Due to the large share of production costs, the lifespan of an electric vehicle’s (EV) lithium-ion traction battery should be as long as possible. The optimisation of the EV’s operating strategy with regard to battery life requires a regular evaluation of the battery’s state-of-health (SOH). Yet the SOH, the remaining battery capacity, cannot be measured directly through sensors but requires the elaborate conduction of special characterisation tests. Considering the limited number of test facilities as well as the rapidly growing number of EVs, time-efficient and scalable SOH estimation methods are urgently needed and are the object of investigation in this work. The developed virtual SOH experiment originates from the incremental capacity measurement and solely relies on the commonly logged battery management system (BMS) signals to train the digital battery twins. The first examined dataset with identical load profiles for new and aged battery state serves as proof of concept. The successful SOH estimation based on the second dataset that consists of varying load profiles with increased complexity constitutes a step towards the application on real driving cycles. Assuming that the load cycles contain pauses and start from the fully charged battery state, the SOH estimation succeeds either through a steady shift of the load sequences (variant one) with an average deviation of 0.36% or by random alignment of the dataset’s subsequences (variant two) with 1.04%. In contrast to continuous capacity tests, the presented framework does not impose restrictions to small currents. It is entirely independent of the prevailing and unknown ageing condition due to the application of battery models based on the novel encoder–decoder architecture and thus provides the cornerstone for a scalable and robust estimation of battery capacity on a pure data basis.

The continuous monitoring of the state-of-health (SOH) of electric vehicles (EV) represents a problem with great research relevance due to the time-consuming battery cycling and capacity measurements that are usually required to create a SOH estimation model. Instead of the widely used approach of modelling the battery’s degradation behaviour with as little cycling effort as possible, the applied SOH monitoring approach is the first of its kind that is solely based on commonly logged battery management system (BMS) signals and does not rely on tedious capacity measurements. These are used to train the digital battery twins, which are subsequently subjected to virtual capacity tests to estimate the SOH. In this work, transfer-learning is applied to increase the data and computational efficiency of the digital battery twins training process to facilitate a real-world application as it enables SOH estimation for unknown ageing states due to the selective parameter initialisation at less than a tenth of the common training time. However, the successful SOH estimation with a mean SOH deviation of 0.05% using transfer-learning still requires the presence of pauses in the dataset. Meta-learning extends the idea of transfer-learning as the baseline model simultaneously takes several ageing states into account. Learning the basic battery-electric behaviour it is forced to preserve a certain level of uncertainty at the same time, which seems crucial for the successful fine-tuning of the model parameters based on three pause-free load profiles resulting in a mean SOH deviation of 0.85%. This optimised virtual SOH experiment framework provides the cornerstone for a scalable and robust estimation of the remaining battery capacity on a pure data basis.

In dieser Arbeit untersuchen wir zwei Modelle, die das Laden und Entladen einer Lithium-Ionen Batterie beschreiben. Beide Modelle spiegeln eine Hysterese in dem Spannungs-Ladungs-Verlauf wider. Wir skizzieren den Modellierungsprozess von einem diskreten vielteilchen Modell sowie einem kontinuierlichen vielteilchen Modell. Das erste führt zu einer axiomatischen Beschreibung der Evolution makroskopischer Größen, während das zweite in eine nichtlineare Fokker-Planck Gleichung mündet. Wir zeigen die Existenz und Eindeutigkeit von Lösungen der nichtlinearen Fokker-Planck Gleichung und untersuchen deren qualitative Eigenschaften. Wir benutzen Interpolationsräume und Halbgruppen sektorieller Operatoren um den semilinearen Charakter der partiellen Differentialgleichung auszunutzen. Um globale Existenz zu erhalten, schätzen wir die Dissipation einer mit dem Modell verknüpften Energie ab. Diese Energie ist verwandt mit der L-log-L Norm, welche wir mithilfe einer Gagliardo-Nirenberg Ungleichung zu der L^2 Norm in Verbindung setzen können. Die notwendigen und hinreichenden Bedingungen zur globalen Existenz von Lösungen sind aus physikalischer Sicht plausibel. Der Ladezustand der Batterie muss innerhalb der Werte Voll und Leer sein. In numerischen Experimenten untersuchen wir das qualitative Verhalten von Lösungen. Wir zeigen die Konvergenz der numerischen Lösungen zu den exakten Lösungen. Dafür nutzen wir ähnliche Techniken wie bei der lokalen Existenztheorie. Wir beobachten die Tendenz von Lösungen sich um bestimmte Punkte zu konzentrieren. Unterstützt durch die formale Asymptotik zeigt dies für eine bestimmte Wahl von Parameter-Skalierungen, dass Lösungen gegen Dirac-Maße konvergieren. In diesem Grenzverhalten wird das System durch die Evolution von makroskopischen Größen beschrieben, welche wir auch in dem diskreten vielteilchen Modell wiederfinden. In diesen makroskopischen Größen lässt sich eine Hysterese beobachten. / We discuss two models which describe the charging and discharging of a lithium-ion battery and especially the hysteretical behaviour therein. We give an overview on the modelling process for a discrete many particle model and a continuous many particle model. The former results in an axiomatic description of macroscopic quantities while the latter gives a nonlinear Fokker-Planck equation. The nonlinear Fokker-Planck equation is analysed with respect to existence and uniqueness of solutions as well as qualitative behaviour of solutions. The nonlinearity in this partial differential equation stems from a coefficient which depends on the solution first non-local and second in a higher order. We use interpolation spaces and semigroups generated from sectorial operators to show the existence and uniqueness of solutions locally in time. The global existence in time relies on estimates for the dissipation of an energy. The suitable energy is related to the L-log-L norm and so a Gagliardo-Nirenberg inequality is needed to connect this back to L^2 estimates. It turns out that the conditions for global in time existence of solutions are physical reasonable. One needs that the loading state of the battery shall stay between totally empty and totally full. In numerical experiments we investigate the qualitative behaviour of solutions to the nonlinear Fokker-Planck equation. We are able to show convergence of the numerical solutions to the exact solution. We observe that solutions tend to concentrate at certain points. Supported by results from formal asymptotic expansions, we document the limiting behaviour in a certain scaling of the appearing parameters, which is the formation of Dirac measures. The evolution of the global quantities, which we observe in numerical simulations, is the same as what results from the discrete many particle model and one observes hysteretic behaviour in macroscopic quantities.

In dieser Arbeit wird das mechanische Recycling von Lithium-Ionen-Batterien unter Anwendung des an der TU Bergakademie Freiberg entwickelten Verfahrens untersucht. Ziel ist es, das Recyclingverhalten zu verbessern, da das Recycling von Lithium-Ionen-Batterien im Zusammenhang mit der zunehmenden Elektrifizierung des Verkehrssektors immer wichtiger wird. Um die von der EU geforderten Verwertungsquoten, zu erreichen, ist es notwendig, Recyclingprozesse robust zu gestalten. Das mechanische Recycling stellt in Kombination mit der Hydrometallurgie eine vielversprechende Option zur Erreichung dieser Ziele dar, insbesondere angesichts der Rolle, die es bei dem Aufschluss der Lithium-Ionen-Batterie, einer komplexen Materialverbindung, spielt. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Interaktion zwischen Maschine und Material, wobei der Sortierung und Analyse der Produkte sowie den Auswirkungen unterschiedlicher Batterietypen oder Entladestufen auf den Prozess besondere Aufmerksamkeit gewidmet wird. Im Rahmen der Modellierung und Simulation wird der Zick-Zack-Sichter im Hinblick auf seine Trennleistung und die verwendeten Materialien, nämlich die Stromsammlerfolien der Batterie, untersucht. Darüber hinaus werden Fallstudien vorgestellt, die die zunehmende Komplexität des zu recycelnden Materials im mechanischen Recycling verdeutlichen. Die Robustheit des Prozesses wird unter Berücksichtigung verschiedener Batterietypen und Entladestufen untersucht. Besonderes Augenmerk wird dabei auf die Qualität der Schwarzmasse, die erzielten Rückgewinnungsraten, die Herkunft der Verunreinigungen sowie das Sortier- und Freisetzungsverhalten gelegt. Folglich werden die Partikelgröße, die Produktzusammensetzung, die spezifische Energie, die Sinkgeschwindigkeitsverteilungen und die Analyse der Schwarzmasse (chemisch und optisch) untersucht, um die Ergebnisse mit den von der EU geforderten Rückgewinnungsraten zu vergleichen. Ausblickend wird angeführt, dass die Absiebung der Separatorfolie anstelle der Windsichtung die Robustheit des mechanischen Recyclings erhöht. Abschließend werden neue Forschungsansätze für das mechanische Recycling vorgestellt.:1. Motivation 2. Outline 3. State of the art: Lithium-Ion batteries 3.1 Composition and design 3.2 Hazards potential of Lithium-ion batteries 3.3 Recycling of Lithium-Ion Batteries 3.3.1 Process combinations of Lithium-Ion Battery recycling and their application in industry 3.3.2 Discharge 3.3.3 Mechanical processing 3.3.3.1 Comminution 3.3.3.2 Material separation 4. Materials and Methods 4.1 Material 4.2 Methodology 4.2.1 Recycling procedure 4.2.2 Analysis Methods 4.2.3 Definition of core parameters 5. Conclusion and Outlook References Publications Appendix / This thesis investigates the mechanical recycling of Lithium-Ion Batteries (LIB), applying the process developed by TU Bergakademie Freiberg. The objective is to enhance the recycling behaviour, given the growing importance of lithium-ion battery recycling in the context of the increasing electrification of the transport sector. It is necessary to design recycling processes in a robust way in order to achieve the recovery rates required by the EU, as published in July 2023. The mechanical recycling process, when used in combination with hydrometallurgical treatment represents a promising option for achieving these goals, particularly given its role in liberating the components of LIB, a complex material compound. The focus is on the interaction between the machine and the material, with particular attention paid to the sorting and analysis of products, as well as the impact of varying battery types or discharge levels on the process. In the context of modelling and simulation, the Zig Zag air classifier is investigated with regard to its separation efficiency and the feed material, namely the current collector foils of the battery. Furthermore, case studies are presented, which illustrate the increasing complexity of the material to be recycled in the mechanical recycling process. The robustness of the process is investigated by considering different battery types and discharge levels. In this context, particular attention is paid to the quality of the black mass, the recovery rates achieved, the origin of the impurities, and the sorting and liberation behaviour. Consequently, the particle size, product composition, specific energy consumption, settling velocity distributions and black mass analysis (chemical and optical) are investigated in order to compare the results to the recovery rates requested by the EU. Looking ahead, it is stated that screening off the separator foil instead of air classification enhances the robustness of the mechanical recycling process. Finally, new research approaches for mechanical recycling are presented.:1. Motivation 2. Outline 3. State of the art: Lithium-Ion batteries 3.1 Composition and design 3.2 Hazards potential of Lithium-ion batteries 3.3 Recycling of Lithium-Ion Batteries 3.3.1 Process combinations of Lithium-Ion Battery recycling and their application in industry 3.3.2 Discharge 3.3.3 Mechanical processing 3.3.3.1 Comminution 3.3.3.2 Material separation 4. Materials and Methods 4.1 Material 4.2 Methodology 4.2.1 Recycling procedure 4.2.2 Analysis Methods 4.2.3 Definition of core parameters 5. Conclusion and Outlook References Publications Appendix

Die Menschheit steht vor der großen Herausforderung der Energieversorgung des 21. Jahrhundert. Nirgendwo ist diese noch dringlicher geworden als im Bereich der Energiespeicherung und Umwandlung. Konventionelle Energie kommt hauptsächlich aus fossilen Brennstoffen, die auf der Erde nur begrenzt vorhanden sind, und hat zu einer starken Belastung der Umwelt geführt. Zusätzlich nimmt der Energieverbrauch weiter zu, insbesondere durch die rasante Verbreitung von Fahrzeugen und verschiedener Kundenelektronik wie PCs und Mobiltelefone. Alternative Energiequellen sollten vor einer Energiekrise entwickelt werden. Die Gewinnung erneuerbarer Energie aus Sonne und Wind sind auf jeden Fall sehr wichtig, aber diese Energien sind oft nicht gleichmäßig und andauernd vorhanden. Energiespeichervorrichtungen sind daher von großer Bedeutung, weil sie für eine Stabilisierung der umgewandelten Energie sorgen. Darüber hinaus ist es eine enttäuschende Tatsache, dass der Akku eines Smartphones jeglichen Herstellers heute gerade einen Tag lang ausreicht, und die Nutzer einen zusätzlichen Akku zur Hand haben müssen. Die tragbare Elektronik benötigt dringend Hochleistungsenergiespeicher mit höherer Energiedichte. Der erste Teil der vorliegenden Arbeit beinhaltet Lithium-Ionen-Batterien unter Verwendung von einzelnen aufgerollten Siliziumstrukturen als Anoden, die durch nanotechnologische Methoden hergestellt werden. Eine Lab-on-Chip-Plattform wird für die Untersuchung der elektrochemischen Kinetik, der elektrischen Eigenschaften und die von dem Lithium verursachten strukturellen Veränderungen von einzelnen Siliziumrohrchen als Anoden in einer Lithium-Ionen-Batterie vorgestellt. In dem zweiten Teil wird ein neues Design und die Herstellung von flexiblen on-Chip, Festkörper Mikrosuperkondensatoren auf Basis von MnOx/Au-Multischichten vorgestellt, die mit aktueller Mikroelektronik kompatibel sind. Der Mikrosuperkondensator erzielt eine maximale Energiedichte von 1,75 mW h cm-3 und eine maximale Leistungsdichte von 3,44 W cm-3. Weiterhin wird ein flexibler und faserartig verwebter Superkondensator mit einem Cu-Draht als Substrat vorgestellt. Diese Dissertation wurde im Rahmen des Forschungsprojekts GRK 1215 "Rolled-up Nanotechnologie für on-Chip Energiespeicherung" 2010-2013, finanziell unterstützt von der International Research Training Group (IRTG), und dem PAKT Projekt "Elektrochemische Energiespeicherung in autonomen Systemen, no. 49004401" 2013-2014, angefertigt. Das Ziel der Projekte war die Entwicklung von fortschrittlichen Energiespeichermaterialien für die nächste Generation von Akkus und von flexiblen Superkondensatoren, um das Problem der Energiespeicherung zu addressieren. Hier bedanke ich mich sehr, dass IRTG mir die Möglichkeit angebotet hat, die Forschung in Deutschland stattzufinden. / Human beings are facing the grand energy challenge in the 21st century. Nowhere has this become more urgent than in the area of energy storage and conversion. Conventional energy is based on fossil fuels which are limited on the earth, and has caused extensive environmental pollutions. Additionally, the consumptions of energy are still increasing, especially with the rapid proliferation of vehicles and various consumer electronics like PCs and cell phones. We cannot rely on the earth’s limited legacy forever. Alternative energy resources should be developed before an energy crisis. The developments of renewable conversion energy from solar and wind are very important but these energies are often not even and continuous. Therefore, energy storage devices are of significant importance since they are the one stabilizing the converted energy. In addition, it is a disappointing fact that nowadays a smart phone, no matter of which brand, runs out of power in one day, and users have to carry an extra mobile power pack. Portable electronics demands urgently high-performance energy storage devices with higher energy density. The first part of this work involves lithium-ion micro-batteries utilizing single silicon rolled-up tubes as anodes, which are fabricated by the rolled-up nanotechnology approach. A lab-on-chip electrochemical device platform is presented for probing the electrochemical kinetics, electrical properties and lithium-driven structural changes of a single silicon rolled-up tube as an anode in lithium ion batteries. The second part introduces the new design and fabrication of on chip, all solid-state and flexible micro-supercapacitors based on MnOx/Au multilayers, which are compatible with current microelectronics. The micro-supercapacitor exhibits a maximum energy density of 1.75 mW h cm-3 and a maximum power density of 3.44 W cm-3. Furthermore, a flexible and weavable fiber-like supercapacitor is also demonstrated using Cu wire as substrate. This dissertation was written based on the research project supported by the International Research Training Group (IRTG) GRK 1215 "Rolled-up nanotech for on-chip energy storage" from the year 2010 to 2013 and PAKT project "Electrochemical energy storage in autonomous systems, no. 49004401" from 2013 to 2014. The aim of the projects was to design advanced energy storage materials for next-generation rechargeable batteries and flexible supercapacitors in order to address the energy issue. Here, I am deeply indebted to IRTG for giving me an opportunity to carry out the research project in Germany. September 2014, IFW Dresden, Germany Wenping Si

Die Menschheit steht vor der großen Herausforderung der Energieversorgung des 21. Jahrhundert. Nirgendwo ist diese noch dringlicher geworden als im Bereich der Energiespeicherung und Umwandlung. Konventionelle Energie kommt hauptsächlich aus fossilen Brennstoffen, die auf der Erde nur begrenzt vorhanden sind, und hat zu einer starken Belastung der Umwelt geführt. Zusätzlich nimmt der Energieverbrauch weiter zu, insbesondere durch die rasante Verbreitung von Fahrzeugen und verschiedener Kundenelektronik wie PCs und Mobiltelefone. Alternative Energiequellen sollten vor einer Energiekrise entwickelt werden. Die Gewinnung erneuerbarer Energie aus Sonne und Wind sind auf jeden Fall sehr wichtig, aber diese Energien sind oft nicht gleichmäßig und andauernd vorhanden. Energiespeichervorrichtungen sind daher von großer Bedeutung, weil sie für eine Stabilisierung der umgewandelten Energie sorgen. Darüber hinaus ist es eine enttäuschende Tatsache, dass der Akku eines Smartphones jeglichen Herstellers heute gerade einen Tag lang ausreicht, und die Nutzer einen zusätzlichen Akku zur Hand haben müssen. Die tragbare Elektronik benötigt dringend Hochleistungsenergiespeicher mit höherer Energiedichte. Der erste Teil der vorliegenden Arbeit beinhaltet Lithium-Ionen-Batterien unter Verwendung von einzelnen aufgerollten Siliziumstrukturen als Anoden, die durch nanotechnologische Methoden hergestellt werden. Eine Lab-on-Chip-Plattform wird für die Untersuchung der elektrochemischen Kinetik, der elektrischen Eigenschaften und die von dem Lithium verursachten strukturellen Veränderungen von einzelnen Siliziumrohrchen als Anoden in einer Lithium-Ionen-Batterie vorgestellt. In dem zweiten Teil wird ein neues Design und die Herstellung von flexiblen on-Chip, Festkörper Mikrosuperkondensatoren auf Basis von MnOx/Au-Multischichten vorgestellt, die mit aktueller Mikroelektronik kompatibel sind. Der Mikrosuperkondensator erzielt eine maximale Energiedichte von 1,75 mW h cm-3 und eine maximale Leistungsdichte von 3,44 W cm-3. Weiterhin wird ein flexibler und faserartig verwebter Superkondensator mit einem Cu-Draht als Substrat vorgestellt. Diese Dissertation wurde im Rahmen des Forschungsprojekts GRK 1215 "Rolled-up Nanotechnologie für on-Chip Energiespeicherung" 2010-2013, finanziell unterstützt von der International Research Training Group (IRTG), und dem PAKT Projekt "Elektrochemische Energiespeicherung in autonomen Systemen, no. 49004401" 2013-2014, angefertigt. Das Ziel der Projekte war die Entwicklung von fortschrittlichen Energiespeichermaterialien für die nächste Generation von Akkus und von flexiblen Superkondensatoren, um das Problem der Energiespeicherung zu addressieren. Hier bedanke ich mich sehr, dass IRTG mir die Möglichkeit angebotet hat, die Forschung in Deutschland stattzufinden. / Human beings are facing the grand energy challenge in the 21st century. Nowhere has this become more urgent than in the area of energy storage and conversion. Conventional energy is based on fossil fuels which are limited on the earth, and has caused extensive environmental pollutions. Additionally, the consumptions of energy are still increasing, especially with the rapid proliferation of vehicles and various consumer electronics like PCs and cell phones. We cannot rely on the earth’s limited legacy forever. Alternative energy resources should be developed before an energy crisis. The developments of renewable conversion energy from solar and wind are very important but these energies are often not even and continuous. Therefore, energy storage devices are of significant importance since they are the one stabilizing the converted energy. In addition, it is a disappointing fact that nowadays a smart phone, no matter of which brand, runs out of power in one day, and users have to carry an extra mobile power pack. Portable electronics demands urgently high-performance energy storage devices with higher energy density. The first part of this work involves lithium-ion micro-batteries utilizing single silicon rolled-up tubes as anodes, which are fabricated by the rolled-up nanotechnology approach. A lab-on-chip electrochemical device platform is presented for probing the electrochemical kinetics, electrical properties and lithium-driven structural changes of a single silicon rolled-up tube as an anode in lithium ion batteries. The second part introduces the new design and fabrication of on chip, all solid-state and flexible micro-supercapacitors based on MnOx/Au multilayers, which are compatible with current microelectronics. The micro-supercapacitor exhibits a maximum energy density of 1.75 mW h cm-3 and a maximum power density of 3.44 W cm-3. Furthermore, a flexible and weavable fiber-like supercapacitor is also demonstrated using Cu wire as substrate. This dissertation was written based on the research project supported by the International Research Training Group (IRTG) GRK 1215 "Rolled-up nanotech for on-chip energy storage" from the year 2010 to 2013 and PAKT project "Electrochemical energy storage in autonomous systems, no. 49004401" from 2013 to 2014. The aim of the projects was to design advanced energy storage materials for next-generation rechargeable batteries and flexible supercapacitors in order to address the energy issue. Here, I am deeply indebted to IRTG for giving me an opportunity to carry out the research project in Germany. September 2014, IFW Dresden, Germany Wenping Si

Die vorliegende Arbeit liefert einen Beitrag zum Verständnis der elektrochemischen Prozesse an der Elektrodengrenzfläche und im Festkörper graphitischer Anoden für Lithium-Ionen-Batterien. Der Zusammenhang zwischen den intrinsischen Eigenschaften des Aktivmaterials und den resultierenden Eigenschaften von Kompositelektroden stand dabei im Fokus der Untersuchungen. Die Temperaturabhängigkeit von Materialeigenschaften (Diffusionskoeffizient, Austauschstromdichte) und Elektrodeneigenschaften (Verhalten unter Strombelastung) wurde in einem Bereich von 40 °C bis -10 °C erfasst. Dazu werden elektrochemische Charakterisierungsmethoden aus der Literatur vorgestellt und hinsichtlich ihrer Gültigkeit für die Anwendung an realen Elektroden evaluiert. Die elektrochemisch aktive Oberfläche wurde bestimmt und stellte sich als ausschlaggebender Parameter für die Bewertung der Elektrodenprozesse heraus. Auf Basis korrigierter Elektrodenoberflächen konnten Austauschstromdichten für die konkurrierenden Prozesse Lithium-Interkalation und -Abscheidung ermittelt werden. Zusammen mit Kennwerten zur Keimbildungsüberspannung für Lithium-Abscheidung flossen die ermittelten Kennwerte in eine theoretische Berechnung des Zellstroms ein. Es konnte gezeigt werden, dass die Lithium-Abscheidung kinetisch deutlich gegenüber der Lithium-Interkalation bevorzugt ist, nicht nur bei niedriger Temperatur. Die Übertragbarkeit wissenschaftlicher Grundlagenexperimente auf kommerzielle Systeme war bei allen Versuchen Gegenstand der Untersuchungen. In einem separaten Beispiel einer Oberflächenmodifikation mit Zinn wurde diese Problematik besonders verdeutlicht. Zusätzlich wurde die parasitäre Abscheidung von Lithium auf graphitischen Anoden hinsichtlich der Nachweisbarkeit und Quantifizierung evaluiert. Hierfür wurde eine neue Untersuchungsmethode im Bereich der Lithium-Ionen-Batterie zur besseren Detektion von Lithium-Abscheidung und Grenzflächen-Morphologie mittels Elektronenmikroskopie entwickelt. Die Osmiumtetroxid (OsO4) Färbung ermöglichte eine deutliche Verbesserung des Materialkontrasts und erlaubte somit eine gezielte Untersuchung von graphitischen Anoden nach erfolgter Lithium-Abscheidung. Darüber hinaus konnte die selektive Reaktion des OsO4 für eine genauere Betrachtung der Solid Electrolyte Interphase genutzt werden. Eine Stabilisierung der Proben an Luft und im Elektronenstrahl konnte erreicht werden. / This work sheds light on the electrochemical processes occurring at commercially processed graphitic anodes. It raises the question whether values published in literature for mostly ideal electrode systems can be readily taken for simulation and design of real electrodes in high-energy cells. A multiple step approach is given, evaluating different methods to determine electrode and material properties independently. The electrochemically active surface area was shown to be a crucial parameter for the calculation of electrode kinetics. Using exchange current densities corrected for the electrode surface area, the overall charging current in a cell could be calculated. The resulting part of lithium deposition in the charging process is strikingly high, not only at low temperatures. To further investigate lithium deposition in terms of morphology and quantity, a method was developed for graphitic anodes. Osmium tetroxide (OsO4) staining serves well as a tool to strongly increase material contrast in electron microscopy. Thus lithium dendrites could be made visible in an unprecedented manner. Furthermore, the selective chemical reaction of osmium tetroxide allows for a better investigation of the multi-layer solid electrolyte interphase as was shown in transmission electron microscopy. Using the staining method, a stabilization of the sample under air and in the electron beam could be achieved.

As an efficient energy storage technology, lithium-ion batteries play a key role in the ongoing electrification of the mobility sector. However, the required modelbased design process, including hardware in the loop solutions, demands precise battery models. In this work, an encoder-decoder model framework based on recurrent neural networks is developed and trained directly on unstructured battery data to replace time consuming characterisation tests and thus simplify the modelling process. A manifold pseudo-random bit stream dataset is used for model training and validation. A mean percentage error (MAPE) of 0.30% for the test dataset attests the proposed encoder-decoder model excellent generalisation capabilities. Instead of the recursive one-step prediction prevalent in the literature, the stage-wise trained encoder-decoder framework can instantaneously predict the battery voltage response for 2000 time steps and proves to be 120 times more time-efficient on the test dataset. Accuracy, generalisation capability and time efficiency of the developed battery model enable a potential online anomaly detection, power or range prediction. The fact that, apart from the initial voltage level, the battery model only relies on the current load as input and thus requires no estimated variables such as the state-of-charge (SOC) to predict the voltage response holds the potential of a battery ageing independent LIB modelling based on raw BMS signals. The intrinsically ageingindependent battery model is thus suitable to be used as a digital battery twin in virtual experiments to estimate the unknown battery SOH on purely BMS data basis.