Die Elektronenspinresonanz (ESR) untersucht die im quasistatischen Magnetfeld resonante Absorption eines an die Probe angelegten Mikrowellenmagnetfeldes. Es wurde das System Yb1-w A1-w (Rh1-x Cox)2 (Si1-y Gey) 2 mit A=La, bzw. Lu, sowie das System YbIr2Si2 mittels ESR untersucht. Unter Kondo-Wechselwirkung vieler Leitungselektronen mit einem lokalen 4f-Moment des Kondo-Ions bildet sich ein nicht-magnetisches Grundzustands-Singlett, was zur Abschirmung des magnetischen Moments führt. YbRh2Si2 ist das erste Schwere-Fermionen-System mit Kondo-Ionen, das ohne Dotierung zusätzlicher ESR-Sonden ein ESR-Signal unterhalb der Kondo-Temperatur aufweist. Es zeigt sich, dass das ESR-Signal nicht mittels gängiger ESR-Theorien konsistent beschrieben werden kann. Die Messungen, die im Rahmen dieser Arbeit angestellt wurden, flossen in die Entwicklung von weiterführenden Theorien (z.B. [1], [2]) ein. Die Temperaturabhängigkeit des ESR-g-Faktors konnte damit erfolgreich beschrieben werden, womit erstmals der Nachweis einer Kondo-Wechselwirkung in Kondo-Gitter-Systemen mittels ESR gelang. Ferner konnte die Bedeutung von ferromagnetischen Fluktuationen für eine kleine, beobachtbare Linienbreite beschrieben werden. Der ESR-Methode ist somit die Kondo-Spindynamik direkt zugänglich. Dieser Zugang ist neu und einzigartig, denn andere Methoden (NMR, inelastische Neutronenstreuung) charakterisieren die Kondo-Spindynamik auf indirekte Weise. [1] P. Wölfle und E. Abrahams. Phenomenology of esr in heavy-fermion systems: Fermi-liquid und nicht-fermi-liquid regimes Phys. Rev. B, 80(23): 235112, 2009. [2] B. I. Kochelaev, S. I. Belov, A. M. Skvortsova, A. S. Kutusov, J. Sichelschmidt, J. Wykhoff, C. Geibel und F. Steglich. Why could electron spin resonance be observed in a heavy fermion kondo lattice? Eur. Phys. J. B, 72(4): 485, 2009.

Die vorliegende Arbeit untersucht elektronische Korrelationseffekte in Realsubstanzen wie Europium-Sulphid (EuS) und Gadolinium-Nitrid (GdN). Es wird dazu eine Kombination von vielteilchentheoretischen Analysen der Spin-Austauschwechselwirkung zwischen itineranten Bandelektronen und lokalisierten 4f-Momenten, durchgefuehrt im Rahmen eines Mehr-Band-Kondo-Gitter-Modells (KLM), mit first-principles (T=0) Bandstrukturrechnungen vorgeschlagen. Die Ein-Teilchen-Energien (hopping-Integrale), die als Energie-Matrix in den Mehr-Band-Hamilton-Operator eingehen, werden einer TB-LMTO-ASA entnommen. Die interessierenden physikalischen Eigenschaften wie die Quasiteilchen-Spektraldichte und die Quasiteilchen-Zustandsdichte werden mit der Bewegu-ngsgleichungs-Methode Greencher Funktionen berechnet. Dazu wird fuer die gesuchte Mehr-Band-Selbstenergie der itinerantenLadungstraeger als Verallgemeinerung des sogenannten Interpolating Selfenergy Approach (ISA) ein Ansatz vorgeschlagen. Es stellt sich heraus, dassdas elektronische Anregungsspektrum durch die Austausch-Kopplung an das lokalisierte Momenten-System eine spektakulaere Temperaturabhaengigkeit aufweist, in Uebereinstimmung mit vorliegenden experimentellen Beobachtungen. Stark temperaturbestimmte Korrelationseffekte werden registriert, z.B. eine mit fallender Temperatur in der ferromagnetischen Phase auftretende Rotverschiebung der unteren Leitungsbandkante in guter Uebereinstimmung mit experimentellen Daten. Um die reinen f-Spin-Korrelationen zu beschreiben, wird eine modifizierte RKKY-Theorie fuer Mehr-Band-Systeme entwickelt, wobei durch Ausmitteln der elektronischen Freiheitsgrade das Mehr-Band KLM auf ein effektives Heisenberg-Modell abgebildet wird. Mit einer RPA-Theorie wird das effektive Heisenberg-Modell auf Aussagen zu zentralen magnetischen Eigenschaften wie Curie-Temperatur und Magnetisierungskurve analysiert. Durch gezielte Variation der Systemparameter wird die Brauchbarkeit des Modells getestet. / This dissertation deals with a combination of many-body evaluation of a spin exchange interaction between the itinerant electrons and localized 4f moments on a periodic lattice, i.e. within the so-called multi-band Kondo lattice model (KLM), and the T=0 first principles calculations in order to study the electronic correlation effects in real materials like Europium Sulphide (EuS) and Gadolinium Nitride (GdN).The single-particle ground state energy or hopping integral acting as an input in the many-body part is obtained using tight binding linear muffin-tin orbital within atomic sphere approximation (TB-LMTO-ASA) program and is a matrix in general. The physical properties of interest like the quasi-particle spectral density and quasi-particle density of states are calculated within the Green function theory and the equation of motion method. In order to do so the required multi-band self-energy of the band electrons istaken as an ansatz, i.e. the so-called interpolating self-energy approach (ISA). The electronic excitation spectrum gets a striking temperature dependence by its exchange coupling to the localized spin system. We observe very strong temperature dependent electronic correlation effects in GdN and the calculated red-shift of the lower conduction band is in close comparison with experiment. In order to determine the pure f-spin correlations, we develop the multi-band modified RKKY theory. The central idea of this theory beingto average out the itinerant electron degrees of freedom from the spin-exchange interaction and map the latter on to an effective Heisenberg model. Using this procedure, we determine the magnetic properties of the system like Curie temperature (within Random Phase Approximation) while calculating the chemical potential and magnetization within a self consistent scheme for various configurations of system parameters.

Der erste Teil dieser Arbeit ist dem Kondogittermodell gewidmet. Für ein Elektron, das in einen ferromagnetisch gesättigten Hintergrund aus lokalen Spinmomenten eingebracht wird (ferromagnetisches Polaron), wird die stationäre Schrödingergleichung gelöst und das vollständige Eigenwertspektrum im endlichen und unendlichen Gitter abgeleitet. Danach wird die zeitabhängige Schrödingergleichung für beliebige Anfangsbedingungen gelöst und eine detaillierte Analyse des Down-Elektron-Zerfalls vorgenommen. Für endliche Bandfüllungen wird im Anschluss das magnetische Grundzustandsphasendiagramm mit Hilfe einer Molekularfeldtheorie bestimmt. Der Einfluss von Verdünnung/Unordnung im lokalen Momentensystem auf die auftretenden Phasen wird analysiert. Im zweiten Teil der Arbeit wird das Hubbardmodell untersucht. Für dieses wird mit Hilfe einer modifizierten Störungstheorie (englisch: modified perturbation theory, MPT) eine wellenzahlabhängige (nicht-lokale) Selbstenergie abgeleitet, die sowohl für schwache als auch für starke Coulombwechselwirkungen gute Ergebnisse liefert. Mit dieser werden dann Spektraldichten und Quasiteilchenzustandsdichten berechnet, wobei insbesondere die nicht-lokalen Korrelationseffekte im Fokus stehen. Daneben werden Ergebnisse für die optische Leitfähigkeit, die in einer renormierten diagrammatischen Ein-Schleifen-Näherung berechnet wurden, besprochen. Es wird dann gezeigt, dass nur unter Beachtung der nicht-lokalen Korrelationseffekte ein ferromagnetisches Phasendiagramm konstruiert werden kann, das in Einklang mit dem Mermin-Wagner-Theorem steht. / The first part of this work deals with the Kondo-lattice model. The stationary Schrödinger equation is solved for the case of one electron in a ferromagnetically saturated local moment system (the magnetic polaron). The complete eigensystem is derived for the finite and infinite lattice. The time-dependent Schrödinger equation is then solved for arbitrary initial conditions and a detailed analysis of the down-electron decay dynamics is given. For finite band occupations the magnetic ground-state phase diagram is constructed within a mean-field theory. The effect of disorder/dilution in the local moment system on the phase diagram is discussed. The second part concentrates on the investigation of the Hubbard model. A nonlocal self-energy is derived within a modified perturbation theory that interpolates between weak and strong Coulomb repulsion. Results for the spectral density and quasiparticle density of states are shown with special attention to the effects of nonlocal correlations. Results for the optical conductivity within a renormalized one-loop approximation are also discussed. The main result of this section is the importance of nonlocal correlations for the fulfillment of the Mermin-Wagner theorem. A phase diagram that shows regions of ferromagnetic order is calculated for the simple cubic lattice.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit theoretischen Untersuchung von Oberflächenzuständen in ferromagnetischen Halbleitern. Einleitend wird ein analytisches "tight-binding"-Modell zur Beschreibung der Oberflächenzustände. Es liefert Aussagen zur Existenz von Oberflächenzuständen, zu deren spektralen Gewicht und Position bezüglich der Energie. Das Kondogitter-Modell wird verwendet, um Korrelations- und Temperatureffekte sowie Oberflächenzustände zu beschreiben. Dies erfolgt zunächst für sc-(100)-Modellfilme im Rahmen des sf-Modells. Die temperaturabhängigen der Oberflächenzustände zeigen abhängig vom Ort in der Brillouinzone sowie den "hopping"-Parametern in der Oberfläche sowohl Stoner-artiges als auch "spin-mixing"-Verhalten. Mit wachsender Temperatur werden Lebensdauereffekte in den Spektren sichtbar. Das Kondogitter-Modell (KLM) wird auf die Mehrbandsituation zum df-Modell verallgemeinert, um eine Beschreibung der Prototypen für magnetische Halbleiter EuS und EuO zu erreichen. Durch die Kombination von LDA-Bandstrukturrechnungen mit Vielteilchenrechnungen zum Multiband-KLM ist es gelungen, die ausgeprägte Temperaturabhängigkeit des unbesetzten 5d-Leitungsbandes und das Verhalten der Oberflächenzustände in EuS- und EuO-Filmen realistisch zu beschreiben. Der exakte Grenzfall des Kondogitter-Modells, das magnetischen Polaron (T=0), ermöglicht Kombination von ab-initio-Bandstrukturrechnungen und der Vielteilchentheorie ohne das Auftreten von Doppelzählungen relevanter Wechselwirkungen. Sowohl in EuO als auch in EuS temperaturabhängige Oberflächenzustände beobachtet werden, die im Fall von EuS jedoch schwerer nachzuweisen sind, da sie im Energiebereich des Volumenbandes auftreten. Die für EuS und EuO berechneten Rotverschiebungen sowie die dickenabhängige Magnetisierung von EuS stimmen hervorragend mit experimentellen Befunden überein. Eine Vielzahl von Korrelationseffekten ist mit wachsender Temperatur in den Spektren der unbesetzten Europium-5d-Bänder zu beobachten. / This work is dedicated to the theoretical investigation of surface states in ferromagnetic semiconductors. After the introduction a exact solvable analytical model is presented. It figures out for given conditions if surface states exist, which spectral weight they have, and at which position in energy they can be found. Thereafter the Kondo-Lattice-Model (KLM) is used to describe correlation and temperature effects. The description focuses initially to the sc-(100) model films in the sf-model. The resulting temperature dependent surface states both Stoner behavior and "spin-mixing" behavior dependent on the chosen hopping parameters and the position in the two dimensional Brillouin zone. With increasing temperature (up to Tc) lifetime effects arise in the spectra. In conclusion the KLM is extended to the multi-band situation (df-Model) in order to provide a description of the prototypes of magnetic semiconductor EuS and EuO. We succeed in describing the distinct temperature dependence of the unoccupied 5d-conduction band and the behavior of the surface states in EuS and EuO films realistically by a combination of a LDA band-structure calculation and the manybody theory. The exact limiting case of the KLM (T=0) -the magnetic polaron- allows a combination of a ab-initio band-structure calculation and manybody theory without double counting of any relevant interaction. The presented theory provides numerous results. In EuO and EuS can be found temperature dependent surface states. In case of EuS it''s detection is much more complicated thus the surface state energies are located inside the energy range of the bulk band. The famous redshift in EuS and EuO and the thickness dependent film magnetization of EuS agree very well with the experimental results. A lot of correlation effects are present in the calculated unoccupied Europium 5d bands. With increasing temperature these effects become stronger.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Auftreten verschiedener magnetischer Phasen (Ferro-, Antiferro-, Paramagnetismus) im Kondo-Gitter-Modell (engl. Kondo-lattice model, KLM). Mit dem KLM wird die Wechselwirkung itineranter Elektronen mit lokalisierten magnetischen Momenten beschrieben. Zur Berechnung wichtiger Kenngrößen wird der Green-Funktions-Formalismus verwendet, der schließlich zu einer Näherungslösung führt. Es wird gezeigt, dass eine hinreichend gute Näherung, insbesondere die explizite Betrachtung von Doppelbesetzungen, notwendig ist, um die Resultate nicht zu verfälschen. Es ist damit möglich, Phasendiagramme in Abhängigkeit wichtiger Modellparameter bei verschwindender Temperatur zu berechnen. Um Ergebnisse bei endlichen Temperaturen zu erhalten, wird eine Möglichkeit zur Berechnung der freien Energie eingeführt, die das KLM wesentlich direkter beschreibt als die Standardabbildungsmethode der Rudermann-Kittel-Kasuya-Yoshida-Wechselwirkung. Neben der Berechnung des reinen KLMs erlauben diese Methoden auch eine Beschreibung von Systemen mit gebrochener Translationssymmetrie. Konkret werden verdünnte magnetische Halbleiter und dünne magnetische Filmsysteme betrachtet. Es entstehen hier zusätzliche Effekte wie der Ladungstransfer von magnetischen zu unmagnetischen Gitterplätzen oder umgekehrt. Insgesamt zeigt sich außerdem eine qualitative Übereinstimmung mit verschiedenen experimentellen Daten. / This thesis is concerned with the existence of magnetic phases (ferro-, antiferro-, paramagnetism) in the Kondo-lattice model (KLM). The KLM describes an interaction between itinerant electrons and localized magnetic moments. For the calculation of important quantities the Green''s function formalism is used which leads to an approximative solution of the problem. It is shown that a sufficient approximation, in particular the explicit treatment of double occupations, is necessary to avoid a falsification of the results. Thereby it is possible to calculate magnetic phase diagrams in dependence of important model parameters at vanishing temperature. To get results at finite temperature a possibility for the calculation of the free energy is introduced, which describes the KLM more directly than the standard procedure of the Rudermann-Kittel-Kasuya-Yoshida interaction. Besides the calculation of the pure KLM these methods permit a description of systems with a reduced translational symmetry. More precisely diluted magnetic semiconductors and thin magnetic films systems are treated. In these system new effects arise such as the charge transfer from magnetic to non-magnetic sites and vice versa. All in all there is also a qualitative agreement with several experimental data.

In der vorliegenden Arbeit wird die Physik von Schwer-Fermion-Systemen, die durch Lanthanid- und Aktinid-Übergangsmetallverbindungen realisiert werden, untersucht. Die Basis für eine theoretische Beschreibung bildet das Anderson-Gitter, welches das Wechselspiel freier Leitungselektronen und stark korrelierter Elektronen aus lokalisierten f-Orbitalen charakterisiert. Als Zugang zu diesem Modell wird die von Wegner vorgeschlagene Flussgleichungsmethode verwendet, ein analytisches Verfahren, welches auf der Konstruktion eines effektiven Hamilton-Operators basiert. Ein zentrales Thema dieser Arbeit ist die Beschreibung der elektronischen Struktur von Schwer-Fermion-Systemen. Insbesondere wird die Abhängigkeit statischer Größen vom Einfluss verschiedener Systemparameter betrachtet. Die Dynamik kollektiver Anregungen in Schwer-Fermion-Systemen wird an Hand der elektronischen Zustandsdichten und dynamischen magnetischen Suszeptibilitäten untersucht. / The physical properties of heavy-fermion systems are examined. These systems are mainly formed by rare earth or actinide compounds. Their essential physics can be characterized by the periodic Anderson model which describes the interplay of itinerant metal electrons and localized, but strongly correlated f-electrons. The present calculations are based on the flow equations approach proposed by Wegner. This method uses a continuous unitary transformation to derive an effective Hamiltonian of an easy to treat structure. Within this framework the electronic structure of heavy-fermion systems is calculated and the influence of external parameters is studied. Beside the derivation of static properties the density of states and dynamic magnetic susceptibilities are investigated in order to characterize the nature of collective excitations.

Die Arbeit befasst sich mit der Elektronenspinresonanz (ESR) stark korrelierter Elektronensysteme mit ferromagnetischen Wechselwirkungen. Es wurden dafür Messungen an den Kondogitter-Systemen CeRuPO und CeOsPO, der Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO, den niederdimensionalen frustrierten Quadratgittern AA’VO(PO4)2 sowie in dem schwach ferromagnetischen Metall Nb1-yFe2+y durchgeführt. Alle Verbindungen zeigen entweder eine ferromagnetische Ordnung oder befinden sich in der Nähe einer ferromagnetischen Instabilität, die die Eigenschaften des stark korrelierten Systems beeinflusst.:Abkürzungsverzeichnis xi Einleitung 1 1 Theoretische Modelle 5 1.1 Auswirkungen des Kristallfeldes 1.2 Phasenübergänge, Landau-Ginzburg Theorie und Quantenphasenübergänge 1.3 Physik Niederdimensionaler Spin-Systeme 1.3.1 Das zweidimensionale XY-Modell 1.3.2 Das J1-J2-Modell auf dem Quadratgitter 1.4 4f-Magnetismus, Kondoeffekt und Kondogitter 1.4.1 Vom freien Elektronengas zur Landau-Fermi-Flüssigkeit 1.4.2 Kondo-Effekt, RKKY-Wechselwirkung und Schwere Fermionen Systeme 1.4.3 Cer: 4f-Magnetismus 1.5 Schwach magnetische Metalle 1.5.1 Pauli-Suszeptibilität und spontan aufgespaltene Bänder 1.5.2 Spinfluktuationen in itineranten Magneten und marginale Fermiflüssigkeit 1.6 Dichtefunktionaltheorie 2 Grundlagen der Elektronenspinresonanz 31 2.1 Prinzip der magnetischen Resonanz und ESR Parameter 2.1.1 Linienform 2.1.2 Intensität 2.1.3 g-Faktor 2.1.4 Linienbreite und Spin-Relaxation 2.2 Experimenteller Aufbau 2.3 ESR in niederdimensionalen Systemen 2.4 ESR an Metallen und Kondogitter Systemen 2.4.1 Auswirkungen der Wechselwirkungen zwischen lokalen Momenten und Leitungselektronen auf die ESR 2.4.2 ESR in Kondogittersystemen 2.5 Leitungselektronenspinresonanz 2.5.1 Linienform in der LESR 2.5.2 Elliot-Yafet Theorie und ihre Verallgemeinerung 2.6 ESR an magnetischen Phasenübergängen 3 ESR in CeTPO (T=Ru, Os) und CeFeAs1-xPxO 59 3.1 Die Eigenschaften von CeTPO (T=Ru, Os) & CeFeAs1-xPxO 3.1.1 Das ferromagnetische Kondogitter CeRuPO 3.1.2 Das antiferromagnetische Kondogitter CeOsPO 3.1.3 Die Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO 3.2 CeRuPO und CeOsPO: Die Bedeutung FM Fluktuationen für die Beobachtbarkeit der ESR in Kondo-Gitter Systemen 3.3 ESR an CeRuPO Einkristallen 3.3.1 Anisotropie und Temperaturverhalten des g-Faktors 3.3.2 Anisotropie und Temperaturverhalten der Linienbreite 3.4 Entwicklung der ESR in der Dotierungsreihe CeFeAs1-xPxO 3.4.1 CeFeAs0.7P0.3O - Supraleitung und Ferromagnetismus 3.5 Zusammenfassung ESR in CeTPO und CeFeAs1-xPxO 4 ESR in den frustrierten Quadratgittern AA’VO(PO4)2 97 4.1 Struktur und magnetische Eigenschaften AA’VO(PO4)2 4.2 ESR an polykristallinen SrZnVO(PO4)2 & BaCdVO(PO4)2 4.2.1 SrZnVO(PO4)2 4.2.2 BaCdVO(PO4)2 4.3 ESR an Pb2VO(PO4)2-Einkristallen 4.3.1 Anisotropie der Resonanz 4.3.2 Temperaturabhängigkeit 4.4 Zusammenfassung der ESR in den frustrierten Quadratgittern 7 4.4.1 Analyse der Linienbreitendivergenz am Phasenübergang 5 Leitungselektronenspinresonanz in Nb1-yFe2+y 125 5.1 Das magnetische Phasendigramm von Nb1-yFe2+y 5.2 LESR in polykristallinen Nb1-yFe2+y 5.2.1 Proben mit ferromagnetischer Ordnung 5.2.2 Proben mit SDW-Ordnung 5.2.3 Zusammenfassung polykristalline Proben 5.3 Bandstruktur und verallgemeinerte Elliot-Yafet-Theorie in NbFe2 5.4 LESR in einkristallinen Proben von Nb1-yFe2+y 5.4.1 Fe-reicher Einkristall: y=0.016 5.4.2 Stöchiometrischer Einkristall: NbFe2 5.4.3 Nb-reicher Einkristall: y=-0.008 5.5 Zusammenfassung LESR in Nb1-yFe2+y 6 Zusammenfassung und Ausblick Anhang A.1 Das zweite Moment der Dipol-Dipol-Wechselwirkung A.2 Untersuchte CeFeAs1-xPxO-Proben Literaturverzeichnis

In der vorliegenden Arbeit wird die Physik von Schwer-Fermion-Systemen, die durch Lanthanid- und Aktinid-Übergangsmetallverbindungen realisiert werden, untersucht. Die Basis für eine theoretische Beschreibung bildet das Anderson-Gitter, welches das Wechselspiel freier Leitungselektronen und stark korrelierter Elektronen aus lokalisierten f-Orbitalen charakterisiert. Als Zugang zu diesem Modell wird die von Wegner vorgeschlagene Flussgleichungsmethode verwendet, ein analytisches Verfahren, welches auf der Konstruktion eines effektiven Hamilton-Operators basiert. Ein zentrales Thema dieser Arbeit ist die Beschreibung der elektronischen Struktur von Schwer-Fermion-Systemen. Insbesondere wird die Abhängigkeit statischer Größen vom Einfluss verschiedener Systemparameter betrachtet. Die Dynamik kollektiver Anregungen in Schwer-Fermion-Systemen wird an Hand der elektronischen Zustandsdichten und dynamischen magnetischen Suszeptibilitäten untersucht. / The physical properties of heavy-fermion systems are examined. These systems are mainly formed by rare earth or actinide compounds. Their essential physics can be characterized by the periodic Anderson model which describes the interplay of itinerant metal electrons and localized, but strongly correlated f-electrons. The present calculations are based on the flow equations approach proposed by Wegner. This method uses a continuous unitary transformation to derive an effective Hamiltonian of an easy to treat structure. Within this framework the electronic structure of heavy-fermion systems is calculated and the influence of external parameters is studied. Beside the derivation of static properties the density of states and dynamic magnetic susceptibilities are investigated in order to characterize the nature of collective excitations.