Ce travail présente une étude théorique de l’ionisation simple par impact électronique appelé (e, 2e) et la photo-double ionisation (γ, 2e) de la molécule CO2. Dans ces expériences complètes les particules émergeant sont détectées en coïncidence. Ceci permet l’étude de la structure électronique de la cible et les mécanismes de l’ionisation. L’originalité de notre approche réside dans l’introduction d’un modèle à trois centres coulombiens (ThCC) satisfaisant les conditions asymptotiques correcte jusqu’à l’ordre de O ((kr) −2 dans la description des électrons émergeant dans le cadre de la première approximation de Born. L’état initial de la cible est décrit par des orbitales de Dyson construites sur une base de fonctions Gaussiennes. Des valeurs empiriques pour l’écrantage des trois noyaux de la cible due aux électrons inactives et pour les paramètres de Sommerfeld dans le potentiel d’interaction et les fonctions Coulombiennes, respectivement, sont introduits pour obtenir un meilleur accord avec les résultats expérimentaux. Pour le cas du photo-double ionisation le double continuum est décrit par un modèle à trois centres corrélé / This work presents a theoretical study of single electron impact ionization called (e, 2e) and the photo-double ionization (γ, 2e) of the CO2 molecule. In these complete experiments, the emerging particles are detected in coincidence. This allows the study of the electronic structure of the target and the mechanisms of the ionization. The novelty of our approach is the introduction of a three-center Coulomb model (ThCC) satisfying the correct asymptotic conditions until the order of O ((kr) −2 in the description of emerging electrons through the first Born approximation. The initial state of the target is described by Dyson orbitals constructed on the basis of Gaussian functions. Empirical values for the screening of the three cores of the target due to the inactive electrons and to Sommerfeld parameters in the interaction potential and Coulomb functions, respectively, are introduced to obtain a better agreement with the experimental results. In the case of photo-double ionization, the double continuum is described by a correlated three centers model

Dans ce travail, différents mécanismes conduisant à la double ionisation de plusieurs cibles atomiques ou moléculaires par impact d’électrons d’énergie incidente moyenne (600-700 eV) sont étudiés par des expériences de coïncidence dites (e, 3-1e) et (e, 3e). Dans ces expériences, les sections efficaces quadruplement et quintuplement différentielles en angles et en énergies ont été mesurées et analysées dans une géométrie coplanaire. Les résultats expérimentaux sont comparés à ceux obtenus par des calculs théoriques utilisant des modèles aussi bien du premier ordre que du second ordre. La comparaison montre que les théories incluant les mécanismes de second ordre (tel que Two Step 2, TS2) sont en meilleur accord avec l’expérience que ceux incluant uniquement les mécanismes de premier ordre (tels que Shake Off et Two Step 1). Ceci démontre que, dans nos conditions cinématiques, les mécanismes de second ordre jouent un rôle important, voire même dominant par rapport aux mécanismes de premier ordre. Par ailleurs, l’ensemble de nos résultats de double ionisation sont compares aux prédictions d’un modèle ‘TS2-cinématique’ développé par Lahmam-Bennani et al (2010), et qui consiste à considérer le processus de double ionisation comme deux événements successifs de simple ionisation (e,2e). La plupart des structures observées dans les distributions angulaires des électrons éjectés ont pu être interprétées et expliquées par ce modèle ‘TS2-cinématique’. Nous avons également étendu ce modèle en tenant compte de la contribution de la diffusion de recul dans chacune des étapes (e,2e). Certaines structures qui étaient restées inexpliquées par « l’ancien » modèle le sont maintenant par le modèle ‘TS2-cinématique’ étendu. L’influence de la structure atomique versus moléculaire de la cible dans le processus de double ionisation a fait l’objet d’une étude préliminaire. Les résultats (e, 3-1e) des cibles iso électroniques Ne et CH₄ montrent certaines différences pour les mêmes conditions cinématiques. L’analyse plus approfondie de ces données est en cours. / In this work, different double ionization (DI) mechanisms of various atomic and molecular targets by electron impact at different intermediate incident energies have been studied by so-called (e, 3-1e) and (e, 3e) experiments. Four and five fold differential cross sections in angle and in energy have been measured and analyzed in a coplanar geometry. The experimental measurements are compared with both first order and second order theoretical model calculations. The results shows that the theories including second order mechanism (such as Two Step 2, TS2) are generally in better agreement with the experimental data than these only including first order mechanisms (such as Shake Off and Two Step 1). This demonstrates that under present kinematics, second order mechanism plays an important role or even dominates over first order mechanisms. Besides, all DI results are compared with the predictions of TS2 kinematical analysis developed by Lahmam-Bennani et al (2010). Most of the structures shown in the measured angular distribution can be correctly explained by the TS2 kinematical analysis predictions. Besides, we extend this model by including the recoil contribution in each step. Some structures which cannot be explained by the previous model are well explained by the extended TS2 kinematical model. The isoelectronic target structure influence in DI is investigated preliminarily. The (e, 3-1e) results on Ne and CH₄ indicate the differences under same kinematics. The data analysis is underway.

Le travail présenté dans cette thèse se place dans le contexte de la simulation de dommages biologiques. D'abord une étude macroscopique met en question la pertinence des plans de traitement basés sur la dose absorbée et le passage à une étude de micro-dosimétrie permet l'utilisation de paramètres biologiques plus pertinents, tels que les cassures de brins d'ADN. La validité des sections efficaces d'interaction sur lesquelles se basent ces simulations est discutée en plus de détails. Suite à la complexité du milieu biologique, les sections efficaces d'interaction avec l'eau sont souvent utilisées. Nous développons un algorithme qui permet de fournir les sections efficaces d'ionisation pour n'importe quelle cible moléculaire, en utilisant des outils qui permettent de surmonter les difficultés de calcul, ce qui rend notre programme particulièrement intéressant pour les molécules complexes. Nous fournissons des résultats pour l'eau, l'ammoniac, l'acide formique et le tétrahydrofurane. / The work presented in this thesis can be placed in the context of biological damage simulation. Webegin with a macroscopic study where we question the relevance of absorbed-dose-based treatmentplanning. Then we move on to a micro-dosimetry study where we suggest the use of morebiologically relevant probes for damage, such as DNA strand breaks. More focus is given to thefundamental considerations on which the simulations are based, particularly the interaction crosssections. Due to the complexity of the biological medium, the interaction cross sections with waterare often used to simulate the behavior of particles. We develop a parallel user-friendly algorithmthat can provide the ionization cross sections for any molecular target, making use of particular toolsthat allow to overcome the computational difficulties, which makes our program particularlyinteresting for complex molecules. We provide preliminary results for water, ammonia, formic acidand Tetrahydrofuran.

Quels sont les processus d'excitation électronique impliqués dans le claquage optique des solides diélectriques ? Cette question, débattue depuis la fin des années 60, a récemment connu un regain d'intérêt, dans le cas où le claquage est induit par des impulsions laser picoou femtosecondes. Dans cette gamme de durée, un modèle a récemment été proposé, selon lequel les électrons de conduction seraient essentiellement injectés par une très forte avalanche électronique, initiée par une faible densité de porteurs libres excités par absorption multiphotonique. Jusqu'à présent, les seules observations expérimentales en faveur de ce modèle sont des mesures de seuils de claquage en fonction de la durée de l'impulsion laser. Nous avons adopté une approche expérimentale plus directe de ce problème, fondée sur deux expériences pompe-sonde. Grâce à la technique d'interférométrie fréquentielle, nous avons mesuré la densité totale d'électrons de conduction excités par une impulsion laser ultra-brève, en fonction de la durée et de l'intensité de cette dernière, aussi bien en-dessous qu'au-dessus du seuil de claquage. Ces mesures démontrent de façon très directe que l'absorption multiphotonique par les électrons de valence est le processus dominant d'injection de porteurs : aucune avalanche électronique ne se produit avec des impulsions lasers de moins de quelques picosecondes. L'ionisation par impact des électrons de valence par les électrons de conduction est une étape cruciale dans les modèles d'avalanche. Nous avons donc réalisé une expérience de photoémission résolue en temps, afin d'évaluer l'efficacité de ce processus dans les diélectriques. Des électrons étaient injectés dans la bande de conduction, au-dessus du seuil d'ionisation par impact, grâce à une impulsion pompe UV (40 eV) femtoseconde. La relaxation de ces électrons était ensuite sondée au moyen d'une impulsion infrarouge intense. En mesurant la distribution en énergie des photoélectrons émis par le solide en fonction du délai pompe-sonde, nous avons montré que le processus d'ionisation par impact se produit sur une échelle de temps caractéristique de quelques dizaines de picosecondes pour des électrons de conduction de quelques dizaines d'eV dans SiO2 : cette faible efficacité pourrait expliquer pourquoi il ne peut pas se produire d'avalanche électronique avec des impulsions ultra-brèves, comme nous l'avons démontré par interférométrie fréquentielle.

Cette thèse à été réalisée au sein de l'équipe d'astrophysique de laboratoire du département de physique moléculaire de l'Institut de Physique de Rennes. Dans ces travaux, une première partie présente l'application de la technique CRESU à l'étude d'agrégats de Van der Waals d'eau et de propane. Nous avons observé expérimentalement la formations d'agrégats d'eau sur une gamme de températures allant de 22.9 à 69.4 K, puis modélisé les premières étapes de l'agrégation en nous appuyant sur la détermination théorique de coefficients de vitesse. Nous avons également effectué les premières mesures du coefficient de formation du dimère de propane sur une gamme de température allant de 22.9 à 49.1 K. La seconde partie de ces travaux porte sur la détection de les produits de réactions impliquant les atomes de carbone et diverses molécules (C2H4, C2H6, C4H8 et NH3) à une température ambiante. Ces études ont été menées au synchrotron de l'Adavanced Light Source de Berkeley. Nous avons également étudié la cinétique et la formation des produits de la réaction entre atomes de carbone et ammoniac sur une gamme de température allant de 50 à 296 K. Pour cela nous avons utilisé le dispositif CRESU de l'Institut des Sciences Moléculaires de Bordeaux. Ces données ont été incrémentées dans un modèle de nuage interstellaire dense afin de voir leur influence sur l'abondance des hydrures azotées. Les travaux de cette thèse contribuent à mieux comprendre les mécanismes de réactions élémentaires menant à la formation et à la croissance de molécules et d'agrégats de Van der Waals en phase gazeuse dans des conditions physiques variées. Ils fournissent des données importantes pour la modélisation d'atmosphères planétaires, de nuages interstellaires et de processus de combustion. / This thesis has been carried out in the team of astrophysics laboratory in the Molecular Physics Department of the Physics Institute of Rennes. In this work, a first part presents the application of the CRESU technique to aggregation of van der Waals clusters of water and propane. We experimentally observed water aggregation on a range of temperatures from 22.9 to 69.4 K, then modeled the early stages of aggregation building on the theoretical determination of rate coefficients. We also made the first measurements of propane dimer formation coefficient over a temperature range of 22.9 to 49.1 K. The second part of this work concerns the detection of the products reactions involving carbon atoms and various molecules (C2H4 , C2H6 , C4H8 and NH3) at room temperature. These studies were conducted at the synchrotron Adavanced Light Source of Berkeley . We also studied the kinetics and products formation of the reaction between carbon atoms and ammonia over a temperature range of 50-296 K. To do this we used the device CRESU of the molecular science institute of Bordeaux. This data was incremented in a dense interstellar cloud model to see their influence on the abundance of nitrogen hydrides. The work of this thesis contribute to better understanding the mechanisms of reactions leading to the formation and growth of molecules and van der Waals clusters in the gas phase in various physical conditions. They provide important data for modeling planetary atmospheres , interstellar clouds and combustion process.