La connaissance des réservoirs géologiques et de leur évolution est cruciale pour toutes les applications les mettant en jeu (prospection/extraction de pétrole ou de gaz, stockage de gaz ou de déchets, réhabilitation de sites industriels, dépollution des sols et des nappes phréatiques). La complexité des phénomènes couplés de réaction chimique et transport, la non-linéarité des équations en découlant et la diversité des échelles d'observation (en espace et en temps) amènent à avoir recours à la modélisation. Lors des injections de gaz acides dans des structures géologiques potentiellement capables de les stocker, les minéraux présents primaires) les plus réactifs se dissolvent, du fait de l'acidification de l'eau en place. En conséquence, le fluide se charge en éléments issus de ces réactions jusqu'à atteindre un état de sursaturation par rapport à d'autres minéraux primaires, mais aussi par rapport à des minéraux jusque là absents de l'assemblage (secondaires) qui peut les amener à précipiter. Dans ces configurations, la justesse des prédictions du comportement du système, qui permettent de s'assurer de la pérennité du stockage du gaz et de se prémunir contre les risques mécaniques éventuels, va dépendre de l'aptitude du programme à bien choisir les solides qui précipitent et à connaître précisément à la fois les cinétiques de croissance des minéraux primaires et les cinétiques de formation des minéraux secondaires.<br />Dans le code ARCHIMEDE (développé à l'E.N.S.M-S.E, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, en collaboration avec l'I.F.P, Institut Français du Pétrole), seule la partie géochimie est concernée. Outre quelques difficultés qui empêchaient de traiter les variations de volume occasionnées par les réactions et que nous nous sommes efforcés de résoudre en reprenant l'ensemble du programme, l'objectif principal de ce travail de thèse a été la conception et l'implémentation d'un modèle de germination/mûrissement/croissance pour les minéraux secondaires.<br />Notre démarche a consisté à analyser précisément l'apparition de nouveaux minéraux dans des assemblages naturels d'où ils sont absents initialement. Quelques simulations numériques ont permis de montrer les limites inhérentes à la représentation, inadaptée, de la précipitation de ce genre de minéraux par croissance cristalline. La mise en avant de ces faiblesses a défini alors le cadre pour un nouveau modèle de précipitation propre aux minéraux secondaires. Une étude détaillée de la phase de germination, à savoir l'apparition des premiers cristaux d'un minéral, a conduit à la construction d'un modèle pour sa cinétique. Par suite, la mise en compétition du processus de germination avec celui de croissance, destiné à prendre plus tard le relais de la production de volume du nouveau solide, a nécessité la prise en charge de cristaux de tailles variées et le recours au mûrissement d'Ostwald, via un calcul parallèle. Il en a résulté un algorithme élaboré pour gérer, pour chaque minéral secondaire, la phase initiale de germination/mûrissement et ensuite le passage à la phase de croissance cristalline. La sensibilité de ce nouveau modèle complet de germination/mûrissement/croissance vis-à-vis des différents paramètres qui le composent a pu être analysée moyennant de nouvelles simulations numériques. Son comportement, en terme d'acuité des prédictions, a également pu être mis à l'épreuve et finalement jugé satisfaisant.

Une approche chimique, pétrologique, lithologique et géochronologique des roches de la Chaine de Belledonne

La Grande-Comore est la plus grande île d'un archipel localisé dans le canal de Mozambique sur une croûte dont la littérature permet de suggérer une nature océanique. Le Karthala est le principal volcan bouclier de l'île, il est le seul dont on connaisse l'activité historique, qui se localise essentiellement le long de deux rifts zones et à leur intersection dans la caldeira sommitale. Un volcanisme ancien forme le massif du Badjini situé à son extrémité sud. Le faible degré de sous-saturation en silice et les compositions de ses laves nous indiquent qu'elles sont essentiellement le produit d'un degré de fusion partielle identique affectant une source unique où le phlogopite et le grenat sont plus ou moins résiduels. Un modèle géophysique basé sur les taux de production magmatique des panaches mantelliques, ainsi que l'utilisation de résultats expérimentaux à hautes pressions, confirment une pression de fusion partielle élevée comprise entre 24 et 33 kbar. Les laves faiblement alcalines à transitionnelles des différents stades d'édification du Karthala ont des paragenèses variées : basaltes à olivine, océanites, ankaramites et basaltes à phénocristaux de plagioclase, qui témoignent de la diversité des processus de différenciation en jeu. L'évolution des compositions de ces laves nous a permis de mettre en évidence l'existence de deux chambres magmatiques distinctes. L'une profonde localisée à une profondeur d'environ 30 km (10 kbar), où les liquides basaltiques subissent un fractionnement wehrlitique plus ou moins important à l'origine d'un enrichissement précoce en incompatibles. L'autre plus superficielle, localisée à la base de l'édifice volcanique, où des fractionnements principalement océanitique et clinopyroxénitique, ainsi que gabbroïque à moindre échelle, ne leur font atteindre qu'un faible stade de différenciation (hawaiites et trachy-basaltes).

La planète Mars a connu une période où l'eau liquide était durablement stable. Outre les vestiges morphologiques d'une activité hydrologique en surface, l'interaction chimique de l'eau avec la croûte basaltique s'est traduite par la formation d'argiles et de sels hydratés en surface et en profondeur. Ces minéraux hydratés ont été détectés à la surface de Mars en 2004 grâce à l'instrument OMEGA, l'imageur hyperspectral infrarouge proche embarqué sur la sonde européenne Mars Express. Leur étude permet de reconstruire l'histoire de l'activité aqueuse sur Mars et de caractériser une période ancienne où l'environnement a pu être favorable à l'apparition d'une chimie pré-biotique. Ce travail de thèse s'intéresse aux environnements aqueux de Mars en couplant les données minéralogiques des imageurs hyperspectraux embarqués OMEGA/Mars Express et CRISM/Mars Reconnaissance Orbiter avec la morphologie. De nouveaux outils de traitement et d'analyse des données sont développés et ont permis la détection et la caractérisation spectrale de plus d'un millier de dépôts de minéraux hydratés sur Mars, fournissant une vue d'ensemble de l'altération. Celle-ci a eu lieu principalement dans la première partie du Noachien et a surtout formé des phyllosilicates ferro-magnésiens de la famille des vermiculites et smectites. Une importante diversité minérale est par ailleurs constatée avec une dizaine de familles minérales différentes, traçants des conditions géo-chimiques variées. Placés dans leur contexte géologique, certaines détections permettent de proposer l'existence passée d'un système hydrologique sur l'ensemble de la planète qui a donné naissance à un cycle des argiles similaire au cycle terrestre. Il apparait par ailleurs que les cratères d'impact sont le contexte privilégié des minéraux hydratés, mais le lien entre ces derniers et les processus d'impact demeure ambigu. La découverte d'un cycle des argiles est compatible avec l'hypothèse d'une planète potentiellement habitable au Noachien mais qui devra être vérifiée par l'exploration in-situ.

Le but de cette thèse est de décrire et d'expliquer l'évolution des assemblages argileux dans les Alpes occidentales depuis l'Oxfordien jusqu'au Crétacé supérieur, et de la comparer à celle connue dans l'Atlantique nord grâce aux forages DSDP. Etude géologique, sédimentologique et géochimique. Les assemblages argileux du Mésozolque supérieur (Malm - Crétacé) du domaine subalpin et du Jura mérldional sont étudiés par diffraction des rayons X, microscopie électronique à transmission et analyses géochimiques (absorption atomique, microsonde). Les évolutions spatiales et temporelles importantes des assemblages argileux dépendent d'influences diverses de la diagenèse et du paléoenvironnement. L'influence diagénétique se manifeste dans les Aravis et dans les Bauges à l'Est de la faille d'Arcalod. La diagenèse, en relation avec la superposition tectonique des unités préalpines et le métamorphisme alpin, conduit à la transformation des smectltes en illites et chlorltes par l'intermédiaire d'édifices interstratifiés. Dans les chaines subalpines méridionales, les processus diagénétlques sont plus complexes : dans les bancs calcaires des alternances du Crétacé inférieur, modérément enfouies et situées A l'écart des zones internes, une partie des smectites est transformée en chlorite. Lorsque l'enfouissement augmente et en direction du domaine alpin métamorphisé, les smectites et la kaolinite disparaissent au profit d'illite et de chlorite, cette dernière étant d'autant plus ferrifère que l'empreinte thermodynamique est plus marquée. Dans les domaines exempts de manifestations diagénétiques, les assemblages argileux détritiques conduisent à préciser les conditions de sédimentation et le paléoenvironnement. Dans la plupart des cas, la constitution des assemblages argileux dépend du milieu de dépôt, notamment dans les domaines de plate-forme. Ceci résulte des mécanismes de la sédimentation différentielle qui favorisent, d'une part le dépôt des minéraux primaires et de la kaolinite sur les plates-formes et les bordures, d'autre part la décantation des smectites dans les domaines plus profonds. Ces mécanismes paraissent beaucoup plus marqués que dans le domaine Atlantique. Dans le domaine pélagique des chaines vocontiennes, l'évolution des assemblages argileux résulte principalement d'une succession de périodes d'instabilité tectonique caractérisées par une sédimentation marneuse riche en illite et kaolinite, et d'aplanissement morphologique associé à la progradation des plates-formes carbonatées et marqué par une sédimentation plus calcaire riche en smectites. L'expression des climats appara!t à plusieurs échelles. Au long de la période Malm Crétacé, les climats sont toujours chauds mais paraissent plus arides ou à humidité plus irré* qulièrement répartie au Crétacé qu'au Jurassique terminal. Au niveau des alternances marnocalcaires qui résultent au moins en partie d'oscillations climatiques, le climat parait chaud et à humidité contrastée durant le dépôt des calcaires, toujours chaud mais à humidité plus constante lors du dépôt des marnes.

L'objectif de cette thèse est d'estimer la capacité du bore et de ses isotopes à évaluer les mécanismes et bilans de l'altération des minéraux dans les sols. Pour ce faire, trois axes ont été développés : 1) une approche expérimentale, durant laquelle un minéral-test (la biotite) est soumis à l'action de différents agents altérants représentatifs de ceux trouvés dans les sols. 2) une approche in-situ dans un sol forestier acide, menée sur des minéraux séparés (biotite, muscovite,feldspath potassique et albite), au cours de leur altération à différentes profondeurs (site de Breuil-Chenue, France). L'objectif de cette étude est de déterminer la sensibilité du bore aux processus de la formation des sols. 3) une seconde approche in-situ sur le même site expérimental, menée cette fois-ci sur les horizons superficiels (horizon A et horizon d'accumulation des oxy-hydroxydes d'aluminium), dont le but est de déterminer la sensibilité du bore et de ses isotopes aux processus liés à la proximité de la végétation (variations saisonnières, proximité des racines). Le bore permet, grâce à sa très grande réactivité durant les mécanismes d'altération par rapport aux éléments majeurs constitutifs du réseau cristallin (observable aussi bien en conditions expérimentales qu'en milieu naturel), de tracer avec une grande sensibilité les mécanismes de dissolution ou de transformation des différents minéraux primaires, et ouvre de nouvelles perspectives quant à la compréhension et la modélisation des sols.

Dans le cadre du présent travail de recherche, deux nouveaux mécanismes de soulèvements d'aérosols désertiques en Afrique de l'Ouest, durant la saison de mousson, ont été identifiés: 1- Le premier étant lié aux forts vents turbulents au niveau du front de mousson dans la région du front intertropical, très actif durant la nuit et les premières heures de la journée (Bou Karam et al., 2008). 2- Le deuxième est lié à la formation de cyclones dans la région du front intertropical, phénomène mis en évidence au cours de cette thèse, comme étant la réponse: (a) Au blocage orographique exercé par les massifs du Hoggar et de l'Air sur les masses d'air froides advectées au dessus du continent Nord Africain depuis la Méditerranée et (b) au cisaillement horizontal caractérisant le front intertropical (Bou Karam et al., 2009a). Les mécanismes identifiés, en plus de leur efficacité en termes d'émissions d'aérosols, offrent des conditions dynamiques nécessaires pour l'injection des aérosols mobilisés à des hautes altitudes, leurs donnant ainsi le potentiel pour contribuer au transport à grandes échelles spatiales et temporelles. La représentativité dans le modèle atmosphérique MesoNH de trois mécanismes forçant les émissions d'aérosols a été examinée. Ainsi, le modèle était capable de reproduire d'une manière très satisfaisante les soulèvements associés: Aux jets de basses couches (Todd et al., 2009), au front de mousson (Bou Karam et al., 2009b) et aux cyclones sahéliens (Bou Karam et al., 2009a). Par ailleurs, les études numériques ont permis de quantifier les émissions associées à chacun des mécanismes, les résultats du modèle ont suggéré que les émissions dans la région du front intertropical, durant la saison de mousson quand le front est positionné au-dessus des hot-spots de l'Afrique de l'Ouest, sont du même ordre (0.8 Tg en moyenne par jour) que celles estimées dans la région de Bodélé au Tchad, connue pour être la région source la plus importante de l'Afrique au nord de l'Equateur

Le développement de l'industrie et de l'agriculture a entraîné l'accumulation d'éléments métalliques dans les sols. Dans ces écosystèmes, la fraction vivante intervient de façon importante dans la modification de la rétention des contaminants. Parmi les techniques de décontamination, la phytoremédiation apparaît comme un outil de choix. Si un des inconvénients majeurs de cette technique réside dans des durées de traitement pouvant atteindre plusieurs années, l'ajout de micro-organismes couplé aux plantes améliorerait les prélèvements et réduirait les temps de décontamination. Cette étude s'est intéressée aux possibilités de développer des procédés de phytoremédiation associés à des bactéries productrices de sidérophores, molécules ayant une forte affinité pour le fer mais également pour d'autres métaux. Dans ce contexte, un système de complexité croissante, jusqu'au modèle complet comprenant les constituants du sol, les bactéries, les métaux contaminants et les plantes, a été étudié avec pour objectif la compréhension des processus intervenant dans ces différentes interactions. Ces travaux ont conduit, dans un premier temps, à la compréhension, notamment par une approche de biologie moléculaire, des interactions intervenant entre des minéraux du sol, des argiles et des oxy-hydroxydes de fer, et une bactérie productrice de sidérophores, Pseudomonas aeruginosa. Les résultats ont mis en évidence le rôle majeur de l'un de ces sidérophores, la pyoverdine, ainsi que du biofilm, dans la dissolution des minéraux par cette bactérie. Une étude en fluorimétrie et dosages des métaux a, quant à elle, montré que la pyoverdine était capable de complexer des métaux contaminants adsorbés sur les argiles ou présents dans la structure cristalline des oxy-hydroxydes de fer. Enfin, ces travaux ont abouti à la mise en place du système d'étude dans sa globalité. Si la pyoverdine ou les bactéries productrices de sidérophores n'ont pas amélioré le prélèvement par les plantes du cadmium et du nickel, des résultats prometteurs ont cependant été obtenus pour le cuivre. De plus, les bactéries productrices de sidérophores s'avèrent être des cibles intéressantes en phytostabilisation.

Les émissions anthropiques (industrielles, agricoles, de combustion) et naturelles (biogéniques, feux de biomasse, poussières désertiques) sont autant de sources qui affectent notre atmosphère. D'un impact rapide et quantifiable sur la qualité de l'air à une probable modification climatique, leur action est variée en termes d'espèces chimiques émises et de conséquences sur l'environnement et la santé humaine. En plus d'un impact direct localement, les panaches de gaz traces et de particules émis peuvent subir un transport à longue distance. Ce transport induit des modifications de leurs caractéristiques et donc de leur impact. Une mesure locale n'est alors pas suffisante pour comprendre le problème dans son ensemble. Les missions satellitaires apportent alors une information complémentaire déterminante puisqu'elles permettent une observation à l'échelle globale pour de nombreuses espèces. Cette vision globale de la troposphère a en particulier mis en évidence l'importance du transport intercontinental de la pollution et les fortes incertitudes dans sa représentation par les modèles de chimie et transport. Ce travail de thèse a permis d'améliorer la caractérisation et la quantification de l'impact relatif des émissions locales et des espèces transportées à longue distance sur la pollution régionale en se basant sur le couplage entre observations satellitaires et modélisation. Les observations utilisées sont les mesures des réseaux de surface AIRBASE et AERONET pour concentrations et les épaisseurs optiques, des satellites MODIS et PARASOL pour les propriétés optiques des aérosols, du lidar CALIOP pour la structure verticale des panaches. La modélisation a été réalisée avec le modèle météorologique WRF et le modèle de chimie-transport CHIMERE. Afin de comparer directement les résultats des simulations aux mesures, un nouvel outil a été développé. La valeur ajoutée de cet outil par rapport aux outils de calculs de propriétés optiques déjà existants est la simulation de données lidar de niveau 1. Ainsi, ce travail illustre également l'information supplémentaire qui peut être attendue de l'utilisation des observations lidar pour l'analyse des événements de pollution particulaire. Les comparaisons entre modèle et observations ont été réalisées sur la région Euro-Méditerranéen et pendant l'été 2007, période pendant laquelle neuf évènements intenses de transport d'aérosols minéraux venant d'Afrique et de feux de forêts sur l'ensemble de la région sont venus s'ajouter aux sources anthropiques et biogéniques. Les principaux résultats montrent une contribution significative de ces sources aux dépassements du seuil de pollution tant au niveau local que régional. Spécifiquement pour les feux, nous avons pu montrer que cette source particulière de particules dans l'atmosphère était responsable à elle seule de 40 à 55% des jours de dépassements cumulés pendant tout l'été et observés en Europe de l'Est. Les informations obtenues ont aussi permis de mettre en évidence les points critiques pour la simulation des aérosols liés aux paramétrisations considérées (distribution en taille des aérosols, hauteur d'injection, diffusion verticale), aux émissions et au transport.

Le développement de l’industrie et de l’agriculture a entraîné l’accumulation d’éléments métalliques dans les sols. Dans ces écosystèmes, la fraction vivante intervient de façon importante dans la modification de la rétention des contaminants. Parmi les techniques de décontamination, la phytoremédiation apparaît comme un outil de choix. Si un des inconvénients majeurs de cette technique réside dans des durées de traitement pouvant atteindre plusieurs années, l’ajout de micro-organismes couplé aux plantes améliorerait les prélèvements et réduirait les temps de décontamination. Cette étude s’est intéressée aux possibilités de développer des procédés de phytoremédiation associés à des bactéries productrices de sidérophores, molécules ayant une forte affinité pour le fer mais également pour d’autres métaux. Dans ce contexte, un système de complexité croissante, jusqu’au modèle complet comprenant les constituants du sol, les bactéries, les métaux contaminants et les plantes, a été étudié avec pour objectif la compréhension des processus intervenant dans ces différentes interactions. Ces travaux ont conduit, dans un premier temps, à la compréhension, notamment par une approche de biologie moléculaire, des interactions intervenant entre des minéraux du sol, des argiles et des oxy-hydroxydes de fer, et une bactérie productrice de sidérophores, Pseudomonas aeruginosa. Les résultats ont mis en évidence le rôle majeur de l’un de ces sidérophores, la pyoverdine, ainsi que du biofilm, dans la dissolution des minéraux par cette bactérie. Une étude en fluorimétrie et dosages des métaux a, quant à elle, montré que la pyoverdine était capable de complexer des métaux contaminants adsorbés sur les argiles ou présents dans la structure cristalline des oxy-hydroxydes de fer. Enfin, ces travaux ont abouti à la mise en place du système d’étude dans sa globalité. Si la pyoverdine ou les bactéries productrices de sidérophores n’ont pas amélioré le prélèvement par les plantes du cadmium et du nickel, des résultats prometteurs ont cependant été obtenus pour le cuivre. De plus, les bactéries productrices de sidérophores s’avèrent être des cibles intéressantes en phytostabilisation. / The industrial and agricultural development caused a metallic element accumulation in the soils. In these ecosystems, the living fraction significantly operates in the changes of contaminants retention. Among the decontamination techniques, the phytoremediation appears as a tool of choice. If one of major disadvantages of this technique is the long-term remediation process, the addition of microorganisms with the plants could enhance the uptakes and decrease the time to remediate. This work focused on the possibility to develop processes for siderophore-producing bacteria-assisted phytoremediation, siderophores being molecules with a high affinity for iron and also able to chelate other metals. In this context, a system with an increasing complexity until a complete model including the soil constituents, the bacteria, the contaminant metals and the plants, has been studied to understand the processes involved in these different interactions. The understanding of the interactions between the soil minerals, clays and iron oxydydroxides, and a siderophore-producing bacteria, Pseudomonas aeruginosa, have been first performed with, in particular, a molecular biology approach. These results have highlighted the major role of the one of siderophores, the pyoverdine, and also the biofilm in the mineral dissolution by this bacteria. Fluorimetry and metal quantification assays showed that the pyoverdine was able to chelate the contaminant metals adsorbed on the clays or present in the crystal structure of the iron oxyhydroxides. Lastly, the global system has demonstrated that if the pyoverdine or the siderophore-producing bacteria do not enhance the cadmium and nickel uptake by plants, promising results were obtained for copper. Moreover, siderophore-producing bacteria turn out to be interesting asset for the phytostabilization.