Les particules d’aérosol sont une composante essentielle de l’atmosphère, et cette importance s’amplifie lors d’une éventuelle libération dans l’atmosphère de matières radioactives sous forme particulaire. En effet, pour améliorer la connaissance autour de la contamination des sols consécutive à une émission de particules, il est important d’étudier le rabattement des particules par la pluie sous le nuage. Dans ce but, des expériences sont menées à l’échelle microphysique (expérience BERGAME) pour quantifier l’efficacité des gouttes de pluie à collecter les particules. Ceci permet au final d’améliorer la modélisation du lessivage des aérosols atmosphériques par la pluie à méso-échelle. Le modèle utilisé est DESCAM qui décrit de manière détaillée les distributions granulométriques en masse et en nombre des particules pour chaque type d’aérosol et des hydrométéores et calcule leur évolution due aux processus microphysiques nuageux. L’expérience BERGAME a été dimensionnée et construite pour mesurer l’efficacité de collecte car les mesures de ce paramètre se sont avérées en désaccord avec les modèles classiques de la littérature pour les gouttes de pluie d’un diamètre supérieur au millimètre. Un montage optique a été imaginé pour tenter de comprendre quels mécanismes de collecte sont négligés dans les modèles standards. Un nouveau modèle d’efficacité de collecte pour les gouttes d’un diamètre de 2 mm est alors proposé prenant en compte pour les grosses gouttes une recirculation turbulente dans le sillage de la goutte capable d’augmenter de façon importante la capture des petites particules. Les nouvelles efficacités de collecte ainsi mesurées et paramétrées sont ajoutées au modèle de nuage DESCAM. Des modifications significatives sur la modélisation du lessivage par DESCAM sont observées, ouvrant ainsi la voie à une amélioration de la modélisation de la contamination des sols par les modèles de dispersion atmosphérique. / Aerosol particles are an important component of the atmosphere and are of great concern in the case of an accidental release of radioactive particles. To better understand ground contamination due to a particle release in the vicinity of an accident, it is important to study the particle scavenging associated with rain. To achieve this objective during this thesis, an experiment at the microphysical scale (BERGAME experiment) was developed and the modelling of the washout was improved at mesoscale. The model used was DESCAM : a microphysics model that describes the bin size distributions for aerosol particles and hydrometeors and calculates their evolution due to microphysical cloud processes. The BERGAME experiment was designed and built to measure the collection efficiencies which disagree with theoretical calculation. Using an optical method, it was shown that those discrepancies were due to rear capture. A new model of collection efficiencies for the 2 mm drops was proposed that takes into account for big raindrops the turbulent circulation occurring downstream increasing significantly the capture of small particles. The corrected collection efficiencies were implemented in the DESCAM model. By this way, significant modifications of the modelling were observed and studied. This is an important step toward an accurate modelling of the ground contamination in atmospheric dispersion models.

Le lessivage du lutum (0-2 µm) est un de processus majeurs de la pédogenèse, qui a néanmoins été peu quantifié et modélisé. Ce processus ainsi que la bioturbation ont été quantifiés ici en couplant des différents systèmes isotopiques (137Cs, 210Pb (xs), 10Be atmosphérique, 206/207Pb, δ13C, 14C) à une modélisation numérique par une équation de diffusion-convection à paramètres variables avec la profondeur. Cette méthode originale a été appliquée sur des anthroposéquences de Luvisols développées sur du loess et différantes de par leur utilisation (culture, prairie ou forêt) et leurs pratiques agricoles (travail du sol, apport du fumier). Nos résultats montrent que 91 ± 9 % du 137Cs et 80 ± 9 % du 10Be sont associés au lutum et ainsi peuvent effectivement tracer des transferts verticaux de matière solide dans les sols à pH > 5 et à teneur en carbone organique faible. Le partage du plomb entre les différentes phases solides est plus complexe. En considérant deux compartiments pour les isotopes (macropores ou la matrice de sol), nous avons conçu un modèle multi-isotopique permettant de quantifier la contribution des transferts de matière solide à la distribution verticale de la fraction 0-2 µm actuelle. Le lessivage est responsable de 9 à 66 % de l'accumulation de lutum dans l'horizon Bt. Le coefficient de diffusion permet de quantifier le taux de mélange par la bioturbation. La modélisation multi-isotopique est une méthode de prédilection pour les études modernes de la pédogenèse et des processus de la zone critique. / Clay translocation is one of the major soil forming processes, howeverit is poorly quantified and modeled. We propose to quantify it togetherwith bioturbation by combining different isotopic systems (137Cs , 210Pb (xs),meteoric 10Be, 206/207Pb, δ13C, 14C) with numerical modeling based on a nonlineardiffusion-convection equation with depth dependent parameters. Thisnovel method has been applied on Luvisol anthroposequences developed onloess, differing by their land use (cropping versus grassland or forest) andtheir agricultural practices (reduced tillage, no tillage and manure input).Our results show that as much as 91 ± 9 % and 80 ± 9 % of 137Cs and10Be, respectively, are associated to the clay size fraction (0-2 µm) and canthus effectively trace vertical solid matter transfers in soils with pH > 5 andlow organic carbon. Lead partitioning between different solid phases is morecomplex. Considering two spatial distributions of isotopes (macropores or soilmatrix), we built up a multi-isotopic modelling approach that simulates theexperimental data with the common set of transfer parameters and allowedus to quantify the relative contributions of vertical solid matter transfers topresent-day 0-2 µm vertical distributions. Clay translocation is responsiblefor 9 to 66 % of the clay accumulations in the Bt-horizon. The diffusion coefficientalso quantifies the rate of soil mixing by bioturbation. Modeling of thekinetics of solid matter transfer at multiple spatio-temporal scales should becomea method of predilection in modern pedogenic and critical zone studies.

Les bassins versants anthropisés sont soumis à des forçages qui évoluent rapidement et déséquilibrent les écosystèmes. Les écosystèmes côtiers et en particulier lagunaires sont très sensibles à la qualité et à la quantité de la source biogène d’origine continentale. La lagune d’Arcachon (Sud Ouest de la France) est alimentée par un bassin versant de 3.000 km2 dont l’occupation des sols est dominée par la forêt depuis plus de 150 ans. La maïsiculture s’est fortement développée depuis les années 1970 et un centre de stockage de déchets ménagers et industriels (CSDU) a été aménagé à moins de 3 km du littoral. Cette thèse se propose d’évaluer la dynamique des éléments biogènes dans le continuum fluvio-estuarien du bassin versant. L’analyse de l’occupation des sols par SIG, une mission d’observation de deux ans, et des études ponctuelles de crues et du continuum fluvial ont permis d’évaluer précisément le flux biogène d’origine continentale et de construire les bases d’un modèle de transport : les taux d’exportation dépendent de l’occupation des sols avec 45, 93, 2.850 et 61 kg N-Nitrate km-2 an-1 calculés pour les parcelles forestières, déforestées, agricoles et urbaines respectivement. L’exportation a lieu préférentiellement en tout début de crue mais le lessivage est rapidement limité. En revanche, les eaux souterraines peuvent contribuer significativement au flux annuel pour les bassins versants les plus agricoles. On a pu démontrer qu’une réduction de 10 % des apports d’engrais azotés réduirait de plus de 50 % le flux d’azote vers la lagune. Une étude approfondie intégrant hydrologie, biogéochimie et géophysique a permis de comprendre les mécanismes de dispersion et d’atténuation d’un panache de pollution issu du CSDU. Celui-ci s’écoule vers la lagune avec l’aquifère superficiel à une vitesse de 23 m an-1 pour l’ammonium et environ 50 m an-1 pour le chlorure mettant en évidence une forte atténuation de l’ammonium dans l’aquifère par sorption et nitrification. Actuellement, le panache n’a pas atteint le littoral et seul le drainage par la rivière permet une exportation rapide jusqu’à la lagune. Ce drainage favorise une très forte nitrification dans la zone hyporhéique et dans la rivière, ce qui limite le flux d’ammonium vers la lagune. Dans ces conditions, le temps de résidence de l’ammonium dans l’aquifère est entre 7 et 18 ans. L’intégration des processus biogéochimiques estuariens dans la dynamique des flux biogènes vers la lagune est une nouveauté. L’étude des éléments biogènes et de la matière organique particulaire permet de démontrer que les estuaires de la lagune sont autotrophes à l’échelle de l’année et permettent un abattement d’environ 30 % du flux de nitrate continental. Saisonnièrement toutefois, les processus de reminéralisation peuvent dominer. Les estuaires ont peu d’impact sur la biogéochimie du phosphore contrairement au sédiment de la lagune. / The anthropized watersheds shift quickly and may disturb the ecosystems. Coastal ecosystems and coastal lagoons are highly sensitive to the amount and the quality of biogenic material originating from continents. The Arcachon lagoon (France South West) raises continental waters originating from a watershed of 3,000 km2 . Pine forestry cover the main surface area of the watershed since 150 years. Cornfields are appeared since 1970 and quickly increase. A solid waste disposal has been created near the littoral. The purpose of this PhD is to assess the global cycle of biogenic materials through the riverine and estuarine continuum. Land-use analyze by GIS, two years of monitoring and some studies of flood events and river continuum have permit to assess the flux of biogenic material and to build a transport model. The export rates depend of land-use and we assess the annual export rate to 45, 93, 2,850, and 61 kg N-Nitrate km-2 year -1 in forested parcel, deforested parcel, agricultural parcel and urban parcel respectively. The export is more efficiency at the beginning of flood events. However the groundwater may supply high amount of nitrogen in highly agricultural watershed. We have shown that a decrease of 10 % in fertilizer input to farming areas would probably reduce the annual flux of more than 50 %. A study based on hydrology, biogeochemistry and geophysics permit to understand the behavior of a contaminated plume originating from the waste disposal. The ammonium plume flows towards the lagoon at a velocity of 23 m year -1 whereas the chloride plume should flows at 50 m year -1. It highlights an efficiency attenuation of ammonium dispersion due to sorption in soil and nitrification. The plume needs about 100 years to reach the lagoon and nowadays the only way of dispersion is the drainage of contaminated groundwater by the river. This way permits an efficiency nitrification in the hyporheic zone and limits the flux of ammonium. Considering that the input of ammonium from the landfill is balanced by the present day output via the river, the residence time of ammonium in the aquifer is between 7 and 18 years. The integration of estuarine biogeochemistry has been realized for the first time. The survey of biogenic materials and organic matter emphasizes that estuaries are autotrophic at annual scale and decrease the nitrogen continental flux of about 30 %. But in autumn, the mineralization and nutrient recycling is observed. In the Arcachon lagoon, the estuaries have a negligible impact on phosphorus biogeochemistry contrary to the sediment.

Les matériaux à base de vanadium sont largement utilisés comme catalyseurs pour l'oxydation de composés organiques. Les propriétés catalytiques des catalyseurs au vanadium pour l'oxydation dépendent de l'état et de la stabilité des espèces de vanadium. Dans cette étude, nous développons des nouveaux catalyseurs hétérogènes au vanadium pour la réaction d’oxydation.Dans la première partie du travail, les matériaux mésoporeux à base de silice (MCM-41) contenant du Al (III) et du Ti (IV) sont envisagés comme supports. L'effet d'ancrage chimique de ces hétéroatomes sur les ions V (V) et leur dispersion dans la silice MCM- 41 ont été étudiés à l'aide d'une analyse quantitative des spectres UV-visible de réflectance diffuse. En complément, les matériaux ont été caractérisés par diffraction des rayons X (DRX), mesure de sorption d’azote, spectroscopie de résonance magnétique électrique (RPE) et la spectroscopie Raman. Les spectres UV-visible des échantillons hydratés et déshydratés mettent en évidence la coexistence de plusieurs espèces V (V) de différente nucléarité et différent taux d'hydratation. Le décalage vers le bleu de la bande UV des échantillons contenant comme des additifs les ions Al(III) ou Ti(IV) est cohérent avec une meilleure dispersion des ions vanadium présentant entre autres plus d’espèces mononucléaires (isolées). L'effet bénéfique du titane sur la dispersion de vanadium est compatible avec la formation directe de ponts covalents de type Ti-O-V.Dans la seconde partie, les ions V(IV) ont été déposés sur des matériaux mésoporeux à base de silice en utilisant une nouvelle stratégie dite de pochoir moléculaire ou « Molecular-Stencil Patterning ». La stratégie de pochoir moléculaire s’applique à la silice contenant des tensioactifs ioniques en utilisant ces derniers comme agent de masquage lors du greffage covalent de diverses fonctions. Cette stratégie de surface moléculaire permet de contrôler à la fois le voisinage moléculaire et la dispersion à longue distance des espèces de vanadium entre elles. La caractérisation a été effectuée en utilisant plusieurs méthodes telles l’analyse thermogravimétrique (ATG), la spectroscopie de résonance magnétique nucléaire (RMN), la spectroscopie infrarouge (IR) et la spectroscopie UV-visible. L'incorporation des ions titane (IV) joue le rôle d’ancre chimique pour les ions V(IV) comme dans le chapitre précédent. Il est montré qu’une proportion de V/Ti inférieure à un et proche de trois génère les meilleures conditions pour éviter la formation de gros agrégats d’oxyde de vanadium.Enfin, ces nouveaux matériaux au vanadium ont été testés en phase liquide pour catalyser l'oxydation partielle du cyclohexane en une huile désignée par son rapport molaire K/A de cyclohexanone (K) et de cyclohexanol (A). Ce mélange est utilisé comme telle en chimie industrielle de base, an particulier comme précurseurs de l'acide adipique et de caprolactame pour la synthèse du nylon. Les tests ont démontré que l’introduction de titane combiné à la stratégie de pochoir moléculaire a notablement amélioré les propriétés catalytiques de ce type de catalyseurs au vanadium.En conclusion, la silice MCM-41 au vanadium a été conçu par l’introduction des hétéroatomes d'ancrage et de la stratégie de pochoir moléculaire, afin d'améliorer la dispersion et la stabilité des sites actifs. Les matériaux conçus ont montré de meilleures propriétés et caractéristiques catalytiques dans divers caractérisation et la réaction d'oxydation. / Vanadium-based materials are widely used as catalysts for oxidation of organic compounds. The catalytic properties of vanadium catalysts for oxidation are related closely to the state and the stability of vanadium species. Therefore, a series of vanadium-containing MCM-41 silica were designed and developed in this study, and their catalytic application for oxidation reactions was evaluated as well.In the first part of work, the chemical anchoring effect of Al(III) or Ti(IV) heteroatoms on the dispersion of V (V) in MCM-41 type silica was investigated using a quantitative analysis of diffuse reflectance UV-visible spectra. The characteristic properties of prepared materials were determined by various characterization such as X-ray diffraction (XRD), N2 sorption measurement, Electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopy, UV-visible spectroscopy and Raman spectroscopy. UV-visible spectra of hydrated and dehydrated samples evidenced the coexistence of several V(V) species of different oligomerization and hydration levels. The global blue shift of the band in the presence of Al(III) or Ti(IV) additives was then assigned to a higher proportion of less clustered and isolated V(V) species. The stronger beneficial effect of Ti on the vanadium dispersion is consistent with a higher stability of the X-O-V bridges moving from X = Si to X = Al and Ti. In the second part, new mesoporous silica materials containing vanadium species were synthesized according to the molecular stencil patterning technique. Molecular stencil patterning is developed specifically for silica templated with ionic surfactants used as masking agent to sequentially immobilize via covalent bonding (grafting) different functions. This molecular surface engineering was proved to improve the vanadium species dispersion according to Thermogravimetric Analysis (TGA), Nuclear Magnetic Resonance spectroscopy (NMR), Infrared spectroscopy (IR) and UV-visible spectroscopy. The incorporation of titanium species played again the role to immobilize the vanadium species as the results in previous work. The V/Ti ratio should be less than 1 to control the formation of clusters of vanadium species.Lastly, the vanadium-containing materials were applied to the liquid phase oxidation of cyclohexane into cyclohexanol (A) and cyclohexanone (K). A mixture of these two products is often called K/A oil in the industrial chemical production. K/A oil is widely used as a raw material for adipic acid and caprolactam in the nylon industry. The catalysis results proved that the modification by adding titanium chemical anchors combined with the MSP technique improve the catalytic properties of vanadium-containing heterogeneous catalysts.In conclusion, the dispersion and stability of vanadium active sites has been improved in new syntheses of vanadium-containing MCM-41 type silica by combining both anchoring heteroatoms and molecular stencil patterning techniques. Such a novel design leads to better catalytic performance in oxidation reaction in correlation with the structural and physical characteristics of the material.

L'objectif de cette thèse est de contribuer à la compréhension (i) des relations morphologie/cycle de l'azote au sein de l'épisolum humifère, (ii) du cycle de l'azote au sein des différents horizons de l'épisolum humifère et (iii) des facteurs écologiques responsables du développement des formes d'humus et régulant le cycle de l'azote dans l'épisolum le long d'une chronoséquence de 130 ans en hêtraies pures. Le cycle de l'azote. L'ammonification potentielle nette augmente avec l'âge des peuplements au sein des horizons organiques alors que la nitrification potentielle et in situ nette diminue au sein des horizons OL et A. La nitrification potentielle nette est essentiellement localisée au sein des horizons OF et OH et l'ammonification est toujours plus élevée au sein des horizons organiques. Les transformations fongiques dominent nettement au sein de l'horizon OL alors que les processus bactériens sont principalement localisés dans l'horizon A. Les résultats montrent que les processus en amont du cycle (apport d'azote, ammonification) sont favorisés au cours de la maturation des peuplements alors que les processus en aval du cycle (nitrification, dénitrification) diminuent le long de la chronoséquence. Le lessivage des nitrates varie peu le long de la chronoséquence alors que le prélèvement de l'azote minéral (surtout l'ammonium) et le lessivage de l'ammonium augmentent significativement. Nous avons également observé des corrélations significatives entre les variables morphologiques et la nitrification nette ou la teneur en nitrate au sein des horizons organiques. Certaines variables morphologiques (i.e. l'épaisseur de l'OF, le nombre de turricules de vers de terre, la structure de l'horizon A ou le pourcentage de feuilles blanchies au sein de l'horizon OLv) présentent un potentiel indicateur de production in situ d'azote minéral. Les variables morphologiques spécifiques { l'horizon OLv pourraient constituer des indicateurs robustes de production potentielle d'azote minéral. Les facteurs de contrôle. Nous n'avons pas observé de variabilité significative des retombées de litière le long de la chronoséquence alors que la vitesse de décomposition de la litière diminue durant la phase de croissance des peuplements. De plus, la vitesse de décomposition de la litière est fortement corrélée à l'épaisseur des horizons OF et OH. La chute de la vitesse de décomposition de la litière serait donc responsable du changement mull-moder observé le long de la chronoséquence, alors que la production de litière jouerait un rôle secondaire mais contribuerait à un changement hemimoder-dysmoder. La chute de la vitesse de décomposition de la litière est en partie expliquée par des changements du profil structurel et fonctionnel des communautés microbiennes du sol le long de la chronoséquence. La biomasse fongique dans l'OL diminue le long de la chronoséquence. Le ratio biomasse fongique/biomasse bactérienne au sein des horizons OF et OH augmente le long de la chronoséquence. La diversité fonctionnelle des communautés bactériennes dans les horizons organiques est plus élevée dans les peuplements âgés. Ces changements fonctionnels au sein de l'épisolum humifère pourraient être sous le contrôle de la qualité de la litière de hêtre qui varie considérablement le long de la chronoséquence. Les résultats mettent en avant deux changements majeurs de la qualité de la litière. Le premier après 15 ans de vieillissement correspond à (1) une diminution des teneurs en Mg, en hémicellulose, en cellulose, en azote dans la lignine et (2) une augmentation des teneurs en Mn, en lignine, du C/N et du lignine/N. Le second après 95 ans de vieillissement correspond { (1) une baisse de la teneur en lignine, des cations et de l'azote dans la lignine et (2) une augmentation de la cellulose et de l'azote dans l'hémicellulose. Une approche expérimentale nous a permis de tester les effets de la litière de hêtre (apport et qualité) mais également des racines de hêtre (mycorhizées ou non) sur le cycle de l'azote et les communautés microbiennes du sol. La litière de hêtre, indépendamment de sa qualité initiale, inhibe la nitrification autotrophe et favorise la communauté fongique. Les racines, mycorhizées ou non, favorisent l'ammonification potentielle et les racines mycorhizées inhibent la nitrification autotrophe.

La modélisation du transfert de nitrates a été étudiée à différentes échelles de bassins versants. Un modèle semi-distribué à pas de temps journalier a été élaboré et testé sur des sous-bassins de la Charente (France). Il prend en compte les transferts d'azote depuis les apports de fertilisants jusqu'à la dénitrification dans le cours d'eau. Le but principal recherché est la simulation de la concentration en nitrates à l'exutoire des bassins versants. Un modèle hydrologique de type conceptuel (GR3) a été choisi et adapté à la simulation du transfert de nitrates. Le modèle conceptuel de lessivage est relié de manière étroite au modèle pluie - débit, tant par les variables d'état que par les paramètres. Le calage a été fait sur les sous-bassins où sont connus, à la fois, les débits et les concentrations. L'utilisation du modèle est ensuite étendue à des bassins sur lesquels on ne dispose que d'un seul de ces deux termes ou bien d'aucun d'entre eux. Le modèle résultant de ces travaux a été appliqué à la fois sur un grand bassin versant d'environ 9500 km2 (la Charente), sur ses stations intermédiaires de suivi de qualité de l'eau et sur un petit sous-bassin expérimental d'environ 5,5 km2 (le Ruiné). Les résultats montrent que le modèle reproduit d'une manière correcte la tendance à long terme des flux. Les variations saisonnières sont bien respectées pour la plupart des stations à défaut de rendre compte de toutes les valeurs isolées. Le comportement de la concentration en nitrates pendant les crues a été étudié sur le Ruiné à un pas de temps horaire. Nous avons observé, dans la relation avec les débits, des formes d'hystérésis analogues à celles qui se présentent avec les matières en suspension, ce qui témoigne de la complexité des phénomènes de lessivage et de transfert dans ce bassin versant. Ces processus ne peuvent être convenablement reproduits à l'heure actuelle, qu'au prix d'une variation des paramètres du modèle qu'il reste encore à expliquer.

Le développement des réseaux séparatifs entraîne le transfert fréquent de polluants urbains vers les milieux récepteurs (plans d’eau, rivières, etc.). La compréhension des processus de production et de lessivage des polluants dans le milieu urbain est pourtant incomplète à l’heure actuelle. Afin de répondre aux questions liées à la gestion des eaux urbaines, l’amélioration des connaissances des processus physiques est nécessaire, tant au niveau des surfaces urbaines que les réseaux d'assainissement. Pour cela, la modélisation du transfert hydrologique des polluants en milieu urbain peut être un outil précieux.Cette thèse a pour objectif de développer et d'analyser des modèles distribués à base physique pour simuler les flux de polluants routiers (Matières En Suspension (MES), Hydrocarbures, Métaux) dans un environnement urbain. Elle s'inscrit dans le cadre du projet ANR "Trafipollu" et bénéficie des résultats expérimentaux mis en œuvre dans ce projet pour la calibration et validation des modèles utilisés. Le travail de thèse s’articule autour de deux échelles de modélisation : l’échelle locale et l’échelle du quartier.A l'échelle locale, le code FullSWOF (volumes finis, schéma numérique d'ordre 2) couplé au modèle d’érosion d'Hairsine and Rose (1992a; 1992b) et des données géographiques très détaillées (résolution spatiale centimétrique) ont été utilisés et adaptés afin d'améliorer nos connaissances des processus physiques du lessivage des polluants sur les surfaces urbaines. La comparaison aux mesures en continu permet d’évaluer la performance d’une modélisation physique pour représenter les variations spatiales et temporelles des processus de transferts des polluants sur les surfaces urbaines. Les analyses des résultats obtenus permettent de constater la prédominance des effets d'arrachement liés à la pluie sur les processus d'entrainement par l'advection sur la majeure partie du bassin versant routier. L’utilisation d’un modèle d’érosion pour modéliser le transport particulaire en zone urbaine est une innovation importante de cette thèse.A l’échelle du quartier, la deuxième étape du travail consiste à coupler séquentiellement le modèle TREX (Velleux, England, et al., 2008) avec le modèle CANOE (Alison, 2005), nommé "TRENOE" plateforme. En changeant différentes options de mise en œuvre et de configurations du modèle, l’adaptation de la précision numérique et l’utilisation de données détaillées d’occupation du sol semblent être les facteurs clés pour une telle modélisation. Par ailleurs, ce couplage a montré des problèmes de fond tels que la modélisation du schéma numérique des flux en surface (seulement dans 4 directions), ainsi que l'utilisation de l'équation USLE pour simuler l'érosion en milieu urbain, ne comprenant pas d’impact des gouttes de pluie pour la modélisation.Pour remédier à ces défauts, la plateforme opensource LISEM-SWMM est développée en couplant le modèle LISEM (De Roo, Wesseling, et al., 1996), modèle d’érosion développé initialement pour le milieu naturel, et le modèle SWMM (Rossman, 2010). Pour la première fois, la modélisation hydrologique s’appuie aussi sur l’utilisation de sorties de modèles atmosphériques pour les dépôts des particules fines (PM10), hydrocarbures et métaux. Les résultats montrent que l’emploi de modèles totalement distribués peut arriver à reproduire de manière très fine les dynamiques des particules, des hydrocarbures et des métaux. Même si à ce stade la plateforme développée nécessite des améliorations pour adapter aux utilisations dans le champ opérationnel, ceci constitue une avancée pour le domaine de modélisation du transfert hydrologique des polluants routiers en milieu urbain / Nowadays, the increasing use of separate stormwater systems causes a frequent transport of urban pollutants into receiving water bodies (lakes, rivers). However, current studies still lack of the knowledge of urban build-up and wash-off processes. In order to address urban management issues, better understanding of physical mechanism is required not only for the urban surfaces, but also for the sewer systems. In this context, the modelling of hydrological transfer of urban pollutants can be a valuable tool.This thesis aims to develop and assess the physically-based and distributed models to simulate the transport of traffic-related pollutants (suspended solids, hydrocarbons, heavy metals) in urban stormwater runoffs. This work is part of the ANR "Trafipollu" project, and benefit from the experimental results for model calibration and validation. The modelling is performed at two scales of the urban environment: at the local scale and at the city district scale.At the local scale of urban environment, the code FullSWOF (second-order finite volume scheme) coupled with Hairsine and Rose model (1992a; 1992b) and detailed monitoring surveys is used to evaluate urban wash-off process. Simulations over different rainfall events represent promising results in reproducing the various dynamics of water flows and particle transfer on the urban surfaces. Spatial analysis of wash-off process reveals that the rainfall-driven impacts are two orders of magnitude higher than flow-drive effects. These findings contribute to a significant improvement in the field of urban wash-off modelling. The application of soil erosion model to the urban context is also an important innovation.At the city district scale, the second step consists of coupling the TREX model (Velleux, England, et al., 2008) and the CANOE model, named "TRENOE" platform. By altering different options of model configurations, the adequate numerical precision and the detailed information of landuse data are identified as the crucial elements for achieving acceptable simulations. Contrarily, the high-resolution topographic data and the common variations of the water flow parameters are not equally significant at the scale of a small urban catchment. Moreover, this coupling showed fundamental problems of the model structure such as the numerical scheme of the overland flow (only 4 directions), and the empirical USLE equations need to be completed by raindrop detachment process.To address these shortcomings, the LISEM - SWMM platform is developed by coupling the open-source LISEM model (De Roo, Wesseling, et al., 1996), which is initially developed for soil erosion simulations, and the SWMM model (Rossman, 2010). For the first time, the hydrological model is also supported by the simulations of atmospheric dry deposits of fine particles (PM10), hydrocarbons and heavy metals. The performance of water flow and TSS simulations are satisfying with the calibrated parameters. Considering the hydrocarbons and heavy metals contents of different particle size classes, simulated event mean concentration of each pollutant is comparable to local in-situ measurements. Although the platform at current stage still needs improvements in order to adapt to the operational applications, the present modelling approach contributes to an innovative technology in the field of modelling of hydrological transfer of the traffic-related pollutants in urban environment

Ce travail traite d’un problème de pollution liée à la présence de métaux de base dans des passifs environnementaux issus d’un traitement métallurgique des minerais sulfureux cuivre – zinc provenant de la mine de Kipushi en République Démocratique du Congo. L’objectif principal de ce travail a été d’arriver à proposer des scénarios de gestion durable au passif environnemental de la filière présentant les risques environnementaux les plus élevés. Pour cela, on a d’abord procédé à une identification des différents problèmes environnementaux tout au long de la filière de traitement sur les quatre sites d’exploitation. Ensuite on a prélevé des échantillons puis procéder par des tests de disponibilité à la lixiviation à l’eau déminéralisée pour évaluer les fractions solubles des métaux de base présents et aussi par des tests de conformité de mise en décharge afin de classer ces rejets conformément à la directive européenne 2003-33-CE. Ainsi, les rejets Ex – UZK ont été identifiés comme les plus dangereux de la filière au regard de cette directive, car les quantités lixiviées de cuivre et de zinc dans ces rejets ont dépassé largement les limites fournies par la directive, et donc ils ne peuvent même pas être mis en décharge de classe I sans traitement métallurgique préalable pouvant permettre leur dépollution. <p>Par contre, les autres rejets de la filière, en l’occurrence les rejets de flottation de Kipushi et les scories de fusion pour matte de cuivre, peuvent eux être acceptés en décharge de classe I, sans traitement préalable au regard des limites fournies par la même directive. Les procédés de lixiviation acide chaude et de digestion ont été proposés et retenus comme scénarios de gestion durable à appliquer à ces rejets Ex – UZK, car ils se réalisent tous deux en milieu acide sulfurique d’une part et d’autre part leur application et surtout leur faisabilité en République Démocratique du Congo reste possible ;en outre ils aboutissent à des nouveaux rejets contenant le fer sous forme d’hématite, pouvant être stocké aisément et durablement dans la nature, ce qui est conforme au principe du développement durable. Nous avons tenté de modéliser ces deux scénarios en discutant et comparant la circulation des flux de matière dans les deux procédés, d’abord autour de chaque opération métallurgique unitaire, et ensuite sur l’ensemble du procédé. Ainsi nous avons pu chiffrer tous les flux entrant et sortant dans le système étudié, en considérant 1000 kg de rejets Ex –UZK alimentés. Cette quantification nous a permis de comparer les coûts opératoires de ces deux procédés. Les résultats obtenus dans la présente étude sont encourageants et nous ont permis de formuler des recommandations pour les études ultérieures éventuelles dont les résultats pourront l’enrichir davantage, notamment sur les aspects technologiques, économiques et environnementaux, de manière à faciliter les applications sur terrain.<p><p>This work deals with environmental liabilities consisting of base metals pollution due to metallurgical processing of copper – zinc sulphide ores in Kipushi mine in Democratic Republic of Congo. The main objective of this work was to propose sustainable management scenarios for the most important environmental liabilities from metallurgical sector. For this purpose, liabilities were first identified on four metallurgical plants. Then, leaching tests with deionized water were carried out to assess the soluble fractions of base metals. These effluents were also classified according to the test described in european decision 2003-33-EC, which determines the conformity of waste to landfill. Ex – UZK effluents are the most dangerous from this sector, according to this directive, since the quantities of leached copper and zinc were far beyond the limits :they cannot be sent to class I landfill without prior metallurgical processing. However, other effluents like flotation wast and Lubumbashi slag originating from melting for copper matte, are acceptable without prior treatment. Hot acid leaching and digestion were proposed as sustainable management scenarios for to these Ex – UZK waste because :both can be performed in sulfuric acid and they are feasible in Democratic Republic of Congo. They also lead to an iron – rich waste consisting of hematite that can be stored easily and sustainably in nature, which is consistent with the principle of sustainable development. We have modeled these two scenarios by discussing and comparing the flows in both processes, first for each individual metallurgical unit process, and then for the whole chain of value. So we could assess all the inputs and outputs of the studied system, expressed per ton of Ex – UZK waste. The operating costs of both processes were calculated and compared. The results are encouraging. Recommendations were proposed for further studies, in order to investigate more deeply the technological, economical and environmental aspects, to facilitate the final application. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished