Les décharges plasma dans la vapeur d’eau sont d’un grand intérêt pour de nombreuses applications potentielles, telles que le traitement biomédical, la production d’hydrogène ou la combustion assistée par plasma. Cette thèse propose une caractérisation expérimentale détaillée de l’effet thermique et chimique des décharges non-thermique nanosecondes répétitives pulsées (NRP) à la pression atmosphérique dans la vapeur d’eau pure. Un réacteur a été conçu pour fonctionner avec la vapeur d’eau préchauffée à 400-500 K. Les conditions opératoires retenues sont un débit de 300 g/h à 500 K et une décharge avec une énergie moyenne de 20 à 100 W, en régime Spark. Différents diagnostics ont été développés afin de déterminer les produits de cette décharge en termes d’espèces intermédiaires, de densité électronique et des produits stables. La concentration des produits de réaction stables (H2 et O2) et leurs débits respectifs ont été mesurés par chromatographie en phase gazeuse. Une valeur maximale de 0,85 g-H2/kWh a été obtenue. La densité électronique a été mesurée par spectroscopie d’émission optique (OES) résolue en temps grâce à l’élargissement par effet Stark des raies (H, H et O). La densité électronique maximale mesurée est 2X1018 cm-3 pendant l’impulsion. La température du gaz a été mesurée lors de la décharge de 20 ns par OES ainsi que entre deux décharges (100 us) par fluorescence induite par laser du radical OH (OH-PLIF) à deux couleurs. L’élévation maximale de la température est de 950 K après l’impulsion, et la température décroît ensuite de façon exponentielle avec un temps de décroissance caractéristique de 5 us. La densité relative du radical OH a été mesurée par OH-PLIF, révélant la durée de vie relativement longue de OH avec un temps de décroissance d’environ 50 us. En utilisant un modèle cinétique 0-D, la densité absolue OH à la fin de l’impulsion a été estimée à 400 plus ou moins 200 ppm. Les résultats obtenus ont permis d’éclairer les mécanismes sous-jacents à la génération de décharges NRP en régime Spark dans la vapeur d’eau pure à basse température. / Plasma discharges in water vapor are of great interest for a variety of potential applications, such as biomedical treatment, hydrogen production, or plasma assisted combustion. This thesis proposes a detailed experimental characterization of the thermal and chemical effects of non thermal discharge, particularly Nanosecond Repetitively Pulsed (NRP) discharges at atmospheric pressure in pure water vapor. A reactor has been designed to operate with water vapor preheated at 400-500 K. We investigated the various discharge regimes and the operating conditions for each regime. The selected operating conditions are a flow rate of 300 g/h at 500 K. The discharge has an average energy from 20 to 100 W in the spark regime. Various diagnostics have been developed in order to infer the products of this discharge in terms of intermediate species, electrons, and stable products. The concentration of the reaction products (H2 and O2) and their respective flow rates were measured using gas chromatography. A maximal value of 0.85 g- H2/kWh was obtained. The electron number density has been measured using time-resolved optical emission spectroscopy (OES) via Stark-broadened lines (H, H and O). The maximum measured electron density is 2X1018 cm-3 during the pulse, and a slow recombination process was observed. The gas temperature was measured during the 20-ns discharge by OES as well as between two discharges (100 us) by two-color OH-Planar Laser Induced Fluorescence (OH-PLIF). The maximum temperature elevation is 950 K after the pulse ; the temperature then decays exponentially with a characteristic time of 5 us. Between two successive discharges, the relative density of the OH radical was measured by OH-PLIF. An interesting result is the relatively long-lived nature of OH, with a 1/e decay time of about 50 us. Using a 0D-chemical kinetics model, the absolute OH density at the end of the pulse was estimated to 400 more or less 200 ppm. These results provide useful information to better understand the mechanisms underlying the generation of NRP spark discharges in low temperature pure water vapor.

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This dissertation details an investigation into the use of laser pulses from a titanium:sapphire regenerative amplifier laser system to vaporize analytes in ambient air for mass spectral analysis. The laser system was modified to operate in one of two distinct modes. In femtosecond (fs) mode the laser produced 2.5 mJ, ~60 fs laser pulses centered at 800 nm. In nanosecond (ns) mode the laser produced 2.4 mJ, ~10 ns laser pulses centered at 800 nm. Using appropriate optical components the laser pulse energy was attenuated to achieve pulses varying from 0.15 mJ to 2.0 mJ. Laser pulses were used to vaporize liquid and solid samples on different substrates. The laser vaporized material was captured and ionized by an electrospray source and then detected via a mass spectrometer instrument. It was discovered that samples on glass substrate could be vaporized by fs laser pulses, but not by ns laser pulses. Samples on metal substrate were successfully vaporized by both fs and ns laser pulses. Low energy ns laser pulses were less efficient than fs laser pulses of the same energy for vaporizing off metal substrate. A comparison of vaporization from aluminum, copper and stainless steel substrates revealed limited vaporization from copper by ns laser pulses. The electrospray ionization (ESI) mass spectral response of wet and dry proteins on stainless steel was similar for both fs and ns laser pulses. Experiments to test the capabilities of ns laser electrospray mass spectrometry (ns-LEMS) revealed that sample vaporization was limited to analysis on metal surfaces. This dissertation details methods for femtosecond laser electrospray ionization (fs-LEMS) to be used to quantify non-covalent protein-ligand interactions. Hen egg white lysozyme (HEWL) and N,N’,N”-triacetylchitotriose (NAG3) interactions were quantified via dissociation constant (Kd) measurements. The Kd for HEWL and N,N’,N”,N”’-tetraacetylchitotetraose (NAG4) were also measured. This dissertation also reports a miniaturized flowing atmospheric pressure afterglow (micro-FAPA) for use as an alternative ionization source of fs-laser vaporized analytes. Loratadine pills were vaporized and reacted with the gas stream from the micro-FAPA source to generate ions which were then detected by a mass analyzer. The ions detected varied in distribution as a response to the distance the sample was vaporized from the ion source. Complexed samples were tested and molecular assignments were difficult due to the numerous pathways for ion formation. The use of an ion filter to decrease the energy imparted on sample molecules during the ionization process of the micro-FAPA is also reported. / Chemistry

Cette thèse en deux parties porte sur le développement de sources lasers nano et picosecondes et leurs applications. La première partie présente l'étude, et la réalisation d'une chaîne amplificatrice laser nanoseconde pour l'allumage de turbomoteurs. Après avoir présenté les performances et l'évolution de cette chaîne seront présentes les résultats des campagnes d'essais réalisées sur une chambre de combustion sur un banc d'essai à l'ONERA dans des conditions de basses températures et de basses pressions. La deuxième partie de cette thèse traite du développement d'un oscillateur paramétrique optique (OPO) nécessaire pour accorder en longueur d'onde dans l'infrarouge un laser impulsionnel picoseconde ou femtoseconde à haute cadence et forte puissance moyenne. Après avoir présenté la cavité de l'OPO ainsi que ses performances, nous détaillerons la capacité de cet OPO à générer des impulsions femtoseconde comprimées à partir d'impulsions pompe présentant un étirement temporel. / This two-part thesis focuses on the development of nano and picosecond laser sources and their applications. The first part presents the study, and the realization of a nanosecond laser amplifier chain for the ignition of turboshaft engines. After the repport of the performances and the evolution of this amplifier chain will be presented the results of the tests carried out on a combustion chamber on a test bench at ONERA under low temperatures and low pressures conditions. The second part of this thesis deals with the development of an optical parametric oscillator (OPO) in order to tune in the infrared the wavelength of a pulsed picosecond or femtosecond laser at high cadency and high average power. After presenting the OPO cavity and its performance, we will detail the ability of this OPO to generate compressed femtosecond pulses from pump chirped pulses.

Cette étude a pour objet les décharges haute-tension nanoseconde dans l'air à des pressions supérieures ou égale à la pression atmosphérique, en géométrie pointe-plan, et leur application au déclenchement de combustion en mélange air/propane. Ces décharges fortement hors-équilibres sont susceptibles de former une concentration significative d'espèces réactives et nous analysons leur capacité à allumer un mélange combustible. Le générateur conçu est capable de fournir une impulsion de tension carrée de 40 à 80 kV avec un front de montée raide de 3 ns. A la pression atmosphérique, nous observons un type de décharge peu commun dans les précédentes études expérimentales de décharges couronnes : la décharge diffuse. On retrouve une décharge de type filamentaire en augmentant la distance pointe-plan ou en augmentant la pression, toutes choses égales par ailleurs. Nous mettons en avant par imagerie CCD rapide deux phases de développement de ces décharges, également analysées à l'aide de simulations COMSOL. Pour une pression de 1 bar, l'application de ces décharges à un mélange combustible air/propane provoque un allumage à la pointe, avec une énergie minimale de décharge de 8±2 mJ. L’inflammation est obtenue pour une impulsion de tension unique, et la richesse minimum pour l’obtenir est 0,7. La question de la contribution de l'apport radicalaire en comparaison de l'apport thermique à l'apparition du noyau de flamme se pose. L'analyse paramétrique basée sur l'effet de l'atome d'oxygène sur les délais d'inflammation montre qu'il est nécessaire de convertir entre 0,5 et 0,8% d'oxygène moléculaire pour pouvoir allumer à délai équivalent et avec 100 K de moins par rapport à une auto-inflammation. Par ailleurs, la température du gaz à 1 mm de la pointe a été mesurée par spectroscopie Raman spontanée, en collaboration avec le laboratoire CORIA (Rouen) : cette température reste proche de l’ambiante pour une énergie de 30 mJ et une concentration de propane de 1,7 %. Ainsi les radicaux jouent probablement un rôle non négligeable dans le déclenchement de combustion par décharge nanoseconde mono-impulsionnelle. / The present study deals with high voltage nanosecond discharges in air at equal or higher pressure than the atmospheric pressure in a point-to-plane geometry, and how they apply to the combustion triggering in air/propane mixtures. These highly non-equilibrium discharges can produce a significant concentration of reactive species and we analyse their ability to ignite combustion. The generator can produce a pulse voltage of 40 to 80 kV with a steep rise front of 3 ns. We observe an uncommon type of discharge at atmospheric pressure: the diffuse discharge. The common filamentary discharge occurs when we increase the point-to-plane distance or the pressure, all else being equal. With fast CCD imaging, we are able to identify two phases in the discharge evolution, which are also analysed with COMSOL simulations. At pressure of 1 bar, discharges can ignite an air/propane mixture at the point, with a minimal discharge energy depositing of 8±2 mJ. Combustion occurs with a single voltage pulse, the minimal equivalence ratio being 0,7. This brings up the question of the contribution of the radical part as compared to the thermal part as the kernel of the flame. The parametric analysis based on the effect of the oxygen atom on the ignition periods show that it is necessary to convert between 0,5 and 0,8% of molecular oxygen in order to ignite with a similar time period and temperature reduced by 100K, as compared to auto-inflammation. Moreover the temperature of gas at 1 mm from the point has been measured by Raman Spectroscopy, in collaboration with the CORIA laboratory (Rouen): this temperature remains close to the ambient one for deposited energy of 30 mJ and a propane concentration of 1,7%. Thus radicals may play quite an important part in the triggering of combustion by nanosecond mono-pulse discharges.

Interactions between flames and thermal phenomena are the guiding thread of this work. Flamesproduce heat indeed, but can also be affected by it. Large Eddy Simulations (LES) are used hereto investigate these interactions, with a focus on two main topics: wall heat transfer andcombustion control. In a first part, wall heat transfer in a rocket engine sub-scale CH4/O2 burner isstudied. In the context of launchers re-usability and cost reduction, which are major challenges,new propellant combinations are considered and wall heat fluxes have to be precisely predicted.The aim of this work is to evaluate LES needs and performances to simulate this kind ofconfiguration and provide a computational methodology permitting to simulate variousconfigurations. Numerical results are compared to experimental data provided by the TechnischeUniversität München (Germany). In a second part, combustion control by means of NanosecondRepetitively Pulsed (NRP) plasma discharges is studied. Modern gas turbine systems use indeedlean combustion with the aim of reducing fuel consumption and pollutant emissions. Lean flamesare however known to be prone to instabilities and combustion control can play a major role in thisdomain. A phenomenological model which considers the plasma discharges as a heat source isdeveloped and applied to a swirl-stabilized CH4/Air premixed lean burner. LES are performed inorder to evaluate the effects of the NRP discharges on the flame. Numerical results are comparedwith experimental observations made at the King Abdulla University of Science and Technology(Saudi Arabia).

Cette thèse porte sur l’amélioration de la résistance au flux laser de la surface descomposants optiques en silice en régime nanoseconde. Ce matériau est utilisé sur lesinstallations de laser de puissance telles que le Laser Mégajoule. Pour augmenter la durée de viedes composants optiques et garantir le fonctionnement nominal de cette installation,l’endommagement laser doit être maîtrisé. Il s’agit d’une dégradation irréversible de la surfacedes composants causée par l’interaction entre le faisceau laser et des défauts précurseurs. Cesderniers sont une conséquence de la synthèse de la silice puis du polissage des composants etleur présence peut être limitée par une action de traitement chimique réalisée à l’issue dupolissage qui consiste à éroder la surface de silice à l’aide d’une solution chimique. Cette érosionne doit cependant pas dégrader la qualité de la surface polie et ses propriétés optiques. Cettethèse se concentre sur la réalisation de cette étape de traitement chimique et se décompose entrois études. La première porte sur la caractérisation de la pollution induite en surface par lepolissage et sa suppression par le traitement chimique. La seconde et la troisième analysentl’impact des traitements chimiques respectivement sur les propriétés optiques de la surface etsur les rayures de polissage. Ces études nous permettent d’évaluer l’influence des différentsparamètres du traitement chimique, tels que la solution, le système de mise en oeuvre etl’épaisseur érodée, sur les performances apportées aux composants optiques. Finalement,l’ensemble de ces connaissances nous conduit à proposer un traitement chimique optimisé quiaméliore la tenue au flux des composants optiques sans dégrader leurs propriétés optiques. / In this thesis, laser-induced damage resistance improvement of fused silica opticsis investigated in the nanosecond regime. This material is used on high power laser facilitiessuch as the Laser Mégajoule. In order to improve the optics life time and to ensure the nominaloperation of this facility, laser induced damage has to be controlled. This phenomenon is anirreversible modification of the components surface because of the interaction between the laserbeam and precursors defects. These defects are a consequence of the synthesis of silica and thepolishing of the optics and their presence can be reduced by a wet etching. This process consistsin an erosion of the surface using a chemical solution however optical properties must remainunchanged. In this thesis, we focus on the wet etching process and we conduct three studies. Thefirst one is about the characterization of the polishing induced contamination and the capabilityof a wet etching to remove it from the surface. The second and the third analyzes are about theimpact of the wet etching respectively on the surface and on the scratches. These studies allowus to evaluate the influence of the wet etching parameters as the chemical solution, the systemused and the deep etched. Finally, the highlights obtained thanks to these studies enable tooptimize the wet etching process and improve the laser induced damage resistance ofcomponents without compromising their optical properties.

Dans cette thèse, nous proposons et étudions des systèmes d’exposition en vue d’explorer les effets biologiques sanitaire et thérapeutique des ondes électromagnétiques sur le vivant. Nous proposons une antenne micro-onde pour l’ablation thermique des tumeurs cancéreuses du foie à 2.45 GHz. Son originalité réside en ses dimensions miniatures et la possibilité de l’insérer dans le foie par voie endoscopique. Pour cette antenne, un débit d’absorption spécifique (DAS) supérieur à 50 W/kg/W inc a montré une zone exposée de 1-cm de diamètre. Nous proposons ensuite une cellule transverse électromagnétique (TEM) avec une ouverture fermée par un matériau transparent conducteur l’Indium tin oxyde (ITO). Cette cellule TEM peut être utilisée pour évaluer les effets sanitaires potentiels des signaux de télécommunications sans fils. Ce système permet l’observation microscopique en temps réel du milieu biologique exposé, à travers son ouverture fermée par l’ITO. L’influence de la présence de l’ouverture et de la couche d’ITO sur le DAS dans le milieu exposé a été évaluée. Les valeurs du DAS obtenues à 1.8 GHz dans le milieu exposé dans la cellule TEM avec l'ouverture fermée ou non par l’ITO étaient de 1.1 W/kg/W inc et 23.6 W/kg/W inc, respectivement. Une excellence homogénéité du DAS a été obtenue dans le milieu en présence de l’ITO. Enfin, nous proposons plusieurs dispositifs spécifiques pour l’exposition des cellules biologiques aux champs électriques pulsés nanosecondes de haute intensité (nsPEFs). Les effets biologiques des nsPEFs sont utilisés pour des applications dans le domaine médical et en biotechnologie. Nous proposons deux dispositifs à électrodes en contact direct avec le milieu biologique et trois dispositifs à électrodes isolées. Nous démontrons l’adaptation de ces dispositifs aux impulsions courtes de durée 3-ns et la capacité de ceux à électrodes en contact à fournir des champs intenses de l’ordre de quelques MV/m. Nous illustrons aussi l’importance des dispositifs isolés pour délivrer des impulsions ultracourtes. / In this thesis, we propose and study exposure systems to explore healthy and therapeutic biological effects of EM signals. We propose a microwave antenna for thermal ablation of liver tumors at 2.45 GHz. Its original feature consists in its reduced dimensions that permits the endoscopic insertion in the zone to be treated. For this antenna, a specific absorption rate (SAR) greater than 50 W/kg/W inc showed an exposed zone of 1-cm diameter. We propose a transverse electromagnetic cell (TEM) with an aperture sealed with a transparent conducting material Indium tin oxide (ITO).This TEM cell can be used to study the potential effects of wireless communication systems on biological cells. This delivery device allows real-time observation of biological cells during exposure across the aperture sealed with ITO. The effect of the aperture and the ITO layer presence on the SAR in the exposed sample was evaluated. The SAR values obtained at 1.8 GHz in the sample exposed in the TEM cell with the sealed or non-sealed aperture of 20-mm diameter were 1.1 W/kg/W inc and 23.6 W/kg/W inc, respectively. An excellent homogeneity of SAR was achieved in the medium in the presenceof ITO. Finally, we propose several devices for the exposure of biological medium to nanosecond pulsed electric field with high intensity (nsPEFs). The biological effect of nsPEFs are used in biotechnology and medicine. We propose two devices with electrodes in direct contact with the biological medium and three devices with isolated electrodes. We demonstrate their adaptation for 3-ns duration pulses and the suitability of those with electrodes in contactwith the biological medium to provide high intensities fields in the order of several MV/m. We demonstrate the importance of the isolated devices for delivering ultrashort pulses.

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