Le travail qui est présenté dans ce mémoire aborde différents aspects de la différenciation planétaire et particulièrement les processus pouvant se produire lors de la formation d'un noyau au centre d'une planète. Il traite également de l'évolution de matériaux chondritiques avec la pression, la température et les conditions d'oxydoréduction, les chondrites représentant une classe de météorites communément proposées comme matériaux constructeurs possibles des planètes telluriques de notre système solaire. Durant mon travail de thèse, j'ai étudié la minéralogie du manteau inférieur de la Terre ainsi que les interactions entre métal et silicates pouvant se produire très en profondeur jusqu'à la frontière noyau-manteau. Les principales techniques utilisées au cours de ce travail furent la cellule à enclume de diamants pour élaborer les échantillons à hautes pressions et hautes températures et la microscopie électronique analytique en transmission (MET) pour extraire les informations chimiques et cristallographiques de ces échantillons. L'étude des météorites a débuté après ma thèse grâce à la caractérisation minéralogique fine de trois météorites martiennes par MET. Une fois en poste à Marne la Vallée, j'ai pu continuer à explorer les phénomènes liés à la formation de noyaux planétaires en débutant des études à plus basse pression centrées sur l'incorporation de plusieurs éléments légers (Si, O et S dans un premier temps, puis C dans un second temps) dans le métal au cours de la ségrégation. J'ai co-encadré, avec François Guyot, la thèse de Julien Siebert sur cette thématique pendant laquelle nous avons été en mesure de démontrer la miscibilité du système Fe-S-Si à partir de 15 GPa et 2000°C. A travers à ce travail, j'ai appris à utiliser deux nouvelles techniques expérimentales : les presses multi-enclumes et piston-cylindre. Pour finir, le soufre s'est révélé être un élément de première importance dans de tels systèmes avec la formation dans nos échantillons de monosulfures de type ningérite MgS ou oldhamite CaS, deux phases bien connues dans les météorites à enstatite. Une étude détaillant les mécanismes de formation de ces phases CaS-MgS-FeS a débuté au cours de mon séjour au Lunar and Planetary Institute de Houston. Les matériaux constructeurs de la Terre, de Mars et de Mercure restent encore un sujet débattu. Il m'a ainsi semblé essentiel de comprendre l'évolution chimique, minéralogique et texturale de matériaux chondritiques (synthétiques puis naturels) oxydés et réduits soumis à différentes conditions de pression et de température. En effet, tous ces paramètres physiques évoluent avec la taille du corps parent et l'intensité des bombardements des planétésimaux tout au long de la différenciation planétaire. La thèse de Sophie Berthet que je co-encadre avec Kevin Righter a pour but de comprendre le métamorphisme d'une chondrite à enstatite.

Cette thèse est focalisée sur la contribution de l'étude couplée de l’organisation multi-échelle et de la composition isotopique de C et N des carbones de météorites différenciées (acapulcoites – lodranites (A-L)), pour mieux comprendre l’histoire de leur corps-parent. Nous avons systématiquement combiné observations des carbones de ces météorites avec des analogues expérimentaux. Nous avons développé une méthodologie originale couplant l'étude de l'organisation des échelles micrométriques à nanométriques (par Microscopie Electronique par Transmission et Microspectrométrie Raman) et l'analyse isotopique des carbones (par SIMS) sur rigoureusement les mêmes plages de dimensions micrométriques. La comparaison avec les mélanges expérimentaux indique que le graphite d’Acapulco s’est formé par un mode de graphitisation "catalysée par le fer". L’absence de graphitisation des carbones de Lodran dans un environnement riche en fer et chaud est apparemment paradoxale. Toutes nos observations peuvent être réconciliées si nous considérons une collision tardive du corps-parent des A-L avec un corps chondritique apportant matière organique insoluble et chaleur d'impact. Ce scénario est conforté par les analyses isotopiques qui indiquent une formation des carbones des A-L par carbonisation d’un précurseur chondritique et une migration d’effluents carbonés au sein du corps-parent / This thesis is focused on the contribution of the coupling of multi-scale organization and C, N isotopic composition of carbons in differentiated meteorites (acapulcoites – lodranites (A-L)), in order to better understand the history of their parent body. We systematically combined observations of carbons from these meteorites with experimental analogues. We developed an original methodology associating the study of the organization at the micrometre to nanometre scales (by Transmission Electron Microscopy and by Raman Microspectrometry), and the analysis of the isotopic composition of carbons (by SIMS) on strictly the same areas of micrometre dimensions. The comparison with experimental analogues indicates that the Acapulco graphite was formed by a "catalytic" graphitization mode. The absence of graphite in Lodran, in an iron-rich and hot environment, is apparently paradoxical. All our observations can be reconciled if we consider a late collision of the A-L parent body with a chondritic body bringing insoluble organic matter and impact heat. This scenario is strengthened by isotopic analyses, which indicate formation of A-L carbons by carbonization of a chondritic precursor and migration of carbonaceous effluents within the parent-body

Cette thèse est focalisée sur la contribution de l'étude couplée de l'organisation multi-échelle et de la composition isotopique de C et N des carbones de météorites différenciées (acapulcoites - lodranites (A-L)), pour mieux comprendre l'histoire de leur corps-parent. Nous avons systématiquement combiné observations des carbones de ces météorites avec des analogues expérimentaux. Nous avons développé une méthodologie originale couplant l'étude de l'organisation des échelles micrométriques à nanométriques (par Microscopie Electronique par Transmission et Microspectrométrie Raman) et l'analyse isotopique des carbones (par SIMS) sur rigoureusement les mêmes plages de dimensions micrométriques. La comparaison avec les mélanges expérimentaux indique que le graphite d'Acapulco s'est formé par un mode de graphitisation "catalysée par le fer". L'absence de graphitisation des carbones de Lodran dans un environnement riche en fer et chaud est apparemment paradoxale. Toutes nos observations peuvent être réconciliées si nous considérons une collision tardive du corps-parent des A-L avec un corps chondritique apportant matière organique insoluble et chaleur d'impact. Ce scénario est conforté par les analyses isotopiques qui indiquent une formation des carbones des A-L par carbonisation d'un précurseur chondritique et une migration d'effluents carbonés au sein du corps-parent

Ce mémoire de HDR traite d'une dizaine d'années de travaux autour de la modélisation des réactions de spallation. Ces réactions sont définies comme l'interaction nucléaire entre une particule légère, le plus souvent un nucléon, et un noyau atomique à une énergie de l'ordre de 100 MeV à 2-3 GeV. Deux étapes les caractérisent. Une phase rapide, la réaction directe appelée aussi cascade intra- nucléaire, et une phase plus lente, la désexcitation du noyau issu de la première phase. À partir de l'association du code développé par le groupe pour la cascade, INCL4, et du code de désexcitation Abla, de GSI, sont présentés les différentes facettes des réactions de spallation. D'abord la physique et les codes sont présentés, ce sont ensuite les différents types de validations des modèles qui sont exposés, puis les multiples domaines dans lesquels la modélisation de la spallation joue un rôle, pour enfin, tirant profit de tout ce qui aura été dit et d'autres travaux passés, montrer les différents voies qu'il reste à explorer ou redécouvrir.

Cette thèse présente une nouvelle vision de la structure interne de la Lune, au travers des données sismologiques Apollo, et des résultats récents de Clementine et Lunar Prospector. Après une revue de l'exploration et de la science lunaires, nous présentons la première utilisation des fonctions récepteur sur les données sismologiques lunaires, qui a permis d'identifier des phases Sp, converties à la base de la croûte. Nous décrivons ensuite notre ré-investigation complète des données sismologiques Apollo, et l'inversion des temps d'arrivée qui nous conduit à proposer un nouveau modèle de l'intérieur de la Lune. La principale caractéristique en est une croûte d'environ 30 km d'épaisseur, deux fois plus fine que les précédentes estimations. La dernière partie de la thèse envisage pour la première fois les données sismologiques en termes de variations latérales de profondeur du Moho, via une inversion de Monte-Carlo, dont les résultats sont directement comparables aux modèles gravimétriques.

Le Lebanese Atomic Energy Commission (LAEC) poursuit un programme de développement des techniques analytiques pour compléter l'analyse par faisceau d'ions (IBA). Il a décidé de s'équiper d'un spectromètre de masse couplée à l'imagerie 2D puis récemment 3D avec l'acquisition d'un spectromètre de masse IONTOF V™ équipé de deux colonnes ioniques délivrant des faisceaux d'agrégats de bismuth et d'argon. Dans ce cadre, mon sujet de thèse a porté sur l'optimisation de l'instrument nouvellement acquis pour l'analyse d'échantillons contenant des composés organiques. Les premiers sujets de recherche sont la mise au point du protocole d'analyse quantitative de médicaments en utilisant la technique " cluster-SIMS-imaging " et l'analyse de la météorite Paris pour localiser la matière organique et déterminer sa composition. Dans les deux cas une approche multi-technique a été utilisée : IBA au LAEC, µ-Raman et µ-IR autour des équipements de Soleil et µPIXE réalisée auprès de l'accélérateur AGLAE (Centre de recherche et de restauration des musées de France, C2RMF).L'analyse de médicaments a été initiée au Liban en collaboration avec un fabricant local de produits pharmaceutiques (Mediphar Laboratories) dans le but d'établir de nouveaux procédés de contrôle qualité de produits finis. Mon étude a montré la complexité du dosage de médicament due à la présence de plusieurs molécules actives (Principe Actif, PA) et de substances organiques et minérales inactives (excipients) mélangées dans des conditions secrètes. Les effets de matrice sont dominants et modifient l'émission ionique conduisant à des erreurs systématiques importantes. Cette complexité a été analysée avec l'étude du Fludinium™ possédant deux PAs. Les résultats de cette étude ont permis d'obtenir la première courbe d'étalonnage du rapport des deux PAs et de quantifier ceux-ci dans les conditions du médicament commercial. Le protocole pour effectuer cette courbe d'étalonnage et les contrôles " qualité " ont été déterminés. Ceux-ci incorporeront une analyse en profil pour contrôler l'homogénéité des échantillons et l'obtention d'étalons produits par le fabricant en suivant ses processus de fabrication. En effet, les expériences ont montré que la réalisation du médicament en laboratoire à partir de ses éléments (PAs et excipients) ne donnait pas la même réponse ionique que le médicament commercial. L'analyse de la météorite Paris a été initiée par une collaboration avec une équipe de l'Institut d'Astrophysique Spatial d'Orsay impliquée dans l'exobiologie et la recherche des premières molécules pré-biotiques dans des échantillons extraterrestres. Le but des recherches est de caractériser la matière organique représentant quelques pourcents en poids dans une matrice minérale complexe, sans utiliser des méthodes chimiques pouvant induire une modification de ces molécules. Cette étude a démontré l'intérêt de l'approche multi-technique centrée autour de la spectrométrie de masse couplée à l'imagerie ionique pour déterminer les éléments principaux de la matrice minérale et organique. L'analyse par µPIXE avec une cartographie micrométrique a permis d'attribuer les distributions d'ions moléculaires et agrégats des spectres de masse aux différents composés minéraux. Ces attributions se poursuivent avec la constitution d'une base de données de spectres de référence. La composante organique a été extraite et les premières hypothèses de composition ont été envisagées autour des HAPs (Hydrocarbure Aromatique Polycyclique), MOI (Matière Organique Insoluble) et analogues de carbone amorphe produits par irradiation UV de glaces dont les compositions en gaz représentent différentes hypothèses pour les nuages interstellaires. Les protocoles d'analyses multi-techniques établis (incorporant un suivi de l'échantillon par spectrométrie de masse et imagerie ionique) permettent le démarrage d'analyse d'autres échantillons extra-terrestres collectés sur terre ou dans l'espace.

Le Lebanese Atomic Energy Commission (LAEC) poursuit un programme de développement des techniques analytiques pour compléter l’analyse par faisceau d’ions (IBA). Il a décidé de s’équiper d’un spectromètre de masse couplée à l’imagerie 2D puis récemment 3D avec l’acquisition d’un spectromètre de masse IONTOF V™ équipé de deux colonnes ioniques délivrant des faisceaux d’agrégats de bismuth et d’argon. Dans ce cadre, mon sujet de thèse a porté sur l'optimisation de l’instrument nouvellement acquis pour l’analyse d’échantillons contenant des composés organiques. Les premiers sujets de recherche sont la mise au point du protocole d’analyse quantitative de médicaments en utilisant la technique « cluster-SIMS-imaging » et l’analyse de la météorite Paris pour localiser la matière organique et déterminer sa composition. Dans les deux cas une approche multi-technique a été utilisée : IBA au LAEC, µ-Raman et µ-IR autour des équipements de Soleil et µPIXE réalisée auprès de l’accélérateur AGLAE (Centre de recherche et de restauration des musées de France, C2RMF).L’analyse de médicaments a été initiée au Liban en collaboration avec un fabricant local de produits pharmaceutiques (Mediphar Laboratories) dans le but d’établir de nouveaux procédés de contrôle qualité de produits finis. Mon étude a montré la complexité du dosage de médicament due à la présence de plusieurs molécules actives (Principe Actif, PA) et de substances organiques et minérales inactives (excipients) mélangées dans des conditions secrètes. Les effets de matrice sont dominants et modifient l’émission ionique conduisant à des erreurs systématiques importantes. Cette complexité a été analysée avec l’étude du Fludinium™ possédant deux PAs. Les résultats de cette étude ont permis d’obtenir la première courbe d’étalonnage du rapport des deux PAs et de quantifier ceux-ci dans les conditions du médicament commercial. Le protocole pour effectuer cette courbe d’étalonnage et les contrôles « qualité » ont été déterminés. Ceux-ci incorporeront une analyse en profil pour contrôler l’homogénéité des échantillons et l’obtention d’étalons produits par le fabricant en suivant ses processus de fabrication. En effet, les expériences ont montré que la réalisation du médicament en laboratoire à partir de ses éléments (PAs et excipients) ne donnait pas la même réponse ionique que le médicament commercial. L’analyse de la météorite Paris a été initiée par une collaboration avec une équipe de l’Institut d’Astrophysique Spatial d’Orsay impliquée dans l’exobiologie et la recherche des premières molécules pré-biotiques dans des échantillons extraterrestres. Le but des recherches est de caractériser la matière organique représentant quelques pourcents en poids dans une matrice minérale complexe, sans utiliser des méthodes chimiques pouvant induire une modification de ces molécules. Cette étude a démontré l’intérêt de l’approche multi-technique centrée autour de la spectrométrie de masse couplée à l’imagerie ionique pour déterminer les éléments principaux de la matrice minérale et organique. L’analyse par µPIXE avec une cartographie micrométrique a permis d’attribuer les distributions d’ions moléculaires et agrégats des spectres de masse aux différents composés minéraux. Ces attributions se poursuivent avec la constitution d’une base de données de spectres de référence. La composante organique a été extraite et les premières hypothèses de composition ont été envisagées autour des HAPs (Hydrocarbure Aromatique Polycyclique), MOI (Matière Organique Insoluble) et analogues de carbone amorphe produits par irradiation UV de glaces dont les compositions en gaz représentent différentes hypothèses pour les nuages interstellaires. Les protocoles d’analyses multi-techniques établis (incorporant un suivi de l’échantillon par spectrométrie de masse et imagerie ionique) permettent le démarrage d’analyse d’autres échantillons extra-terrestres collectés sur terre ou dans l’espace. / The Lebanese Atomic Energy Commission (LAEC) is incorporated in a development program of the analytical techniques in order to complete the Ion Beam Analysis (IBA). It was decided to get a mass spectrometer coupled to 2D and recently to 3D imaging, by acquiring an ION TOFVTM system equipped with two ionic columns delivering bismuth and argon cluster beams.In this context, my thesis is focused on the optimization of the instrument, recently purchased, for the analysis of samples containing organic compounds. The first subjects of research are the development of a protocol for quantitative analysis of drugs using the « cluster-SIMS-imaging » technique and the Paris meteorite analysis to determine its composition and to localize the organic matter. In the last case a multi-techniques approach was used : IBA in LAEC, µ-Raman et µ-IR around the Soleil synchrotron equipments and µPIXE carried with the AGLAE accelerator (Centre de recherche et de restauration des musées de France, C2RMF).The drug analysis was initiated in Lebanon in collaboration with a local pharmaceutical manufacturer (Mediphar Laboratories) in order to establish new processes for quality control of the final products. My study showed the complexity of the drug quantification which is due to the presence of several active ingredients (AI) and inactive organic and minerals components (excipients) mixed in secret conditions. Matrix effects are dominant and modify the ionic emission leading to significant systematic errors. This complexity has been analyzed with the study of FludiniumTM with two active ingredients. The results of this study allowed to obtain the first calibration curves of the ratio between the two AIs and to quantify them in the commercial drug. The protocol to perform the calibration curve and the « quality» controls were determined. These incorporate a profile analysis to control the homogeneity of the samples and the obtaining standards produced by the pharmaceutical manufacturer following the same process used for the commercial drug. Indeed, the experiments have shown that the preparation of the drug in the laboratory from its elements (AIs and excipients) doesn’t give the same ionic emission as for the commercial drug.The Paris meteorite analysis was initiated by a collaboration with the Institut d’Astrophysique Spatiale d’Orsay team involved in the exobiology and the research of the first prebiotic molecules in the extraterrestrial samples. The work objective is to characterize the organic matter representing few percents in mass in a complex mineral matrix, without any chemical extraction that can induce a modification of these molecules. This study has demonstrated the interest of the multi-techniques approach centered on the mass spectrometry coupled to the ionic imaging for the determination of the main mineral and organic elements of the matrix. µPIXE analysis coupled to the micrometric mapping permits to attribute the distribution of molecular ions and clusters of the mass spectra with different mineral compounds. These attributions continue with the creation of the data base of standard spectra. The organic component was determined and the first hypotheses were considered concerning PAHs (Polycyclic Aromatic Hydrocarbon), IOM (Insoluble Organic Matter) and analogues of amorphous carbon produced par UV irradiation of ices with a gas composition representing different hypotheses for the interstellar clouds. The establish protocols for multi-techniques (incorporating a follow of the sample by mass spectrometry and ion imaging) permits to start the analysis of other extra terrestrial samples collected on earth or in space.