L'objectif de ce travail est de réaliser un outil de mesure de l'élasticité des milieux biologiques. L'idée est d'employer les ultrasons pour détecter des ondes de cisaillement générées par un « coup » acoustique de basse fréquence (10-500 Hz) au moyen d'un piston. Cette onde contient des informations sur la nature viscoélastique du solide dans lequel elle se propage. Si les ultrasons dans les milieux biologiques sont bien maîtrisés, ce n'est pas le cas des ondes de cisaillements. Par conséquent la réalisation de cet outil nécessite une meilleure compréhension des ondes de basse fréquence. Dans ce manuscrit, nous montrons que les mesures effectuées par les méthodes ultrasonores actuelles fondées sur le même principe (sonoélasticité), subissent des effets de réflexions d'ondes aux frontières, de diffraction et d'interférence avec une onde longitudinale de basse fréquence. Afin de nous affranchir de ces phénomènes, nous avons élaboré une méthode appelée « élastographie impulsionnelle ». Appliquée à un fantôme d'agar-gélatine, à un muscle et à un produit laitier, elle permet de détecter des ondes de cisaillement se propageant aux vitesses respectives de 2.7, 5.3 et 0.5 m.s-1. L'élasticité de cisaillement et la viscosité de cisaillement sont déduites des mesures de vitesse et d'atténuation de l'onde. Nous montrons enfin que les ondes de basse fréquence sont détectées en champ proche ou en champ intermédiaire. Les diagrammes de directivité de Miller et Pursey en champ lointain sont moins aptes à rendre compte du champ de déplacement que les fonctions de Green dans les solides. L'ensemble des résultats contenus dans ce mémoire autorise à penser que l'élastographie impulsionnelle puissent devenir un outil utile en rhéologie et en médecine.

Cette thèse porte sur la cristallisation bidimensionnelle de particules dipolaires. La première partie concerne les systèmes à un composant. L’idée d’utiliser des matériaux granulaires secs comme substituts de suspensions colloïdales mouillées y est exploitée pour aborder le phénomène de cristallisation. Des systèmes granulaires athermaux bidimensionnels sont alors exposés à un bruit mécanique extérieur conduisant à un mouvement de type brownien des grains. En utilisant des interactions interparticulaires répulsives via un champ magnétique externe imposé, on montre que la microstructure observée dans les suspensions colloïdales peut être retrouvée quantitativement à l’échelle macroscopique. A cette fin, des expériences sur des granulaires (réalisées au laboratoire GRASP à Liège) et sur des systèmes colloïdaux constitués de particules magnétiques ainsi que des simulations numériques sont effectuées et comparées. Un excellent accord pour toute la gamme de couplage dipolaire est obtenu pour les fonctions de distribution de paires ainsi que pour les fonctions de corrélation orientationnelles. Cette découverte ouvre de nouvelles possibilités pour explorer efficacement et aisément les transitions de phase, la cristallisation, la nucléation, etc. dans des géométries confinées. Le second volet de cette thèse concerne les systèmes à deux composants. Des mélanges binaires constitués de particules pourvues de moments dipolaires similaires sont examinés. En utilisant des simulations Monte Carlo, une analyse structurale détaillée basée sur les fonctions de distribution de paires partielles et les clichés de microstructures est présentée pour un couplage dipolaire fort. Pour une composition équimolaire, la coexistence entre des super-réseaux triangulaires avec une stoechiométrie AB2 et A2B est mise en évidence, où A(B) dénote les grands (faibles) moments dipolaires. Ce résultat est en très bonne adéquation avec les prédictions théoriques à température nulle / This thesis deals with two-dimensional crystallization of dipolar particles. The first part of the manuscript treats one component systems. There, the idea of using excited dry granular media as substitutes of wet colloidal suspensions is exploited to tackle the problem of crystallization. Athermal two-dimensional granular systems are exposed to external mechanical noise leading to Brownian-like motion. Using tunable repulsive interparticle interaction via an external imposed magnetic field, it is shown that the same microstructure as that observed in colloidal suspensions can be quantitatively recovered at a macroscopic scale. To that end, experiments on granular (realized by the GRASP group in Liège) and colloidal systems made up of magnetized particles as well as computer simulations are performed and compared. Excellent agreement throughout the range of the dipolar coupling is found for the pair distribution as well as the bond-orientational correlation functions. This finding opens new ways to efficiently and very conveniently explore phase transitions, crystallization, nucleation, etc in confined geometries. The second part of this thesis addresses two component systems. Binary mixtures made up of particles carrying similar dipole moments are investigated. Using Monte Carlo simulations, a detailed structural analysis based on partial pair distribution functions and microstructure snapshots is presented for high dipolar coupling. At equimolar composition, the relevance of the coexistence of triangular superlattices with stoichiometry AB2 and A2B is revealed, with A(B) standing for the large(small) dipole moments. This finding is in excellent qualitative agreement with the zero temperature theoretical predictions

Le but de cette thèse était tout d'abord d'étudier les théories physiques qui décrivent la dynamique des polymères à l'échelle macroscopique. Le modèle de Rouse et la théorie d'enchevêtrement de P-G. de Gennes décrivent la dynamique des polymères non enchevêtrés et enchevêtrés, respectivement. Nous avons étudié les différentes transitions entre ces deux régimes en utilisant deux techniques expérimentales : Spéctroscopie dielectrique large bande et rhéologie. Un test complet du modèle de Rouse à été effectué en comparant les prédictions de ce modèle pour la dépendance en fréquence de la permittivité diélectrique et du module de cisaillement aux données expérimentales. Les effets d'enchevêtrement sur les spectres diélectriques ont été discutés. Nous avons ensuite développé des méthodes basées sur la microscopie à force électrostatique afin d'étudier les propriétés diélectriques locales. En utilisant une simulation numérique basée sur la Méthode des Charges Equivalentes, nous avons quantifié la constante diélectrique à partir de la mesure du gradient de force crée par un potentiel statique entre une pointe et un diélectrique. Cette méthode permet d'imager la constante diélectrique avec une résolution spatial de 40 nm. Le retard de phase de la composante en 2 omega de la force ou du gradient de force crée par un voltage alternatif est relié aux pertes diélectriques. Nous avons développé un mode d'imagerie des pertes diélectriques. Cette méthode simple pourrait être appliqué en biologie ou matière molle en générale afin d'étudier des variations locales de constantes dielectriques.

Les méthodes classiques de physique de l'état solide telles que la diffraction des rayons X et la microscopie électronique ont permis la compréhension de la structure des membranes cellulaires. Aujourd'hui, leur composition et structure étant bien connues, les recherches se concentrent sur les processus actifs des membranes. Des processus tels que l'endocytose impliquent des modifications substantielles de la forme des membranes lipidiques, réalisées par des protéines induisant la courbure membranaire. L'une des méthodes expérimentales parmi les plus populaires est dite « TLM-pulling », où la membrane lipidique tubulaire (TLM) est formée à partir de la vésicule en tirant par une force externe. Des structures similaires relient les vésicules endocytiques aux compartiments du donneur et servent de canaux pour le transfert de matière dans la cellule et entre les cellules adjacentes, établissant ainsi une voie de communication intercellulaire. De tels systèmes formés in vitro en raison de leur simplicité et grande homogénéité peuvent être décrits avec précision par la physique théorique.Dans la première partie de la thèse, nous développons un modèle théorique de TLM, basé sur la mécanique classique et la thermodynamique, et l'appliquons aux expériences de « TLM-pulling » avec adsorption de protéines induisant la courbure. Le modèle tient compte de l'asymétrie de la bicouche lipidique, de la tension superficielle, de la force longitudinale appliquée au TLM et de la différence de pression dans le système. Nous modélisons l'action que les protéines exercent sur la TLM via des ensembles de forces normales à la surface de la membrane à l'équilibre mécanique. Cette nouvelle approche multipolaire permet de modéliser les interactions anisotropes, entre les protéines adsorbées à la membrane, qui sont induites par sa déformation. Notre théorie décrit les premiers stades de la formation des échafaudages protéiques, c-à-d la disposition caractéristique des protéines et leur grande affinité avec les extrémités de la TLM. Le comportement collectif des protéines induisant la courbure est extrêmement important pour effectuer des déformations à grande échelle des membranes au cours de processus tels que l'endo et l'exocytose, l'entrée du virus dans la cellule hôte ainsi que la formation et la sortie des virions. L'étude de ce dernier processus pourrait conduire au développement de nouvelles méthodes de traitement en virologie.La deuxième partie de la thèse est consacrée à l'étude de l'aorte dorsale (DA) de l'embryon de poisson Danio-Rerio. On étudie l'évolution de la forme du DA pendant la transition endothélio-hématopoïétique (EHT). Le processus EHT conduit à l'extrusion des cellules souches/hématopoïétiques qui coloniseront en suite la moelle osseuse permettant l'hématopoïèse tout au long de la vie. Ce processus semble être universel et devrait s'appliquer aussi bien aux mammifères qu'aux oiseaux, ce qui fait de son étude un problème fondamental de l'embryologie.Le DA a une géométrie cylindrique et semblable aux TLM, mais en même temps, il est beaucoup plus gros que les tubes lipidiques, a un module de cisaillement non nul et est incorporé dans la matrice des tissus environnants : un système beaucoup plus complexe du point de vue mécanique. Nous relions les changements globaux de forme de l'aorte pendant l'EHT aux principes génériques de la mécanique et montrons que les instabilités mécaniques conduisant à l'évolution de la forme de l'aorte sont invoquées par des stress résultant des inhomogénéités de croissance et de l'interaction avec les tissus environnants. Sur la base de l'analyse théorique et des données en microscopie confocale 4D, nous proposons un schéma détaillé du processus et postulons que les instabilités mécaniques préparent l'ensemble du processus EHT avant son contrôle génétique spécifique, suggérant un mécanisme universel et auto-organisé du processus de réorganisation collective des tissus dans les organismes en croissance. / Applications of classical solid state physics methods such as X-ray diffraction analysis and electron microscopy allowed making a giant step in understanding of cellular membranes’ structure. Today since their composition and structure are well known, the focus of research has shifted to active processes involving cell membranes. As we know, such processes as endocytosis involve substantial shape changes of cell membranes, which are performed by curvature-inducing proteins. One of the most popular methods to study how these proteins interact with lipid membranes and each other is TLM-pulling experiment, where tubular lipid membrane (TLM) is formed from the vesicle by pulling. Similar structures connect endocytic vesicles with the donor compartments and serve as channels for the matter transfer within the cell and between adjacent cells establishing cell-to-cell communication pathway. Such systems formed in vitro due to their simplicity and high homogeneity can be accurately described by the means of theoretical physics.In the first part of the present thesis, we develop a theoretical model of the TLM pulled out of the vesicle on the basis of classical mechanics and thermodynamics and apply it to the TLM-pulling experiments with curvature-inducing proteins adsorption. The developed model takes into account asymmetry of the lipid bilayer, surface tension, longitudinal force applied to the TLM and pressure difference in the system. We model the action that proteins exert on TLM via sets of forces normal to the membrane’s surface and satisfying conditions of mechanical equilibrium. This novel force multipole approach allows us to model anisotropic interactions between proteins adsorbed at the membrane surface that are induced by the membrane deformation. Our theory describes early stages of protein scaffolds formation i.e. characteristic arrangement of proteins and their high affinity to the membrane ends. Collective behavior of curvature-inducing proteins is extremely important for performing large scale deformations of lipid membranes during such processes as endo and exocytosis, virus entry in the host cell as well as formation and exit of daughter virions later on. Studying of the latter process can possibly lead to the development of fundamentally new methods of viral disease treatment.The second part of the thesis is devoted to the study of zebrafish embryo’s dorsal aorta (DA). It focuses on DA’s shape evolution during the Endothelio-Haematopoietic Transition (EHT). The EHT process leads to the extrusion of haematopoietic stem/progenitor cells (HSPCs) which will later on colonize haematopoietic organs allowing haematopoiesis throughout adult life. This process seems to be universal and should also apply for both mammals and birds, which makes its investigation a fundamental problem of embryology.DA has a cylindrical geometry that makes it similar to the TLM’s, however at the same time DA is much bigger than lipid tubes, has a non-zero share modulus and is embedded in the matrix of surrounding tissues, which makes it a much more complex system from the mechanical perspective. We relate the global shape changes of the aorta during EHT to generic principles of mechanics and show that mechanical instabilities leading to the aorta shape evolution are invoked by different stresses resulting from the growth inhomogeneities and interaction with surrounding tissues. Based on the performed theoretical analysis and the data obtained with a help of 4D confocal microscopy we propose a detailed scheme of the process and postulate that mechanical instabilities prepare and support the whole EHT process prior to its specific genetic control. Our interpretation suggests a universal and self-organized mechanism underlying collective tissue reorganization processes in the growing organisms such as EHT.

Dans le cadre de cette thèse expérimentale, nous étudions le décollement en géométrie de probe tack lors de la transition d'un liquide visqueux vers un solide élastique mou. Nous avons développé un système modèle (du PDMS à différents degrés de réticulation), assurant ainsi une transition continue entre ces classes de matériaux. Au début du décollement, une instabilité de digitation avec une longueur d'onde caractéristique apparaît. Pour une huile newtonienne, nous expliquons le coarsening des structures lors du décollement par une analyse de stabilité linéaire, et nous mettons en évidence leur influence sur l'énergie d'adhésion. Pour une large gamme de propriétés du liquide jusqu'au solide, nous identifions des mécanismes volumiques ou interfaciaux et présentons une analyse quantitative de leur longueur d'onde initiale respective. Nous montrons que le mécanisme de décollement est déterminé par la viscoélasticité linéaire et des propriétés de surface. En outre, nous étudions le décollement quantitativement par l'énergie d'adhésion et la déformation maximale. Pour le mécanisme interfacial, nous arrivons à expliquer la dépendance en vitesse de l'énergie d'adhésion par des propriétés volumiques du matériau. Variant le module élastique sur deux décades, nous confirmons ainsi une loi empirique existante. En adaptant une technique 3D récente, nous visualisons pour la première fois in situ la ligne de contact entre le matériau viscoélastique et le substrat rigide, offrant ainsi un accès direct aux conditions aux limites.

Les membranes lipidiques constituent des matériaux très particuliers: d'une part, elles sont très peu résistantes aux étirements microscopiques; d'autre part elles sont extrêmement flexibles, présentant des déformations même à des petites échelles. En conséquence, une portion de membrane possède un excès d'aire relatif à l'aire optiquement visible, qu'on appelle l'aire projetée. D'un point de vue mécanique, on peut alors distinguer trois tensions associées aux membranes lipidiques: la tension mécanique effective $\tau$, associée à l'augmentation de l'aire projetée et au lissage des fluctuations; la tension $\sigma$, associée à l'aire microscopique de la membrane et donc non-mesurable, mais couramment utilisée dans les prédictions théoriques; et son équivalent macroscopique mesuré à travers du spectre des fluctuations, $r$. Jusqu'au moment, pour interpréter les données expérimentales, on suppose l'égalité entre ces quantités. Dans cette thèse, nous avons étudié, en utilisant le tenseur des contraintes projeté, si et sous quelles conditions il est justifié d'assumer $\tau = \sigma$. Nous avons étudié trois géométries (planaire, sphérique et cylindrique) et obtenu la relation $\tau \approx \sigma - \sigma_0$, où $\sigma_0$ est une constante qui dépend seulement du plus grand vecteur d'onde de la membrane et de la température. En conséquence, nous concluons que négliger la différence entre $\tau$ et $\sigma$ est justifiable seulement pour des membranes sous grande tension: pour des tensions faibles, il faut considérer des corrections. Nous avons étudié les implications de ce résultat à l'interprétation des expériences d'extraction de nanotubes de membrane. En ce que concerne $r$, nous questionnons une démonstration précédente de son égalité avec $\tau$. Finalement, la fluctuation des forces pour les membranes planes et pour des nanotubes de membranes a été quantifiée pour la première fois.

Le mouillage d'un substrat soluble est une situation couramment rencontrée dans la vie de tous les jours les jours. Par exemple, les motivations pratiques de cette étude concernent la préparation de boissons à partir de poudres déshydratées, constituées de substances solubles dans l'eau telles que les glucides. Les modèles hydrodynamiques décrivant le mouillage sur un substrat non soluble ne peuvent pas expliquer les observations expérimentales dans le cas d'un liquide s'étalant sur un substrat soluble. Tay et al.(1) ont émis l'hypothèse que la fraction d'eau à la ligne de contact contrôle la valeur de l'angle de contact et ils ont montré l'importance du processus d'évaporation/condensation du solvant lors du mouillage. Dans cette étude, nous montrons que d'autres transferts de matière doivent être considérés pour améliorer la compréhension du processus de mouillage d'une couche soluble; ainsi la diffusion dans le polymère de l'eau condensée, ou directement depuis la goutte sont des processus qui contribuent à hydrater le substrat et modifier l'angle de contact de la goutte. Nous avons utilisé l'approche suivante pour réaliser cette étude: (i) pour prendre en compte la diffusion dans le substrat, nous avons réalisé des simulations en éléments finis qui permettent de valider nos arguments théoriques, (ii) des expériences d'étalement de goutte sur des couches minces de maltodextrine ont été réalisées afin d'étudier le mouillage et l'hydratation en avant de la ligne de contact. Ce travail nous permet de mettre en avant l'influence de la diffusion dans la couche qui complexifie les profils d'hydratation en avant de la ligne de contact, avec notamment l'apparition d'une région de diffusion où de l'évaporation est observée. Un diagramme de mouillage épaisseur-vitesse (e − U) avec différents régimes est établi. Nous validons ces régimes expérimentalement et plus particulièrement un régime où l'angle de contact est une fonction du produit eU. Par ailleurs, nous montrons l'influence de la transition vitreuse du polymère sur l'angle de contact et l'hydratation. Enfin, une étude préliminaire est réalisée pour comprendre l'influence de la dissolution du polymère lors du mouillage.

Nous étudions le drainage des mousses de suspension granulaire. Nos paramètres de contrôle sont : la fraction en gaz, la taille des bulles, celle des particules et la fraction volumique de celles-ci dans la phase interstitielle. En premier lieu, nous mesurons la proportion de liquide et de particules retenus dans le réseau de la mousse en fonction des paramètres cités précédemment. Ces mesures réalisées une fois le drainage terminé apportent des éléments de compréhension indispensables à la description des vitesses de drainage. Nous montrons également que certaines combinaisons de nos paramètres d'étude conduisent au blocage du système gaz, liquide, solide. Dans un second temps, nous avons identifié différents régimes de cinétique de drainage, nous montrons qu'ils sont contrôlés par deux paramètres : (i) le rapport lambda de la taille des particules et de la taille des constrictions du réseau, (ii) la fraction en particules dans la phase interstitielle phi. Le point clé pour comprendre ces régimes est le piégeage des particules dans la mousse qui peut avoir deux origines : (i) par piégeage collectif (jamming) qui peut survenir pour des fractions étonnamment basses à cause de la géométrie du réseau interstitiel, (ii) la capture individuelle des particules par la mousse lorsque leur taille devient supérieure à celle des constrictions du réseau interstitiel. Des particules encore plus grosses sont exclues du réseau et participent à une remontée de la vitesse de drainage, faisant apparaître un minimum pour le régime correspondant à la capture individuelle. La fraction granulaire de la phase interstitielle est aussi essentielle, le drainage pouvant être stoppé pour des fractions suffisamment élevées lorsque lambda est judicieusement choisi. Ce travail propose des pistes prometteuses pour la stabilité des matériaux triphasiques / We study the drainage of granular suspensions foams. Our control parameters are the gas fraction, the bubble size, the particles size and the interstitial particle fraction. First, we measure the proportion of liquid and particles retained in the foam network as function of the above mentioned parameters. These measurements are performed when the drainage is over, they are essential for the description of drainage velocity. We show that certain combinations of our study parameters lead to the jamming of the three-phase system : gas, liquid, solid. Secondly, we highlight different regimes of drainage velocity, we show that is controlled by two parameters : (i) lambda, the ratio of the particle size and constriction size, (ii) the fraction of particles in the interstitial network : phi. The key to understand these regimes is the trapping of particles in the foam : (i) the jamming, which may occur for surprisingly low fractions due to the geometry of the pore network, (ii) the particles captured by the foam network when they become larger than the constrictions network. Finally, larger particles excluded from the network increase the drainage velocity, as a consequence the minimum for the velocity corresponds to the individual capture. The granular fraction of the suspension in the foam network is the other key parameter. Especially, the drainage can be stopped for sufficiently high fractions for certain values of lambda. This work offers promising outlook for the stability of three-phase materials

La compréhension du mécanisme de la formation du verre est l'un des importants problèmes ouverts en recherche sur la matière condensée. De nombreuses questions restent sans réponse, en raison d'une énorme augmentation des temps de relaxation pendant le processus de refroidissement qui ne permet pas l'exploration des propriétés d'équilibre des liquides surfondus à très basses températures. Les simulations numériques des liquides surfondus sont actuellement en mesure d'atteindre l'équilibre à des températures comparables à la température du crossover de la théorie de couplages de modes, qui est bien supérieure à la température de transition vitreuse expérimentale. En conséquence, les simulations plus lentes que les expériences pour équilibrer un liquide surfondu par un facteur d'environ huit ordres de grandeur. Les progrès réalisés pour combler cet écart ont été lents et résultent essentiellement d'améliorations de l'architecture des ordinateurs. Dans cette thèse, nous résolvons en partie le problème de la thermalisation à basse température de liquides surfondus dans des simulations numériques. Nous combinons l'utilisation d'un algorithme Monte Carlo, connu sous le nom d'algorithme de swap, avec la conception de nouveaux modèles de formateurs de verre. Nous examinons systématiquement des nombreux systèmes, à la fois des mélanges discrets de particules, ainsi que des systèmes a polydispersité continue. Nous discutons le rôle que la polydispersité et la forme du potentiel entre particules jouent pour éviter la cristallisation et parvenir efficacement à des régimes de température inexplorés. De plus, nous étudions les processus dynamiques à l’œuvre pendant une simulation de swap Monte Carlo. Nous démontrons que, dans certains cas, notre technique permet de produire des configurations équilibrées à des températures inaccessibles même dans des expériences. Dans ce régime de température complètement nouveau, nous examinons plusieurs questions ouvertes concernant la physique de la transition vitreuse. Nous montrons qu'un fluide de sphères dures peut être équilibré jusqu'à la densité critique du jamming, et même au-delà. Nous mesurons l'entropie configurationelle dans un liquide refroidi à très basse température. Nous mettons en évidence une forte dépendance dimensionnelle, qui suggère l'existence d'une transition vitreuse idéale à une température finie en trois dimensions et à son absence en deux dimensions. Nous détectons l'augmentation de l'ordre amorphe quantifié par une longueur statique point-to-set pendant la formation du verre. Nous mesurons les exposants critiques introduits dans la théorie de champ moyen des verres beaucoup plus proche de la température critique prédite dans la théorie. Enfin, nous révélons l'absence de transition géométrique caractérisant le paysage d’énergie potentiel au travers de la température du crossover de la théorie de couplages de modes.Les modèles et les algorithmes développés dans cette thèse déplacent les études des liquides surfoundus vers un territoire entièrement nouveau, en réduisant l'écart entre la théorie et les expériences, ce qui nous amène plus proche de la solution du problème de la transition vitreuse. / Understanding the mechanisms that lead to glass formation is one of the open problems for the condensed matter research. Numerous questions remain unanswered, because the tremendous increase of relaxation times during the cooling process prevents the exploration of equilibrium properties of supercooled liquids at very low temperature. Computer simulations of glass-forming liquids are nowadays able to reach equilibrium at temperatures comparable to the Mode-Coupling crossover temperature, which is well above the experimental glass transition temperature. As a consequence, simulations lag eight orders of magnitude behind experiments in terms of equilibration times. Progress to close this gap has been slow, and stems mostly from hardware improvements.In this thesis we make an important step to close this gap. We combine the use of a Monte Carlo algorithm, known as the swap algorithm, with the design of novel glass-forming models. We systematically test numerous models using both discrete mixtures and polydisperse systems. We discuss the role that polydispersity and particle softness play in avoiding crystallization and in efficiently reaching previously unexplored regimes. We study the dynamical processes taking place during swap Monte Carlo simulations. We demonstrate that in some cases our technique is able to produce thermalized configurations at temperatures inaccessible even by experiments.In this newly accessible regime, we investigate some open questions concerning the glass transition. We show that a hard sphere fluid can be equilibrated at, and even beyond, the jamming packing fraction. We measure the configurational entropy in extremely supercooled liquid, finding a strong dimensional dependence that supports, on the one hand, the existence of an ideal glass transition at a finite temperature in three dimensions and, on the other hand, its absence in two dimensions. We detect the increase of amorphous order quantified through a static point-to-set length throughout the glass formation. We measure the critical exponents introduced in the mean-field theory of glasses much closer to the supposed ideal glass transition. Finally, we reveal the absence of a sharp geometric transition in the potential energy landscape across the Mode-Coupling crossover.The models and the algorithms developed in this thesis shift the computational studies of glass-forming liquids to an entirely new territory, which should help to close the gap between theory and experiments, and get us closer to solve the long-standing problem of the glass transition.

Les suspensions colloïdales de particules sphériques présentant des interactions de type sphères dures font partie des systèmes les plus simples et les plus largement étudiés en Matière Molle. Elles peuvent être considérées comme systèmes modèles pour tester des théories plus générales, par exemple en ce qui concerne la cristallisation [1] ou la transition vitreuse [2]. Malgré de nombreux résultats théoriques et expérientaux dans ce domaine, le comportement dynamique des suspensions de sphères dures n'a pas été complètement élucidé.La spectroscopie à corrélation de photons X (XPCS) est une technique de diffusion cohérente équivalente à la Diffusion Quasi-Elastique de la Lumière [3], qui est un des principaux outils d'investigation de la dynamique colloïdale [4]. Comparée à la luière visible, l'utilisation de rayons X procure des rensignements sur les transferts de moment de plus haute énergie, et évite les diffusions multiples - phénomène qui complique sensiblement les études en DQEL pour les échantillons concentrés. De plus, l'utilisation du détecteur 2D compteur de photons (MAXIPIX) disponible sur la ligne ID10 (ESRF) donne des renseignements sur l'évolution de la dynamique de l'échantillon au cours de l'exposition, via les fonctions de corrélation à deux temps.Dans ce travail, nous avons étudié une suspension de spheres colloïdales de PMMA (poly(méthylmétacrylate)) stériquement stabilisées. La distribution en taille des particules et leur concentration ont été obtenues par diffusion de rayons X aux petits angles (SAXS). Les expériences de XPCS effectuées aux plus grandes fractions volumiques en particules (>0.5) mettent en évidence à la fois des temps de diffusion courts et des temps longs autour des pics de Bragg. Une comparaison avec une précédente étude [5] montre, pour une petite gamme de fractions volumiques, une modification drastique de la loi d'échelle entre les temps de relaxation courts et les temps longs qui avait été initialement proposée par Segrè et Pusey [6]. L'analyse des fonctions de corrélation à deux temps révèle un comportement dynamique complexe des échantillons légèrement au-dessus de la transition vitreuse, alors qu'on n'observe aucun signe de modifications structurales via diffusion statique. Utiliser la XPCS sur des suspensions en écoulement dans des canaux cylindriques avait fait ses preuves pour renseigner à la fois sur les propriétés dynamiques et d'écoulement de suspensions diluées [7]. Ici, nous discutons les potentialités et les limites de cette méthode, en étudiant l'interaction entre les propriétés rhéologiques et dynamiques dans ces systèmes complexes modèles que sont les verres colloïdaux.[1] P. N. Pusey and W. van Megen. In: Nature 320.6060 (Mar. 1986), pp. 340–342 [2] P. N. Pusey and W. van Megen. In: Phys. Rev. Lett. 59 (18 1987), pp. 2083–2086.[3] V. A. Martinez et al. In: The Journal of Chemical Physics 134.5, 054505 (2011), p. 054505.[4] B. J. Berne and R. Pecora. Dynamic Light Scattering with application to chemistry, biology and physics. Dover Publications, New York, 2000. [5] D. Orsi et al. “Dynamics in dense hard-sphere colloidal suspensions”. In: Phys. Rev. E 85 (1 2012), p. 011402. doi: 10.1103/PhysRevE.85.011402. url: http://link.aps.org/doi/1 0.1103/PhysRevE.85.011402. [6] P. N. Segrè and P. N. Pusey. In: Phys. Rev. Lett. 77.4 (1996), pp. 771–774.[7] A. Fluerasu et al. In: New Journal of Physics 12.3 (2010) / Colloidal suspensions of spherical particles presenting hard-sphere like interactions is one of the simplest and most widely studied systems of soft condensed matter. They can be treated as a model for testing fundamental theories, regarding e.g. crystallization [1] or glass transition [2]. Despite the long history of both theoretical and experimental research, the dynamic behavior of hard sphere suspensions still lacks a complete understanding.X-ray Photon Correlation Spectroscopy (XPCS) is a coherent scattering technique equivalent to Dynamic Light Scattering (DLS) [3], which is one of the main tools used in the study of colloidal dynamics [4]. Comparing to visible light, the use of X-rays provides access to higher momentum transfer vector values and allows to avoid multiple scattering – a phenomena significantly complicating DLS measurements on concentrated samples. Moreover, the use of a fast, single photon counting area detector (MAXIPIX) available at the ID10 beamline at ESRF gives insight into the evolution of sample dynamics during the measurement time by the means of two-time correlation functions.In this work suspensions of sterically stabilized poly(methyl methacrylate) (PMMA) colloidal spheres were used. Particle size, polydispersity and volume fractions of the samples were obtained using the Small-Angle X-ray Scattering (SAXS) technique. XPCS measurements at high volume fractions (>0.5) show both short- and long-time diffusive behaviour for scattering vector values around, but not restricted to the structure factor peak position. A comparison with an earlier study [5] shows a dramatic change in the approximate scaling between the short- and long-time relaxation rates, initially proposed by Segrè and Pusey in [6], over a small range of volume fractions. The analysis of two-time correlation functions reveals complex dynamic behaviour of a sample slightly above the glass transition, while no signs of structural changes are observed in the static scattering patterns. The studies indicate the dynamics being governed by a jamming transition driven by restrictions in free volume rather than a glass transition as know from the mode-coupling theory. A combination of XPCS with flow in a cylindrical channel has demonstrated previously to give both dynamic and flow properties of dilute suspensions [7]. Here we discuss the potential and limitations of this method in the study of the interplay between rheological properties and dynamics in complex systems such as colloidal glasses. [1] P. N. Pusey and W. van Megen. In: Nature 320.6060 (Mar. 1986), pp. 340–342[2] P. N. Pusey and W. van Megen. In: Phys. Rev. Lett. 59 (18 1987), pp. 2083–2086.[3] V. A. Martinez et al. In: The Journal of Chemical Physics 134.5, 054505 (2011), p. 054505.[4] B. J. Berne and R. Pecora. Dynamic Light Scattering with application to chemistry, biology and physics. Dover Publications, New York, 2000.[5] D. Orsi et al. “Dynamics in dense hard-sphere colloidal suspensions”. In: Phys. Rev. E 85 (2012), p. 011402.[6] P. N. Segrè and P. N. Pusey. In: Phys. Rev. Lett. 77.4 (1996), pp. 771–774.[7] A. Fluerasu et al. In: New Journal of Physics 12.3 (2010)