-

Nous présentons ici un résumé de nos travaux sur l'utilisation de nanocristaux semiconducteurs comme sondes fluorescentes pour l'optique et la biologie.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Physique nucléaire : Lyon 1 : 2005. / Titre provenant de l'écran titre. Bibliogr. p.156-161.

Les suies se présentent sous la forme de fines particules carbonées de diamètres compris entre quelques dizaines de nanomètres à quelques micromètres. Dans l'atmosphère, elles entraînent des enjeux climatiques, de par leurs propriétés radiatives, mais aussi des enjeux sanitaires, du fait de leur faible taille : elles pénètrent facilement dans le système respiratoire et même, pour les plus fines, dans le système sanguin.L'objectif est de parfaire les connaissances sur les propriétés physiques des suies produites par différents systèmes de combustion.C'est dans le but de mieux comprendre l'influence des systèmes de combustion, faisant intervenir des temps de séjours différents, des propriétés de turbulence, d'oxydation et de pression distinctes que nous avons choisi d'étudier trois types de combustion spécifiques : d'une part, des flammes de diffusion laminaires à pression atmosphérique, initiées dans un brûleur développé au cours de ces travaux ; d'autre part, une flamme de diffusion laminaire sous atmosphère pressurisée (3 à 5 bars) ; enfin, une flamme turbulente produite par une chambre tubulaire, elle aussi sous atmosphère pressurisée (1.2 à 3 bar). Un autre enjeu de ce travail était d'approfondir les informations relatives à la combustion de carburants liquides, à savoir le kérosène et le diester.Les travaux effectués visent à déterminer les caractéristiques morphologiques (dimension fractale, diamètre des monomères...) et l'indice complexe m* des suies issues des différents systèmes de combustion.La technique employée pour la mesure de l'indice complexe de réfraction des suies, repose sur l'analyse d'une partie des fumées produites par les flammes. Ces fumées sont acheminées dans un banc d'analyse permettant la mesure de signaux d'extinction et de diffusion, ainsi que de distributions de taille des suies. Par ailleurs, des analyses de clichés obtenus par microscope en transmission d'électrons (TEM) permettent l'obtention d'informations sur la morphologie des agrégats de suies.L'utilisation de la théorie de la diffusion de la lumière pour des agrégats fractals dans la limite de Rayleigh (RDG-FA) permet d'estimer à partir de ces données deux fonctions de l'indice complexe E(m) et F(m), et ainsi de retrouver m*.

L'objectif de ce travail de thèse est la compréhension de l'impact des propriétés acido-basiques des supports oxydes sur l'interaction métal-support ainsi que les effets du milieu réactionnel sur les propriétés structurales, électroniques, thermodynamique et réactives des catalyseurs métalliques hyper-dispersés. Le catalyseur modèle choisi est un agrégat monométallique de platine déposé sur alumine qui est la référence des études fondamentales pour permettre des progrès dans la compréhension de ce système complexe. La mise en œuvre de calculs dans le formalisme de la théorie de la fonctionnelle de la densité, réalisés à partir de modèles moléculaires périodiques, a permis de déterminer l'état de surface du catalyseur pour des conditions de température et de pression représentatifs de l'expérience. L'influence de la taille des particules conjointement à la présence de chlore sur la stabilité thermodynamique des agrégats de Pt supportés sur alumine-γ a démontré une stabilisation significative des agrégats Pt3 lors de la migration d'espèces de surface (H, OH et Cl) sur la particule. La reconstruction d'une morphologie biplanaire (la plus stable en absence d'hydrogène) vers une morphologie cuboctaédrique pour les forts taux de recouvrement en hydrogène sur les particules de Pt supportées a été démontrée et permet d'expliquer plusieurs observations expérimentales encore mal comprises. L'impact du milieu réactionnel sur la rupture C-C et C-H à partir de l'éthane sur l'agrégat Pt13 supporté sur alumine- γ a été démontré. Les résultats obtenus permettent de mieux comprendre l'importance des conditions de température et de pression du milieu réactionnel (notamment du rapport P(H2)/P(C2H6)) sur la stabilité des intermédiaires réactionnels. Ces résultats sont en accord avec les observations expérimentales et permettent de mettre en évidence que l'optimum de pression en hydrogène est relativement élevé dans le cas des réactions de reforming catalysées par du Pt seul.

La thèse comporte deux parties. La première traite de la convergence vers l'équilibre de flots de gradients discrets ou plus généralement de discrétisations d'un système autonome admettant une fonction de Lyapunov. En se plaçant dans une cadre pour lequel les olutions du problème continu converge vers un état stationnaire en temps grand, il est démontré sous des hypothèses générale que le système discret a la même propriété. Ce résultat conduit à des conclusions nouvelles sur le comportement en temps grand de schémas numériques anciens. La seconde partie concerne la simulation numérique de particules en suspension dans un fluide visqueux. Il est montré que les méthodes utilisées actuellement pour simuler l'interaction hydrodynamique entre particules perdent de leur précision quand de grandes forces non-hydrodynamiques sont en jeu et que au moins deux particules sont proches l'une de l'autre. Ce cas survient, dans le contexte de l'ingénierie biomédicale, lors de la conception de nano-robots capables de nager. Cette perte de précision est due au caractère singulier de l'écoulement de Stokes dans les zones de presque contact. Une nouvelle méthode est introduite ici. Des expérimentations numériques sont effectuées pour mettre en évidence sa grande précision.

Thèse diffusée initialement dans le cadre d'un projet pilote des Presses de l'Université de Montréal/Centre d'édition numérique UdeM (1997-2008) avec l'autorisation de l'auteur.

La technique de changement d'échelles a été largement développée dans la littérature pour décrire le comportement global des milieux granulaires en prenant en compte leurs propriétés locales. Cette technique considère classiquement deux échelles : l'échelle macroscopique du volume élémentaire représentatif et l'échelle microscopique du contact entre particules. Le défi majeur de ce changement d'échelles "micro-macro" réside dans la définition de la déformation macroscopique : en effet, si la contrainte macroscopique peut être clairement définie à partir des forces de contact, il a été montré qu'il n'était pas approprié de déduire la déformation macroscopique à partir de la cinématique aux contacts. Dans ce cadre, ce travail propose d'introduire une troisième échelle dite mésoscopique. Cette échelle, à laquelle peuvent être définies à la fois contrainte et déformation, est intermédiaire entre les échelles microscopique et macroscopique et permet de palier au défi majeur mentionné ci-dessus. Elle est définie au niveau d'arrangements locaux de particules, appelés sous-domaines, et sa pertinence est étudiée sur la base d'échantillons numériques composés de particules circulaires puis sphériques, simulés par la méthode des éléments discrets. Les milieux bidimensionnels sont géométriquement représentés par un graphe de particules composé de sous-domaines fermés, encore appelés cellules de vide, dont la frontière est constituée de branches connectant les centres de particules en contact : l'échelle mésoscopique est donc définie au niveau de ces cellules de vide fermées. A cette échelle locale, on décrit tout d'abord la structure du milieu en termes de densité et de texture puis l'on définit les variables statique et cinématique locales du milieu en termes de contrainte et déformation. De fortes hétérogénéités des milieux granulaires en termes de structure, déformation et contrainte sont mises en évidence à l'échelle mésoscopique, avec de plus une structuration des hétérogénéités de contraintes et de déformations et une forte corrélation entre ces deux quantités. Concernant les milieux tridimensionnels, une partition en cellules de vide fermées est impossible du fait de la complexité de la structure 3D de ces milieux. On propose donc une méthode de partition du milieu basée sur la distribution des vides en son sein. La méthode consiste en premier lieu en une subdivision du milieu en tétraèdres, par une partition de Delaunay, puis en une association de tétraèdres voisins selon un critère prédéfini en vue de la création de sous-domaines, non fermés, mais au rôle analogue aux sous-domaines fermés de l'étude 2D. Le critère d'association proposé est basé sur le rapport entre la taille des constrictions (vide sur chaque face des tétraèdres) et la taille des pores au voisinage de chaque constriction. Cette méthode d'association constitue donc l'étape préliminaire à l'extension au cas tridimensionnel des résultats obtenus dans le cas bidimensionnel.

Ce travail est une contribution à la connaissance de l'importance des particules de nature polysaccharidique, les TEP (Transparent Exopolymer Particles) ou particules d'Exopolymères Transparentes, en milieu pélagique lacustre.Les différentes études présentées dans ce mémoire se sont essentiellement focalisées sur la distribution de ces particules et leur relation avec le phytoplancton et les autres microorganismes du réseau trophique aquatique en milieu naturel (le lac Pavin, oligo-mésotrophe et le réservoir hypereutrophe de Grangent) et en conditions semi contrôlées(enclos limniques installés sur le lac de Créteil). Les résultats de l'étude printanière au lac Pavin indiquent que la majorité des TEP sont colonisées par les bactéries et que l'intensité de colonisation est fortement liée à la température et diminue avec l'augmentation en taille des particules. La distribution des nanoflagellés hétérotrophes (HNF) est fortement liée à la densité des TEP mais pas à l'intensité de colonisation de ces particules. L'abondance et la surface cumulée de TEP sont significativement plus élevées dans le lac oligo-mésotrophe que dans le réservoir hypereutrophe de Grangent. Les abondances et les concentrations élevées de particules dans le lac Pavin coïncident avec la présence de diatomées de grande taille au printemps et en automne et avec les chlorophycées à la fin de l'été.Dans le réservoir de Grangent les valeurs maximales de TEP coïncident avec le développement de la cyanobactérie Microcystis aeruginosa. Si les TEP augmentent avec la productivité de l'écosystème, la production de ces particules par unité de chlorophylle a dépend de la composition algale et tend à diminuer avec l'augmentation du niveau trophique du milieu. Les résultats issus de la biomanipulation en enclos limniques indiquent que la structure du réseau trophique aquatique (par la présence ou l'absence de poissons planctonophages) influence fortement la distribution,la dynamique et le spectre de taille des TEP. Dans le traitement poisson, l'abondance des TEP, la chlorophylle a et la biomasse des chlorophycées sont fortement corrélées. De par son broutage sur le phytoplancton, le zooplancton a un effet négatif sur les TEP dans le traitement sans poissons mais il contribue sans doute à la formation de TEP e tinfluence le spectre de taille de ces dernières dans ce traitement. Ce travail souligne l'importance des particules de nature polysaccharidique en milieu pélagique lacustre qui doivent être considérées comme une part importante du carbone organique qui transite des producteurs primaires vers les décomposeurs et vers le sédiment.

Le compact linear collider (CLIC) est le projet de collisionneur de particules proposé par l'organisation européenne pour la recherche nucléaire (CERN) visant à succéder au large hadron collider (LHC). Du fait des dimensions nanométriques des faisceaux de leptons de ce projet, les accroissements admissibles de l'émittance sont extrêmement faibles. Cela a pour conséquence des tolérances d'alignement des composants du CLIC jamais atteintes. La dernière étape de l'alignement sera effectuée par rapport au faisceau de particules du CLIC. Elle est du ressort des physiciens du faisceau. Toutefois son implémentation nécessite un pré-alignement qui lui-même représente un défi métrologique et géodésique : atteindre 10 μm à 3σ le long d'une fenêtre coulissante de 200 m. Un tel niveau de précision requiert le développement d'une méthode compatible avec des systèmes de repositionnement qui seront constamment sollicités. Le pré-alignement du CLIC devra être actif. Cette thèse ne démontre pas la faisabilité du pré-alignement actif du CLIC mais montre le chemin des derniers développements à effectuer dans ce but. Il y est proposé une méthode, fondée sur la gestion des similitudes entre systèmes euclidiens de coordonnées, qui, de la géodésie aux mesures métrologiques, est susceptible d'apporter la solution. Des expériences sur de longues distances ont été construites dans le but d'éprouver, en parallèle de simulations de Monte-Carlo, les modèles mathématiques des systèmes de mesure et des références d'alignement ainsi créés. L'extrapolation de ces modèles, une fois validés expérimentalement, sur toute la longueur du CLIC, sera la dernière étape prouvant la faisabilité du pré-alignement