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Analyse des structures des écoulements et des instabilités développées par un rideau d'air cisaillé latéralement par un courant externe : application au cas des meubles frigorifiques de vente / Analysis of flow structures and instabilities developed by and air curtain sheared laterally by an external stream : application to the case of refrigerated display cabinetsKaffel, Ahmed 16 February 2017 (has links)
Dans cette étude, le comportement aérodynamique du jet pariétal (Re = 8000) cisaillé latéralement par un courant de perturbation externe (ELS) de profil de vitesse uniforme (Ulf) a été étudié et analysé. Les expérimentations ont été réalisées par PIV et LDV sur une maquette aéraulique isotherme à échelle réduite d’un meuble frigorifique de vente. L’étude est centrée sur la région du jet située à proximité de la section de soufflage (x/e < 10) qui correspond à la zone dans laquelle se développent les instabilités et le processus de transition vers la turbulence. L’analyse des résultats obtenus avec et sans perturbation a mis en évidence que la perturbation entraîne une diminution significative du pouvoir d’entraînement du jet, une forte décroissance de la vitesse moyenne maximale, un faible épanouissement du jet et une augmentation globale des valeurs des moments d’ordre deux de toutes les composantes des contraintes de Reynolds. L’analyse par PIV résolue en temps (10 kHz) montre une topologie déformée et allongée des structures de Kelvin-Helmholtz (K-H) pour (Ulf = 0,5 ms-1) et détachée pour (Ulf = 1 ms-1). Les résultats de l’interaction mutuelle ente les couches interne et externe indiquent que le courant ELS brise partiellement le mécanisme de formation des dipôles de vortex qui deviennent irréguliers et moins prédictifs, ce qui conduit à l’allongement de la zone de transition et retarde donc l’apparition de la zone auto-similaire du jet. D’après la technique POD, l’ELS engendre une redistribution énergétique entre les modes. Le courant ELS affecte également les instabilités K-H en perturbant leur organisation bidimensionnelle, leur topologie, leur alignement et leur fréquence de passage mettant en évidence l’effet inhibiteur exercé sur le développement des structures primaires. Les corrélations spatiales Rvv reflètent la diminution des échelles de longueur dans le cas d’un jet perturbé. / In this study, the aerodynamic behavior of the plane wall jet (Re = 8000) sheared laterally by an external lateral stream (ELS) of a uniform velocity profile (Ulf) was studied and analyzed. The experiments were carried out by PIV and LDV on a reduced-scale isothermal aeraulic model of a refrigerated display cabinet. The study focuses on the near-field region of the jet (x / e <10) which corresponds to the zone of transition to turbulence and onset and development of instabilities. The results obtained with and without perturbation showed a significant decrease in the entrainment rate, a strong decrease in the maximum velocity decay rate, a lower jet expansion and an overall increase in the values of second order moments of the Reynolds stress components. The time-resolved PIV analysis (10 kHz) shows a distorted and elongated topology of the Kelvin-Helmholtz (K-H) structures for (Ulf = 0,5 ms-1) and a detached topology for (Ulf = 1 ms-1). The results of the mutual interaction between the inner and outer layers indicate that the ELS partially breaks the vortex dipole formation mechanism which becomes irregular and less predictive, leading to the elongation of the transitional region and a lag effect in the beginning of the self-similarity region. POD technique reveals the role of the ELS in redistributing energy between the modes. The ELS also affects the K-H instabilities by disrupting their two-dimensional organization, topology, alignment and shedding frequency, highlighting the inhibitory effect exerted on the development of primary structures. The spatial correlations Rvv reflect the decrease of the length scales in the case of a perturbed jet.
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Investigation of crystalline silicon solar cells at the nano-scale using scanning probe microscopy techniques / Etude de cellules solaires en silicium cristallin à l'échelle nanométrique à l'aide de techniques de microscopie à sonde localeNarchi, Paul 12 December 2016 (has links)
Cette thèse s’intéresse à l’analyse de cellules silicium cristallin à l’échelle nanométrique, à l’aide de techniques de microscopie à sonde locale (SPM). En particulier, nous avons choisi d’analyser les propriétés électriques à l’échelle locale, grâce à deux techniques SPM : la microcopie à sonde de Kelvin (KPFM) et la microscopie à force atomique à sonde conductrice (CP-AFM).Tout d’abord, nous présentons les forces et faiblesses de ces deux techniques, comparées à la microscopie électronique, qui permet également d’analyser les propriétés électrique à l’échelle nanométrique. Cette comparaison approfondie nous permet d’identifier des mesures où le KPFM et le CP-AFM sont particulièrement adéquat et peuvent apporter de la valeur. Ces mesures sont divisées en deux catégories : les analyses matériaux et les analyses dispositifs.Ensuite, nous nous focalisons sur les analyses matériaux à l’échelle nanométrique. Nous présentons d’abord des mesures de dopage à l’échelle nanométrique, à l’aide d’une technique avancée de CP-AFM, appelée Resiscope. Nous montrons que cette technique peut détecter des changements de dopage dans la gamme 1015 à 1020 atomes.cm-3, avec une résolution nanométrique et un bon ratio signal/bruit. Puis, nous présentons des mesures de durée de décroissance sur des wafers silicium cristallin passivés. Les mesures sont réalisées sur la tranche non-passivée des échantillons. Nous montrons que, même si la tranche n’est pas passivée, les durées de décroissance obtenue par KPFM ont une bonne corrélation avec les temps de vie des wafers mesurées par décroissance de la photoconductivité détectée par micro-ondes.Par la suite, nous nous concentrons sur les analyses dispositif. A l’aide du KPFM, nous analysons deux types de cellules solaires silicium cristallin : les cellules solaires silicium épitaxié (epi-Si) et les cellules solaires hétérojonctions à contact arrière (IBC). En particulier, nous nous focalisons sur l’analyse de dispositifs en condition d’opération. Nous étudions d’abord l’influence de la tension électrique appliquée et nous montrons que les effets de résistance et de diode peuvent être détectés à l’échelle nanométrique. Les mesures de KPFM sont comparées aux mesures de microscopie électronique à balayage (SEM) dans les mêmes conditions, puisque le SEM est aussi sensible au potentiel de surface. Nous montrons que les mesures KPFM sur la tranche de cellules solaires epi-Si peuvent permettre d’étudier les changements de champ électrique avec la tension électrique appliquée. De plus, si la tension électrique est modulée en fréquence, nous montrons que des mesures de temps de vie peuvent être effectuées à l’échelle locale sur la tranche de cellules solaires epi-Si, ce qui peut permettre de détecter les interfaces limitantes. Puis, nous étudions l’influence de l’illumination sur les mesures KPFM et CP-AFM. Nous effectuons des mesures sur la tranche de cellules epi-Si sous différentes valeurs d’intensité et longueurs d’onde d’illumination. Nous montrons une bonne sensibilité des mesures KPFM à l’illumination. Cependant, nous montrons que pour différentes longueurs d’onde, à tension de circuit ouvert fixé, nos mesures ne sont pas corrélées avec les mesures de rendement quantique interne, comme nous le pensions.Enfin, nous résumons notre travail dans un tableau qui représente les forces et faiblesses des techniques pour les différentes mesures d’intérêt exposées précédemment. A partir de ce tableau, nous imaginons un setup de microscopie « idéal » qui permette d’analyser les cellules solaires de manière fiable, versatile et précise. Pour finir, nous proposons des mesures d’intérêt qui pourraient être réalisées avec ce setup « idéal ». / This thesis focuses on the investigation of crystalline silicon solar cells at the nano-scale using scanning probe microscopy (SPM) techniques. In particular, we chose to investigate electrical properties at the nano-scale using two SPM techniques: Kelvin Probe Force Microscopy (KPFM) and Conducting Probe Atomic Force Microscopy (CP-AFM).First, we highlight the strengths and weaknesses of both these techniques compared to electron microscopy techniques, which can also help investigate electrical properties at the nano-scale. This comprehensive comparison enables to identify measurements where KPFM and CP-AFM are particularly adequate. These measurements are divided in two categories: material investigation and devices investigation.Then, we focus on materials investigation at the nano-scale using SPM techniques. We first present doping measurements at the nano-scale using an advanced CP-AFM technique called Resiscope. We prove that this technique could detect doping changes in the range 1015 and 1020 atoms.cm-3 with a nano-scale resolution and a high signal/noise ratio. Then, we highlight decay time measurements on passivated crystalline silicon wafers using KPFM. Measurements are performed on the unpassivated cross-section. We show that, even though the cross-section is not passivated, decay times measurements obtained with KPFM are in good agreement with lifetimes measured by microwave photoconductivity decay.Subsequently, we focus on device measurements. Using KPFM, we investigate two different crystalline silicon solar cell architectures: epitaxial silicon (epi-Si) solar cells and interdigitated back contact (IBC) heterojunction solar cells. In particular, we focus on measurements on devices under operating conditions. We first study the influence of the applied electrical bias. We study the sensitivity of surface potential to electrical bias and we show that diode and resistance effects can be detected at the nano-scale. KPFM measurements are compared to scanning electron microscopy (SEM) measurements in the same conditions since SEM is also sensitive to surface potential. We show that KPFM measurements on the cross-section of epi-Si solar cells can help detect electric field changes with electrical bias. Besides, if the electrical bias is frequency modulated, we show that lifetime measurements can be performed on the cross-section of epi-Si solar cells and can help detect limiting interfaces and layers. Then, we study the influence of illumination on KPFM and CP-AFM measurements. We perform photovoltage and photocurrent measurements on the cross-section of epi-Si solar under different values of illumination intensity and illumination wavelength. We show a good sensitivity of KPFM measurements to illumination. However, we show that measurements for different wavelengths at a given open circuit voltage, are not correlated with the internal quantum efficiency, as we could have expected.Finally, we summarize our work in a table showing the impact of strengths and weaknesses of the techniques for the different measurements highlighted. From this table, we imagine an “ideal” microscopy setup to investigate crystalline silicon solar cells in a reliable, versatile and accurate way. We propose investigations of interest that could be carried out using this “ideal” setup.
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L'onde de Kelvin équatoriale océanique intrasaisonnière et les événements El Nino du Pacifique central / The intraseasonal equatorial oceanic Kelvin wave and the central Pacific El Nino phenomenonMosquera Vasquez, Kobi A. 03 July 2015 (has links)
Le phénomène El Niño est le mode dominant de la variabilité du climat aux échelles de temps interannuelles dans le Pacifique tropical. Il modifie considérablement le climat régional dans les pays voisins, dont le Pérou pour lequel les impacts socio-économiques peuvent être dramatiques. Comprendre et prévoir El Niño reste un enjeu prioritaire pour la communauté climatique. Des progrès significatifs dans notre compréhension du phénomène El Niño et dans notre capacité à le prédire ont été réalisés dans les années 80, en particulier grâce à la mise en place du système d'observation dans le Pacifique tropical (programme de TOGA, en particulier, ainsi que l'émergence de l'ère des satellites). À la fin du XXe siècle, alors que de nouvelles théories scientifiques ont été proposées et testées, les progrès réalisés dans le domaine de la modélisation numérique et de l'assimilation de données ont conduit à l'idée que le phénomène El Niño pourrait être prévu avec au moins deux ou trois saisons à l'avance. Or, depuis le début du 21ième siècle, les manifestations du phénomène El Niño ont réduit cette expectative: un nouveau type d'El Niño est a été découvert - identifié par des anomalies de température moins intenses et localisées dans le centre du Pacifique équatorial. Ce phénomène, connu sous le nom CP El Niño pour El Niño Pacifique Central ou El Niño Modoki a placé la communauté scientifique devant un nouveau défi. Cette thèse est une contribution à l'effort international actuel pour comprendre la dynamique de ce nouveau type d'El Niño, dans le but de proposer des mécanismes expliquant sa présence accrue au cours des dernières décennies. Plus précisément, l'objectif de cette thèse est d'étudier le rôle des ondes longues équatoriales dans le Pacifique tropical sur la dynamique océanique et la thermodynamique associées au phénomène El Niño de type Pacifique Central. Cette thèse s'intéresse tout d'abord au premier CP El Niño du 21ième siècle, le phénomène El Niño 2002/03, à partir des sorties d'un modèle de circulation océanique général. Ensuite, nous documentons les caractéristiques des ondes équatoriales de Kelvin aux fréquences Intra Saisonnières (ISKw) sur la période 1990-2011, fournissant une statistique de l'activité des ondes ISKw durant l'évolution des événements El Niño de type Central Pacifique. Nos résultats montrent que l'onde ISKw subit une forte dissipation dans le Pacifique Est, qui est interprétée comme provenant de la dispersion des ondes lorsqu'elles rencontrent le front zonal de la stratification dans l'Est du Pacifique (i.e. la pente de la thermocline d'Ouest en Est). Une réflexion partielle de l'onde ISKw en onde de Rossby équatoriale de près de 120°W est également identifiée, ce qui peut expliquer le confinement dans le Pacifique central des anomalies de température de surface associées aux événements El Niño de type Central Pacifique. Nous suggérons que la fréquence accrue au cours des dernières années des événements CP El Niño peut être associée à l'état froid - de type La Niña - observé dans le Pacifique Equatorial depuis les années 90 et les changements dans la variabilité saisonnière de la profondeur de la thermocline depuis les années 2000. / The El Niño phenomenon is the dominant mode of climate variability at interannual timescales in the tropical Pacific. It modifies drastically the regional climate in surrounding countries, including Peru for which the socio-economical impacts can be dramatic. Understanding and predicting El Niño remains a top-priority issue for the climatic community. Large progress in our understanding of El Niño and in our ability to predict it has been made since the 80s thanks to the improvement of the observing system of the tropical Pacific (TOGA program and emergence of the satellite era). At the end of the Twentieth century, whereas new theories were proposed and tested, progress in numerical modeling and data assimilation led to the idea that El Niño could be predicted with at least 2 or 3 seasons in advance. The observations since the beginning of the 21st century have wiped out such expectation: A new type of El Niño, known as the Central Pacific El Niño (CP El Niño) or Modoki El Niño has put the community in front of a new challenge. This thesis is a contribution to the current international effort to understand the dynamics of this new type of El Niño in order to propose mechanisms explaining its increased occurrence in recent decades. More specifically, the objective of the thesis is to study the role of the oceanic equatorial waves in the dynamic and thermodynamic along the equatorial Pacific Ocean, focusing on the CP El Niño. This thesis first takes a close look at the first CP El Niño of the 21st century of this type, i.e. the 2002/03 El Niño, based on an Oceanic General Circulation Model. Then it documents the characteristics of the IntraSeasonal Kelvin waves (ISKws) over the period 1990-2011, providing a statistics on the ISKws activity during the evolution of CP El Niño events. We find that the ISKw experiences a sharp dissipation in the eastern Pacific that is interpreted as resulting from the scattering of energy associated to the zonal contrast in stratification (i.e. sloping thermocline from west to east). Partial reflection of the ISKw as Rossby waves near 120°W is also identified, which may explain the confinement of CP El Niño warming in the central Pacific. We suggest that the increased occurrence of CP El Niño in recent years may be associated to the La Niña-like state since the 90s and changes in the seasonality of the thermocline since the 2000s.
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Dynamique d'un fluide dans un cylindre en précessionLagrange, Romain 09 December 2009 (has links) (PDF)
Cette thèse est une étude théorique et expérimentale de l'écoulement d'un fluide dans un cylindre en précession. Elle s'inscrit dans le domaine des écoulements tournants et trouve de nombreuses applications en aéronautique (précession des objets volants avec carburant liquide) et géophysique (influence de la précession terrestre sur la dynamique du noyau externe). Pour des nombres de Reynolds modérés, l'écoulement d'un fluide en précession est une rotation solide à laquelle se superposent des ondes appelées modes de Kelvin. Ces ondes deviennent résonnantes lorsque leur fréquence propre est égale à la fréquence de précession. Afin de prédire l'amplitude d'un mode de Kelvin résonnant, une théorie visqueuse et faiblement non-linéaire a été développée puis confirmée expérimentalement. Lorsque le nombre de Reynolds augmente, l'écoulement de base devient instable. Des mesures PIV ont montré que cette instabilité est due à une interaction entre le mode forcé par la précession et deux modes de Kelvin libres. Une analyse linéaire de stabilité basée sur un mécanisme de résonance triadique entre modes de Kelvin permet de prédire correctement le seuil et le taux de croissance de l'instabilité. Cette instabilité est saturée par un mode géostrophique créé par l'interaction non-linéaire et visqueuse des modes de Kelvin libres avec eux même. En accord avec les expériences, une théorie faiblement non-linéaire montre que les amplitudes des modes de Kelvin sont stationnaires ou oscillantes (cycles intermittents) en fonction du nombre de Reynolds. Finalement, le point fixe des équations non-linéaires (système dynamique à quatre degrés de liberté) prédit correctement l'écoulement moyen à l'intérieur du cylindre, même pour des très grands nombres de Reynolds (i.e. Re>50000).
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Étude de propriétés électroniques de nanostructures par microscopie à force atomique sous ultra-videBorowik, Łukasz 14 December 2009 (has links) (PDF)
Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés électroniques de nanostructures par microscopie à force atomique (AFM) en ultra-vide. La première partie de ce travail a consisté à caractériser localement des nanofils de silicium par technique d'AFM conducteur. Les expériences de conduction locale sur nanofils inclinés montrent que la conduction des nanofils intrinsèques est dominée par un transport en surface, associé à la présence de résidus catalytiques métalliques. Cette conduction peut être partiellement supprimée (par désoxydation) ou exaltée (par traitement thermique). Une caractérisation qualitative du dopage de ces nanostructures est présentée, par technique de microscopie à sonde de Kelvin. La deuxième partie de la thèse a consisté à étudier le transfert de charges et les propriétés d'ionisation de nanocristaux de silicium passivés hydrogène, dopés de type n (P) ou p (B), fabriqués par dépôt plasma. L'analyse des images de microscopie à sonde de Kelvin en modulation d'amplitude sous ultra-vide montre que le transfert de charges des nanocristaux de silicium correspond à un mécanisme de compensation d'énergie, exalté par le confinement quantique. Les résultats expérimentaux fournissent une mesure de l'ouverture de la bande interdite des nanocristaux due au confinement quantique, dans la gamme 2-50 nm, en accord quantitatif avec des calculs en liaisons fortes. Ils mettent en avant la possibilité d'utiliser des nanocristaux dopés comme sources d'électrons pour réaliser un dopage sélectif contrôlé de nanostructures ou nanodispositifs, avec des densités dans les gammes de 2×10^11-10^14 cm^-2 ou 8×10^5-2×10^7 cm^-1.
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Gas separation of steam and hydrogen mixtures using an α-alumina-Alumina supported NaA membrane / by S. MoodleyMoodley, Shawn January 2007 (has links)
Thesis (M. Ing. (Chemical Engineering))--North-West University, Potchefstroom Campus, 2008.
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Fringe Field Corrections in nvCPD Probe Tip ApplicationsWatt, Andrew 12 July 2004 (has links)
This thesis addresses the fabrication, evaluation, and analysis of the probe tip of a non-vibrating contact potential difference sensor. The non-vibrating contact potential difference (nvCPD) probe measures the work function variation on a conducting surface and recent experiments performed to measure the size of surface features have shown poor correlation between actual and calculated probe tip dimensions. In order to address this deficiency, experiments were done and an analytical model was developed, including fringe electrical fields, that predicts the shape of the nvCPD probe signal as a function of probe tip geometry, work function variation, and experimental parameters. Probe tips were constructed with varying geometric properties and experiments using these probe tips were compared to a model. There was good correlation of the nvCPD probe output for a known work function change and probe tip geometry. The effective area of the probe tip resulting from electrical field fringing is expected to increase with dielectric thickness to a finite value, based on pre-existing electrostatic models for a shielded parallel plate capacitor. The minimum fringe field obtained in these experiments was for a 3.18mm diameter probe tip with a dielectric thickness of 0.20mm. The fringe field diameter was 3.38mm at a fly height of 0.60mm, representing an effective probe tip area increase of 13%.
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Nano Thermal and Contact Potential Analysis with Heated Probe TipsRemmert, Jessica Lynn 09 April 2007 (has links)
This work describes two closed-loop atomic force microscopy methods that utilize the heated silicon probe to interrogate surfaces. The first method identifies the softening temperatures of a selected polymer and organic substrate as a function of contact force and surface hardness. Motivation partly stems from nanosampling, which requires knowledge of phase-specific transitions to identify and extract mass from multicomponent systems for chemical analysis. In the second method, the cantilever is implemented as a Kelvin probe to study the effect of temperature on the measured contact potential. The objective is to ascertain whether the probe functions as a capable electrode for scanning Kelvin probe microscopy (SKPM) applications. This was achieved by performing heated force-distance experiments on a biased gold film with the tip operating at various potentials. Both experiments examine the interaction between the tip and substrate and analyze sample effects both induced and sensed by the cantilever.
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Etude des Propriétés Morphologiques, Electriques et Chimiques <br />de l'Interface Métal/Isolant et de leur Impact sur les Performances <br />de la Capacité TiN/Ta2O5/TiNGaillard, Nicolas 15 December 2006 (has links) (PDF)
La course à la miniaturisation en microélectronique impose aujourd'hui l'introduction de films métalliques et d'isolants de forte permittivité dans la fabrication des transistors MOS et des capacités MIM afin d'augmenter leur densité tout en maintenant leurs performances électriques. Cependant, l'intégration de ces matériaux doit faire face à certains phénomènes physiques localisés au niveau de l'interface métal/isolant qui peuvent dégrader les performances de ces composants. De ce fait, le choix des matériaux employés ne peut se faire sur la simple considération de leurs propriétés intrinsèques et passe nécessairement par une analyse poussée des propriétés de l'interface qu'ils forment. Nous présentons dans notre étude une caractérisation fine des différentes propriétés de l'interface TiN/Ta2O5 ainsi que leur impact sur les performances de la capacité MIM 5fF.mm-2. Nous étudions dans un premier temps l'effet de la rugosité des interfaces sur les caractéristiques courant-tension de la capacité MIM. Des simulations « in situ » du champ électrique établi dans ce dispositif indiquent alors que la topographie propre à chaque interface peut conduire à des caractéristiques électriques asymétriques. Notre analyse porte ensuite sur les phénomènes fondamentaux qui gouvernent la valeur du travail de sortie des couches métalliques. Cette analyse nécessite l'utilisation d'une technique de microscopie électrique à sonde locale (KFM) qui permet notamment d'observer l'impact de la cristallinité des films sur leurs travaux de sortie. Enfin, l'effet de la composition chimique de l'interface TiN/Ta2O5 sur la hauteur de barrière est présenté. Cette étude, réalisée par spectroscopie de photoélectrons X et UV, permet de construire le diagramme de bande complet de la structure MIS TiN/Ta2O5/Si. On constate alors un décalage important des niveaux du vide aux différentes interfaces induit par la présence de dipôles.
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Gas separation of steam and hydrogen mixtures using an α-alumina-Alumina supported NaA membrane / by S. MoodleyMoodley, Shawn January 2007 (has links)
In this study, the feasibility of a NaA zeolite membrane for the gas phase separation of steam and hydrogen mixtures was determined. The Fischer-Tropsch (FT) process, which produces high value fuels and chemicals from coal and natural gas, can be greatly improved upon by the selective removal of water from the FT reactor product stream. According to the FT reaction kinetics, the rate of reaction increases with the partial pressure of hydrogen but is adversely affected the presence of water in the reactor product stream. Chemisorbed water on the surface of the metal catalysts also enhances deactivation due to sintering and fouling. The use of a zeolite membrane reactor is well equipped to serve the purpose of in-situ water removal as it can facilitate the separation of chemical components from one another in the presence of catalytic reactions. The LTA type zeolite membrane NaA or zeolite 4A, in particular, is well suited for the separation of polar (H2O) from non-polar (H2) molecules because of its high hydrophilicity. NaA has also been identified as an excellent candidate for selective water removal applications due its high adsorption affinity and capacity for water.
The NaA membrane used in this study was manufactured by means of the in-situ crystallisation method where the growth of crystals on the inside surface of a centrifugally casted a-alumina support was favoured. Scanning electron microscopy (SEM) analyses performed on the membrane after a double hydrothermal synthesis indicated that the surface topology was rough and that the zeolite crystals formed were not uniform in size. Overall, the membrane thickness varied between 6.5 and 8.0 flm. An evaluation of the membrane quality was made possible through permeation experiments involving SF6 and Hz. The calculated Hz/SF6 permselectivity in this study was found to be 9.78, which despite being higher than the Knudsen diffusion selectivity of 8.54, confirmed the presence of intercrystalline defects or non-zeolitic pores in the membrane. Experiments concerning pure component and binary mixture permeation of steam and hydrogen through the supported NaA membrane were conducted over a temperature range of 115°C to 160 °c for binary hydrogen/steam mixtures, 25°C to 160°C for pure hydrogen and 130°C to 170°C for pure steam. For the permeation of pure component hydrogen, a local maximum in its permeance having a value of 224 x 10'°8 mol.m,z.s'!.Pa'! was reached at a system pressure and temperature of 6.875 bar and 75°C respectively. For the permeation of pure component steam
through NaA, the effects of capillary condensation in the pores and defects of the zeolite membrane resulted in a decrease in steam permeance as a function of absolute pressure for temperatures lower than 160 °c. Once the effects of capillary condensation had receded, maxima in the steam permeances as a function of temperature corresponding to values of 70 x 10,08, 65 X 10,08 and 75 x 10,08 mol.m•2.s'I.Pa'l were found for the 182.5, 197.5 and 222.5 kPa isobars respectively. These observations collaborated well with the description of surface diffusion with permeation taking place in the Langmuir (strong adsorption) regime.
Permeation experiments through NaA as function of temperature were conducted for a 90 mol% steam -10 mol% hydrogen (90-10) binary mixture as well as for a 60-40 mixture of these two. At low temperatures the permeation of hydrogen was completely suppressed by the condensed steam resulting in an almost perfect separation. The Kelvin equation was used to estimate the pore size of the defects which was found to range between 1.86 and 2.45 nm. The temperature range over which these defects in the membrane were assumed to become unblocked (i.e. assuming when the first breakthrough of hydrogen occurred), were determined to be between 140 to 148 °c and between 128 to 130 °c for the 90-10 and 60-40 mixtures respectively. The mixture selectivities (towards water) between 115 °c and 130 °c were found to be immensely high (much greater than 1000) for both the 90-10 and 60-40 mixtures, while the ideal selectivities were calculated to be less than lover the same temperature range. At 140 °c, the selectivity towards water for the 9010 mixture was still greater than 1000; however for the 60-40 mixture at this temperature, an inversion of selectivity towards H2 had already taken place. The breakthrough in H2 permeance occurs at a much lower temperature when the feed mixture contains a lower concentration of water. Since the partial pressure of steam will be reduced, larger pores will become unblocked at lower temperatures according to the Kelvin equation. / Thesis (M. Ing. (Chemical Engineering))--North-West University, Potchefstroom Campus, 2008.
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