Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem polarisations-, intensitäts- und temperaturabhängigen Dephasierungsverhalten kohärent angeregter Exzitonen, Biexzitonen und Trionen in Quantentrögen, Quantendrähten und Quanteninseln. Die Experimente, die an II-VI-Halbleiternano- strukturen durchgeführt wurden, basieren auf einer nichtlinear optischen Methode der Ultrakurzzeitspektroskopie, der Vierwellenmischung. Phasenrelaxation und Wechselwirkungsprozesse der resonant angeregten Quasiteilchen werden durch erweiterte optische Blochgleichungen theoretisch beschrieben. Um die Bedeutung von Korrelationen höherer Ordnung von Exzitonen in ZnSe Quantentrögen zu ermitteln, wird die Methode der Multiwellenmischung entwickelt. Durch Anwendung von modernen Halbleiterblochgleichungen bis zur 5. Ordnung in den anregenden Feldern gelingt die Beschreibung der beobachteten Spektren. / In this theses the polarization, intensity and temperature dependent dephasing behavior of coherently excited excitons, biexcitons, and trions are investigated in quantum wells, quantum wires and quantum islands. The experiments, applied to II-VI semiconductor nanostructures, base on a nonlinear optical method of ultrashorttime spectroscopy, the four-wave mixing. Phase relaxation and interaction processes of the resonantly excited quasi-particles are described by extended optical bloch equations. The importance of higher order correlations of excitons in ZnSe quantum wells is investigated. Therefore a new method has been developed, the so called multi-wave mixing. The application of modern semiconductor bloch equations up to fifth order in the exciting fields results in a successful description of the observed spectra.

Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem polarisations-, intensitäts- und temperaturabhängigen Dephasierungsverhalten kohärent angeregter Exzitonen, Biexzitonen und Trionen in Quantentrögen, Quantendrähten und Quanteninseln. Die Experimente, die an II-VI-Halbleiternano- strukturen durchgeführt wurden, basieren auf einer nichtlinear optischen Methode der Ultrakurzzeitspektroskopie, der Vierwellenmischung. Phasenrelaxation und Wechselwirkungsprozesse der resonant angeregten Quasiteilchen werden durch erweiterte optische Blochgleichungen theoretisch beschrieben. Um die Bedeutung von Korrelationen höherer Ordnung von Exzitonen in ZnSe Quantentrögen zu ermitteln, wird die Methode der Multiwellenmischung entwickelt. Durch Anwendung von modernen Halbleiterblochgleichungen bis zur 5. Ordnung in den anregenden Feldern gelingt die Beschreibung der beobachteten Spektren. / In this theses the polarization, intensity and temperature dependent dephasing behavior of coherently excited excitons, biexcitons, and trions are investigated in quantum wells, quantum wires and quantum islands. The experiments, applied to II-VI semiconductor nanostructures, base on a nonlinear optical method of ultrashorttime spectroscopy, the four-wave mixing. Phase relaxation and interaction processes of the resonantly excited quasi-particles are described by extended optical bloch equations. The importance of higher order correlations of excitons in ZnSe quantum wells is investigated. Therefore a new method has been developed, the so called multi-wave mixing. The application of modern semiconductor bloch equations up to fifth order in the exciting fields results in a successful description of the observed spectra.

In dieser Arbeit wird Terahertzspektroskopie (THz) eingesetzt, um nichtlineare niederfrequente Anregungen von kondensierter Materie zu untersuchen. Insbesondere die Anwendung zweidimensionaler (2D) THz-Spektroskopie ermöglicht es, verschiedene Beiträge zu nichtlinearen Signalen zu entflechten. Zunächst wird die nichtlineare polaronische Antwort solvatisierter Elektronen und umliegenden Lösungsmittelmolekülen in der polaren Flüssigkeit Isopropanol erforscht. Solvatisierte Elektronen werden durch Multiphotonen-Ionisation erzeugt. Longitudinale Polaronoszillationen mit THz-Frequenzen werden während der ultraschnellen Lokalisierung der Elektronen impulsiv angeregt. Die Störung solcher Polaronschwingungen mit einem externen THz-Impuls führt zu nichtlinearen Änderungen der transversalen Polaron-Polarisierbarkeit, die sich in deutlichen Änderungen der Oszillationsphase zeigen. Darüber hinaus wird die Erzeugung monozyklischer THz-Impulse in asymmetrischen Halbleiter-Quantentrögen bei resonanter Intersubband-Anregung im Mittelinfraroten (MIR) demonstriert. Die zeitliche Form des emittierten elektrischen THz-Feldes wird durch die Steuerung der Impulsdauer und des elektrischen Feldes der MIR Impulse verändert. Phasenaufgelöste 2D-MIR-Experimente bestätigen, dass die THz-Emission vorrangig auf einen nichtlinearen Verschiebungsstrom bei Femtosekunden-Intersubband-Anregung zurückzuführen ist. Der Einfluss von Intra- und Interbandströmen auf Symmetrieeigenschaften wird in 2D-THz-Experimenten an Wismut demonstriert. Nichtperturbative langwellige Anregung von Ladungsträgern nahe der L-Punkte führt zu einer anisotropen Ladungsträgerverteilung, die sich in einer hexagonalen Winkelabhängigkeit der pump-induzierten THz Transmission manifestiert. Eine damit einhergehende Symmetrieverringerung für bestimmte elektrische Feldpolarisationen erlaubt die Anregung von Zonenrand-Phononen, welche sich in in oszillierenden Signalen in der nichtlinearen 2D-THz-Antwort manifestieren. / This thesis exploits techniques of terahertz (THz) spectroscopy to investigate nonlinear low-frequency excitations of condensed matter. In particular, application of two-dimensional (2D) THz spectroscopy allows to disentangle different nonlinear signal contributions. The nonlinear polaronic response of solvated electrons and their surrounding solvent molecules in the polar liquid isopronal is studied. Solvated electrons are generated via multiphoton ionization. Longitudinal polaron oscillations with THz frequencies are impulsively excited during the ultrafast localization of the electrons. Perturbation of such polaron oscillations with an external THz pulse induces nonlinear changes of the transverse polaron polarizability, reflected in distinct modifications to the oscillation phase as mapped in 2D-THz experiments. Further, the generation of mono-cycle THz pulses from asymmetric semiconductor quantum wells upon resonant intersubband excitation in the mid-infrared (MIR) range is demonstrated. The temporal shape of the emitted THz electric field is modified by controlling pulse duration and peak electric field of the MIR driving pulses. Phase-resolved 2D-MIR experiments confirm that the THz emission is predominantly due to a nonlinear shift current generated upon femtosecond intersubband excitation. The influence of combined intra- and interband currents on symmetry properties, which opens novel quantum pathways for phonon excitation in narrow-band-gap materials, is demonstrated by 2D-THz experiments on bismuth. Nonperturbative long-wavelength excitation of charge carriers close to the L points leads to an anisotropic carrier distribution, reflected in a six-fold azimuthal angular dependence of the pump-induced change of THz transmission. A concomitant symmetry reduction for certain electric-field polarizations allows for the excitation of phonons at the zone boundary which are reflected in oscillatory signals in the nonlinear 2D-THz response.