L'objectif de cette thèse est la modélisation du champ électrique interne dans les solides cristallins et l'étude des propriétés qui lui sont dérivées (polarisation spontanée, piézoélectricité, charges dynamiques de Born,...). L'effet de la contrainte imposée aux différents systèmes pour le calcul des constantes piézoélectrique, a été utilisé pour la détermination du jeu complet des constantes élastiques de la plupart des systèmes considérés dans ce mémoire. L'analyse du comportement dynamique par l'étude du spectre de phonons au centre de la zone de Brillouin d'une part, et le calcul spécifique des fréquences anharmoniques de vibration du groupement hydroxyle d'hydroxydes alcalins ou alcalino-terreux, d'autre part, complète ce travail. De nos jours, les méthodes de type ab initio se révèlent de plus en plus comme étant un outil de choix pour interpréter à l'échelle microscopique les observations expérimentales et guider efficacement le choix des expérimentateurs. La modélisation ab initio des propriétés dérivées de la polarisation grâce à la théorie dite « moderne » de la polarisation due à King-Smith, Vanderbilt et Resta1, utilisant de façon explicite la théorie de la phase de Berry, permet à présent d'évaluer des propriétés telles que la piézoélectricité et la polarisation spontanée. L'un des premiers objectifs de ma thèse est l'étude de ce type de propriétés sur un matériau isotype du quartz : le phosphate d'aluminium AlPO4 (berlinite). En effet, la recherche de nouveaux matériaux visant à dépasser les limites du quartz, notamment comme générateur d'ultrasons ou encore des matériaux acousto-électronique pour la réalisation de certains filtres électroniques à grande largeur de bande, a récemment connu un regain d'intérêt. L'une des pistes explorée est celle des matériaux à structure cristalline identique au quartz, mais dans lequel le silicium est substitué par d'autres atomes, comme par exemple l'atome d'aluminium pour la berlinite. Pour la première fois à notre connaissance, une étude systématique au niveau ab initio permettant de déterminer les conditions optimales pour l'évaluation des propriétés élastiques, piézoélectriques et spectroscopiques a été réalisée pour ce système. De plus, la berlinite constituant la forme dense de zéolithes telles que AlPO4-5 (AFI), les études tant structurale que spectroscopique menées pour ce composé, constitue un préliminaire intéressant dans l'optique d'une étude en cours effectuée en collaboration avec Ross BROWN, Directeur de recherche dans notre Laboratoire, en utilisant aussi bien les méthodes ab initio que celles issues de la dynamique moléculaire. Nous nous sommes ensuite focalisés sur les matériaux semi-conducteurs ferroélectriques, tels que les nitrures d'éléments III (AlN, GaN, InN). Ces nitrures, ainsi que leurs alliages, sont des semi-conducteurs remarquables qui présentent des performances exceptionnelles lorsqu'ils sont utilisés dans des dispositifs optoélectroniques. Avant d'aborder l'étude des hétéro-structures et des d'alliages du type AlxGa1-xN, prévu dans notre laboratoire, un certain nombre d'études fondamentales concernant les composés non dopés étaient indispensables, afin d'établir de façon claire les conditions optimales permettant une meilleure prédiction des propriétés dérivées de la polarisation. Une deuxième partie de ma thèse se rapporte à l'étude des propriétés structurales, électroniques, élastiques, et spectroscopiques d'une famille de composés appartenant à la famille des matlockites (MFCl, M=Ca, Sr, Ba). En effet, ce type de composés, lorsqu'ils sont dopés, sont susceptibles d'avoir des applications dans le domaine de l'imagerie des rayons X. L'approche ab initio utilisée dans ce mémoire pour la détermination des propriétés élastiques et pour le calcul du spectre de phonons au centre de la zone de Brillouin constitue la première tentative d'évaluation de ce type de propriétés pour ces systèmes. Enfin, l'approximation harmonique utilisée jusqu'à présent pour le calcul du spectre de phonons au centre de la zone de Brillouin s'avérant insuffisante pour le calcul précis de ce type fréquence, je me suis également intéressé au calcul des fréquences de vibration anharmoniques du groupement hydroxyle dans des hydroxydes alcalin et alcalino-terreux. Une analyse détaillée des conditions d'étude et en particulier du rôle joué par les opérateurs Hamiltoniens, selon que l'hydroxyde en question possède ou non des liaisons de type hydrogène, a été effectuée. Tous les calculs ab initio ont été effectués en utilisant la version de développement du programme périodique CRYSTAL, mis gracieusement à ma disposition par le Professeur Roberto DOVESI (Université de Turin, Italie), avec lequel j'ai activement collaboré.

Les dépôts effectués sur substrats de silicium sont très courants notamment dans le domaine de la microélectronique. Les propriétés physiques recherchées pour ce type de structures dépendent fortement de celles de la couche. Il apparaît donc essentiel de connaître les paramètres élastiques ainsi que l’épaisseur des films considérés. De plus, la détection de certains défauts concernant la couche est souvent recherchée. L’objectif de ce travail a été de contribuer à la caractérisation de structures du type couche sur substrat. Pour cela, les ultrasons-lasers présentent de nombreux avantages puisqu’ils autorisent entre autres leur contrôle non destructif sans contact. Les ondes acoustiques de surface dans une gamme de fréquence s’étendant jusqu’à 45 MHz ont été utilisées. Nous avons développé différents modèles analytiques et les résultats expérimentaux ont aussi été comparés à certaines simulations par éléments finis. Plus particulièrement, nous avons montré qu’il était possible d’obtenir l’ensemble des paramètres élastiques du substrat et de la couche ainsi que l’épaisseur de cette dernière. Par ailleurs, nous nous sommes aussi intéressés à la détection de certains défauts en régime impulsionnel mais aussi quasi-monochromatique. Des résultats originaux concernant l’effet d’une absence de couche de forme déterminée sur le premier mode de Rayleigh ou bien encore de problèmes d’adhésion ont été présentés. Sur ce dernier point, une méthode innovante permettant de distinguer un fort niveau d’adhésion d’un faible a aussi été introduite. / Thin films deposited on silicon substrates are very common especially in microelectronic applications. The physical properties expected for these types of structures depend on the properties of the layer. Therefore, it is essential to know elastic parameters and thickness of the films considered. Furthermore, some layer defects detection is often required. The aim of this work was to contribute to the characterization of structures composed of a single layer deposited on a substrate. For this, laser ultrasonics offers many advantages since it is nondestructive and non-contact method. Surface acoustic waves excited in a frequency range up to 45 MHz are used. Analytical models have been developed and experimental results have also been compared with some finite element simulations. More specifically, we have shown that it was possible to obtain the thickness of the layer and all elastic parameters of both substrate and layer. In addition, we have been interested in the detection of various defects with a broadband and quasi-monochromatic excitation. Original results concerning the effect of a lack of layer with a specific geometry on the first Rayleigh mode or even adhesion problems were presented. Concerning this last point, an innovative method to tell difference between high and low adhesion was introduced.

Les dépôts effectués sur substrats de silicium sont très courants notamment dans le domaine de la microélectronique. Les propriétés physiques recherchées pour ce type de structures dépendent fortement de celles de la couche. Il apparaît donc essentiel de connaître les paramètres élastiques ainsi que l'épaisseur des films considérés. De plus, la détection de certains défauts concernant la couche est souvent recherchée. L'objectif de ce travail a été de contribuer à la caractérisation de structures du type couche sur substrat. Pour cela, les ultrasons-lasers présentent de nombreux avantages puisqu'ils autorisent entre autres leur contrôle non destructif sans contact. Les ondes acoustiques de surface dans une gamme de fréquence s'étendant jusqu'à 45 MHz ont été utilisées. Nous avons développé différents modèles analytiques et les résultats expérimentaux ont aussi été comparés à certaines simulations par éléments finis. Plus particulièrement, nous avons montré qu'il était possible d'obtenir l'ensemble des paramètres élastiques du substrat et de la couche ainsi que l'épaisseur de cette dernière. Par ailleurs, nous nous sommes aussi intéressés à la détection de certains défauts en régime impulsionnel mais aussi quasi-monochromatique. Des résultats originaux concernant l'effet d'une absence de couche de forme déterminée sur le premier mode de Rayleigh ou bien encore de problèmes d'adhésion ont été présentés. Sur ce dernier point, une méthode innovante permettant de distinguer un fort niveau d'adhésion d'un faible a aussi été introduite.

La composition interne de notre planète est un vaste sujet d’étude auquel participent de nombreuses disciplines scientifiques. Les conditions extrêmes de pression et de température qui règnent à l’intérieur du noyau (constitué principalement de fer et de nickel) et du manteau terrestre (à base de pérovskites) rendent très difficile la détermination de leur compositions exactes. Ce projet de thèse contribue aux études récentes dont l’enjeu est de déterminer plus précisément le chimisme des minéraux présents. Il a pour objet le développement d’un outil de calcul des vitesses de propagation des ondes sismiques a l’aide d’une méthode fondée sur les simulations ab initio. Ces vitesses sont déduites du tenseur élastique complet, incluant la relaxation atomique et les modifications induites du champ cristallin. Nous utilisons l’approche de la théorie de perturbation de la fonctionnelle de la densité (DFPT) qui permet de s'affranchir des incertitudes numériques qu’impliquent les méthodes classiques basées sur des différences finies. Nous combinons cette approche avec le formalisme « Projector Augmented-Wave » (PAW) qui permet, avec un coût de calcul faible, de prendre en compte tous les électrons du système. Nous avons appliqué la méthode sur des matériaux du noyau et du manteau terrestre. Nous avons déterminé les effets de différents éléments légers (Si, S, C, O et H) sur les vitesses de propagation des ondes sismiques dans le fer pur ainsi que celui de l’aluminium dans la pérovskite MgSiO3. / The internal composition of our planet is a large topic of study and involves many scientific disciplines. The extreme conditions of pressure and temperature prevailing inside the core (consisting primarily of iron and nickel) and the mantle (consisting mainly of perovskites) make the determination of the exact compositions very difficult. This thesis contributes to recent studies whose aim is to determine more accurately the chemistry of these minerals. Its purpose is the development of a tool for the calculation of seismic wave velocities within methods based on ab-initio simulations. These velocities are calculated from the full elastic tensor, including the atomic relaxation and induced changes in the crystal field. We use the approach of the density functional perturbation theory (DFPT) to eliminate numerical uncertainties induced by conventional methods based on finite differences. We combine this approach with the « Projector Augmented-Wave » (PAW) formalism that takes into account all the electrons of the system with a low computational cost. We apply the method on core and mantle materials and we determine the effects of various lights elements (Si, S, C, O and H) on the seismic wave velocities of pure iron, as well as the effect of aluminum in the perovskite MgSiO3.