal insulation, scaffolds for tissue engineering, SOFCs, or OTM’s. They must combine mechanical stability with at least one other functional property such as high permeability, low thermal conductivity, or biocompatibility. However, strength is usually increased by decreasing the total pore volume even though this may degrade the other functional properties. Beyond porosity content, morphological parameters such as pore size, shape, or tortuosity, can become crucial to maximize the performance while maintaining high strength. For example, a significant improvement can be achieved by engineering anisotropic structures to mechanically reinforce the direction of the main stress, similarly to natural materials such as trabecular bone, cork, or wood. Unfortunately, most of the techniques conventionally used to produce macroporous ceramics do not offer this level of flexibility. Ice-templating is a processing technique suitable to obtain anisotropic macroporous materials. It is based on the freezing of colloidal suspensions and the subsequent segregation of particles by the solidification front. After solidification, the frozen solvent is removed, leaving pores whose morphologies are a replica of the sublimated crystals. Finally, the green body is sintered to consolidate the microstructure. This process provides independent control of the pore architecture (pore volume, size, and morphology) through initial solids loading, cooling rate, or additives. Therefore, a good understanding of these parameters is essential to understand the relationship between processing, microstructure, and performance of this type of materials and extend their use in the aforementioned applications.The purpose of this work is first, tailor the pore architecture of specimens processed by ice-templating to then, determine the main microstructural parameters that control the compressive strength, mechanical reliability, and air permeability of unidirectional porous materials. Furthermore, the applicability of mechanistic and gas flow models will be discussed in the context of the structured pore morphologies. Finally, we will provide some guidelines to produce tubular ice-templated samples with controlled porosity.The purpose of this work is first, tailor the pore architecture of specimens processed by ice-templating to then, determine the main microstructural parameters that control the compressive strength, mechanical reliability, and air permeability of unidirectional porous materials. Furthermore, the applicability of mechanistic and gas flow models will be discussed in the context of the structured pore morphologies. Finally, we will provide some guidelines to produce tubular ice-templated samples with controlled porosity.

La mise en forme par ice-templating est un procédé d’élaboration permettant via la congélation d’une suspension, d’obtenir des matériaux poreux à porosité contrôlée. L’analyse des mécanismes régissant la congélation de suspensions concentrées en particules et leurs conséquences sur les microstructures poreuses, est très peu développée dans la littérature du point de vue de l’influence de la composition de la suspension, en termes de nature et quantité d’additifs. Les objectifs de ces travaux de thèse sont d’observer et caractériser in situ et ex situ la formation des structures par ice-templating. Il s’agit également d’établir les liens entre la composition des suspensions, le procédé et la morphologie poreuse obtenue pour les structures congelées et frittées qui en découlent. L’évolution de l’avancée du front de congélation d’un panel de suspensions d’alumine aux propriétés caractérisées a été observée par radiographie X et la microstructure des échantillons congelés et frittés a été caractérisée par tomographie X ou par MEB. Nous avons ainsi pu caractériser les différentes étapes de la congélation par ice templating, les microstructures congelées associées, l’influence de la composition de la suspension ainsi que les mécanismes générateurs de défauts. La force ionique générée par la quantité de dispersant, la présence ou non de liant et la vitesse de refroidissement des suspensions sont trois paramètres ayant des conséquences critiques sur la microstructure et sur l’orientation ou la désorientation des cristaux. Nos résultats apportent un éclairage inédit sur les mécanismes de congélation des sols étudiés en géophysique et notamment la formation de glace lenticulaire. / Ice-templating is a processing route used to obtain porous material with a controlled porosity by freezing a suspension. Researches focused on this subject so far revealed a lack of information about mechanisms controlling the freezing of suspensions with a high solid loading and their consequences over porous microstructures, depending on the composition of the suspension in terms of additives nature and quantity. The objectives of this work are to observe and characterize in and ex situ the formation of structures by ice-templating and to establish the relationships between the composition of suspensions, process and porous morphology of frozen and sintered bodies. The advancement of the freezing front of a panel of alumina suspensions, with characterized properties was investigated by X-ray radiography and the microstructures of frozen or sintered samples were characterized by X-ray tomography and SEM. We have defined the different stages of the freezing by ice-templating, the associated frozen and sintered microstructures, the influence of the composition of the suspension and the mechanisms responsible for defects creation. The ionic strength generated by the dispersant quantity, the addition or not of a binder and the cooling rate of suspension are three parameters with critical consequences on microstructures, orientation and disorientation of ice crystals. Our results shed a new light on the freezing mechanisms of soils in geophysics and more particularly the ice lenses formation.

Cette thèse, par une étude combinant modélisation et expériences, s'attache à comprendre l'interdépendance entre porosité, transport et adsorption dans les matériaux poreux hiérarchiques. Le transport et l'adsorption sont simulés dans les matériaux poreux à l'aide d'un modèle de Lattice Boltzmann étendu pour prendre en compte l'adsorption. Ce modèle mésoscopique permet de simuler le comportement d’un fluide présent au sein des pores du matériau ainsi que d'espèces en solution. La synthèse des matériaux poreux hiérarchiques par ice-templating et la caractérisation de la géométrie des échantillons par tomographie aux rayons X a permis de réaliser des simulations sur des géométries réelles. La comparaison des résultats de simulation et des résultats expérimentaux a prouvé la capacité du modèle à reproduire le comportement du fluide et des espèces dans le matériau. Grâce au modèle employé, l'interdépendance entre transport et adsorption a pu être mise en évidence, montrant notamment que le flux de fluide pouvait avoir une influence sur la densité adsorbée. Une étude sur l'influence de la géométrie et de la rugosité sur le couplage entre transport et adsorption a été menée sur des géométries bien caractérisées. Enfin, la modification du modèle de Lattice-Boltzmann pour rendre compte de l'effet d'un pic de traceurs a été développé. Cette modification permet notamment d'observer la cinétique hors régime stationnaire des traceurs dans le matériau et de rendre compte de l'effet du flux sur l'accessibilité des sites d'adsorption. / The aim of this work concerns the interplay between porosity, transport and adsorption in hierarchical porous materials. This work combine a simulation and an experimental approach. Transport and adsorption are simulated with a Lattice-Boltzmann model recently extended to take adsorption into account. This mesoscopic model allows to compute fluid and solute behavior in porous materials. The synthesis of hierarchical porous materials using ice-templating and the characterization of materials geometry with X-ray tomography allowed to compute simulations on real materials. The comparison between experimental and simualtion results have proved the efficency of the model to model fluid and species behavior in the materials. Using this model, the interplay between transport and adsorption have been studied highlighting an effect of the fluid flow on adsorbed density. The effect of roughness and material geometry have also been studied. Finally the modification of the modelallows now to simulate the kinematic of a pulse of species. This modification gives a tool to perform simulation in non-steady state flow and evaluate the adsorption site accessibility regarding to the flow field.

<p>Articular cartilage is a connective tissue that lines the surfaces of diarthrodial joints; and functions to support and distribute loads as wells as facilitate smooth joint articulation. Unfortunately, cartilage possesses a limited capacity to self-repair. Once damaged, cartilage continues to degenerate until widespread cartilage loss results in the debilitating and painful disease of osteoarthritis. Current treatment options are limited to palliative interventions that seek to mitigate pain, and fail to recapitulate the native function. Cartilage tissue engineering offers a novel treatment option for the repair of focal defects as well as the complete resurfacing of osteoarthritic joints. Tissue engineering combines cells, growth factors, and biomaterials in order to synthesize new cartilage tissue that recapitulates the native structure, mechanical properties, and function of the native tissue. In this endeavor, there has been a growing interest in the use of scaffolds derived from the native extracellular matrix of cartilage. These cartilage-derived matrix (CDM) scaffolds have been show to recapitulate the native epitopes for cell-matrix interactions as well as provide entrapped growth factors; and have been shown to stimulate chondrogenic differentiation of a variety of cell types. Despite the potent chondroinductive properties of CDM scaffolds, they possess very weak mechanical properties that are several orders of magnitude lower than the native tissue. These poor mechanical properties lead to CDM scaffolds succumbing to cell-mediated contraction, which dramatically and unpredictably alters the size and shape of CDM constructs. Cell-mediated contraction not only prevents the fabrication of CDM constructs with specific, pre-determined dimensions, but also limits cellular proliferation and metabolic synthesis of cartilage proteins. This dissertation utilized collagen crosslinking techniques as well as ice-templating in order to enhance the mechanical properties of CDM scaffolds and prevent cell-mediated contraction. Furthermore, the decellularization of CDM was investigated in order to remove possible sources of immunogenicity. This work found that both physical and chemical crosslinking techniques were capable of preventing cell-mediated contraction in CDM scaffolds; however, the crosslinking techniques produced distinct effects on the chondroinductive capacity of CDM. Furthermore, the mechanical properties of CDM scaffolds were able to be enhanced by increasing the CDM concentration; however, this led to a concomitant decrease in pore size, which limited cellular infiltration. The pore size was able to be rescued through the use of an ice-templating technique that led to the formation of large aligned grooves, which enabled cellular infiltration. Additionally, a decellularization protocol was developed that successfully removed foreign DNA to the same order of magnitude as clinically approved materials, while preserving the native GAG content of the CDM, which has been shown to be critical in preserving the mechanical properties of the CDM. Altogether, this body of work demonstrated that dehydrothermal crosslinking was best suited for maintaining the chondroinductive capacity of the CDM, and given the appropriate scaffold fabrication parameters, such as CDM concentration and ice-templating technique, dehydrothermal treatment was able to confer mechanical properties that prevented cell-mediated contraction. To emphasize this finding, this work culminated in the fabrication of an anatomically-relevant hemispherical scaffold entirely from CDM alone. The CDM hemispheres not only supported chondrogenic differentiation, but also retained the original scaffold dimensions and shape throughout chondrogenic culture. These findings illustrate that CDM is a promising material for the fabrication of tailor-made scaffolds for cartilage tissue engineering.</p> / Dissertation

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La mise en forme par ice-templating est un procédé d'élaboration permettant via la congélation d'une suspension, d'obtenir des matériaux poreux à porosité contrôlée. L'analyse des mécanismes régissant la congélation de suspensions concentrées en particules et leurs conséquences sur les microstructures poreuses, est très peu développée dans la littérature du point de vue de l'influence de la composition de la suspension, en termes de nature et quantité d'additifs. Les objectifs de ces travaux de thèse sont d'observer et caractériser in situ et ex situ la formation des structures par ice-templating. Il s'agit également d'établir les liens entre la composition des suspensions, le procédé et la morphologie poreuse obtenue pour les structures congelées et frittées qui en découlent. L'évolution de l'avancée du front de congélation d'un panel de suspensions d'alumine aux propriétés caractérisées a été observée par radiographie X et la microstructure des échantillons congelés et frittés a été caractérisée par tomographie X ou par MEB. Nous avons ainsi pu caractériser les différentes étapes de la congélation par ice templating, les microstructures congelées associées, l'influence de la composition de la suspension ainsi que les mécanismes générateurs de défauts. La force ionique générée par la quantité de dispersant, la présence ou non de liant et la vitesse de refroidissement des suspensions sont trois paramètres ayant des conséquences critiques sur la microstructure et sur l'orientation ou la désorientation des cristaux. Nos résultats apportent un éclairage inédit sur les mécanismes de congélation des sols étudiés en géophysique et notamment la formation de glace lenticulaire.

Ice-templating, znm tak© jako freeze-casting, je relativnÄ jednoduchou, levnou a velmi univerzln­ technikou pro vrobu por©zn­ch keramickch struktur s ­zenou mikrostrukturou. Takto pipraven© keramick© struktury jsou pouity pro vrobu hybridn­ch keramickch kompozit, nebo jako biokeramick© scaffoldy. Hybridn­ keramick© kompozitn­ materily jsou zaloeny na napodobovn­ p­rodn­ch/ biologickch materil. Hlavn­m c­lem je napodobit v p­rodÄ se vyskytuj­c­ zhouevnauj­c­ mechanismy t­m, e por©zn­ keramick© struktury jsou po slinut­ naputÄny polymern­mi materily. Hlavn­m probl©mem pi vrobÄ por©zn­ch keramickch vzork s velkmi rozmÄry, pomoc­ metody ice-templating, je dosaen­ ­zen©ho rstu ledovch krystal v cel©m objemu vzorku. Aby tedy bylo mon© z­skat velk© keramick© vzorky s dobe definovanou lamelrn­ strukturou je teba proces ice-templatingu velmi pesnÄ kontrolovat. Biologick aktivita biokeramickch materil zvis­ na kombinaci fyzikln­ch a chemickch charakteristik, kter© silnÄ souvisej­ s jejich mikrostrukturou. Porozita scaffold mus­ bt vzjemnÄ propojen a velikost­ pr dostateÄnÄ velk pro spÄn rst kostn­ tknÄ v cel©m objemu implanttu. Prezentovan disertaÄn­ prce je zamÄena na problematiku zvÄtovn­ rozmÄr keramickch vzork pipravench pomoc­ metody ice-templating, vytvoen­ v­cerovov© porozity uvnit vzork a vrobu hybridn­ch keramickch kompozit pro balistickou ochranu. Keramick© suspenze pro ice-templating byly spÄnÄ pipraveny z rznch prk (zejm©na hydroxyapatitu a oxidu hlinit©ho s rznm plnÄn­m keramick©ho prku od 7,5 obj.% do 45 obj.%. Byl tak© studovn vliv aditiv na utven­ lamelrn­ drsnosti a mezilamelrn­ch pemostÄn­. V souÄasnosti je zkoumn dopad tÄchto strukturn­ch prvk na vsledn© mechanick© vlastnosti. Hybridn­ kompozity oxid hlinit/polymer byly spÄnÄ navreny a pipraveny z destiÄek z oxidu hlinit©ho pipravench metodou ice-templating s d©lkou lamel a 70 mm a rznch polymern­ch pryskyic. Byla testovny mechanick© vlastnosti hybridn­ch kompozit oxid hlinit/polymer a vsledky ukzaly, e ice-templating je robustn­ metodou pro vrobu hybridn­ch kompozit keramika-polymer s dobrm pomÄrem pevnost/hustota. Avak balistick© testy hybridn­ch kompozit oxid hlinit/polymer odhalily, e vÄtina kompozit vytvoench v rmci t©to prce nebyla schopna ÄinnÄ zastavit stely s prbojnm jdrem. Ukzalo se, e kombinace procesu ice-templating a nep­m©ho 3D tisku umouje vrobu biokeramickch scaffold pro kostn­ nhrady z hydroxyapatitu s v­cerovovou porozitou, co by se mohlo ukzat jako prospÄn© pro vvoj bioaktivn­ch vysoce por©zn­ch scaffold se zvenou biologickou aktivitou. Ice-templating tak© vznamnÄ ovlivnil zmÄnu fzov©ho sloen­ bÄhem slinovn­ hydroxyapatitovch vzork.

Les phosphates de calcium tels que le β-TCP sont utilisés depuis des décennies comme substitut osseux synthétique. Leurs bonnes propriétés chimiques et leur comportement analogue au tissu osseux in vivo et in vitro peuvent être améliorés par la technique de mise en forme employée. Il est aujourd'hui largement admis qu'une architecture poreuse optimisée aura un impact positif sur la bioactivité du matériau. Cette étude vise à étudier les liens existant entre une structure macroporeuse en β-TCP et la prolifération et différenciation cellulaire. Le β-TCP est fabriqué par précipitation aqueuse. Les paramètres de synthèse sont optimisés afin d'avoir un produit répondant aux normes ISO 13175 et 13779. Trois méthodes de mise en forme ont été choisies pour leur aptitude à générer une macroporosité originale. L'imprégnation d'une structure polymérique par une suspension génère un réseau de pores sphériques (PS), la stéréolithographie génère des pores cubiques interconnectés (3D) et la congélation orientée produit un réseau de pores tubulaires ellipsoïdaux parallèles au sens de la congélation (CO). Deux tendances émergent des cultures de cellules souches mésenchymateuses humaines: PS et 3D favorisent la prolifération alors que CO favorise la pénétration cellulaire et l'activité de la phosphatase alcaline. Cette dernière est favorisée par le β-TCP et cette aptitude est améliorée par la congélation orientée. Cela pourrait s'expliquer par l'état d'avancement de la différenciation cellulaire: les cellules sur les échantillons CO semblent être à un stade de différenciation plus avancé. Des essais complémentaires sur l'expression de gènes clés sont en cours pour vérifier cette hypothèse. / Calcium phosphates such as β-TCP have been used for decades as synthetic bone substitutes. Its good chemical properties and its similar behavior to that of the bone in vivo and in vitro can be enhanced by the chosen shaping method. It is nowadays largely accepted that an optimized porous architecture will have a positive impact on the material's bioactivity. This study aims at studying the links between a porous architecture and cell proliferation and differentiation. β-TCP was manufactured by aqueous precipitation. Synthesis parameters were optimized in order to get a product complying with ISO 13779 and 13175 requirements. Three shaping methods were chosen for their ability to generate original structures. The impregnation of a polymeric scaffold yields a network of interconnected spherical pores (PS), stereolithography yields a network of interconnected cubical pores (3D) and ice templating yields a network of parallel ellipsoidal channel-like structure (CO). Two different trends emerged from the human mesenchymal stem cell culture: PS and 3D favored cell proliferation whereas CO promoted cell penetration and alkaline phosphatase activity. The latter is stimulated by β-TCP and this ability is enhanced by freeze casting. This could be explained by the state of cell differentiation: cells on CO samples seem to be far more differentiated than the other ones. However the study of key genes expression is needed to confirm this hypothesis.

Les phénomènes d'auto-assemblage sont au premier plan de la recherche en sciences des matériaux car ils comblent le vide laissé entre les procédés d'assemblage à l'échelle macroscopique et nanoscopique. L'auto-assemblage est basé sur l'organisation spontanée de composants individuels en motifs et structures. Contrôler l’agencement de la matière peut accroître les propriétés de matériaux en introduisant une certaine anisotropie. Cet agencement, comme de nombreux matériaux naturels le prouvent, peut même sous certaines conditions faire émerger de nouvelles caractéristiques. Au cours de ces trois années, nous avons utilisé l’ « ice templating » (texturation à la glace) pour déclencher l’alignement de plaquettes de dimensions microniques, le but final étant de répliquer la microstructure de la nacre. Cette technique induit la ségrégation des constituants d’une suspension à l’échelle du micron tout en obtenant des échantillons de quelques centimètres cubes. Ce procédé a permis la création de matériaux inorganique avec une microstructure semblable à la nacre, en additionnant trois niveaux de contrôles successifs : l’alignement local des plaquettes, l’alignement à longue distance des cristaux de glaces et enfin le contrôle de l’interface entre ces-mêmes plaquettes. L’utilisation d’une modélisation par éléments discrets nous a permis d’étudier la dynamique de l’auto-assemblage des particules anisotropes. Ce modèle, parce qu’il tient compte de la dynamique du procédé, nous a révélé comment l’organisation de ces particules se produit. La tomographie par rayon X a permis de visualiser les structures finales des échantillons et d’attester de la pertinence du modèle. L’alignement local des plaquettes dans les parois générées par la solidification de la glace peuvent accroître les propriétés fonctionnelles et structurales de composites. Dans ce cadres deux applications ont été étudiées : la conduction thermique dans des composites nitrure de bore hexagonal / silicone et les propriétés mécaniques d’alumine macroporeuses. Une adaptation du procédé a permis d’obtenir l’alignement à longue distance (quelques centimètres) des cristaux de glaces. Différents outils ont été développés pour caractériser la réponse fonctionnelle de ce type de composite en fonction de leurs architectures aux deux échelles considérées (celles des macropores et parois). Enfin, après la mise en place de ces deux niveaux de contrôle sur la structure, l’addition d’une phase vitreuse inorganique et de nanoparticules aux joints de grains des plaquettes a introduit, de façon similaire à la nacre, des interfaces pouvant dévier et arrêter la propagation de fissures. / Self-assembly phenomena are of prime interest in materials science, because they fill the gap between assembly of macrostructure and processing of nanomaterials. Self-assembly is based on the spontaneous organization of individual small constituents into patterns and structures. Controlling the spatial arrangement can possibly improve materials properties by maximizing its response in a given direction. Furthermore, particular types of spatial arrangement, such as found in natural structures, can even induce new properties. During the past three years, we have used ice templating process to trigger the assembly of platelet-shaped particles to replicate the hierarchical structure of nacre. Control over this technique allowed structural customization at different length-scales: local orientation of the platelets, ice crystal long range order, and the control if the interfaces between the platelets. This hierarchical process has set the ground for the creation of a new fully mineral nacre-like alumina. The local platelet self-assembly triggered by ice growth was investigated by Discrete Element Modelling which provided new insight into the dynamic phenomenon responsible for the particles alignment. Synchrotron X-ray tomography was used to validated the model results. The different architecture observed in the final samples are not the result of a percolation threshold, as one could expect, but is instead a consequence of the delicate balance between pushing and engulfment at the solidification front. The local alignment of platelets can be beneficial for the functional and structural characteristics of composites and relevant aspects for two potential applications were investigated: the thermal properties of the hexagonal boron nitride/silicon rubber composites and the mechanical properties of macroporous alumina. Further adaptation of the process allowed for long range ordering of the ice crystals (up to the centimeter scale). Different tools have also been developed in order to characterize the response of composites as a function of the architecture at the level of the macropores and particle organisation. Once those two levels of alignment were achieved, the addition of a glassy phase and nanoparticles to the grain boundaries of the platelets introduces, just like in nacre, interfaces capable of deflect and even stopping crack propagation.