Sachant que plusieurs maladies entrainent des lésions qui ne sont pas toujours observables à l’oeil, cette étude préliminaire en paléopathologie humaine utilise une approche complémentaire issue de l’imagerie médicale, le ct-scan, afin de fournir des diagnostics plus précis. L’objectif est donc de tester ici l’efficacité et les limites de l’analyse scanographique durant l’analyse de spécimens archéologiques. Un échantillon de 55 individus a été sélectionné à partir de la collection ostéologique provenant du cimetière protestant St. Matthew (ville de Québec, 1771 – 1860). Une analyse macroscopique et scanographique complète a alors été effectuée sur chaque squelette. Les observations macroscopiques ont consisté à enregistrer une dizaine de critères standardisés par la littérature de référence en lien avec des manifestations anormales à la surface du squelette. Les ct-scans ont été réalisés à l’Institut National de la Recherche Scientifique de la Ville de Québec avec un tomodensitomètre Somatom de Siemens (définition AS+ 128). Les données scanographiques ont permis d’enregistrer une série de critères complémentaires sur la structure interne de l’os (amincissement/épaississement de la corticale, variation de densité, etc.) Selon la méthode du diagnostic différentiel, des hypothèses ou diagnostics ont été proposés. Ils sont principalement basés sur les critères diagnostiques mentionnés dans les manuels de référence en paléopathologie, mais aussi à l’aide de la littérature clinique et l’expertise de médecins. Les résultats présentés ici supportent que: 1) Dans 43% des cas, les données scanographiques ont apporté des informations essentielles dans la diagnose pathologique. Cette tendance se confirme en fonction de certaines maladies, mais pas d’autres, car certains diagnostics ne peuvent se faire sans la présence de tissus mous. 2) La distribution spatiale de la plupart des lésions varie selon les régions anatomiques, aussi bien en macroscopie qu’en scanographie. 3) Certains types de maladie semblent associés à l’âge et au sexe, ce qui est conforté par la littérature. 4) Cette recherche démontre aussi que le processus de diagnose nécessite, dans 38% des cas, une analyse complémentaire (ex. histologie, scintigraphie, radiographie) pour préciser le diagnostic final. / Because some diseases produce lesions that cannot be seen macroscopically, this preliminary paleopathological study will use the ct-scan, as a complementary approach in order to improve diagnosis. This project will attempt to evaluate the efficiency of the ct-scan approach for the analysis of archaeological specimens in paleopathological study. Fifty-five individuals from St. Matthew’s protestant cemetery (Quebec City, 1771- 1861) were selected for the present study. Both macroscopic and scanographic analyses were performed on each skeleton. Macroscopic observations were recorded according to at least ten standard criteria based on the reference literature that reports abnormal phenomena on skeletal surfaces. Ct-scans were obtained at the Institut National de la Recherche Scientifique of Quebec City with a SOMATOM CT-scanner (Siemens model, Definition AS+ 128). Scanographic data provided a series of complementary criteria on internal bone structures (thinning/thickening of the cortical layer, density variation, etc.). According to the method of the differential diagnosis, diagnoses were proposed. Most of them were based on diagnostic criteria reported in the paleopathological literature as well as in clinical studies. The results presented support that: 1) For 43% of our sample (N=55), ct-scan data provided key information for the paleopathological diagnosis. The ct-scan provided additional information for some diseases only, partly because some diagnoses cannot be done without the presence of soft tissues. 2) The distribution of most lesions, both macroscopic and scanographic, did vary according to the anatomical regions. 3) Some types of diseases seem to vary according to age and sex, as supported by the literature. 4) Our research also shows that the diagnosis could be improved and refined in 38% of the cases with complementary analyses (histology, scintigraphy, radiography, etc.).

La micropile à combustible à respiration est développée conjointement à STMicroelectronics Tours et au CEA Liten de Grenoble. De très faible puissance (stack de 1W), elle sera à moyen terme utilisée dans un système de recharge portable pour petites batteries Li-Ion (téléphones portables). Le fonctionnement et la structure de ces micropiles sont tels qu'elles sont très sensibles, entre autres, aux conditions atmosphériques caractérisant leur environnement. Cette sensibilité résulte en un comportement électrique très marqué et complexe. Or, l'aspect nomade de l'application fait que celle-ci devra pouvoir faire face à des atmosphères diverses et variées. Il est donc nécessaire de comprendre les interactions liant le comportement électrique de la micropile et l'environnement. Leur modélisation pourra par la suite apporter des éléments concrets en termes de pilotage d'auxiliaires (micro ventilateurs…) et de design de packaging, visant à contrôler l'environnement immédiat de la micropile de la meilleure façon possible. A cet effet, de nombreuses mesures, réalisées sous atmosphère maîtrisée, et sous plusieurs régimes de fonctionnement électrique, ont été croisées entre elles. Elles nous ont permis de poser les hypothèses d'un modèle quasistatique macroscopique de la micropile, reliant les conditions atmosphériques et opératoires à la réponse électrique de la micropile. Ce modèle a été développé à partir de la théorie de la diffusion en milieu poreux. Ce modèle quasistatique, faisant intervenir une description de la diffusion protonique cathodique, permet de représenter le comportement de la micropile sur une large gamme de conditions atmosphériques, et illustre physiquement autant les situations d'assèchement que de noyage. L’approche a ensuite été élargie au développement d'un modèle petit signal, paramétré grâce à une approche multi spectrale et multi conditions opératoires. Celui-ci permet entre autres de quantifier la dynamique associée au phénomène de diffusion protonique, tout en consolidant sa description quasistatique, ceci faisant intervenir des paramètres cohérents avec ceux du modèle quasistatique. Enfin, à la croisée des approches quasistatique et petit signal, les bases d'un modèle dynamique fort signal sont proposées. Elles font intervenir le modèle fort signal propre au LAPLACE, en y injectant la réponse dynamique à l'environnement et à la sollicitation électrique du bilan hydrique. Ce modèle, paramétré avec les paramètres issus du quasistatique et du petit signal, permet de représenter le comportement non linéaire de la micropile sur une large gamme de fréquences de sollicitations galvanostatiques fort signal. / The micro breathing fuel cell is developed by STMicroelectronics Tours and the CEA Liten of Grenoble. It is very low power (1W stack) and will eventually be used in a portable charging system for small Li-Ion batteries (cell phones). The structure of these micro fuel cells is such that they are very sensitive, among other things, to weather conditions characterizing their environment. This sensitivity results in a very complex electrical behavior. But the portable aspect of the application implies that it will have to cope with various atmospheres. It is therefore necessary to understand the interactions linking the electrical behavior of the micro fuel cell and the atmosphere. A model may then provide some concrete leads in terms of auxiliary control (micro fans ...) and packaging design, to control the immediate environment of the microcell in the best possible way. To this end, a lot of measure were carried out under controlled atmosphere, and in several electrical operating modes, and were crossed with each other. They let us build the assumptions for a macroscopic steady state model of micro fuel cell, linking atmospheric and operating conditions to the electrical response of the micro fuel cell. This model was inspired by the theory of diffusion in porous media. This steady state model, involving a description of a cathodic protonic diffusion, is used to represent the behavior of the micro fuel cell on a wide range of atmospheric conditions, and physically illustrates both drying out situations than drowning. The approach was then extended to develop a small signal model, configured with a multi spectral and multi-operating conditions approach. It allows among other things to quantify the dynamics associated with the phenomenon of proton diffusion, while consolidating its steady state description, this involving parameters consistent with those of the steady state model. Finally, at the intersection of the steady state and small signal approaches, the bases for a large signal dynamic model are proposed. They involve the large signal model which is specific to the LAPLACE, by injecting in it the dynamic response to environmental stress and to water balance. This model, with parameters set from the steady state and small signal models, turns out to be able to represent the nonlinear behavior of the micro fuel cell over a wide range of frequencies of the galvanostatic strong signal solicitation

Nous avons étudié la dynamique des sauts quantiques de phase (quantum phase-slips) dans différents types de chaînes de jonctions Josephson. Les sauts de phase sont contrôlés par le rapport entre l'énergie Josephson et l'énergie de charge de chaque jonction. Nous avons mesuré l'effet des sauts de phase sur l'état fondamental de la chaîne et nous avons observé l'interférence quantique de sauts de phase (effet Aharonov-Casher). Les résultats de nos mesures sont en très bon accord avec les prédictions théoriques. Nous avons montré qu'une chaîne de jonctions Josephson polarisée en phase, présente un comportement collectif, similaire à un objet macroscopique. Les résultats de cette thèse ouvrent la voie pour la conception de nouveaux circuits Josephson, comme par exemple un qubit topologiquement protégé ou un dispositif quantique pour la conversion courant-fréquence. / In this thesis we presented detailed measurements of quantum phase-slips in Josephson junction chains. The measured phase-slips are the result of fluctuations induced by the finite charging energy of each junction. Our experimental results can be fitted in very good agreement by considering a simple tight-binding model for QPS. We have shown that under phase-bias, a chain of Josephson junctions or rhombi can behave in a collective way very similar to a single macroscopic quantum object. These results open the way for possible use of quantum phase-slips for the design of novel Josephson junction circuits, such as topologically protected rhombi qubits or current-to-frequency conversion devices.

The vacuum, as described by Quantum Field Theory, is not as empty as classical physics once led us to believe. In fact, it is characterised by an infinite energy stored in the ground state of its constituent fields. This infinite energy has real, tangible effects on the macroscopic clusters of matter that make up our universe. Moreover, the configuration of these clusters of matter within the vacuum in turn influences the form of the vacuum itself and so forth. In this work, we shall consider the changes to the quantum vacuum brought about by the presence of time-dependent dielectrics. Such changes are thought to be responsible for phenomena such as the simple and dynamical Casimir effects and Quantum Friction. After introducing the physical and mathematical descriptions of the electromagnetic quantum vacuum, we will begin by discussing some of the basic quasi-static effects that stem directly from the existence of an electromagnetic ground state energy, known as the \textit{zero-point energy}. These effects include the famous Hawking radiation and Unruh effect amongst others. We will then use a scenario similar to that which exhibits Cherenkov radiation in order to de-mystify the 'negative frequency' modes of light that often occur due to a Doppler shift in the presence of media moving at a constant velocity by showing that they are an artefact of the approximation of the degrees of freedom of matter to a macroscopic permittivity function. Here, absorption and dissipation of electromagnetic energy will be ignored for simplicity. The dynamics of an oscillator placed within this moving medium will then be considered and we will show that when the motion exceeds the speed of light in the dielectric, the oscillator will begin to absorb energy from the medium. It will be shown that this is due to the reversal of the 'radiation damping' present for lower velocity of stationary cases. We will then consider how the infinite vacuum energy changes in the vicinity, but outside, of this medium moving with a constant velocity and show that the presence of matter removes certain symmetries present in empty space leading to transfers of energy between moving bodies mediated by the electromagnetic field. Following on from this, we will then extend our considerations by including the dissipation and dispersion of electromagnetic energy within magneto-dielectrics by using a canonically quantised model referred to as 'Macroscopic QED'. We will analyse the change to the vacuum state of the electromagnetic field brought about by the presence of media with an arbitrary time dependence. It will be shown that this leads to the creation of particles tantamount to exciting the degrees of freedom of both the medium and the electromagnetic field. We will also consider the effect these time-dependencies have on the two point functions of the field amplitudes using the example of the electric field. Finally, we will begin the application of the macroscopic QED model to the path integral methods of quantum field theory with the purpose of making use of the full range of perturbative techniques that this entails, leaving the remainder of this adaptation for future work.

Motivated by a zero-intelligence approach, the aim of this thesis is to unify the microscopic (discrete price and volume), mesoscopic (discrete price and continuous volume) and macroscopic (continuous price and volume) frameworks of limit order books, with a view to providing a novel yet analytically tractable description of their behaviour in a high to ultra high-frequency setting. Starting with the canonical microscopic framework, the first part of the thesis examines the limiting behaviour of the order book process when order arrival and cancellation rates are sent to infinity and when volumes are considered to be of infinitesimal size. Mathematically speaking, this amounts to establishing the weak convergence of a discrete-space process to a mesoscopic diffusion limit. This step is initially carried out in a reduced-form context, in other words, by simply looking at the best bid and ask queues, before the procedure is extended to the whole book. This subsequently leads us to the second part of the thesis, which is devoted to the transition between mesoscopic and macroscopic models of limit order books, where the general idea is to send the tick size to zero, or equivalently, to consider infinitely many price levels. The macroscopic limit is then described in terms of reflected SPDEs which typically arise in stochastic interface models. Numerical applications are finally presented, notably via the simulation of the mesocopic and macroscopic limits, which can be used as market simulators for short-term price prediction or optimal execution strategies.

Les principaux objectifs de la thèse sont de proposer des modèles dynamiques pour décrire la circulation routière en adaptant des modèles de la mécanique des fluides et à partir de ces modèles de concevoir et mettre en œuvre des algorithmes de contrôle. La circulation routière est considérée comme un système complexe organisé dans une structure décentralisée à trois niveaux: au plus haut niveau il y a le réseau routier, décomposé, au niveau suivant, en objets routiers (tronçons et intersections), aussi décomposés, au dernier niveau, en éléments (segments) routiers.La thèse est organisée en six chapitres. Le premier chapitre présente les problèmes spécifiques aux réseaux de circulation routière, ainsi que des modèles et des algorithmes de contrôle trouvés dans la littérature. Le deuxième chapitre présente les principaux outils nécessaires pour décrire un modèle de trafic macroscopique et des façons pour représenter le flux de véhicules. Dans le troisième chapitre, des modèles dynamiques sont proposés pour différents segments et tronçons routiers. Le quatrième chapitre est consacré à la conception d’algorithmes pour le contrôle du trafic et l’optimisation de la circulation, y compris une analyse de robustesse pour évaluer la tolérance du système aux non-linéarités du modèle. Le cinquième chapitre présente une stratégie de contrôle pour le réseau routier, en utilisant la représentation par des modèles à compartiments et le concept de dynamique positive. Dans le dernier chapitre de la thèse, les contributions de l’auteur sont mises en évidence et quelques perspectives pour le développement ultérieur de la recherche sont présentées / The main objectives of this thesis are to propose dynamic models in order to describe road traffic by adapting models of fluid mechanics and based on these models to design and implement control algorithms. Road traffic is seen as a complex system organized in a decentralized structure. At the highest level of complexity there is the traffic network, considered as a part of a city’s road infrastructure. At the next level, the network is decomposed into traffic objects represented by road sections (streets) and intersections. At the last level of complexity there are the road segments that are parts of a road section.The thesis is organized into six chapters. The first chapter presents specific problems of road traffic networks, as well as control models and algorithms found in literature. The second chapter presents the main tools needed to describe a macroscopic traffic model, and some ways of representing the flow of vehicles. In the third chapter, dynamic models are proposed for different road segments and sections. The fourth chapter is devoted to designing algorithms for traffic control and optimization, including a robustness analysis to evaluate the system’s tolerance to model nonlinearities. The fifth chapter presents a control strategy for the road network, using the representation with compartmental models and the concept of positive dynamic. In the last chapter of the thesis, the author’s contributions are highlighted and some perspectives for further development of the research are presented

De nos jours, les matériaux carbonés macroscopiques font face à un nombre croissant d'applications en catalyse, soit en tant que supports, soit directement en tant que catalyseurs sans métal. Cependant, il reste difficile de développer un support de catalyseur hiérarchisé à base de. carbone ou un catalyseur utilisant un procédé de synthèse beaucoup plus simple. À la recherche de nouveaux matériaux carbonés structurés pour la catalyse hétérogène, nous avons exploré le potentiel du feutre de carbone / graphite du commerce (FC / FG). Le but du travail décrit dans cette thèse a été le développement du monolithe FG et FC en tant que catalyseur sans métal pour les réactions d’oxydation en phase gazeuse et en tant que support de catalyseur, notamment pour le palladium, pour les réactions d’hydrogénation en phase liquide, et leur rôle dans la performance de réaction de ces catalyseurs. En raison de leur surface de chimie inerte avec une mouillabilité inappropriée, une telle étude avait pour condition d'activer celles d'origine. Par conséquent, des FG et des FC modifiés bien arrondis ont été synthétisés avec des propriétés physico-chimiques adaptées par une série de procédés de traitement chimique, tels que l'oxydation, l'amination, la thiolation, le dopage à l'azote et au soufre. L’oxydation partielle du sulfure d’hydrogène en soufre élémentaire et l’hydrogénation sélective du cinnamaldéhyde α, β-insaturé, en tant que réactions sensibles à l’effet des propriétés du catalyseur sur l’activité et la sélectivité, combinées à des techniques de caractérisation, ont été choisis pour étudier l’effet de la matériaux carbonés sur le comportement catalytique. / Nowadays, macroscopic carbon materials are facing an increasing number of applications in catalysis, either as supports or directly as metal-free catalysts on their own. However, it is still challenging to develop hierarchical carbon-based catalyst support or catalyst using a much simple synthesis process. In the quest for novel structured carbon materials for heterogeneous catalysis we explored the potential of commercial carbon/graphite felt (CF/GF). The aim of the work described in this thesis has been the development of GF and CF monolith as metal-free catalyst for gas-phase oxidation reactions and as catalyst support, notably for palladium, for liquid-phase hydrogenation reactions, and their roles in the reaction performance of these catalysts. Due to their inert chemistry surface with inappropriate wettability, a prerequisite for such a study was to activate the origin ones. Therefore, well-rounded modified GFs and CFs were synthesized with tailored physic-chemical properties by a series of chemical treatment processes, such as oxidation, amination, thiolation, nitrogen- and sulfur-doping. The partial oxidation of hydrogen sulfide into elemental sulfur and selective hydrogenation of α, β-unsaturated cinnamaldehyde, as the sensitive test reactions to the influence of the catalyst properties on activity and selectivity, combined with characterization techniques, were chosen to investigate the effect of functionalized carbon materials on the catalytic behavior.

Exziton-Polaritonen in Mikrokavitäten sind Quasi-Teilchen, die unter bestimmten physikalischen Konditionen kondensieren und damit in einen energetisch gleichen, gemeinsamen makroskopischen Quantenzustand (MQZ) übergehen können. Exziton-Polariton-Kondensate können mithilfe von akustischen Oberflächenwellen moduliert werden, um ihre Eigenschaften zu verändern. Dies ist insbesondere von großer Relevanz für zukünftige Anwendungen. In dieser Arbeit wurden die Struktur sowie die Dynamik der Exziton-Polariton-Kondensate in den durch die akustischen Oberflächenwellen erzeugten quadratischen Gittern untersucht. Es wurde dazu die Wellenfunktion der Exziton-Polariton-Kondensate im Rahmen der spektroskopischen und zeitaufgelösten Messungen im Orts- und Impulsraum abgebildet. Die MQZ wurden in einer optisch-parametrischen Oszillatorkonfiguration resonant angeregt. Die spektroskopischen Messungen zeigten, dass Exziton-Polariton-Kondensate in akustischen quadratischen Gittern aus unterschiedlichen MQZ, nämlich aus einem zwei-dimensionalen Gap-Soliton (2D GS) umgeben von mehreren ein-dimensionalen MQZ, und einem inkohärenten Strahlungshintergrund zusammengesetzt sind. Im Rahmen der zeitaufgelösten Experimente wurde die Dynamik der Wellenfunktion des 2D GS untersucht. Die zeitaufgelösten Ergebnisse zeigten, dass sowohl die Intensität der von dem 2D GS emittierten Photolumineszenz (PL) als auch die Kohärenzlänge des 2D GS zeitlich oszillieren. Die Intensität der PL und die Kohärenzlänge hängen von der Anregungsleistung, der Größe des Laserspots sowie von der relativen Position des akustischen Gitters und dem Laserspot ab. Im Ausblick dieser Arbeit wurde theoretisch die Anregung von Tamm-Plasmon/Exziton- Polaritonen (TPEP) sowie deren Modulation mithilfe von akustischen Oberflächenwellen diskutiert. TPEP entstehen durch die Superposition der in der Grenzschicht zwischen Mikrokavität und Metall angeregten Tamm-Plasmonen und den in der Mikrokavität erzeugten Exziton-Polaritonen. / Microcavity (MC) exciton-polaritons can form condensates, i.e. macroscopic quantum states (MQSs), as well under a periodic potential modulation. The modulation by a surface acoustic wave (SAW) provides a powerful tool for the formation of tunable lattices of MQSs in semiconductor MC. In this work, fundamental aspects of the structure and dynamics of exciton-polariton condensate in acoustic square lattices were investigated by probing its wavefunction in real- and momentum space using spectral- and time-resolved studies. The MQSs were resonantly excited in an optical parametric oscillator configuration. The tomographic study revealed that the exciton-polariton condensate structure self-organises in a concentric structure, which consists of a single, two-dimensional gap soliton (2D GS) surrounded by one-dimensional MQSs and an incoherent background. 2D GS size tends to saturate with increasing particle density. The experimental results are supported by a theoretical model based on the variational solution of the Gross-Pitaevskii equation. Time-resolved studies showed the evolution of the 2D GS wavefunction at the acoustic velocity. Interestingly, the photoluminescence (PL) intensity emitted by the 2D GS as well as its coherence length oscillate with time. The PL oscillation amplitude depends on the intensity and the size of the exciting laser spot, and increases considerably for excitation intensities close to the optical threshold power for the formation of the MQS. In the outlook, the formation of Tamm-Plasmon/Exciton-Polariton (TPEP) hybrid states and their modulation by SAWs was theoretically discussed. Here, the upper DBR is partly replaced by a thin metal layer placed on top of the MC. In this case, TPEP form by the superposition of Tamm plasmons at the metal-semiconductor interface and the exciton-polaritons in the MC.

Les travaux présentés visent à améliorer les modèles de physique nucléaireutilisés dans l’évaluation des sections efficaces neutroniques de fission. Le résultat deces travaux donne les clefs pour une percée significative dans ce domaine et a permisd’étendre fortement les capacités du code d’évaluation CONRAD. Les sections partiellesétant naturellement corrélées entre-elles pour respecter la valeur de la section totale, cesaméliorations bénéficient à l’ensemble des sections partielles. Un cadre solide pour lamodélisation des processus concurrent à la fission a dû être établi sur le modèle du codede référence TALYS. Après s’être assuré de la fiabilité et de la cohérence du cadre, lesinvestigations spécifiques concernant la fission ont pu être réalisées. Les perspectivesd’applications offertes par les modèles macro-microscopiques FRDM et FRLDM ont étéanalysées. Ces modèles ont été implémentés et validés sur des données expérimentaleset des benchmarks. Afin d’obtenir des temps de calcul compatibles avec les besoins del’évaluation, des méthodes numériques sophistiquées ont été sélectionnées et une partiedes calculs a été portée sur GPU. Ces modèles macro-microscopiques peuvent être utiliséspour construire des surfaces d’énergie potentielle qui sont à leur tour traitées afin d’obtenirdes barrières de fission à une dimension, puis des coefficients de transmission fission. Cesderniers sont alors utilisés dans le cadre de modélisation des sections efficaces moyennesdu domaine statistique sur la base d’un modèle Hauser-Feshbach. Les résultats de cetteapproche seront présentés sur le cas du 239Pu(n,f). / The work presented here aims to improve models used in the fission crosssectionevaluation. The results give insights for a significant breakthrough in this fieldand yielded large extensions of the evaluation code CONRAD. Partial cross sections areinherently strongly correlated together as of the competition of the related reactions mustyield the total cross section. Therefore improving fission cross section benefits to all partialcross sections. A sound framework for the simulation of competitive reactions hadto be settled in order to further investigate on the fission reaction; this was implementedusing the TALYS reference code as guideline. After ensuring consistency and consistencyof the framework, focus was made on fission. Perspective resulting from the useof macroscopic-microscopic models such as the FRDM and FRLDM were analyzed; thesemodels have been implemented and validated on experimental data and benchmarks. Tocomply with evaluation requirements in terms of computation time, several specific numericalmethods have been used and parts of the program were written to run on GPU.These macroscopic-microscopic models yield potential energy surfaces that can be used toextract a one-dimensional fission barrier. This latter can then be used to obtained fissiontransmission coefficients that can be used in a Hauser-Feshbach model. This method hasbeen finally tested for the calculation of the average fission cross section for 239Pu(n,f).

Amorphous alloys possess attractive combinations of mechanical properties (high elastic limit, ~2%, high fracture toughness, 20-50 MPa.m1/2, etc.) and exhibit mechanical behavior that is different, in many ways, from that of the crystalline metals and alloys. However, fundamental understanding of the deformation and fracture mechanisms in amorphous alloys, which would allow for design of better metallic glasses, has not been established on a firm footing yet. The objective of this work is to understand the deformation and fracture mechanisms of amorphous materials at various length scales and make connections with the macroscopic properties of glasses. Various experimental techniques were employed to study the macroscopic behavior and atomistic simulations were conducted to understand the mechanisms at the nano level. Towards achieving these objectives, we first study the toughness of a Zr-based bulk metallic glass (BMG), Vitreloy-1, as a function of the free volume, which was varied by recourse to structural relaxation of the BMG through sub-Tg annealing treatment. Both isothermal annealing at 500 K (0.8Tg) for up to 24 h and isochronal annealing for 24 h in the temperature range of 130 K (0.65Tg) to 530 K (0.85Tg) were conducted and the impact toughness, Γ, values were measured. Results show severe embrittlement, with losses of up to 90% in Γ, with annealing. The variation in Γ with annealing time, ta, was found to be similar to that observed in the enthalpy change at the glass transition, ΔH, with ta, indicating that the reduction of free volume due to annealing is the primary mechanism responsible for the loss in Γ with annealing. Having established the connection between sub-atomic length scales (free volume) and macroscopic response (toughness), we investigated further the affects of relaxation on intermediate length scale behavior, namely deformation induced by shear bands, by employing instrumented indentation techniques. While the Vickers nano-indentation response of the as-cast and annealed glasses do not show any significant difference, spherical indentation response shows reduced shear band activity in the annealed BMG. Further, relatively high indentation strain was observed to be necessary for shear band initiation in the annealed glass, implying an increased resistance for the nucleation of shear bands when the BMG is annealed. In the absence of microstructural features that allow for establishment of correlation between properties and the structure, we resort to atomistic modeling to gain further understanding of the deformation mechanisms in amorphous alloys. In particular, we focus on the micromechanisms of strain accommodation including crystallization and void formation during inelastic deformation of glasses. Molecular dynamics simulations on a single component system with Lennard-Jones-like atoms suggest that a softer short range interaction between atoms favors crystallization. Compressive hydrostatic strain in the presence of a shear strain promotes crystallization whereas a tensile hydrostatic strain was found to induce voids. The deformation subsequent to the onset of crystallization includes partial re-amorphization and recrystallization, suggesting important mechanisms of plastic deformation in glasses. Next, a study of deformation induced crystallization is conducted on two component amorphous alloys through atomistic simulations. The resistance of a binary glass to deformation-induced-crystallization (deformation stability) is found to increase with increasing atomic size ratio. A new parameter called “atomic stiffness” (defined by the curvature of the inter-atomic potential at the equilibrium separation distance) is introduced and examined for its role on deformation stability. The deformation stability of binary glasses is found to increase with increasing atomic stiffness. For a given composition, the internal energies of binary crystals and glasses are compared and it is found that the energy of glass remains approximately constant for a wide range of atomic size ratios unlike crystals in which the energy increases with increasing atomic size ratio. This study uncovers the similarities between deformation and thermal stabilities of glasses and suggests new parameters for predicting highly stable glass compositions.