Lorsqu'il s'agit de réaliser des mesures spectroscopiques, on se trouve rapidement limité par la plage d'accord en fréquence des lasers qui est imposée par la répartition d'énergie entre les niveaux des transitions atomiques ou moléculaires couplés par l'émission stimulée. Afin de s'affranchir de cette limitation, nous avons recours à la conversion paramétrique optique. L'étude que nous avons menée, consiste à développer un oscillateur paramétrique optique (OPO) doublement résonnant à cavités imbriquées permettant de convertir un rayonnement primaire (à 1 μm) en un rayonnement accordable entre 3,8 et 4,5 μm de grande finesse spectrale (monomode longitudinal) en vue du dosage sélectif de différentes espèces gazeuses. Nous procédons à l'automatisation du montage au moyen d'un programme développé sous Labview qui permet d'atteindre des balayages en fréquence monomodes continus sur une centaine de GHz, et une stabilisation en fréquence de ± 2,8 MHz. Nous utilisons ensuite notre source pour réaliser des mesures d'absorption directe ainsi que des enregistrements de spectres photoacoustiques. Nous obtenons ainsi des spectres de plusieurs espèces gazeuses à différentes pressions ; ces spectres étant en accord avec les spectres théoriques calculés à partir de la base de données Hitran. Finalement nous validons de nouvelles voies permettant de faire évoluer le montage vers un dispositif plus compact et robuste. Ainsi, nous démontrons qu'il est possible d'obtenir l'oscillation paramétrique à partir d'un micro-laser. D'autre part, nous validons une nouvelle architecture que nous appelons

Nous considérons la description quantique de la lumière dans le<br />régime des variables continues, où les photons ne sont pas<br />distinguables individuellement. Dans la limite des petites<br />fluctuations quantiques, nous cherchons à augmenter la richesse,<br />et les possibles applications, des états quantiques produits en<br />multipliant le nombre de "modes" -ou degrés de libertés- mis en<br />jeu par le processus de détection. C'est ce que nous appelons<br />l'optique quantique multimode. Dans ce cadre, nous voyons comment,<br />en pratique, compter le nombre de modes pertinents au sein d'un<br />faisceau lumineux. Puis nous reprenons la théorie de la mesure<br />optique pour associer le caractère multimode de la lumière à la<br />recherche d'information dans un faisceau. Par cette approche, nous<br />redéfinissons les limites ultimes de la mesure et nous considérons<br />l'intrication quantique à partir de n'importe quelle grandeur<br />mesurable. Nous illustrons cette théorie par des expériences<br />mettant en jeu de plus en plus de modes : mesures de photons<br />jumeaux, intrication et téléportation quantique, mesure et<br />réduction du bruit de polarisation, nano-positionnement d'un<br />faisceau au delà de la limite quantique standard, intrication<br />spatiale, amplification sans bruit d'images et optique quantique<br />multimode avec des peignes de fréquence. Nous évoquons également<br />les possibles applications à l'accroissement des capacités de<br />stockage et de transfert d'information, au traitement en parallèle<br />de l'information quantique et à l'amélioration les techniques<br />d'imagerie et de métrologie.

Nous avons développé un oscillateur paramétrique optique simplement résonant (SRO) basé sur un cristal non linéaire de niobate de lithium dopé 5%-MgO et périodiquement polarisé (ppMgCLN). Il est pompé à 1064 nm par une diode laser en cavité étendue balayable continûment de 1050 à 1070 nm injectant un ampli cateur Yb-fi bré de puissance 10 W. Il génère une onde idler comprise entre 3 et 4 m et une onde signal entre 1450 et 1650 nm. Son seuil varie entre 2 et 3 W. La puissance idler maximale obtenue est de 1.8 W à 3 m pour une puissance de pompe de 9 W. Le balayage en fréquence continu de l'onde idler s'eff ectue en balayant la longueur d'onde pompe. Du fait des propriétés de dispersion du matériau ppMgCLN pompé à une longueur d'onde proche de 1064 nm, le désaccord de phase ne varie pas signi- cativement durant le balayage en fréquence de la pompe permettant une excursion en fréquence sans saut de mode de l'onde idler importante. Sans asservissement, un balayage continu de l'onde idler sur 175 GHz a été obtenu, limité principalement par les uctuations acoustiques basses fréquences de longueur de la cavité SRO induisant un ou plusieurs sauts de mode durant le balayage. Pour réduire ces fluctuations et augmenter la plage de balayage sans saut de mode, la cavité SRO est asservie sur le pic de transmission d'une cavité Fabry-Perot de grande fi nesse. Nous avons alors pu démontrer un balayage mono-fréquence sans saut de mode de l'onde idler sur 500 GHz. Cette large accordabilité continue pourrait être utilisée pour la spectroscopie haute résolution multi-espèces dans le moyen infrarouge. Par ailleurs, nous avons revisité la théorie ondes planes du SRO en utilisant une méthode perturbative très puissante qui tient compte de la déplétion de la pompe. Nous avons pu ainsi déterminer les relations d'entrée-sortie du SRO sous la forme de relations explicites très simples, montrant que les puissances de sortie sont proportionnelles à la racine cubique de la puissance pompe.

Nous avons développé un oscillateur paramétrique optique simplement résonant (SRO) basé sur un cristal non linéaire de niobate de lithium dopé 5%-MgO et périodiquement polarisé (ppMgCLN). Il est pompé à 1064 nm par une diode laser en cavité étendue balayable continûment de 1050 à 1070 nm injectant un amplificateur Yb-fibré de puissance 10 W. Il génère une onde idler comprise entre 3 et 4 µm et une onde signal entre 1450 et 1650 nm. La cavité SRO est asservie sur le pic de transmission d'une cavité Fabry-Perot de grande finesse. Nous avons alors pu démontrer un balayage mono-fréquence sans saut de mode de l'onde idler sur 500 GHz. Cette large accordabilité continue pourrait être utilisée pour la spectroscopie haute résolution multi-espèces dans le moyen infrarouge. Par ailleurs, nous avons revisité la théorie ondes planes du SRO, dont les solutions analytiques ont été données pour la première fois en 1969 par Kreuzer sous la forme d'une équation transcendante, en utilisant une méthode perturbative très puissante qui tient compte de la déplétion de la pompe. Nous avons pu ainsi déterminer les relations d'entrée-sortie du SRO sous la forme de relations explicites très simples, montrant que les puissances de sortie sont proportionnelles à la racine cubique de la puissance pompe.

La surveillance globale de l’atmosphère et de la pollution de l’air est devenue un enjeu majeur ces dernières années afin d’estimer les conséquences des activités humaines sur notre environnement. Au cours de ces travaux de thèse, l’objectif a été de développer deux instruments LIDARs en détection directe basés sur des émetteurs multi-longueurs d’onde et multi-espèces mettant en œuvre des sources paramétriques optiques innovantes basées sur la technologie NesCOPO (nested cavity optical parametric oscillator) afin de répondre à deux applications : le suivi de la qualité de l’air sur sites industriels et le suivi des gaz à effet de serre depuis l’espace. Un premier instrument multi-espèces a été développé dans le cadre du suivi de la qualité de l’air sur sites industriels, dans la gamme spectrale 3,3 à 3,8 µm, et dédié à des mesures de concentrations moyennes le long de la ligne de visée pour des portées de l’ordre de la centaine de mètres. Une démonstration du potentiel multi-espèces de l’instrument a été réalisée en mesurant simultanément les concentrations en méthane et en vapeur d’eau atmosphériques. A partir d’une source optique existante dédiée à la mesure du dioxyde de carbone seul, un second émetteur multi-longueurs d’onde et multi-espèces a été développé dans une gamme spectrale autour de 2 µm. Son potentiel pour la mesure des gaz à effets de serre depuis l’espace a été étudié En particulier, nous avons démontré que cet émetteur permet de mesurer trois gaz atmosphériques : CO2, H2O et CH4. Une architecture globale d’instrument intégrant cet émetteur a été proposée, afin de réaliser des mesures résolues spatialement, avec des portées de quelques km. De plus, un code de simulation a été développé pour estimer les performances de cet instrument en détection directe. / Atmospheric global monitoring and air quality are major environmental concerns. Global monitoring of some trace and green-house gases would help to understand the consequences of human activities on our environment. The aim of this work is to develop two multi-wavelengths and multi-species direct detection lidar instruments, based on the same laser transmitter baseline approach - an innovative parametric source, the Nested Cavity optical parametric oscilator-and to target two applications: the monitoring of air quality on industrial sites and the monitoring of greenhouse gases from space. The first instrument was designed for industrial plant monitoring applications, in the 3.3-3.8µm, and allows the measurement of multi-species mean concentrations along the line of sight, over a range of around a hundred meters. This instrument was implemented for simultaneous measurements of atmospheric methane and water vapour.The second instrument targets the green-house gases measurement from space applications. In this frame, a new multi-wavelengths and multi-species emitter was developed at 2 µm for space applications. We have demonstrated that this new emitter could address three species: carbon dioxide, water vapor and methane, and studied his potential for space-borne applications.. The architecture of a complete range-resolved instrument based on this transmitter was proposed. Moreover, a numerical algorithm was developed to estimate the instrument’s performances with a direct detection scheme.

(Thèse en anglais) Nous présentons deux expériences qui mettent en évidence une réduction du bruit d'intensité de la lumière en dessous de la limite quantique normale. Dans la première expérience, nous avons mettons en évidence une réduction de 86 % dans le bruit mesuré sur la différence entre les intensités des deux faisceaux "jumeaux" produits par un Oscillateur Paramétrique Optique. Dans la seconde expérience, nous exploitons cette corrélation d'intensité entre les faisceaux jumeaux : la mesure de l'intensité d'un des faisceaux jumeaux est utilisée pour réduire les fluctuations d'intensité de l'autre faisceau par une méthode de correction électro-optique. Nous avons ainsi obtenu un seul faisceau dont le bruit d'intensité est réduit de 24% en dessous du bruit quantique normal, ou bruit de grenaille. Nous présentons en outre une analyse théorique générale pour les deux expériences, en faisant appel à un modèle semi-classique de type entrée-sortie : sont étudiées successivement des configurations dans lesquelles la correction est appliquée directement sur l'autre faisceau (correction en aval), ou indirectement sur le laser de pompe (correction en amont). Nous calculons la réduction de bruit maximale qui peut être obtenue par de tels systèmes d'asservissement et détaillons les limites imposées par les contraintes de causalité et de stabilité. Pour terminer, nous démontrons l'équivalence, dans la limite des petites fluctuations, entre le modèle semiclassique et un modèle "corpusculaire" de description des photons. Une simulation numérique de type Monte-Carlo corrobore ce résultat.

Actuellement, un besoin croissant de techniques de détection et de quantification des gaz se manifeste, que ce soit pour la caractérisation de polluants atmosphériques, pour le contrôle de la qualité de l'air intérieur ou encore pour des aspects de sécurité en milieu industriel. Pour répondre à cette problématique, nous avons développé et caractérisé une source optique compacte, nanoseconde, constituée d'une architecture innovante d'oscillateur paramétrique optique doublement résonant (Dropo). La compréhension du rôle de la phase relative des ondes en interaction a été primordiale pour maîtriser le contenu spectral émis par ce type de sources paramétriques. Au cours de ce travail nous avons abouti à la maîtrise de cette phase, et réalisé une nouvelle architecture, dite nested-cavity OPO (NesCOPO). Avec cette cavité originale, un contrôle achromatique de la phase relative est réalisé pour toute la bande de gain paramétrique, permettant de démontrer le façonnage de cette dernière. Nous avons ainsi mis en évidence deux modes de fonctionnement suivant que la bande de gain présente un lobe unique ou deux lobes séparés d'environ un térahertz. Dans la dernière configuration, une émission bifréquence de l'OPO a été démontrée. Dans la première configuration, une émission monofréquence a été obtenue de manière contrôlée. Cette nouvelle architecture d'OPO - NesCOPO - a ouvert la voie à de nouveaux types d'accord en fréquence, particulièrement intéressants pour des expériences de spectroscopie. En tirant parti de l'imbrication de deux cavités optiques, nous avons ainsi été en mesure de réaliser des balayages fréquentiels automatisés sur toute la bande de gain avec une résolution ajustable. Une autre technique de balayage, promettant des balayages sur plusieurs dizaines de cm-1, a conduit à une évolution de l'architecture du NesCOPO et a été brevetée. Afin de valider son potentiel pour des applications de spectroscopie, et tirant parti du seuil d'oscillation très bas (1 µJ), nous avons pu implanter le NesCOPO, pompé par microlaser, dans des instruments compacts de mesure de gaz locale (technique photoacoustique) et à distance.

Les lasers femtoseconde sont des sources de très haute précision pour la métrologie. La possibilité de produire des états comprimés dans ce régime pourrait conduire à une amélioration des mesures physiques. Dans une première partie, j'introduirai une limite de sensibilité pour l'estimation de paramètres portés par le champ électromagnétique, utilisant des ressources gaussiennes quelconques. Il peut être montré qu'un état comprimé monomode, sur un mode bien défini, est optimal d'un point de vue expérimental. Je présenterai alors un schéma simple et général, utilisant une détection homodyne, qui permet de mesurer de façon optimale des paramètres portés par le champ électromagnétique. Dans une seconde partie, je présenterai les résultats expérimentaux que nous avons obtenus en utilisant un oscillateur paramétrique optique femtoseconde pompé de façon synchrone. J'exposerai la production d'états comprimés en intensité dans ce régime ainsi que la preuve du caractère multimode de la lumière produite. Ceci constitue une étape majeure pour la production d'états multimodes sur mesure en régime femtoseconde.

Résumé: Cette thèse est le fruit de plusieurs années de travail passées à développer un spectromètre de génération de fréquence somme dans le laboratoire LASMOS. Ce spectromètre comprend essentiellement deux lasers accordables, un échantillon non linéaire et un monochromateur. Mélanger les deux faisceaux laser accordables sur l’échantillon non linéaire résulte en la génération d'une onde supplémentaire de fréquence égale à la somme des deux fréquences incidentes (SFG). Détecter le signal SFG et accorder une, ou les deux fréquences, permettent la caractérisation de la réponse non linéaire de l'échantillon. Dans notre montage, le premier faisceau laser est accordable dans l'infrarouge de 2,5 jusqu'à 20 0m et le deuxième est accordable dans la région visible de 400 à 700 nm. La génération des deux faisceaux laser accordables est faite par des oscillateurs paramétriques optiques (OPO) qui sont construits autour de cristaux de LiNbO3, d’AgGaS2 et de BBO. Une étape supplémentaire de génération de fréquence différence (DFG) étend l’accordabilité de 10 à 20 0m. L’étape de la DFG est basée sur un tandem de cristaux non linéaire de KTP et de CdSe. Une structure en train d’impulsions est nécessaire pour pomper optiquement le système de l'OPO. Le train d’impulsions peut être engendré par la technique de verrouillage des modes. Nous avons focalisé notre travail sur le verrouillage des modes de l'oscillateur Nd:YAG par le miroir non linéaire à doublage de fréquence (FDNLM). Cette dernière technique combinée avec un absorbeur saturable à deux photons (comme une plaquette de GaAs) permet d’obtenir des impulsions optiques courtes et stables à partir d’un laser Nd:YAG pulsé et pompé par des lampes flashes à bas taux de répétition. Des impulsions aussi courtes que 12 ps sont émises à un taux de répétition de 100 MHz. Par ce résultat, nous nous approchons de la limite physique de la durée de l’impulsion dans un oscillateur Nd:YAG. Cette technologie « tout d’état solide » présente les mérites suivants: stabilité photochimique, temps de réponse rapide, applicabilité à une gamme spectrale relativement large et simplicité. Une approche théorique complète également notre étude pour déterminer le domaine d'opération de ce dispositif. Abstract: This thesis describes the efforts of several years devoted to developing a Sum-Frequency Generation spectrometer in the LASMOS laboratory. The Sum- Frequency Generation spectrometer relies mainly on two tunable lasers, a nonlinear sample and a monochromator. Mixing the tunable laser beams on the nonlinear sample will result in the generation of an additional beam at the sum frequency (SFG) of the incident beams. Detecting the SFG signal and tuning one of the incident frequencies or both frequencies permit the characterization of the nonlinear response of the sample. In our setup, the first laser beam is tunable in the IR spectral region from 2.5 up to 20 0m and the second one is tunable in the visible spectral region from 400 to 700 nm. The generation of both tunable laser beams is carried out by the optical parametric oscillators (OPO) built around a LiNbO3, an AgGaS2 and a BBO nonlinear crystals. An additional difference-frequency generation (DFG) stage based on a tandem of KTP and CdSe crystals is built to extend the tunability up to 20 0m. A pulse-train structure is necessary for pumping the OPO. Pulse trains can be generated by the mode-locking technique. In our work, we focused on the mode locking of the Nd:YAG oscillator using a frequency-doubling nonlinear mirror (FDNLM). This technique combined with a two-photon saturable absorber (for example: a GaAs platelet) can generate short and stable optical pulses from a flash-pumped Nd:YAG laser oscillator at a low repetition rate. Pulses as short as 12 ps are generated at 100 MHz repetition rate. With this result, we approach the physical limit of pulse duration in the Nd:YAG laser. This all-solid-state technology presents the following merits: photochemical stability, fast response time, applicability to a wide spectral range, and simplicity. A theoretical model is used to analyze the domain of operation of this device.

Cette thèse est consacrée à l'étude expérimentale et théorique des propriétés quantiques d'un Oscillateur Paramétrique Optique pompé en mode synchrone (SPOPO) en dessous du seuil. Les relations d'entrée-sortie du champ quantique sont établies pour un tel dispositif en utilisant un formalisme symplectique à la fois en temps et en fréquence. On prédit que le champ produit est dans un état fortement multimode où les modes comprimés sont des peignes de fréquences de différents profils spectraux/temporels. On le démontre expérimentalement à l'aide d'un SPOPO composé d'une cavité en anneau et un cristal non-linéaire pompé par un train d'impulsions femtoscondes à 400 nm. Les états générés sont mesurés par une détection homodyne avec mise en forme de l'oscillateur local. Cela permet la construction d'une matrice de covariance dans une base de pixels de fréquences et la mise en évidence des corrélations quantiques entre les différentes régions du spectre optique. La diagonalisation de cette matrice donne les modes décorrélés en bruit et les niveaux de compression de bruit respectifs. La génération d'états décrits par au moins 4 modes décorrélés dans des états comprimés se propageant dans le même faisceau a été démontrée. Les résultats plus récents montrent des états à 8 modes, ouvrant la voie à la génération extensible d'états fortement multimodes de la lumière.