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Einfluss von Oberflächeneigenschaften auf die thermoelektrischen Transporteigenschaften einzelner einkristalliner Nanodrähte

Kojda, Sandrino Danny 16 March 2016 (has links)
Diese Arbeit demonstriert die vollständige thermoelektrische Charakterisierung einzelner einkristalliner Bismuttellurid- und Silbernanodrähte und deren anschließende lokale strukturelle und chemische Charakterisierung mittels analytischer Transmissionselektronenmikroskopie. Die lokale strukturelle, chemische und morphologische Charakterisierung entlang der Nanodrähte trägt essentiell zum Verständnis des thermoelektrischen Transportes bei und bestätigt die Korrelation zwischen Oberflächen- und den thermoelektrischen Eigenschaften. Für durchmesservariierte Bismuttelluridnanodrähte wird der Einfluss der Morphologie auf die Wärmeleitfähigkeit bei Raumtemperatur quantifiziert. Im Vergleich zu einem glatten Referenznanodraht zeigt der durchmesservariierte Nanodraht gleicher Zusammensetzung und Kristallorientierung eine Reduktion der Wärmeleitfähigkeit um 55 %. Diese Reduktion kann durch Phononenrückstreuung an der eingekerbten Oberfläche erklärt werden. Die elektrische Leitfähigkeit und der Seebeckkoeffizient der Bismuttelluridnanodrähte deuten auf einen topologischen Oberflächenzustand hin. Für Silbernanodrähte werden die elektrische Leitfähigkeit und die Wärmeleitfähigkeit im Temperaturbereich von 1,4 K bis 300 K gemessen. Mit fallender Temperatur steigt die relative Reduktion der Wärmeleitfähigkeit im Verhältnis zur elektrischen Leitfähigkeit stärker, sodass die Lorenzzahl die klassische Wiedemann-Franz-Relation nicht erfüllt und eine Funktion der Temperatur darstellt. Der Temperaturverlauf der Lorenzzahl der Silbernanodrähte entspricht der 1938 von Makinson aufgestellten Theorie für hochreine Metalle und ist im Tieftemperaturbereich um bis zu zwei Größenordnungen zum Sommerfeldwert reduziert. / This work demonstrates the full thermoelectric characterisation of individual single crystalline bismuth telluride and silver nanowires and their subsequent local structural and chemical characterisation via analytical transmission electron microscopy along the whole nanowires. Therefore, the correlation between the structure, in particular the surface morphology, and the thermoelectric transport properties is unambiguously shown. For diameter varied bismuth telluride nanowires the influence of the morphology on the thermal conductivity is quantified at room temperature. The diameter varied nanowire shows a reduction of 55 % with respect to the smooth nanowire of the same chemical composition and structural orientation. This reduction can be explained by phonon backscattering at the indents. The electrical conductivity and the Seebeck coefficient indicate the presence of a topological surface state. For silver nanowires the electrical and thermal conductivity are determined in the temperature range between 1.4 K and 300 K. With decreasing temperature the relative reduction of the thermal conductivity is higher than the reduction of the electrical conductivity resulting in a temperature-dependent Lorenz number, so that the classical Wiedemann-Franz relation is not fulfilled. The temperature characteristic of the silver nanowires'' Lorenz number is in agreement with the theory Makinson established for highly pure metals in 1938 and is reduced by two orders of magnitude with respect to the Sommerfeld value in the low temperature regime.
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Thermische Tieftemperatureigenschaften von Magnesium-Diborid und Seltenerd-Nickel-Borkarbiden / Thermal Properties of Magnesium Diboribe and Rare Earth Nickel Borocarbides at Low Temperatures

Schneider, Matthias 16 August 2005 (has links) (PDF)
In the present study the results of investigations on polycrystalline MgB2 and on single crystals of YNi2B2C and HoNi2B2C are presented. In particular, measurementes of specific electrical resistance, thermal conductivity, thermoelectric power, and of the linear thermal expansion coefficient were performed. Moreover, the specific heat of polycristalline borocarbide samples was evaluated. From the measured data, the temperature dependencies of the Lorenz number and of the Grueneisen parameter can be determined, also the pressure dependence of the superconducting transition temperature using the Ehrenfest relation. At low temperatures a characteristic deviation of the resistivity from the Bloch-Grueneisen law in the normal state for all investigated substances was observed. A reentrant behaviour in resistivity and thermoelectric power occurs at the antiferromagnetic phase transition of HoNi2B2C. The thermal conductivity of MgB2 below 7 K is dominated by the scattering of phonons at grain boundaries. The absence of both, a maximum of thermal conductivity in the superconducting state, and the change of its slope at the superconducting transition temperature points to the validity of the two-band model that also describes the temperature dependence of specific heat. Measurements of thermoelectric power confirm the different normal-state character of the charge carriers of the investigated superconductors. Diffusion thermopower and phonon drag describe the measured data of all investigated compounds ov a wide range of temperature. The thermal expansion of HoNi2B2C below 10 K is dominated by the magnetic contribution. For all investigated substances the Grueneisen parameter features very large values in selected temperature ranges. In the case of MgB2, its temperature dependence is evidently connected with the properties of the relevant phonon mode. For the borocarbides, the electrical resistance depends very weakly on the crystallographic direction, but in contrast the thermal conductivity does in a quite strong manner. Despite of the antiferromagnetic phase transition in the case of HoNi2B2C, thermoelectric power and thermal expansion show minor anisotropy. / In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen an polykristallinem MgB2 sowie an YNi2B2C- und HoNi2B2C-Einkristallen analysiert. Dafür erfolgten Messungen des spezifischen elektrischen Widerstands, der Wärmeleitfähigkeit, der Thermokraft und des linearen thermischen Ausdehnungskoeffizienten. Zudem wurde die spezifische Wärmekapazität polykristalliner Borkarbide bestimmt und aus den erhaltenen Daten die Temperaturabhängigkeit der Lorenz-Zahl und des Grüneisen-Parameters sowie mittels der Ehrenfest-Relation die Druckabhängigkeit der Sprungtemperatur ermittelt. Bei tiefen Temperaturen findet man im normalleitenden Zustand für alle betrachteten Substanzen ein charakteristisches Abweichen des Widerstands vom Bloch-Grüneisen-Gesetz. Bei HoNi2B2C tritt beim antiferromagnetischen Phasenübergang im Widerstand und in der Thermokraft ein reentrant-Verhalten auf. Die thermische Leitfähigkeit von MgB2 wird unterhalb von 7 K durch die Streuung der Phononen an Korngrenzen bestimmt. Das Fehlen eines Maximums in der Wärmeleitfähigkeit im supraleitenden Zustand und einer Anstiegsänderung bei der Sprungtemperatur liefert einen Hinweis auf die Gültigkeit des Zweibandmodells, mit welchem auch der Temperaturverlauf der Wärmekapazität erklärt werden kann. Messungen der Thermokraft bestätigen den unterschiedlichen Charakter der Ladungsträger im normalleitenden Zustand der untersuchten Supraleiter, wobei Elektronendiffusion und Phonon Drag die Messdaten aller betrachteten Verbindungen in weiten Temperaturbereichen beschreiben. Für HoNi2B2C wird die thermische Ausdehnung unterhalb von 10 K durch den Beitrag der magnetischen Ordnung bestimmt. Der Grüneisen-Parameter weist für alle untersuchten Substanzen in Teilbereichen sehr große Beträge auf. Sein Temperaturverlauf hängt bei MgB2 offenbar mit Eigenschaften der maßgeblichen Phononenmode zusammen. Für die Borkarbide ist die Richtungsabhängigkeit des elektrischen Widerstandes sehr schwach, in der Wärmeleitfähigkeit hingegen recht stark ausgeprägt. Abgesehen vom antiferromagnetischen Phasenübergang bei HoNi2B2C weisen Thermokraft und Ausdehnungskoeffizient eine geringe Anisotropie auf.
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Thermische Tieftemperatureigenschaften von Magnesium-Diborid und Seltenerd-Nickel-Borkarbiden

Schneider, Matthias 26 August 2005 (has links)
In the present study the results of investigations on polycrystalline MgB2 and on single crystals of YNi2B2C and HoNi2B2C are presented. In particular, measurementes of specific electrical resistance, thermal conductivity, thermoelectric power, and of the linear thermal expansion coefficient were performed. Moreover, the specific heat of polycristalline borocarbide samples was evaluated. From the measured data, the temperature dependencies of the Lorenz number and of the Grueneisen parameter can be determined, also the pressure dependence of the superconducting transition temperature using the Ehrenfest relation. At low temperatures a characteristic deviation of the resistivity from the Bloch-Grueneisen law in the normal state for all investigated substances was observed. A reentrant behaviour in resistivity and thermoelectric power occurs at the antiferromagnetic phase transition of HoNi2B2C. The thermal conductivity of MgB2 below 7 K is dominated by the scattering of phonons at grain boundaries. The absence of both, a maximum of thermal conductivity in the superconducting state, and the change of its slope at the superconducting transition temperature points to the validity of the two-band model that also describes the temperature dependence of specific heat. Measurements of thermoelectric power confirm the different normal-state character of the charge carriers of the investigated superconductors. Diffusion thermopower and phonon drag describe the measured data of all investigated compounds ov a wide range of temperature. The thermal expansion of HoNi2B2C below 10 K is dominated by the magnetic contribution. For all investigated substances the Grueneisen parameter features very large values in selected temperature ranges. In the case of MgB2, its temperature dependence is evidently connected with the properties of the relevant phonon mode. For the borocarbides, the electrical resistance depends very weakly on the crystallographic direction, but in contrast the thermal conductivity does in a quite strong manner. Despite of the antiferromagnetic phase transition in the case of HoNi2B2C, thermoelectric power and thermal expansion show minor anisotropy. / In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen an polykristallinem MgB2 sowie an YNi2B2C- und HoNi2B2C-Einkristallen analysiert. Dafür erfolgten Messungen des spezifischen elektrischen Widerstands, der Wärmeleitfähigkeit, der Thermokraft und des linearen thermischen Ausdehnungskoeffizienten. Zudem wurde die spezifische Wärmekapazität polykristalliner Borkarbide bestimmt und aus den erhaltenen Daten die Temperaturabhängigkeit der Lorenz-Zahl und des Grüneisen-Parameters sowie mittels der Ehrenfest-Relation die Druckabhängigkeit der Sprungtemperatur ermittelt. Bei tiefen Temperaturen findet man im normalleitenden Zustand für alle betrachteten Substanzen ein charakteristisches Abweichen des Widerstands vom Bloch-Grüneisen-Gesetz. Bei HoNi2B2C tritt beim antiferromagnetischen Phasenübergang im Widerstand und in der Thermokraft ein reentrant-Verhalten auf. Die thermische Leitfähigkeit von MgB2 wird unterhalb von 7 K durch die Streuung der Phononen an Korngrenzen bestimmt. Das Fehlen eines Maximums in der Wärmeleitfähigkeit im supraleitenden Zustand und einer Anstiegsänderung bei der Sprungtemperatur liefert einen Hinweis auf die Gültigkeit des Zweibandmodells, mit welchem auch der Temperaturverlauf der Wärmekapazität erklärt werden kann. Messungen der Thermokraft bestätigen den unterschiedlichen Charakter der Ladungsträger im normalleitenden Zustand der untersuchten Supraleiter, wobei Elektronendiffusion und Phonon Drag die Messdaten aller betrachteten Verbindungen in weiten Temperaturbereichen beschreiben. Für HoNi2B2C wird die thermische Ausdehnung unterhalb von 10 K durch den Beitrag der magnetischen Ordnung bestimmt. Der Grüneisen-Parameter weist für alle untersuchten Substanzen in Teilbereichen sehr große Beträge auf. Sein Temperaturverlauf hängt bei MgB2 offenbar mit Eigenschaften der maßgeblichen Phononenmode zusammen. Für die Borkarbide ist die Richtungsabhängigkeit des elektrischen Widerstandes sehr schwach, in der Wärmeleitfähigkeit hingegen recht stark ausgeprägt. Abgesehen vom antiferromagnetischen Phasenübergang bei HoNi2B2C weisen Thermokraft und Ausdehnungskoeffizient eine geringe Anisotropie auf.

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