Understanding the Earth’s interior requires exploring minerals under extreme pressures and temperatures, conditions often unattainable by experimental methods. Atomistic simulations provide a powerful tool to investigate these extreme environments, offering insights into minerals' physical and chemical behavior deep within the Earth. However, complex phase relations and pronounced anharmonic effects pose significant challenges to these simulations. To address these challenges, we developed advanced methodologies and employed cutting-edge atomistic simulation techniques. Our work focused on modeling phonon behavior, simulating X-ray, IR, and Raman spectroscopy, and evaluating key properties such as thermodynamics, compressive strength, and thermoelasticity. We extended the quasiharmonic approximation for thermoelasticity and introduced a new formalism for third-order elasticity to tackle the complexities inherent in these systems. Our research sheds light on phenomena like hydrogen bond disordering, tunneling, diffusion, and hydrogen bond-induced elastic anisotropy under extreme pressure. These advancements significantly enhance our understanding of the thermal and chemical structures of the Earth’s deep interior.

Understanding and controlling how phonons, or lattice vibrations, affect the behavior of photo-excited energy carriers is a longstanding goal of physical and materials chemistry. Thermal phonons, the observables in steady-state measurements such as infrared (IR) and Raman spectroscopies, are random fluctuations in nuclear displacements that scatter carriers, reducing electronic transport efficiency, and resulting in Joule heating. In contrast, coherent phonons exhibit synchronized atomic motion with maintained phase relations over extended spatial scales, often resulting in long-range vibrational energy propagation at well-defined group velocities. This thesis demonstrates that coherent phonons can enhance the transport of photo-excited electronic carriers, including electrons and excitons – strongly bound electron-hole pairs – through dynamic trapping by the propagating deformation potential they create. Our primary material platform is tungsten diselenide (WSe₂), a van der Waals semiconductor prone to strong carrier–phonon interactions due to dimensional confinement and large deformation potential interactions. Using ultrafast spatiotemporal microscopy, we directly image nonequilibrium electronic carrier transport in the presence versus the absence of either coherent acoustic phonons or phonon-polaritons. First, we show that laser-generated coherent acoustic phonons (sound/strain waves) in multilayer WSe₂ can carry free charges and excitons over microns at the speed of sound, paving the way for the miniaturization of surface acoustic wave-driven devices that are gaining increasing attention in quantum information science. Second, we show for the first time that hyperbolic phonon-polaritons in boron nitride can drag excitons in monolayer WSe₂across a van der Waals gap, leading to exciton transport at light-like speeds approaching the exciton Fermi velocity over picosecond scales. These studies highlight the potential of leveraging coherent species such as phonons to achieve orders-of-magnitude enhancement of electronic carrier transport via inter-particle interactions.

Durant ces travaux, nous nous sommes intéressés à l’étude des transferts thermiques aux nano-échelles dans les couches minces par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés à la mesure haute-cadence de la conductivité thermique d’alliages de Fe-Si-Ge et Ti-Ni-Sn, dans le but d’optimiser leur processus de fabrication et de créer une base de données des propriétés thermiques de ces matériaux. Afin de pouvoir mesurer une grande quantité d’échantillons en un temps réduit, un système de mesure haute cadence entièrement automatisé a été développé et utilisé avec succès. Dans un second temps,ces travaux ont portés sur l’étude du transport thermique dans trois matériaux (Ge, GaAs In-GaAs) par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. Une nouvelle méthode de mesure de la réponse spectrale des nanomatériaux sur une gamme de fréquences allant de quelques centaines de kHz jusqu’au THz a été développée. Les mesures à l’aide de cette méthode ont permis de confirmer la présence d’un régime de transport qualifié de quasi-balistique dans certains matériaux,et une méthode d’extraction de propriétés thermiques à partir de la réponse spectrale mesurée, et prenant en compte ces effets quasi-balistiques, a été développée. L’ensemble des résultats obtenus par ces nouvelles méthodes confirment les travaux précédents décrits dans la littérature. Enfin, la mesure de la réponse spectrale d’un nano-matériau à haute fréquence est en grande partie limitée par la gigue des cavités lasers utilisées par l’expérience. Ainsi, la dernière étape a été de développer un système de mesure de cette gigue et de synchronisation de cavités laser qui pourra permettre de repousser la limite des fréquences mesurables par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. / In this work, we studied ultrafast thermal transport at nanoscale in thin films by femtosecond pump-probe thermal spectroscopy. We first developed a high-throughput heterodyne thermoreflectance setup that allows the extraction of thermal properties of a large number of sample in a minimum time, aiming at creating a database of these properties for a large numberof thin film ternary alloys with thermoelectric potential. In the second part of this work, wefocused on the study of thermal transport in three materials : Ge, GaAs and InGaAs. A high resolution phonon spectroscopy setup, along with a spectral reconstruction method allowed usto measure the response of these materials up to several tens of GHz in Fourier domain, which highlighted the presence of non-diffusive thermal transport in InGaAs. Non-diffusive theory,based on Lévy dynamics, allowed us to model this superdiffusion phenomenon and to extract coherent, frequency-independant thermal properties of these materials. Also, high frequency(>GHz) measurements of these spectral responses have shown interesting effects related to the ultrafast thermalisation in transducer-like very thin films. Finally, high-frequency thermal spectroscopy is inherently limited by the intrinsic timing jitter of laser cavities. Thus, the last partof this work was dedicated to developing a timing jitter measurement and active laser synchronisation system in order to increase the signal-to-noise ratio and access higher frequencies in pump-probe thermal spectroscopy experiments.

Cette thèse est consacrée à l’étude de la dynamique des porteurs de charges sous forte concentration. La méthode Monte Carlo « Full-Band » a été utilisée pour la modélisation du transport et la relaxtion des porteurs de charge dans les semi-conducteurs III-V (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50). Les structures électroniques ont été calculées par la Méthode des Pseudo-potentiels Non-Locaux Empiriques, ce qui a notamment permis de traiter le cas de l’alliage ternaire GaAs0.50Sb0.50 dans une approche de type Cristal Virtuel, matériau qui souffre d’un manque de caractérisations expérimentales. Dans ces semi-conducteurs polaires fortement dopés, le couplage entre phonons optiques polaires et plasmons a été pris en compte via le calcul de la fonction diélectrique totale incluant les termes associés à l’amortissement dans le système phonon-plasmon auto-cohérents. Ce phénomène de couplage phonon-plasmon, est apparu primordial pour l’analyse de la mobilité des électrons dans GaAs, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50 en fonction de la concentration en accepteurs. Dans des semi-conducteurs fortement photo-excités, la relaxation des électrons et des trous a été étudiée en tenant compte du chauffage de la population de phonon (qui ralentit la relaxation des porteurs) avec un modèle Monte Carlo dédié à la dynamique des phonons (Thèse de H. Hamzeh). L’étude a montré que le ralentissement de la relaxation dépend fortement des concentrations de porteurs photo-excités à cause du couplage phonon-plasmon dans ces matériaux. Les processus de génération et recombinaison de porteurs tels que l’absorption optique, la recombinaison radiative, l’ionisation par choc et les recombinaisons Auger, ont été implémentés. Les taux de génération et recombinaison associés sont calculés directement sur les distributions de porteurs modélisées, sans supposer des distributions à l’équilibre. Ces processus sont cruciaux pour l’optimisation de Cellules Solaires à Porteurs Chauds. Le photo-courant de ce type de cellule théorique à haut rendement de 3ème génération avec un absorbeur en In0.53Ga0.47As a été étudié. / The aim of this work is the study of charge carriers dynamic under high carrier concentration regimes. The « Full-Band » Monte Carlo method is used for charge carrier transport/relaxation modeling in III-V semiconductors (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50). Electronic band structures are calculated with the Non-Local Empirical Pseudopotential Method which enables the study of ternary alloys within a Virtual Crystal approach. This method has been applied to In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50, the latter being a promising material for Heterojunction Bipolar Transistor applications though it lacks experimental characterizations. In highly doped polar semiconductors, the polar optical phonon – plasmon coupling is accounted for via the calculation of the total dielectric function including self-consistent damping parameters. This coupling appeared crucial for the calculation of minority electron mobilities in highly p-doped GaAs, In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50. In strongly photo-excited semiconductors, phonon population heating has been included in the study of electrons and holes relaxation. Hot phonon populations, that slow the charge carrier relaxation through the phonon bottleneck effect, have been dealt with a phonon dedicated Monte Carlo model (PhD H. Hamzeh). The study showed that carrier relaxation slowing depends strongly on the photo-excited carrier concentration because of phonon-plasmon coupling in those semiconductors. Charge carrier generation and recombination processes such as photon absorption, radiative recombination, impact ionization and Auger recombinations, have been implemented. The associated generation and recombination rates are directly calculated with the sampled carrier distribution. Thus, the use of coefficients and lifetimes is avoided, and non equilibrium regimes were modeled. Those processes are of prime importance for Hot Carrier Solar Cells optimization. The theoretical photo-current of this kind of 3rd generation solar cell with an In0.53Ga0.47As absorber have been studied.

La transition de phase isostructurale du cérium a été et reste l'objet de nombreuses études pour tester les méthodes permettant de décrire les matériaux fortement corrélés.La Théorie du Champ Moyen Dynamique (DMFT) jointe à la Théorie de la fonctionnelle de la densité à permis de décrire de tels systèmes.Pourtant, le calcul des propriétés de l'état fondamental nécessite une très bonne précision de calcul à la fois de la part de la DFT et de la DMFT.Nous utilisons un résolveur Monte Carlo Quantique en Temps Continu (CT-QMC), rapide et capable de simuler les basses températures, combiné à une implantation ondes planes augmentées par projection de la DMFT pour calculer les énergies internes et libres -- et par conséquent l'entropie -- au cours de la transition de phase du cérium.D'importants calculs, utilisant cette implantation, nous ont permis de reconsidérer les propriétés de l'état fondamental et une grande partie de la thermodynamique de la transition de phase α<->γ du cérium à basses températures.En particulier, le bruit stochastique est suffisamment faible pour interpréter, sans ambiguïté, les courbes énergie en fonction du volume.Sur ces dernières, un double point d'inflexion est clairement visible pour l'énergie interne jusqu'à une température relativement basse.Les courbes d'énergie libre mettent, de plus, en évidence l'importance de l'entropie pour ce système.D'autre part, les spectres de photoemission tout au long de la transition de phase sont analysés.Le schéma DMFT est comparé avec des calculs DFT récents et des données expérimentales récentes.Enfin, nous mettons en avant les approximations utilisées et nous nous interrogeons sur leurs validité. / The isostructural phase transition of cerium has been and remains the aim of many studies in order to test methods developed to describe strongly correlated materials.The Dynamical Mean Field Theory (DMFT) combined with density functional theory (DFT) has been successful to describe such systems.However, the computation of the ground state properties requires a very good accuracy from both DFT and DMFT sides.We use thus a strong coupling Continuous Time Quantum Monte Carlo (CT-QMC) solver, which is fast and able to reach low temperatures, in combination with a projector augmented wave (PAW) DMFT implementation to calculate internls and free energies -- and thus the entropy -- during the phase transition of cerium.Extensive calculations using this implementation allows us to carefully reassess the ground state properties and almost all thermodynamics of the α<->γ phase transition in cerium at low temperatures.In particular, stochastic noise is small enough to avoid any ambiguity on the interpretation of energy versus volume curves.On those curves, a double inflexion point is clearly observable ont the internal energy curves untill a relatively low temperature.Moreover, free energy curves highlight the importance of including the entropy contribution.The DMFT picture is put in perspective with recent DFT calculations and recent experimental investigations.Furthermore, photoemission spectra are analysed while the phase transition.Finaly, we discuss the approximations used and raise curiosity about their consideration.

Les instabilités paramétriques non linéaires (NL) ont été observées sur les ondes magnéto-élastiques dans le cas d’un couplage de trois quasi-phonons sous pompage électromagnétique. La théorie en prédit une dynamique supercritique explosive, mais limitée expérimentalement par le décalage de fréquence dû aux fortes nonlinéarités. La dynamique supercritique des instabilités paramétriques NL est étudiée dans deux matériaux antiferromagnétiques "plan facile" (AFEP): l’hématite α-Fe2O3 et le borate de fer FeBO3. Ces matériaux possèdent une très grande NL acoustique effective en raison du couplage magnéto-élastique élevé. Les mécanismes de limitation de la dynamique explosive ont été analysés à l'aide de l'approximation anharmonique. La compensation du décalage fréquentiel NL par une modulation de phase singulière du pompage a été proposée et théoriquement vérifiée, puis utilisée pour l’observation expérimentale de la dynamique supercritique explosive des excitations de trois quasi-phonons dans les résonateurs magnéto-élastiques. Les études sur FeBO3 ont été réalisées dans la gamme de température 77 K - 293 K où les paramètres magnéto-élastiques du cristal varient de façon significative. Un modèle fortement non linéaire des excitations de trois quasi-phonons dans les AFEPs a été développé. Les simulations numériques sont en accord avec les résultats expérimentaux. Les études théoriques de couplage de trois ondes magnéto-élastiques progressives ont été effectuées sur la base de modèles théoriques prenant en compte la non-linéarité cubique des cristaux AFEP réels. Les simulations numériques prévoient un comportement explosif et une localisation spatiale des triades générées / Recently discovered nonlinear parametric instabilities occur when nonlinear parameter of a system is modulated. These instabilities were reported on magnetoelastic waves as three quasi-phonon coupling under electromagnetic pumping. Theoretical studies predicted supercritical explosive dynamics of these instabilities. Experimentally such singular behavior is limited by strong nonlinear frequency shift.Presented work studies supercritical dynamics of nonlinear parametric instabilities in two easy plane antiferromagnets (AFEP): hematite α-Fe2O3 and iron borate FeBO3. These materials possess unprecedented effective acoustic nonlinearity due to high magneto-elastic coupling. Limiting mechanisms of explosive dynamics were analyzed with the help of anharmonic approximation. Nonlinear frequency shift compensation via singular pumping field phase modulation was suggested and theoretically approbated. This technique was successfully used for experimental observation and investigation of supercritical explosive dynamics of three quasi-phonon excitations in magnetoelastic resonators. Iron borate studies were performed in the temperature range 77 K – 293 K where magnetoelastic parameters of the crystal vary essentially. Strongly nonlinear model of three quasi-phonon excitations in AFEPs was developed. Numerical simulations of the model showed good agreement with experimental results.Theoretical studies of three travelling magnetoelastic waves coupling are performed on the basis of suggested theoretical models that take into account cubic nonlinearity of real AFEP crystals. Numerical simulations of the models suggest explosive behavior and spatial localization of generated triads

Cette thèse est consacrée à l'étude de la dynamique et du transport des phonons via la résolution de l'équation de transport de Boltzmann (ETB) pour les Phonons. Un 'solveur' Monte Carlo dédié à la résolution de l'ETB des phonons dans l'espace réciproque, prenant en compte tous les processus d'interactions Normaux et Umklapp à trois-phonons, est proposé. Une prise en compte rigoureuse des lois de conservation de l'énergie et de la quantité de mouvement est entreprise. Des relations de dispersion réalistes, intégrant tous les modes de polarisations, sont considérées. Le calcul des taux d'interactions à trois-phonons de tous les processus Normaux et Umklapp est effectué en utilisant l'approche théorique due à Ridley qui ne nécessite qu'un unique paramètre semi-ajustable pour chaque mode de polarisation, nommément : le coefficient de couplage anharmonique représenté par les constantes de Grüneisen. Les taux d'interactions ainsi calculés ne servent pas uniquement à la résolution de l'ETB des phonons, mais ont permis aussi une analyse complète des canaux de relaxation des phonons longitudinaux optiques de centre de zone. Cette analyse a montré que le canal de Vallée-Bogani est négligeable dans le GaAs, et que vraisemblablement les temps de vie des phonons LO de centre de zone dans l'InAs et le GaSb rapportés dans la littérature sont fortement sous-estimés. Pour la première fois à notre connaissance, un couplage de deux solveurs Monte Carlo indépendants l'un dédié aux porteurs de charges (Thèse E. Tea) et l'autre dédié aux phonons, est effectué. Cela permet d'étudier l'effet des phonons chauds sur le transport des porteurs de charges. Cette étude a montré que l'approximation de temps de relaxation surestime souvent l'effet bottleneck des phonons. Le 'solveur' Monte Carlo est étendu pour résoudre l'ETB des phonons dans l'espace réel (en plus de l'espace réciproque), cela a permet d'étudier le transport des phonons et ainsi de la chaleur. La théorie généralisée de Ridley est toujours utilisée avec des particules de simulations qui interagissent les unes avec les autres directement. Les règles de conservation de l'énergie et de la quantité de mouvement sont rigoureusement respectées. L'effet des processus Umklapp sur la quantité de mouvement totale des phonons est fidèlement traduit; tout comme l'effet des interactions sur les directions des phonons, grâce à une procédure prenant en compte les directions vectorielles respectives lors d'une interaction, au lieu, de la distribution aléatoire usuellement utilisée. Les résultats préliminaires montrent la limite de l'équation analytique de conduction de la chaleur.

La diffusion Raman est réalisée dans la géométrie inhabituelle de diffusion « en avant » (fonctionnant schématiquement en ‘mode de transmission’) pour explorer la nature et les propriétés des modes phonon-polaritons (polaires) de divers cristaux mixtes A1-xBxC à base de ZnSe. Un aperçu général est recherché en sélectionnant des systèmes qui se rapportent au même composé parent par souci de cohérence - à savoir ZnSe - mais avec différentes structures cristallines, i.e. de type zincblende (cubique : Zn1-xBexSe, ZnSe1-xSx, ZnxCd1-xSe) et de type wurtzite (hexagonal : Zn1-xMgxSe). Les systèmes retenus englobent toute la panoplie des comportements dans le régime de phonons natifs (non polaires) des phonons-polaritons, y compris les déviations sur-diversifiées [1 × (AB), 2 × (AC)] et sous-diversifiées de 1 × (AB, AC) par rapport au type -nominal [1 × (AB), 1 × (AC)], également dénommées multi-mode, 1-mode-mixte et 2-mode, respectivement, dans la classification admise des spectres Raman classiques de cristaux mixtes obtenus dans la géométrie conventionnelle de rétrodiffusion (fonctionnant schématiquement dans en 'mode réflexion'). La modélisation du contour des spectres Raman phonon-polariton obtenus est réalisée dans le cadre de la théorie de la réponse diélectrique linéaire en se basant sur des mesures d’ellipsométrie de l'indice de réfraction, avec des calculs ab initio en appui réalisés sur des motifs d'impureté prototypes dans les limites diluées (x~0,1), pour sécuriser le jeu réduit de paramètres d'entrée qui régissent le comportement phonon de base (non polaire) des cristaux mixtes étudiés. La discussion des spectres Raman obtenus en rétrodiffusion /avant est effectuée dans le cadre du modèle de percolation développé au sein de l’équipe pour une compréhension renouvelée des spectres optiques de vibration des cristaux mixtes. Ce modèle formalise une vision des choses selon laquelle les liaisons chimiques d'une espèce donnée vibrent à des fréquences différentes dans un cristal mixte selon que leur environnement est de même type ou de type différent à l'échelle très locale (des premiers, voire des seconds voisins). [...] / Inelastic Raman scattering is implemented in the unusual (near-)forward scattering geometry (schematically operating in the ‘transmission mode’) to explore the nature and properties of the (polar) phonon-polariton modes of various ZnSe-based A1-xBxC mixed crystals. An overall insight is searched by selecting systems that relate to the same parent compound for the sake of consistency – namely ZnSe – but with different crystal structures, i.e. of the zincblende (cubic: Zn1-xBexSe, ZnSe1-xSx, ZnxCd1-xSe) and wurtzite (hexagonal: Zn1-xMgxSe) types. Most of all, altogether the retained systems span the full variety of behavior in the native (non polar) phonon regime of the phonon-polaritons, including the over-diversified [1×(A−B),2×(A−C)] and sub-diversified 1×(A−B,A−C) deviations with respect to the nominal [1×(A−B),1×(A−C)] type, also referred to as the multi-mode, 1-mixed-mode and 2-mode types, respectively, in the admitted classification of the conventional Raman spectra of mixed crystals taken in the backscattering geometry (schematically operating in the ‘reflection mode’). Fair contour modeling of the obtained phonon-polariton Raman spectra is achieved within the linear dielectric response theory based on ellipsometry measurements of the refractive index and with ab initio calculations in support done on prototypal impurity motifs in both dilute limits (x~0,1), as needed to secure the reduced set of input parameters that govern the native (non polar) phonon mode behavior of the used mixed crystals. The backward/near-forward Raman spectra are discussed within the scope of the so-called percolation model developed within our group for a renewed understanding of the optical vibration spectra of the mixed crystals. This model formalizes a view that the chemical bonds of a given species vibrate at different frequencies in a mixed crystal depending on their like or foreign environment at the very local (first- or second-neighbor) scale. This introduces a generic 1-bond→2-mode phonon behavior for a mixed crystal, presumably a universal one. The main results enunciate as follows. [...]

L'objectif de cette thèse est la modélisation du champ électrique interne dans les solides cristallins et l'étude des propriétés qui lui sont dérivées (polarisation spontanée, piézoélectricité, charges dynamiques de Born,...). L'effet de la contrainte imposée aux différents systèmes pour le calcul des constantes piézoélectrique, a été utilisé pour la détermination du jeu complet des constantes élastiques de la plupart des systèmes considérés dans ce mémoire. L'analyse du comportement dynamique par l'étude du spectre de phonons au centre de la zone de Brillouin d'une part, et le calcul spécifique des fréquences anharmoniques de vibration du groupement hydroxyle d'hydroxydes alcalins ou alcalino-terreux, d'autre part, complète ce travail. De nos jours, les méthodes de type ab initio se révèlent de plus en plus comme étant un outil de choix pour interpréter à l'échelle microscopique les observations expérimentales et guider efficacement le choix des expérimentateurs. La modélisation ab initio des propriétés dérivées de la polarisation grâce à la théorie dite « moderne » de la polarisation due à King-Smith, Vanderbilt et Resta1, utilisant de façon explicite la théorie de la phase de Berry, permet à présent d'évaluer des propriétés telles que la piézoélectricité et la polarisation spontanée. L'un des premiers objectifs de ma thèse est l'étude de ce type de propriétés sur un matériau isotype du quartz : le phosphate d'aluminium AlPO4 (berlinite). En effet, la recherche de nouveaux matériaux visant à dépasser les limites du quartz, notamment comme générateur d'ultrasons ou encore des matériaux acousto-électronique pour la réalisation de certains filtres électroniques à grande largeur de bande, a récemment connu un regain d'intérêt. L'une des pistes explorée est celle des matériaux à structure cristalline identique au quartz, mais dans lequel le silicium est substitué par d'autres atomes, comme par exemple l'atome d'aluminium pour la berlinite. Pour la première fois à notre connaissance, une étude systématique au niveau ab initio permettant de déterminer les conditions optimales pour l'évaluation des propriétés élastiques, piézoélectriques et spectroscopiques a été réalisée pour ce système. De plus, la berlinite constituant la forme dense de zéolithes telles que AlPO4-5 (AFI), les études tant structurale que spectroscopique menées pour ce composé, constitue un préliminaire intéressant dans l'optique d'une étude en cours effectuée en collaboration avec Ross BROWN, Directeur de recherche dans notre Laboratoire, en utilisant aussi bien les méthodes ab initio que celles issues de la dynamique moléculaire. Nous nous sommes ensuite focalisés sur les matériaux semi-conducteurs ferroélectriques, tels que les nitrures d'éléments III (AlN, GaN, InN). Ces nitrures, ainsi que leurs alliages, sont des semi-conducteurs remarquables qui présentent des performances exceptionnelles lorsqu'ils sont utilisés dans des dispositifs optoélectroniques. Avant d'aborder l'étude des hétéro-structures et des d'alliages du type AlxGa1-xN, prévu dans notre laboratoire, un certain nombre d'études fondamentales concernant les composés non dopés étaient indispensables, afin d'établir de façon claire les conditions optimales permettant une meilleure prédiction des propriétés dérivées de la polarisation. Une deuxième partie de ma thèse se rapporte à l'étude des propriétés structurales, électroniques, élastiques, et spectroscopiques d'une famille de composés appartenant à la famille des matlockites (MFCl, M=Ca, Sr, Ba). En effet, ce type de composés, lorsqu'ils sont dopés, sont susceptibles d'avoir des applications dans le domaine de l'imagerie des rayons X. L'approche ab initio utilisée dans ce mémoire pour la détermination des propriétés élastiques et pour le calcul du spectre de phonons au centre de la zone de Brillouin constitue la première tentative d'évaluation de ce type de propriétés pour ces systèmes. Enfin, l'approximation harmonique utilisée jusqu'à présent pour le calcul du spectre de phonons au centre de la zone de Brillouin s'avérant insuffisante pour le calcul précis de ce type fréquence, je me suis également intéressé au calcul des fréquences de vibration anharmoniques du groupement hydroxyle dans des hydroxydes alcalin et alcalino-terreux. Une analyse détaillée des conditions d'étude et en particulier du rôle joué par les opérateurs Hamiltoniens, selon que l'hydroxyde en question possède ou non des liaisons de type hydrogène, a été effectuée. Tous les calculs ab initio ont été effectués en utilisant la version de développement du programme périodique CRYSTAL, mis gracieusement à ma disposition par le Professeur Roberto DOVESI (Université de Turin, Italie), avec lequel j'ai activement collaboré.

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