There is no apparent, dominant interaction in heavy transition metal oxides (TMO), especially in 5d-TMO, where all relevant interactions are of comparable energy scales, and therefore strongly compete. In particular, the spin-orbit interaction (SOI) strongly competes with the electron-lattice and on-site Coulomb interaction (U). Therefore, any tool that allows one to tune the relative strengths of SOI and U is expected to offer an opportunity for the discovery and study of novel materials. BaIrO3 is a magnetic insulator driven by SOI whereas the isostructural BaRuO3 is a paramagnetic metal. The contrasting ground states have been shown to result from the critical role of the strong SOI in the iridate. This dissertation thoroughly examines a wide array of newly observed novel phenomena induced by adjusting the relative strengths of SOI and U via a systematic chemical substitution of the Ru4+(4d4) ions for Ir4+(5d5) ions in BaIrO3, i.e., in high quality single crystals of BaIr1-xRuxO3(0.0 < x < 1.0) . Our investigation of structural, magnetic, transport and thermal properties reveals that Ru substitution directly rebalances the competing energies so profoundly that it generates a rich phase diagram for BaIr1-xRuxO3 featuring two major effects: (1) Light Ru doping (0 < x < 0.15) prompts a simultaneous and precipitous drop in both the magnetic ordering temperature TC and the electrical resistivity, which exhibits metal-insulator transition at around TC. (2) Heavier Ru doping (0.41 < x < 0.82) induces a robust metallic and spin frustration state. For comparison and contrast, we also substituted Rh4+(4d5) ions for Ir4+(5d5) ions in BaIrO3, i.e. BaIr1-xRhxO3(0.0 < x < 0.10), where Rh only reduces the SOI, but without altering the band filling. Hence, this system remains tuned at the Mott instability and is very susceptible to disorder scattering which gives rise to Anderson localization.

This works studies novel emergent quantum phases. Here, the local electronic structure of a spin-orbit assisted Mott insulator, Sr₂IrO₄ and of the member of the iron-based superconductors (IBS), Li doped NaFeAs, are investigated using low-temperature scanning tunnelling microscopy and spectroscopy (STM/S).

In der vorliegenden Promotion werden zwei ausgewählte Iridate mit Elektronen-Spin-Resonanz untersucht. Bei der ersten Probe handelt es sich um das Doppelperowskit Ba2YIrO6, das nach simpler theoretischer Auffassung kein paramagnetisches Signal besitzen sollte. Allerdings zeigen unterschiedliche magnetische Messungen schwache magnetische Spinkorrelationen. Mit Hilfe von ESR kann die Ursache dieser Signale paramagnetischen Verunreinigungen zugeschrieben werden. Zudem kann der Ursprung dieser Defekte mit zwei unterschiedlichen Oxidationsstufen des Iridiums assoziiert werden.    Bei der zweiten untersuchten Iridat-Probe La2CuIrO6 handelt es sich ebenfalls um ein Material mit Doppelperowskit-Struktur, allerdings interagieren hier zwei grundlegend verschiedene Spinsorten miteinander. Zum einen der sich aus der starken Spin-Bahn-Kopplung ergebende Jeff=1/2 Pseudospin des Iridats und zum anderen der reine S=1/2 Spin des Kupferions. Innerhalb der Kristallstruktur ergibt sich daraus eine komplexe antiferromagnetische Spinstruktur mit einer kleinen Verkippung der Spins. Diese nicht-kollineare Spinanordnung geht auf die Dzyaloshinskii-Moriya-Wechselwirkung zurück und führt letztendlich zu einem kleinen ferromagnetischen Nettomoment. Mit ESR konnte dabei vor allem die temperaturabhängige Wechselwirkung der einzelnen Untergitter gezielt untersucht werden. Zusätzlich zum experimentellen Teil war eine der Kernaufgaben dieser Arbeit die technische Realisierung eines Fabry-Perot Resonators. Ziel des Resonators ist dabei die Erhöhung des Signal/Rauschverhältnisses sowie die Implementierung die Probe innerhalb der Messapparatur zu rotieren. Um ein besseres Verständnis des zugrundeliegenden Resonanzverhaltens zu erhalten, wurden zudem einige Simulationen zum Verhalten der elektromagnetischen Wellen innerhalb des Resonators durchgeführt.

Cette thèse s'intéresse à l'interaction entre le couplage spin-orbite et les corrélations électroniques dans la matière condensée. En effet, de plus en plus de matériaux - tels que les isolants topologiques ou les oxydes de métaux de transition 5d à base d'iridium - présentent des propriétés pour lesquels l'interaction spin-orbite joue un rôle essentiel. Parmi eux, l'iridate de strontium (Sr2IrO4) a récemment été décrit comme un "isolant de Mott régi par les effets spin-orbite": dans cette image, l'interaction de Coulomb entre les électrons et le couplage spin-orbite se combinent pour rendre le composé isolant. Nous avons étudié la phase isolante paramagnétique de ce matériau avec l'approche LDA+DMFT, une méthode qui combine la théorie de la fonctionnelle de la densité dans l'approximation de la densité locale (LDA) avec la théorie du champ moyen dynamique (DMFT). Sr2IrO4 s'est avéré être un isolant de Mott pour une valeur raisonnable des corrélations électroniques une fois que le couplage spin-orbite et les distorsions structurales du cristal ont été pris en compte. En outre, nos résultats mettent en évidence les rôles respectifs joués par ces deux éléments dans l'obtention d'un état isolant et montrent que seule leur action conjointe permet d'ouvrir un gap de Mott dans un tel composé. Afin de réaliser cette étude, le couplage spin-orbite a dû être inclus au sein du formalisme LDA+DMFT. L'intérêt d'un tel développement technique dépasse le cas de Sr2IrO4, cette implémentation, dite "LDA+SO+DMFT", pouvant être aussi utilisée pour prendre en compte les corrélations électroniques dans d'autres oxydes de métaux de transition 5d ou même au sein des isolants topologiques.

In dieser Arbeit werden Messungen der elektrischen und thermischen Transportkoeffizienten an einem antiferromagnetisch ordnenden Iridat und FeAs-basierten Hochtemperatursupraleitern vorgestellt und analysiert. Iridate sind Materialien mit starker Spin-Bahn-Kopplung. In dem zweidimensionalen Vertreter Sr_2IrO_4 führt diese Kopplung zu isolierendem Mott-Verhalten mit gleichzeitiger antiferromagnetischer Ordnung der gekoppelten Spin-Bahn-Momente. Somit stellt Sr2IrO4 ein Modellsystem für die Untersuchung magnetischer Anregungen dieser Momente in Iridaten dar. Die Analyse der Wärmeleitfähigkeit von Sr_2IrO_4 liefert erstmals klare Hinweise auf magnetische Wärmeleitung in den Iridaten. Die extrahierte magnetische freie Weglänge gibt Aufschluss über die Streuprozesse der zum Wärmetransport beitragenden Magnonen und lässt Schlüsse über die Anregungen des gekoppelten Spin-Bahnsystems zu. Die FeAs-Hochtemperatursupraleiter haben aufgrund ihrer geschichteten Kristallstruktur einen hauptsächlich zweidimensionalen Ladungstransport. Die Phasendiagramme dieser Materialien setzen sich aus Ordnungsphänomenen zusammen, die Magnetismus, Supraleitung und eine Strukturverzerrung umfassen. Das Hauptaugenmerk richtet sich auf die Reaktion der Transportkoeffizienten mit den sich ausbildenden Phasen in Vertretern der 111- und 122-Familien unter chemischer Dotierung innerhalb und außerhalb der Schichtstruktur. Mithilfe von Widerstand und magnetischer Suszeptibilität lassen sich Phasendiagramme der verschiedenen Supraleiterfamilien konstruieren. In ausgewählten Fällen werden der Hall-Koeffizient und elektrothermische Transporteffekte genutzt, um das Phasendiagramm näher zu erforschen. Der Großteil der Untersuchungen zeigt omnipräsente elektrische Ordnungsphänomene, die als nematische Phase bezeichnet werden. Die Messdaten zeigen, dass die Wärmeleitfähigkeit und der Nernst-Koeffizient dominant von Fluktuationen, die der nematischen Phase vorausgehen, beeinflusst werden. Aus den Ergebnissen der Nernst-Daten an dotiertem BaFe_2As_2 werden Schlüsse über die der nematischen Phase zugrunde liegenden Mechanismen des korrelierten Elektronensystems gezogen.

The layered honeycomb lattice iridate Na2IrO3 is a novel candidate material for either a topological insulator or spin liquid. These states of matter are one possible starting point for the future realization of scalable quantum computation, but may also find application in magnetic memory or low-power electronic devices. This thesis reports on the pulsed laser deposition of high-quality heteroepitaxial (001)-oriented Na2IrO3 thin films with well-defined in-plane epitaxial relationship on 5-by-5 and 10-by-10 square millimeter single-crystalline sapphire, YAlO3 and zinc oxide substrates. Three-dimensional Mott variable range hopping is the dominant conduction mechanism between 40 and 300 K. Moreover, a signature of the proposed topological insulator phase is found in magnetoresistance by observation of the weak antilocalization effect that is associated with topological surafce states. Compared to single crystals, a smaller, 200-meV optical gap in Na2IrO3 thin films is found by Fourier-transform infrared transmission spectroscopy.

In dieser Arbeit werden Messungen der elektrischen und thermischen Transportkoeffizienten an einem antiferromagnetisch ordnenden Iridat und FeAs-basierten Hochtemperatursupraleitern vorgestellt und analysiert. Iridate sind Materialien mit starker Spin-Bahn-Kopplung. In dem zweidimensionalen Vertreter Sr_2IrO_4 führt diese Kopplung zu isolierendem Mott-Verhalten mit gleichzeitiger antiferromagnetischer Ordnung der gekoppelten Spin-Bahn-Momente. Somit stellt Sr2IrO4 ein Modellsystem für die Untersuchung magnetischer Anregungen dieser Momente in Iridaten dar. Die Analyse der Wärmeleitfähigkeit von Sr_2IrO_4 liefert erstmals klare Hinweise auf magnetische Wärmeleitung in den Iridaten. Die extrahierte magnetische freie Weglänge gibt Aufschluss über die Streuprozesse der zum Wärmetransport beitragenden Magnonen und lässt Schlüsse über die Anregungen des gekoppelten Spin-Bahnsystems zu. Die FeAs-Hochtemperatursupraleiter haben aufgrund ihrer geschichteten Kristallstruktur einen hauptsächlich zweidimensionalen Ladungstransport. Die Phasendiagramme dieser Materialien setzen sich aus Ordnungsphänomenen zusammen, die Magnetismus, Supraleitung und eine Strukturverzerrung umfassen. Das Hauptaugenmerk richtet sich auf die Reaktion der Transportkoeffizienten mit den sich ausbildenden Phasen in Vertretern der 111- und 122-Familien unter chemischer Dotierung innerhalb und außerhalb der Schichtstruktur. Mithilfe von Widerstand und magnetischer Suszeptibilität lassen sich Phasendiagramme der verschiedenen Supraleiterfamilien konstruieren. In ausgewählten Fällen werden der Hall-Koeffizient und elektrothermische Transporteffekte genutzt, um das Phasendiagramm näher zu erforschen. Der Großteil der Untersuchungen zeigt omnipräsente elektrische Ordnungsphänomene, die als nematische Phase bezeichnet werden. Die Messdaten zeigen, dass die Wärmeleitfähigkeit und der Nernst-Koeffizient dominant von Fluktuationen, die der nematischen Phase vorausgehen, beeinflusst werden. Aus den Ergebnissen der Nernst-Daten an dotiertem BaFe_2As_2 werden Schlüsse über die der nematischen Phase zugrunde liegenden Mechanismen des korrelierten Elektronensystems gezogen.