Inhalt der Arbeit sind Untersuchungen zu mit der Molekularstrahlepitaxie (MBE) realisierten Materialkonzepten für ultra-schnelle Anwendungen in der Photonik. Nominell undotierte und Be dotierte GaInAs/AlInAs Vielfach-Quantenfilm Strukturen (MQW) wurden auf semi-isolierenden InP Substraten bei Wachstumstemperaturen bis zu 100°C mittels MBE (LT-MBE) abgeschieden. Untersucht wurden die kristallinen, elektrischen und optischen Eigenschaften dieser Schichtstrukturen im unbehandelten und ausgeheilten Zustand. Die elektrischen und optischen Eigenschaften der LT-MQWs sind auf Zustände nahe der Leitungsbandkante von GaInAs zurückzuführen. Die Dynamik der Ladungsträgerrelaxation wurde durch Anrege- und Abtastexperimente bestimmt. Messungen der differentiellen Transmission mit zusätzlicher Dauerstrichanregung, sowie Messungen mit zwei kurz aufeinander folgenden Anregepulsen, belegen das Potential von Be dotierten unbehandelten (ausgeheilten) LT GaInAs/AlInAs MQW Strukturen für die Verwendung in optischen Schaltern mit Schaltfrequenzen in der Größenordnung von 1 Tbit/s (250 Gbit/s). Die spannungsinduzierten Änderung der Interband-Transmission von Quantenkaskadenlaser (QCL) im gepulsten Betrieb wurde anhand von 8 Band k*p Berechnungen analysiert. Die Auswirkungen unterschiedlicher Ladungsträgerverteilungen und Probenerwärmung sind gegenüber dem dominierenden Effekt des elektrischen Feldes auf die Interband Transmission zu vernachlässigen. Der Einfluss von MBE Wachstumsparameter auf die Grenzflächenqualität von AlAsSb/GaInAs Heterostrukturen wurde anhand von Hall Messungen, temperatur- und intensitätsabhängigen PL Messungen, spektralen Messungen der Interband- und Intersubbandabsorption bestimmt. Bandstruktur-Näherungsrechnungen ermöglichten, den Einfluss von In Segregation und Sb Diffusion auf die Intersubbandabsorption zu analysieren. Intersubband Übergänge bei Wellenlängen von ca. 1800 nm (1550 nm) wurden in MQW (gekoppelten QW) Strukturen realisiert. / The present work describes investigation of new material concepts accomplished using molecular-beam-epitaxy (MBE) growth for application in ultra-fast photonic components. Nominally undoped and Be doped GaInAs/AlInAs multiple-quantumwell structures (MQW) were grown by MBE at growth temperatures down to 100 °C (LT-MBE) on semi-insulating InP substrates. Crystalline, electric and optical properties of as-grown and annealed structures were investigated. Energy states near the conduction band of GaInAs determine the electrical and optical properties of LT-MQWs. The dynamics of charge carrier relaxation was studied by means of pump and probe experiments. Measurements of the differential transmission when excited by an additional cw laser and measurements utilizing two closely sequenced pump pulses support the capability of Be doped as-grown (annealed) LT GaInAs/AlInAs MQW structures for use in optical switches at switching frequencies in the 1 Tbit/s (250 Gbit/s) range. The voltage-induced change of interband transmission of InP based quantum-cascade-lasers (QCL) during pulsed mode operation was analyzed by means of 8 band k*p calculations. The impacts of varying charge carrier distributions and of electrically heated samples can be neglected compared to the dominating effect of the electrical field on the interband transmission. The impact of MBE growth parameters on the interface quality of AlAsSb/ GaInAs heterostructures were determined by means of Hall measurements, temperature- and intensity-dependent PL measurements and spectral measurements of the interband- and intersubband-absorption. The impact of In segregation and Sb diffusion on the intersubband absorption was analyzed on the basis of bandstructure calculations. Intersubband transitions at wavelengths of about 1800 nm (1550 nm) were successfully achieved in MQW (coupled QW) structures.

In dieser Arbeit wird Terahertzspektroskopie (THz) eingesetzt, um nichtlineare niederfrequente Anregungen von kondensierter Materie zu untersuchen. Insbesondere die Anwendung zweidimensionaler (2D) THz-Spektroskopie ermöglicht es, verschiedene Beiträge zu nichtlinearen Signalen zu entflechten. Zunächst wird die nichtlineare polaronische Antwort solvatisierter Elektronen und umliegenden Lösungsmittelmolekülen in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erforscht. Solvatisierte Elektronen werden durch Multiphotonen-Ionisation erzeugt. Longitudinale Polaronoszillationen mit THz-Frequenzen werden während der ultraschnellen Lokalisierung der Elektronen impulsiv angeregt. Die Störung solcher Polaronschwingungen mit einem externen THz-Impuls führt zu nichtlinearen Änderungen der transversalen Polaron-Polarisierbarkeit, die sich in deutlichen Änderungen der Oszillationsphase zeigen. Darüber hinaus wird die Erzeugung monozyklischer THz-Impulse in asymmetrischen Halbleiter-Quantentrögen bei resonanter Intersubband-Anregung im Mittelinfraroten (MIR) demonstriert. Die zeitliche Form des emittierten elektrischen THz-Feldes wird durch die Steuerung der Impulsdauer und des elektrischen Feldes der MIR Impulse verändert. Phasenaufgelöste 2D-MIR-Experimente bestätigen, dass die THz-Emission vorrangig auf einen nichtlinearen Verschiebungsstrom bei Femtosekunden-Intersubband-Anregung zurückzuführen ist. Der Einfluss von Intra- und Interbandströmen auf Symmetrieeigenschaften wird in 2D-THz-Experimenten an Wismut demonstriert. Nichtperturbative langwellige Anregung von Ladungsträgern nahe der L-Punkte führt zu einer anisotropen Ladungsträgerverteilung, die sich in einer hexagonalen Winkelabhängigkeit der pump-induzierten THz Transmission manifestiert. Eine damit einhergehende Symmetrieverringerung für bestimmte elektrische Feldpolarisationen erlaubt die Anregung von Zonenrand-Phononen, welche sich in in oszillierenden Signalen in der nichtlinearen 2D-THz-Antwort manifestieren. / This thesis exploits techniques of terahertz (THz) spectroscopy to investigate nonlinear low-frequency excitations of condensed matter. In particular, application of two-dimensional (2D) THz spectroscopy allows to disentangle different nonlinear signal contributions. The nonlinear polaronic response of solvated electrons and their surrounding solvent molecules in the polar liquid isopronal is studied. Solvated electrons are generated via multiphoton ionization. Longitudinal polaron oscillations with THz frequencies are impulsively excited during the ultrafast localization of the electrons. Perturbation of such polaron oscillations with an external THz pulse induces nonlinear changes of the transverse polaron polarizability, reflected in distinct modifications to the oscillation phase as mapped in 2D-THz experiments. Further, the generation of mono-cycle THz pulses from asymmetric semiconductor quantum wells upon resonant intersubband excitation in the mid-infrared (MIR) range is demonstrated. The temporal shape of the emitted THz electric field is modified by controlling pulse duration and peak electric field of the MIR driving pulses. Phase-resolved 2D-MIR experiments confirm that the THz emission is predominantly due to a nonlinear shift current generated upon femtosecond intersubband excitation. The influence of combined intra- and interband currents on symmetry properties, which opens novel quantum pathways for phonon excitation in narrow-band-gap materials, is demonstrated by 2D-THz experiments on bismuth. Nonperturbative long-wavelength excitation of charge carriers close to the L points leads to an anisotropic carrier distribution, reflected in a six-fold azimuthal angular dependence of the pump-induced change of THz transmission. A concomitant symmetry reduction for certain electric-field polarizations allows for the excitation of phonons at the zone boundary which are reflected in oscillatory signals in the nonlinear 2D-THz response.