<p align="justify">Il y a un demi siècle, Fermi, Pasta et Ulam découvraient la récurrence du même nom, et créaient une discipline nouvelle, la dynamique non linéaire. Leur expérience numérique consistait à exciter le mode fondamental d'une chaîne d'oscillateurs reliés entre eux par des ressorts linéaires et faiblement non linéaires. Alors qu'ils s'attendaient à ce que l'énergie se répartisse progressivement sur un large spectre en raison du couplage non linéaire, ils observèrent au contraire un échange périodique (récurrent) d'énergie entre quelques-uns des modes d'ordre inférieur uniquement. Dix ans plus tard, des chercheurs ont interprété ce comportement récurrent comme le résultat de l'interaction entre des impulsions qui se propagent sans se déformer et résistent aux collisions entre elles, les solitons. Par la suite, le soliton a émergé dans différents domaines pour finalement occuper le cœur des sciences non linéaires. Et c'est sans doute en optique non linéaire que le soliton a connu ses plus grands succès, tant sur le plan fondamental que sur celui des applications. En particulier, les phénomènes non linéaires sont aisés à observer dans les fibres optiques grâce au large éventail des sources lasers disponibles et en raison du fort confinement de la lumière qui s'y propage.</p> <p align="justify">Dans notre travail de thèse, nous avons apporté la première démonstration expérimentale de la récurrence de Fermi-Pasta-Ulam dans la dynamique d'instabilité modulationnelle en fibre optique. En effet, une onde continue perturbée évolue spontanément, sous certaines conditions, en un train d'impulsions : l'énergie est transférée du mode fondamental (l'onde continue) aux modes d'ordre supérieur. La théorie prévoit qu'ensuite, l'onde continue initiale se reforme comme l'énergie revient vers le mode fondamental. Pour réaliser cette expérience, il faut parvenir à rencontrer les conditions prescrites par la théorie tout en évitant l'intervention d'effets perturbateurs. Dans ce but, nous avons étudié l'évolution d'impulsions plateaux, qui reproduisent les conditions d'onde continue requises par la théorie tout en permettant d'atteindre des puissances suffisantes pour observer la récurrence.</p> <p align="justify">Nous nous sommes ensuite intéressés à un nouveau type de soliton appelé paroi de domaines de polarisation, qui se présente comme la structure de commutation entre deux domaines semi-continus de polarisations circulaires orthogonales. En principe, les parois de domaines pourraient être exploitées dans les lignes de transmission optique où elles serviraient à séparer des séquences de bits de valeurs différentes, le 1 logique étant représenté par exemple par une polarisation circulaire droite, et le 0 par la polarisation circulaire orthogonale. Ces parois se propagent sans déformation et, contrairement aux solitons habituellement utilisés pour la transmission par fibre optique, elles conservent une position stable au sein du train de données transmis. Grâce à cette stabilité intrinsèque des parois de domaines, il devient possible de rapprocher des impulsions successives et d'accroître le débit des lignes de transmission, qui pourrait atteindre le Tbit/s en monocanal. Toutefois, les parois de domaines de polarisation n'existent en théorie que dans les fibres isotropes, alors que les fibres réelles sont soumises à de nombreuses perturbations qui les rendent biréfringentes. Dans notre travail, nous avons déterminé les paramètres d'une fibre spéciale qui permette l'observation de parois de domaines dans des conditions réalistes, mais nous n'avons pas réalisé l'expérience car la fibre commandée n'a pas pu être fabriquée.</p> <p align="justify">Si l'amélioration des performances des systèmes de télécommunications futurs passera nécessairement par l'accroissement des débits d'information en monocanal, elle exigera également la mise au point de dispositifs tout optiques, donc ultra-rapides, destinés au routage et au traitement des signaux transmis. Au-delà des applications en télécommunications, le développement de tels dispositifs provoquerait une véritable révolution photonique : les photons, plus rapides, supplanteraient pour les tâches usuelles les électrons utilisés dans les transistors électroniques. Ces dispositifs photoniques sont généralement basés sur les propriétés particulières résultant de la périodicité intrinsèque des matériaux utilisés. Cette périodicité se traduit par l'existence d'une bande interdit : quand les photons s'y trouvent (on dit alors qu'ils vérifient approximativement la condition de Bragg), ils ne peuvent se propager. Par ailleurs, la transmission de ces dispositifs est contrôlée en exploitant leurs propriétés non linéaires. Dans le cas des fibres, la bande interdite peut être réalisée quasiment sur mesure en imposant une modulation périodique contrôlée de l'indice de réfraction de la fibre. On crée ainsi un réseau de Bragg fibré, dans lequel la lumière subit une forte réflexion quand elle vérifie la condition de Bragg. Pourtant, même dans ces conditions, des impulsions suffisamment intenses appelées solhiatons peuvent encore subsister et se déplacer dans le réseau, les effets non linéaires compensant la réflexion du réseau. Pour observer les solhiatons, il faut toutefois parvenir à plonger immédiatement et complètement les impulsions dans le réseau, sans quoi elles sont irrémédiablement réfléchies par le réseau. Pour y parvenir, nous avons généré un réseau de Bragg dynamique : il se déplace le long de la fibre avec les impulsions. Nous avons constaté le confinement de deux impulsions qui, en l'absence du réseau dynamique, se propageraient à des vitesses différentes en raison de la dispersion chromatique. Ces impulsions devraient en plus se propager sans déformation, mais nous n'avons pas pu l'observer dans nos conditions expérimentales. Ce confinement constitue la première démonstration expérimentale du processus de formation de solhiatons stationnaires. Transposé des fibres aux matériaux semi-conducteurs, le solhiaton pourrait être exploité dans certains types de transistors photoniques. Les perspectives sont ambitieuses de voir un jour les résultats de notre recherche fondamentale contribuer à l'émergence de nouvelles applications.</p>

Depuis plusieurs années, le laboratoire SPCTS de Limoges a focalisé son attention sur l’étude des matériaux tellurates (à base de cations Te6+), dont les propriétés optiques non-linéaires du troisième ordre (χ(3)) doivent être encore supérieures à celles des matériaux tellurites (à base de cations Te4+) traditionnellement considérés. En effet, les calculs ab initio montrent que les propriétés non-linéaires d’ordre trois du composé tellurate TeO3-β sont environ 10 fois plus élevées que celles du composé tellurite TeO2-α. A ce titre, une étude théorique du système (1-x)TeO2+ xTeO3 a été entreprise afin de comprendre l’origine structurale de cette importante différence de propriétés. Les résultats de cette étude ont montré que cette différence était liée à l’augmentation du « degré de polymérisation » et à la diminution du gap énergétique associées à chacune des phases de ce système et ce, avec le taux croissant en cations Te6+. Ces conclusions ont ensuite été généralisées à travers une étude plus globale menée sur un grand nombre de composés oxydes de type MnOm et MnTepOm. Une attention particulière a été portée aux propriétés non-linéaires du composé TeO3-β. Une étude expérimentale puis théorique a permis de mettre en évidence que ses exceptionnelles propriétés non-linéaires étaient directement corrélées aux propriétés des liaisons chimiques le constituant. Compte tenu de l’ensemble de ces résultats, la synthèse de verres tellurates a été envisagée à travers l’étude du système TeO2-Mg3TeO6. Outre leurs forts intérêts pour l’optique, les matériaux tellurates sont aussi de bons candidats en vue d’une intégration dans des dispositifs de type « Low Temperature Cofired Ceramics ». C’est pourquoi, l’étude du composé Bi6Te2O15 a été entreprise. A cet égard, son protocole de frittage a été optimisé au moyen de la technologie « Spark Plasma Sintering » (SPS), et ses propriétés diélectriques mesurées se sont révélées prometteuses. / For several years, SPCTS laboratory of Limoges has focalized his attention to the study of tellurate materials (Te6+ cations-based compounds), whose third order non-linear optical properties (χ(3)) must be superior to those of tellurite materials (Te4+ cations-based compounds) traditionally considered. Indeed, ab initio calculations show those the third order non-linear optical properties of the TeO3-β tellurate compound are about 10 time higher than that of TeO2-α tellurite phase. In this connection, the theoretical study of the (1-x)TeO2+ xTeO3 system was undertaken in order to understand the structural origins of these properties. Results have shown that the increasing of the “polymerization degree” and the decreasing of the energetical gap associated to each structure of this system, with the increasing ratio of Te6+ cations were at the origin of this change of properties. These conclusions were generalized through the study of many oxide compounds such as MnOm and MnTepOm. A special attention was paid to the non-linear properties of the TeO3-β compound. Experimental and theoretical studies allowed highlighting that its exceptional properties were correlated to its chemical bonding properties. Taking into account all these results, the synthesis of tellurate glasses was investigated, through the study of the TeO2-Mg3TeO6 binary system. Besides their great interest for optical applications, tellurate materials are also good candidates for LTCC applications. Therefore the study of the Bi6Te2O15 compound was also managed in this work. Its sintering process was optimized using the “Spark Plasma Sintering” technology, and its dielectric properties measurements have evidenced very promising values.

Les taches blanches sont liées à l'hypominéralisation sous la surface de l'émail et sont la 1ère étape du développement de la carie dentaire. La détection précoce des caries dentaires naissantes avant qu'elles n'atteignent le stade de la cavitation offre une opportunité pour des soins dentaires efficaces. Pour réaliser les objectifs de cette étude qui sont de renforcer l'idiome des soins minimalement invasifs, nous avons identifié un modèle de cycle de pH modifié qui permet d’imiter les conditions intra-buccales qui conduisent à la formation de lésions de type tache blanche, dans un court laps de temps. Des techniques optiques non invasives, comme la microscopie Raman confocale et la microscopie multiphotonique, ont été utilisées dans cette étude pour détecter de petits changements dans la composition chimique de l'émail in vitro.De plus, la technique de nano-indentation a été appliquée pour étudier les changements dans les propriétés mécaniques de l'émail et les relier à ceux affectant sa composition chimique après l'induction des caries, afin d‘ajouter de la spécificité chimique-mécanique aux informations sur les lésions sous-surface de l'émail. Les résultats obtenus démontrent un grand potentiel pour les techniques examinées, fournissant une base pour des applications intéressantes dans le diagnostic clinique de différentes pathologies dentaires. Pour résoudre le problème du traitement des lésions primitives sans intervention chirurgicale, l'efficacité de la crème GC Tooth Mousse et du dentifrice contenant de la nano-hydroxyapatite «KAREX» dans l'amélioration de la reminéralisation de l'émail déminéralisé par la localisation du phosphate de calcium amorphe à la surface de la dent a été inspectée. L'étude a indiqué le manque de preuves fiables soutenant l'efficacité des agents reminéralisants dans le traitement des taches blanches. Ce travail doit être poursuivi par d'autres études in-vitro et par des études cliniques. / White spot lesion is the subsurface hypomineralization of enamel indicating the 1st stage of dental caries development. Early detection of incipient dental caries before it reaches the stage of cavitation offers an opportunity for effective dental care. The objectives of this study were to strengthen the idiom of minimally invasive treatment. In order to achieve the specified goals; we have identified a modified pH cycling model that can mimic the intraoral conditions leading to white spot lesions formation in a short time. In addition, non-invasive optical techniques, such as confocal Raman microscopy and multiphoton microscopy were used in this study to detect small changes in the enamel chemical composition in vitro.Furthermore, nano-indentation technique was used to detect the changes in the mechanical properties of enamel and relate them to those affecting its chemical composition after caries induction in order to add chemico-mechanical specificity in providing important information about subsurface lesions in enamel. The obtained results demonstrate a great potential for the examined techniques, providing a basis for interesting applications in the clinical diagnosis of various pathological conditions in dentistry. To treatment the incipient carious lesions non-invasively, the effectiveness of GC Tooth Mousse cream and nHA containing-dentifrice "KAREX" in the remineralization of demineralized enamel through localizing amorphous calcium phosphate at tooth surface has been inspected. The study indicated a lack of reliable evidence supporting the efficacy of remineralizing agents in the treatment of white spot lesions. Within the limitations of this study, further laboratory studies together with clinical research are therefore required to increase the available knowledge on this prevalent subject.

Des marqueurs biologiques exogènes à base de nanoparticules hybrides possédant des propriétés optiques non-linéaires ont été préparés en tant qu'agent de contraste pour l'imagerie de second harmonique et le diagnostic de cellules pathogènes. L'iodate de fer est l'un des matériaux proposés dans ce domaine en raison de ses bonnes propriétés de second harmonique et de sa faible toxicité. Des nanoparticules d'iodate de fer ont été synthétisées par microémulsion inverse et miniémulsion inverse. Un bon contrôle de taille et de morphologie des particules a été obtenu dans les deux cas. En vue d'applications biomédicales, l'encapsulation des particules a été réalisée in situ par polymérisation en miniémulsion inverse. Enfin, l'encapsulation de particules de niobate de potassium par un polymère biocompatible a été étudiée. L'intérêt de ces particules hybrides a été démontré par des études in vitro en imagerie de second harmonique. / Exogenous biomarkers based on hybrid nanoparticles with nonlinear optical properties were prepared as a contrast agent for second harmonic imaging and diagnosis of pathogenic cells. Iron iodate is one of the selected materials for this specific field due to its good second harmonic properties and its low toxicity. Iron iodate nanoparticles were synthesized by inverse microemulsion and inverse miniemulsion. In both cases, a good control of size and morphology was achieved. For biomedical applications, nanoparticles encapsulation was carried out in situ by reverse miniemulsion polymerization. Finally, encapsulation of potassium niobate nanoparticles with a biocompatible polymer was conducted. Their interest was demonstrated in vitro by second harmonic imaging studies.

<p align="justify">Il y a un demi siècle, Fermi, Pasta et Ulam découvraient la récurrence du même nom, et créaient une discipline nouvelle, la dynamique non linéaire. Leur expérience numérique consistait à exciter le mode fondamental d'une chaîne d'oscillateurs reliés entre eux par des ressorts linéaires et faiblement non linéaires. Alors qu'ils s'attendaient à ce que l'énergie se répartisse progressivement sur un large spectre en raison du couplage non linéaire, ils observèrent au contraire un échange périodique (récurrent) d'énergie entre quelques-uns des modes d'ordre inférieur uniquement. Dix ans plus tard, des chercheurs ont interprété ce comportement récurrent comme le résultat de l'interaction entre des impulsions qui se propagent sans se déformer et résistent aux collisions entre elles, les solitons. Par la suite, le soliton a émergé dans différents domaines pour finalement occuper le cœur des sciences non linéaires. Et c'est sans doute en optique non linéaire que le soliton a connu ses plus grands succès, tant sur le plan fondamental que sur celui des applications. En particulier, les phénomènes non linéaires sont aisés à observer dans les fibres optiques grâce au large éventail des sources lasers disponibles et en raison du fort confinement de la lumière qui s'y propage.</p><p><p align="justify">Dans notre travail de thèse, nous avons apporté la première démonstration expérimentale de la récurrence de Fermi-Pasta-Ulam dans la dynamique d'instabilité modulationnelle en fibre optique. En effet, une onde continue perturbée évolue spontanément, sous certaines conditions, en un train d'impulsions :l'énergie est transférée du mode fondamental (l'onde continue) aux modes d'ordre supérieur. La théorie prévoit qu'ensuite, l'onde continue initiale se reforme comme l'énergie revient vers le mode fondamental. Pour réaliser cette expérience, il faut parvenir à rencontrer les conditions prescrites par la théorie tout en évitant l'intervention d'effets perturbateurs. Dans ce but, nous avons étudié l'évolution d'impulsions plateaux, qui reproduisent les conditions d'onde continue requises par la théorie tout en permettant d'atteindre des puissances suffisantes pour observer la récurrence.</p><p><p align="justify">Nous nous sommes ensuite intéressés à un nouveau type de soliton appelé paroi de domaines de polarisation, qui se présente comme la structure de commutation entre deux domaines semi-continus de polarisations circulaires orthogonales. En principe, les parois de domaines pourraient être exploitées dans les lignes de transmission optique où elles serviraient à séparer des séquences de bits de valeurs différentes, le 1 logique étant représenté par exemple par une polarisation circulaire droite, et le 0 par la polarisation circulaire orthogonale. Ces parois se propagent sans déformation et, contrairement aux solitons habituellement utilisés pour la transmission par fibre optique, elles conservent une position stable au sein du train de données transmis. Grâce à cette stabilité intrinsèque des parois de domaines, il devient possible de rapprocher des impulsions successives et d'accroître le débit des lignes de transmission, qui pourrait atteindre le Tbit/s en monocanal. Toutefois, les parois de domaines de polarisation n'existent en théorie que dans les fibres isotropes, alors que les fibres réelles sont soumises à de nombreuses perturbations qui les rendent biréfringentes. Dans notre travail, nous avons déterminé les paramètres d'une fibre spéciale qui permette l'observation de parois de domaines dans des conditions réalistes, mais nous n'avons pas réalisé l'expérience car la fibre commandée n'a pas pu être fabriquée.</p><p><p align="justify">Si l'amélioration des performances des systèmes de télécommunications futurs passera nécessairement par l'accroissement des débits d'information en monocanal, elle exigera également la mise au point de dispositifs tout optiques, donc ultra-rapides, destinés au routage et au traitement des signaux transmis. Au-delà des applications en télécommunications, le développement de tels dispositifs provoquerait une véritable révolution photonique :les photons, plus rapides, supplanteraient pour les tâches usuelles les électrons utilisés dans les transistors électroniques. Ces dispositifs photoniques sont généralement basés sur les propriétés particulières résultant de la périodicité intrinsèque des matériaux utilisés. Cette périodicité se traduit par l'existence d'une bande interdit :quand les photons s'y trouvent (on dit alors qu'ils vérifient approximativement la condition de Bragg), ils ne peuvent se propager. Par ailleurs, la transmission de ces dispositifs est contrôlée en exploitant leurs propriétés non linéaires. Dans le cas des fibres, la bande interdite peut être réalisée quasiment sur mesure en imposant une modulation périodique contrôlée de l'indice de réfraction de la fibre. On crée ainsi un réseau de Bragg fibré, dans lequel la lumière subit une forte réflexion quand elle vérifie la condition de Bragg. Pourtant, même dans ces conditions, des impulsions suffisamment intenses appelées solhiatons peuvent encore subsister et se déplacer dans le réseau, les effets non linéaires compensant la réflexion du réseau. Pour observer les solhiatons, il faut toutefois parvenir à plonger immédiatement et complètement les impulsions dans le réseau, sans quoi elles sont irrémédiablement réfléchies par le réseau. Pour y parvenir, nous avons généré un réseau de Bragg dynamique :il se déplace le long de la fibre avec les impulsions. Nous avons constaté le confinement de deux impulsions qui, en l'absence du réseau dynamique, se propageraient à des vitesses différentes en raison de la dispersion chromatique. Ces impulsions devraient en plus se propager sans déformation, mais nous n'avons pas pu l'observer dans nos conditions expérimentales. Ce confinement constitue la première démonstration expérimentale du processus de formation de solhiatons stationnaires. Transposé des fibres aux matériaux semi-conducteurs, le solhiaton pourrait être exploité dans certains types de transistors photoniques. Les perspectives sont ambitieuses de voir un jour les résultats de notre recherche fondamentale contribuer à l'émergence de nouvelles applications.</p><p><p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Le mélange à quatre ondes est un effet non linéaire sensible à la phase qui suscite de nombreux intérêts dans le domaine de la génération de peignes de fréquences et du traitement tout optique du signal par exemple. Un peigne de fréquences peut en effet s'obtenir par effet de mélange à quatre ondes 1en cascade. Dans ce cas, un nombre N d'ondes interagissent entre elles via l'effet Kerr et la modélisation d'un tel processus doit tenir compte de tous les couplages possibles entre les ondes. Au cours de mes travaux de thèse, je me suis intéressé, dans un premier temps, à la modélisation du mélange à quatre ondes dit multiple pour lequel un nombre quelconque N d'ondes interagissent entre elles. J'ai proposé une formulation générale permettant d'identifier simplement tous les termes de mélange à quatre ondes issus de toutes les combinaisons possibles de couplage entre les ondes et leur désaccord de phase associé. J'ai validé cette approche en proposant une étude théorique et expérimentale d'un processus de mélange à quatre ondes multiple dans une fibre optique non linéaire. Dans une deuxième partie, j'ai proposé, grâce au modèle élaboré précédemment, une étude théorique du phénomène de conversion de fréquence sensible à la phase, permettant la décomposition des composantes en quadrature d'un signal optique. Dans la littérature, cette expérience fut démontrée initialement avec quatre ondes pompes et dans plusieurs types de composants non linéaires. J'ai pu démontrer, au cours de mes travaux, que trois pompes étaient suffisantes pour réaliser l'expérience et j'ai déterminé des relations analytiques simples permettant de choisir les paramètres expérimentaux (notamment l'amplitude et la phase des pompes) rendant possible la décomposition des composantes en quadrature d'un signal. J'ai validé cette étude par la démonstration expérimentale d'un convertisseur de fréquence sensible à la phase avec uniquement trois pompes et j'ai étudié théoriquement les effets de la dispersion chromatique sur les performances du convertisseur de fréquence. Enfin, dans une dernière partie, j'ai caractérisé des fibres optiques microstructurées en verre de chalcogénure fabriquées dans le cadre d'une collaboration avec Perfos, l'Institut des Sciences Chimiques de Rennes et SelenOptics. Dans ce cadre, j'ai mis en place un banc de mesure de la dispersion chromatique et du coefficient non linéaire des fibres optiques basé sur le mélange à quatre ondes. / Four-wave mixing is a phase-sensitive nonlinear effect that arouses interest, particularly in the fields of frequency comb generation and all-optical signal processing. As an example, frequency combs can be produced thanks to a cascaded four-wave mixing process. In this case, N waves can interact with each other through the optical Kerr effect, and one has to take into account all the possible interactions to be able to adequately model the process. During my PhD thesis, I was interested in modeling the so-called multiple four-wave mixing process, in which any number N of waves can interact with each other. I proposed a general formulation that allows to easily identify all the four-wave mixing terms originating from all the possible combinations of wave coupling and their associated phase-mismatch terms. I validated this approach through the theoretical and experimental study of a multiple four-wave mixing process in a nonlinear optical fiber. Thanks to the developed model, I then proposed a theoretical study of the phase-sensitive frequency conversion process, which permits to demultiplex the quadrature components of an optical signal. In the literature, this process was first experimentally demonstrated in several nonlinear devices using four pump waves. I demonstrated that only three pump waves were required to successfully perform the experiment, and I determined the simple analytical relations from which the adequate experimental parameters (namely, the amplitudes and phases of the pump waves) could be deduced. I finally validated this study by experimentally demonstrating a phase-sensitive frequency conversion process with only three pump waves, and I theoretically studied the influence of chromatic dispersion on the performance of this frequency converter. Finally, I characterized some chalcogenide microstructured optical fibers that were fabricated in the framework of a collaboration with Perfos, the Institut des Sciences Chimiques de Rennes, and SelenOptics. I set up a test bench based on the four-wave mixing process in order to measure the chromatic dispersion and nonlinear coefficient of some optical fibers.