L'objectif de cette thèse est d'étudier la fiabilité et la cyclabilité des jonctions Tunnel magnétique pour mieux comprendre les mécanismes de dégradation et de claquage de la barrière. Une étude de l'endurance de la barrière MgO jusqu'au claquage électrique est présentée. Les échantillons ont été testés sous un mode impulsionnel. Par l'étude de l'effet de retard entre des impulsions successives, une durée de vie optimale des JTM est observée pour une valeur intermédiaire de retard entre les impulsions correspondant à un compromis optimal entre la densité moyenne de charge piégée dans la barrière et la modulation temporelle de charge. En outre, un modèle de piégeage / dépiégeage de charge a été développé qui appuie cette interprétation. L'étude souligne le rôle des pièges de charges dans le mécanisme de claquage de la barrière tunnel. Elle montre aussi que l'endurance extrêmement longue pourrait être obtenue en réduisant la densité des sites de piégeage d'électrons dans la barrière tunnel. Puis, une étude de l'endurance et le bruit basse fréquence a été dans les jonctionS CoFeB/MgO/CoFeB pour STT-MRAM ou TA-MRAM. Une corrélation a été observée et expliquée par la présence de sites de piégeage d'électrons dans la barrière de MgO et le rôle des phénomènes de charge/ décharge à la fois dans la fiabilité et la puissance du bruit en 1 / f électrique. Ces résultats prouvent que le test du bruit basse fréquence peut être utilisé comme une caractérisation prédictive de l'endurance. Enfin, en perspectives, des mesures complémentaires en été proposées pour développer plus le modèle de charge/décharge, une optimisation de la barrière pourrait ainsi être réaliser pour réduire le nombre des pièges de charge au sein de la barrière et par conséquent améliorer la fiabilité des jonctions Tunnel.

En spintronique, l’étude des hétérostructures multicouches composées d'une électrode ferromagnétique et d'une couche isolante mince, c'est-à-dire des jonctions tunnel magnétiques (JTM), est particulièrement importante. Le système canonique est le Fe/MgO/Fe où les hautes valeurs du rapport de la magnétoresistance tunnel (TMR) ont été mesurées. Le facteur crucial définissant la performance de la jonction est l’imperfection structurelle dans un dispositif réel. Dans notre travail, nous nous sommes concentrés sur des lacunes d'oxygène dans MgO. Au moyen de la théorie de la fonctionnelle de densité, nous avons étudié les propriétés électroniques de l'état fondamental des lacunes d'oxygène simples et doubles dans MgO massif, appelées respectivement centres F et M. Nous avons ensuite étudié l'impact de ces lacunes sur le transport balistique dans les jonctions magnétiques. Nous avons démontré le rôle supérieur joué par les centres M et nous avons prouvé qu'un transport cohérent, préservant le spin et la symétrie des électrons, est possible en présence de centres M. / In sprintronics, the study of multilayer heterostructures composed of a ferromagnetic electrodes and a thin insulating layer, i.e. magnetic tunnel junctions (MTJs), is of special importance. The canonical systems are MTJs made of Fe/MgO/Fe where hight tunneling mangetoresistance ratio (TMR) values were measured. The crucial factor defining the junction performance is the structural imperfection appearing in a real devices. In our work we focused in particular on oxygen vacancies in MgO. By means of density functional theory we studied ground state electronic properties of single and double oxygen vacancies, referred as F and M centers, respectively, in bulk MgO. We then switched to full junctions where we investigated the impact of vacancies on the ballistic transport. We demonstrated that M centers played a superior role and proved that coherent transport, preserving electrons spin and symmetry, is possible in presence of paired vacancies.

Cette thèse est consacrée à l’intégration d’un polariseur à anisotropie perpendiculaire dans une jonction tunnel magnétique aux aimantations planaires. Par effet du transfert de spin venant du polariseur perpendiculaire, il est possible d’induire des oscillations de l’aimantation de la couche libre. Ces oscillations ultra-rapides de l’ordre de la picoseconde, peuvent être utilisées comme mode d’écriture dans une cellule magnétique MRAM. Ce type d’écriture est appelée écriture précessionnelle. Nous avons optimisé des structures fonctionnelles tout en gardant des bonnes qualités électriques et magnétiques. Les tests d’écriture sur des nanopiliers ont permis de valider le concept d’écriture précessionnelle ouvrant ainsi une porte à la compréhension des différents phénomènes liés au transport tunnel et à la dynamique de l’aimantation. / This thesis is dedicated to the integration of a polarizer with out-of-plane anisotropy in a classical planar magnetic tunnel junction. The spin transfer torque from the perpendicular polarizer induces a large angle precessional motion of the free layer magnetization. These ultrafast oscillations below the nanosecond-scale can be used as writing technique, also called precessional switching in MRAM cells. We optimized a functional memory device with both good electric and magnetic properties. The concept of processional writing was validated by electric tests on patterned nanopillars structures opening the way to investigate different phenomenon’s regarding both tunneling transport and magnetization dynamics.

Phénomènes de spintronique dans les jonctions tunnel magnétiques et des films minces sont très prometteurs des deux points fondamentaux et l'application de vue. Elles sont basées sur l'exploration de spin d'électron en plus de sa charge et comprennent intercalaire couplage d'échange (CEI), l'anisotropie magnétique perpendiculaire (PMA), géante (GMR) et magnétorésistance tunnel (TMR), Couple de transfert de spin (STT), Spin effet Hall (SHE) et même induire du magnétisme dans les éléments non compris d graphène. Cette thèse comprendra premiers principes des études de phénomènes spintronique qui ont été d'un grand intérêt récemment. La première partie est consacrée à intercalaire couplage d'échange à travers les matériaux isolants dont le MgO, SrTiO3, GaAs et ZnSe. La deuxième partie comprendra des études ab initio d'anisotropie magnétique perpendiculaire au Fe | interfaces MgO et MTJ y compris le mécanisme et sa corrélation avec le spin Bloch symétrie Etat fondé de filtrage. Dans les enquêtes troisième partie de l'anisotropie magnétique et la fonction de travail dans les Co | interfaces graphène seront présentés. Ensuite, il sera montré possibilité d'induire et d'optimiser le magnétisme intrinsèque dans nanomeshes graphène. Dernière partie sera consacrée à l'induction de polarisation de spin et le réglage de Dirac point et ordre magnétique dans le graphène à l'aide d'effets de proximité magnétiques substrat. / Spintronic phenomena in magnetic tunnel junctions and thin films are very promising from both fundamental and application points of view. They are based on exploring spin of electron in addition to its charge and include interlayer exchange coupling (IEC), perpendicular magnetic anisotropy (PMA), giant (GMR) and tunnel magnetoresistance (TMR), Spin Transfer Torque (STT), Spin Hall Effect (SHE) and even inducing magnetism in non d elements including graphene. This thesis will include first-principles studies of spintronic phenomena which have been of high interest recently. First part is devoted to interlayer exchange coupling across insulating materials including MgO, SrTiO3, GaAs and ZnSe. The second part will include ab initio studies of perpendicular magnetic anisotropy at Fe|MgO interfaces and MTJs including the mechanism and its correlation to the Bloch state symmetry based spin filtering. In third part investigations of magnetic anisotropy and work function in Co|graphene interfaces will be presented. Next, it will be shown possibility of inducing and optimizing intrinsic magnetism in graphene nanomeshes. Final part will be devoted to inducing spin polarization and tuning Dirac point and magnetic order in graphene by means of magnetic substrate proximity effects.

Depuis plusieurs années de nombreuses technologies non volatiles sont apparues et ont pris place principalement dans le monde de la mémoire, tendant à remplacer tout type de mémoire. Leurs atouts laissent à penser que certaines d'entre elles, et en particulier les technologies MRAM, pourraient améliorer les performances des circuits intégrés en utilisant leurs composants magnétiques, si connus notamment sous le nom de jonctions tunnel magnétiques, dans la logique. Pour évaluer ces éventuels gains, il faut être capable de concevoir de tels circuits. C'est pourquoi nous proposons dans ces travaux d'une part un kit de conception complet pour les flots de conception full custom et numérique, permettant de couvrir l'ensemble des étapes de conception pour chacun d'entre eux. Une partie de ce kit a servi à plusieurs partenaires de projets de recherche ANR, pour concevoir des démonstrateurs. Nous proposons également dans ce kit de conception un latch magnétique non volatil innovant ultra compact, pour lequel deux brevets d'invention ont été déposés, intégré à une flip-flop. Enfin, nous présentons l'intégration de composants magnétiques à deux applications, sécurité et faible consommation, ainsi qu'une étude qui montre que les gains en consommation statique peuvent être considérables. / For several years many non-volatile technologies have been appearing and taking place mainly in the memory world, aiming at replacing all kind of memory. Their assets let thinking that some of them, specially the MRAM technologies, could improve the integrated circuit performances, using their so called magnetic components in the logic, in particular the magnetic tunnel junctions. To evaluate the potential benefits, it is necessary to be able to design such a circuit. That is the reason why we are proposing a full design kit for both full custom and digital designs, allowing all the design steps. Part of this kit has been used by partners in research project to design demonstrators. We also propose in this kit an innovative ultra-compact magnetic latch, for which 2 patents have been deposited, integrated in a flip-flop. Finally, we present the integration of magnetic components for two applications, security and low power, as well as a case study which shows that the static consumption reduction can be huge.

Du fait de leurs propriétés avantageuses en termes de rétention des données, densité de stockage et faible courant critique pour l'écriture par courant polarisé en spin (STT), les jonctions tunnel magnétiques à anisotropie perpendiculaire sont devenues prédominantes dans les études sur les applications aux mémoires magnétiques MRAM. Les travaux de cette thèse s'inscrivent dans ce contexte avec pour but l'amélioration des propriétés de transport et d'anisotropie de telles structures ainsi que la réalisation d'empilements encore plus complexes tels que des doubles jonctions perpendiculaires. Grâce à l'étude des propriétés magnétiques et des mesures de MagnétoRésistance Tunnel (TMR), il apparaît que pour optimiser les performances des jonctions tunnel, l'ensemble des épaisseurs des couches composant l'empilement doit être adapté. Des compromis sont souvent nécessaires pour obtenir à la fois une forte anisotropie perpendiculaire et des signaux de TMR élevés. Des études en fonction des épaisseurs magnétiques ont permis de déterminer les aimantations à saturation, épaisseurs critiques et couches mortes dans les couches de référence et de stockage de jonctions standard avec électrode libre supérieure et couverture Ta. Ce type de jonction a pu être nano-fabriqué sous forme de piliers circulaires afin de tester l'écriture par STT. Sachant que l'anisotropie perpendiculaire provient essentiellement de l'interface métal/oxyde, la couverture Ta a été ensuite remplacée par une deuxième couche de MgO, permettant d'améliorer significativement l'anisotropie de la couche libre. En introduisant une seconde référence au-dessus de cette jonction, des doubles jonctions perpendiculaires fonctionnelles ont pu être fabriquées. Des couches de stockage antiferromagnétiques synthétiques de la forme CoFeB/insert/CoFeB ont pu être développées et apparaissent suffisamment stables pour pouvoir remplacer les traditionnelles références à base de multicouches Co/Pt. / Due to their advantageous properties in terms of data retention, storage density and critical current density for Spin Transfer Torque (STT) switching, the magnetic tunnel junctions with perpendicular anisotropy have become predominant in the developments for MRAM applications. The aim of this thesis is to improve the anisotropy and transport properties of such structures and to realize even more complex stacks such as perpendicular double junctions. Studies on the magnetic properties and Tunnel MagnetoResistance (TMR) measurements showed that to optimize the performances of the junctions, all the thicknesses of the different layers constituting the stack have to be adapted. To guaranty both a large TMR as well a strong perpendicular anisotropy, compromises are most of the time needed. Studies as a function of magnetic thickness enabled to extract the saturation magnetization, the critical thickness and the magnetic dead layer thickness both in the bottom reference and the top storage layer in structures capped with Ta. This type of junction could be tested electrically after patterning the sample into nanopillars. Knowing that perpendicular anisotropy mostly arises at the metal/oxide interface, the Ta capping layer was replaced by a MgO one, leading to a huge increase in the anisotropy of the free layer. A second top reference was then added on such a stack to create functional perpendicular double junctions. CoFeB/insertion/CoFeB synthetic antiferromagnetic storage layers could be developed and were proved to be stable enough to replace the standard Co/Pt-based reference layers.

La polarisation du courant de spin dans un dispositif spintronique est à l'origine des effets magnéto-résistifs qui définissent ses propriétés fonctionnelles. En général, pour polariser un courant d'électrons, celui-ci traverse soit une couche ferromagnétique métallique, soit une barrière d'oxyde magnétique. Dans le cadre de cette thèse, nous avons abordé les deux alternatives. Dans une première étape, des couches d'oxyde magnétique dilué de type TiO2 :Co ont été élaborées par pulvérisation cathodique. Leurs propriétés structurales, morphologiques et magnétiques ont été étudiées afin d'optimiser leur potentiel d'intégration dans une structure complexe de type filtre à spin. Dans une deuxième étape, nous avons réalisé et étudié des jonctions tunnel magnétiques monocristalline à base d'alliage full-Heusler Co2FeAl (qui ont une polarisation théorique de 100%) et de barrière tunnel de MgO(001). Par une étude parallèle cristallographique et magnétique, nous avons démontré la corrélation directe entre l'anisotropie structurale et les anisotropies magnétiques des couches minces d'alliage Co2FeAl. En utilisant ces couches comme des électrodes magnétiques, nous avons élaboré, micro-structuré et étudié des jonctions tunnel magnétiques cristallines. Notre analyse a démontré que le transport tunnel polarisé en spin et la qualité de la demi-métallicité de l'alliage présentent une forte dépendance du grade de cristallinité du système. Au-delà des aspects purement expérimentaux, cette thèse comporte des études de modélisation analytique, numérique et ab-initio pour les propriétés magnétiques, électroniques et de transport polarisé en spin des systèmes et dispositifs étudiés / The polarization of the spin current in a spintronic device is at the origin of magneto-resistive effects that define its functional properties. Typically, in order to spin-polarize a current of electrons two alternatives are used: the electron current crosses either a ferromagnetic metal or a magnetic oxide barrier. Within this thesis, we addressed both alternatives. In a first step, layers of TiO2 diluted magnetic oxide type doped with cobalt were prepared by sputtering. Their structural, morphological and magnetic properties were studied to optimize their potential for integration into a complex spin filter type structure.In a second step, we focused our efforts on the elaboration and the study of single-crystal magnetic tunnel junction based on the full-Heusler alloy Co2FeAl and the MgO (001) tunnel barrier. From a theoretical point of view, the Heusler alloys are expected to be half-metallic. This leads to a spin polarization of 100%. Following a parallel crystallographic and magnetic study of thin Co2FeAl alloy films, we demonstrated a direct correlation between structural and magnetic anisotropies. Using these layers as magnetic electrodes, we elaborated and studied UV micro-structured crystalline magnetic tunnel junctions. Our analysis demonstrates that the spin polarized tunneling and the quality of the half-metallicity of the alloy has a clear dependence on the degree of crystallinity of the system. Beyond the purely experimental aspects, this thesis includes studies of analytical, numerical and ab-initio modeling of the magnetic and electronic properties as well as for the spin polarized transport in the studied systems and devices

Les jonctions tunnel magnétiques épitaxiées Fe/MgO/Fe(001) présentent des comportements remarquables dans la limite des faibles ou des fortes épaisseurs de MgO. Ainsi, dans le premier cas, une interaction antiferromagnétique entre les deux couches de fer est observée ; dans le second, des effets de filtrage en symétrie conduisent à l?obtention de fortes valeurs de magnétorésistance. Les expériences réalisées au cours de cette thèse visent à étudier et mettre en relation ces deux régimes de propriétés extrêmes. Des analyses en tension et en température nous permettent d?étudier les conséquences d?une modulation de la structure cristalline des électrodes et/ou de l?interface sur le transport polarisé en spin. Dans ce cadre, nous nous intéressons à trois systèmes : des jonctions hybrides Fe/MgO(001)/CoFeB, où l?électrode de CoFeB est déposée par pulvérisation cathodique puis cristallisée in situ, des jonctions Fe/MgO/Fe à texture (001), ainsi que des jonctions Fe/MgO/Fe monocristallines présentant une rugosité artificielle à l?interface barrière/électrode. Le couplage antiferromagnétique dans des systèmes Fe/MgO/Fe(001) à barrière fine est étudié grâce à des mesures de magnétométrie sur la gamme de température [5 K ; 500 K]. Nous considérons aussi l?effet de modifications structurales et/ou chimiques de l?interface par le biais de l?introduction d?une rugosité contrôlée ou d?un contaminant. Les résultats les plus originaux de cette thèse sont obtenus grâce à l?introduction d?une rugosité artificielle à l?interface Fe/MgO ; contre toute attente, ce désordre contrôlé peut en effet augmenter l?effet de magnétorésistance ou l?intensité du couplage antiferromagnétique / Epitaxial magnetic tunnel junctions Fe/MgO/Fe(001) exhibit noteworthy behaviors for both small and large MgO thicknesses. In the first case, a strong antiferromagnetic interaction between Fe layers is observed, whereas symmetry filtering effects occur for large barriers, leading to high TMR values. The aim of the experiments performed during this thesis is to study and link these two behaviors. We consider the effect of a modulation of electrodes and/or interfaces crystalline structure on spin-polarized transport, by means of temperature and voltage analyses. In this framework, we focus on three systems: Fe/MgO(001)/CoFeB hybrid junctions, where the CoFeB electrode is grown by sputtering and in situ recrystallized, textured Fe/MgO/Fe(001) junctions, and finally single crystalline (001)Fe/MgO/Fe junctions with an artificial roughness at the electrode/barrier interface. The antiferromagnetic coupling in epitaxial Fe/MgO/Fe(001) systems with a thin MgO barrier is studied by magnetometry measurements in the [5 K; 500 K] range. We also consider the effect of structural and/or chemical changes resulting from a controlled roughness or a contamination on the coupling. The most interesting results of this thesis are obtained with the introduction of an artificial roughness at the Fe/MgO interface. Unexpectedly, this controlled disorder can improve the magnetoresistance effect or the coupling intensity. In both cases, this result is attributed to a Fe-O hybridization, which emphasizes the role of oxygen in MgO based magnetic tunnel junctions for both behaviors associated with extremely thin or thick barriers

La miniaturisation du nœud technologique de CMOS en dessous de 90 nm conduit à une forte consommation statique pour les mémoires et les circuits logiques, due aux courants de fuite de plus en plus importants. La spintronique, une technologie émergente, est d’un grand intérêt pour remédier à ce problème grâce à sa non-volatilité, sa grande vitesse d’accès et son intégration facile avec les procédés CMOS. Comparé à la commutation induite par le champ magnétique, le transfert de spin (STT), une approche de commutation induite par le courant, non seulement simplifie le processus de commutation mais aussi permet un fonctionnement sans précédent en termes de consommation et de vitesse. Cette thèse est consacrée à la modélisation compacte et la conception de circuit hybride pour les dispositifs spintroniques basés sur la commutation induite par le courant. La jonction tunnel magnétique (JTM), élément fondamental de la mémoire magnétique (MRAM), et la mémoire racetrack, nouveau concept fondé sur la propagation des parois de domaine induites par le courant, sont particulièrement étudiés. Ces dispositifs et circuits spintroniques sont basés sur les matériaux à anisotropie magnétique perpendiculaire (AMP) qui ouvrent la perspective d’une miniaturisation submicronique tout en conservant une grande stabilité thermique. De nombreux modèles physiques et paramètres réalistes sont intégrés dans la modélisation compacte pour obtenir une bonne cohérence avec les mesures expérimentales. En utilisant ces modèles compacts précis, certaines applications pour la logique et les mémoires magnétiques, tels que l’additionneur complet magnétique (ACM) et la mémoire adressable par contenu (CAM), sont conçues et simulées. Nous analysons et évaluons leur potentiel de performance en termes de surface, vitesse et consommation d’énergie par rapport aux circuits classiques. Enfin, afin de lutter contre la limitation de capacité entravant la large application, nous proposons deux optimisations de conception : la mémoire multivaluée (MLC) pour la STT-MRAM et l’assistance par champ magnétique pour la mémoire racetrack. Ce concept de MLC utilise le comportement stochastique des STT pour atteindre une haute vitesse tout en augmentant la densité de STT-MRAM. La mémoire racetrack assistée par champ magnétique est fondée sur l’observation d’une propagation des parois de domaine en dessous du courant critique, propagation est attribué à l’effet « Walker breakdown ». Ceci ouvre une nouvelle voie pour réduire le courant de propagation et augmenter la capacité des mémoires racetrack au-delà des améliorations des circuits périphériques et des matériaux. / The shrinking of complementary metal oxide semiconductor (CMOS) fabrication node below 90 nm leads to high static power in memories and logic circuits due to the increasing leakage currents. Emerging spintronic technology is of great interest to overcome this issue thanks to its non-volatility, high access speed and easy integration with CMOS process. Spin transfer torque (STT), a current-induced switching approach, not only simplifies the switching process but also provides an unprecedented speed and power performances, compared with the field-induced switching. This thesis is dedicated to the compact modelling and hybrid circuit design for current-induced switching spintronic devices. Magnetic tunnel junction (MTJ), the basic element of magnetic random access memory (MRAM), and racetrack memory, a novel concept based on current-induced domain wall (CIDW) motion, are particularly investigated. These spintronic devices and circuits are based on the materials with perpendicular-magnetic-anisotropy (PMA) that promises the deep submicron miniaturization while keeping a high thermal stability. Numbers of physical models and realistic parameters are integrated in the compact modeling to achieve a good agreement with experimental measurements. By using these accurate compact models of PMA STT MTJ and PMA racetrack memory, some magnetic logic and memory applications, such as magnetic full adder (MFA) and content addressable memory (CAM), are designed and simulated. We analyze and assess their performance potential in terms of speed, area and power consumption compared with the conventional circuits. Finally, in order to tackle the capacity bottleneck hindering the wide application, we propose two design optimizations: MLC for MRAM and magnetic field assistance for racetrack memory. This MLC design benefits from the STT stochastic behavior to achieve an ultra-high speed while increasing the density. The racetrack memory with magnetic field assistance is based on the observation that CIDW motion can be triggered below the critical current due to “Walker breakdown” effect. This opens a new route to reduce the propagation current and increase the capacity of racetrack memory beyond the improvements of peripheral circuits or materials.

Les modèles théoriques qui prônent l'existence d'un filtrage en symétrie dans les électrodes ferromagnétiques n'ont jamais souffert d'autre justification que leur potentiel à éclairer les résultats expérimentaux. En la matière, les jonctions tunnel magnétiques Fe/MgO/Fe(001) apparaissent être un outil approprié pour confronter expérience et théorie de par leur haute qualité cristalline, cette dernière étant essentielle pour se rapprocher au plus près des considérations théoriques. Les premières mesures de bruit basse fréquence réalisées sur ce système en démontrent la qualité remarquable, paramètres primordiaux au bon déroulement des mécanismes de transport tunnel. L'étude de la dynamique du courant a permis de montrer l'existence d'un mode de transport tunnel direct d'une électrode à l'autre et d'invalider un mode de transport séquentiel via des défauts dans la barrière. L'intégration de films minces de Cr(001) dans ce système idéal a permis de valider de façon non ambigüe l'existence effective du filtrage en symétrie suite à l'apparition d'états de puits quantiques pour une seule symétrie électronique dans des jonctions Fe/Cr/Fe/MgO/Fe. Ce résultat phare met aussi en évidence un mode de transport tunnel cohérent et balistique. La validation de ces concepts autorise l'étude de l'injection de spin dépendant des symétries dans des matériaux plus complexes, comme des films minces de Fe3O4(001). Ces derniers ont fait l'objet d'une étude structurale approfondie et ont amené à des résultats de magnéto-transport encourageants suite à leur intégration dans des dispositifs tunnel à base de MgO(001).