Des mouvements collectifs dirigés émergent dans des systèmes très variés, depuis les assemblées synthétiques de grains vibrés jusqu'aux nuées d'oiseaux dans la nature. En essayant de comprendre le caractère générique de ces comportements dynamiques collectifs, les physiciens ont décrit les populations d'individus motiles comme des matériaux ordonnés.Dans cette thèse, nous réalisons expérimentalement des troupeaux synthétiques en laboratoire et nous explorons leurs propriétés hydrodynamiques.Nous tirons avantage du mécanisme d’électro rotation de Quincke pour motoriser des millions de colloïdes. Ces rouleurs de Quincke sont capables de s'auto-organiser pour former un troupeau appelé liquide polaire où toutes les particules se déplacent en moyenne dans la même direction.Nous montrons que la dynamique de ce liquide polaire est très bien décrite par des prédictions théoriques laissées sans preuves expérimentales depuis vingt-cinq ans. En particulier,nous démontrons que deux modes sonores s'y propagent et nous montrons que l’étude de leur spectre fournit une méthode non invasive pour mesurer ses constantes hydrodynamiques.Finalement, nous montrons que le mouvement dirigé peut être supprimé collectivement dans un troupeau dense. Un solide actif peut nucléer et se propager à contre-courant dans le liquide polaire. Nous établissons que cette solidification est une transition du premier ordre et qu'il s'agit de la première démonstration expérimentale complète d'une séparation de phase induite par la motilité des particules actives (aussi appelée MIPS). / Spontaneous collective motion arises in many different systems, from assembly of synthetic shaken grains to living bird flocks. In order to understand the generic features of those collective behaviours, physisicts describe the flocks of motile units as ordered materials. In this thesis we study experimentally the dynamics of synthetic flocks and explore their hydrodynamic properties. We take advantage of the Quincke mechanism to motorize millions of colloids. Those Quincke rollers self-organize into a polar liquid, where all the particles, on average flow in the same direction. We provide the first experimental proof that the dynamics of polar liquids is well described by a theoretical prediction established more than twenty-five years ago. In particular, we demonstrate that two sound modes propagate along all directions of the fluid and we design a non invasive spectroscopic method to measure its hydrodynamics constants.Finally, we show that collective motion can be arrested in a dense flock. An active solid can nucleate, grow and propagate in a polar liquid. We establish that this solidification is a first order phase transition and demonstrate that the formation of this active solid is the first experimental proof of a complete motility induced phase separation of active particles (also known as MIPS).

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In dieser Arbeit wird Terahertzspektroskopie (THz) eingesetzt, um nichtlineare niederfrequente Anregungen von kondensierter Materie zu untersuchen. Insbesondere die Anwendung zweidimensionaler (2D) THz-Spektroskopie ermöglicht es, verschiedene Beiträge zu nichtlinearen Signalen zu entflechten. Zunächst wird die nichtlineare polaronische Antwort solvatisierter Elektronen und umliegenden Lösungsmittelmolekülen in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erforscht. Solvatisierte Elektronen werden durch Multiphotonen-Ionisation erzeugt. Longitudinale Polaronoszillationen mit THz-Frequenzen werden während der ultraschnellen Lokalisierung der Elektronen impulsiv angeregt. Die Störung solcher Polaronschwingungen mit einem externen THz-Impuls führt zu nichtlinearen Änderungen der transversalen Polaron-Polarisierbarkeit, die sich in deutlichen Änderungen der Oszillationsphase zeigen. Darüber hinaus wird die Erzeugung monozyklischer THz-Impulse in asymmetrischen Halbleiter-Quantentrögen bei resonanter Intersubband-Anregung im Mittelinfraroten (MIR) demonstriert. Die zeitliche Form des emittierten elektrischen THz-Feldes wird durch die Steuerung der Impulsdauer und des elektrischen Feldes der MIR Impulse verändert. Phasenaufgelöste 2D-MIR-Experimente bestätigen, dass die THz-Emission vorrangig auf einen nichtlinearen Verschiebungsstrom bei Femtosekunden-Intersubband-Anregung zurückzuführen ist. Der Einfluss von Intra- und Interbandströmen auf Symmetrieeigenschaften wird in 2D-THz-Experimenten an Wismut demonstriert. Nichtperturbative langwellige Anregung von Ladungsträgern nahe der L-Punkte führt zu einer anisotropen Ladungsträgerverteilung, die sich in einer hexagonalen Winkelabhängigkeit der pump-induzierten THz Transmission manifestiert. Eine damit einhergehende Symmetrieverringerung für bestimmte elektrische Feldpolarisationen erlaubt die Anregung von Zonenrand-Phononen, welche sich in in oszillierenden Signalen in der nichtlinearen 2D-THz-Antwort manifestieren. / This thesis exploits techniques of terahertz (THz) spectroscopy to investigate nonlinear low-frequency excitations of condensed matter. In particular, application of two-dimensional (2D) THz spectroscopy allows to disentangle different nonlinear signal contributions. The nonlinear polaronic response of solvated electrons and their surrounding solvent molecules in the polar liquid isopronal is studied. Solvated electrons are generated via multiphoton ionization. Longitudinal polaron oscillations with THz frequencies are impulsively excited during the ultrafast localization of the electrons. Perturbation of such polaron oscillations with an external THz pulse induces nonlinear changes of the transverse polaron polarizability, reflected in distinct modifications to the oscillation phase as mapped in 2D-THz experiments. Further, the generation of mono-cycle THz pulses from asymmetric semiconductor quantum wells upon resonant intersubband excitation in the mid-infrared (MIR) range is demonstrated. The temporal shape of the emitted THz electric field is modified by controlling pulse duration and peak electric field of the MIR driving pulses. Phase-resolved 2D-MIR experiments confirm that the THz emission is predominantly due to a nonlinear shift current generated upon femtosecond intersubband excitation. The influence of combined intra- and interband currents on symmetry properties, which opens novel quantum pathways for phonon excitation in narrow-band-gap materials, is demonstrated by 2D-THz experiments on bismuth. Nonperturbative long-wavelength excitation of charge carriers close to the L points leads to an anisotropic carrier distribution, reflected in a six-fold azimuthal angular dependence of the pump-induced change of THz transmission. A concomitant symmetry reduction for certain electric-field polarizations allows for the excitation of phonons at the zone boundary which are reflected in oscillatory signals in the nonlinear 2D-THz response.