We studied the structural instabilities of one-dimensional (1D) and quasi-one-dimensional (Q1D) electron-phonon systems at low temperature through two models, SuSchrieffer-Heeger (SSH) and molecular crystal (CM) with and without spin. The phase diagrams are obtained using a Kadanoff-Wilson renormalization group approach (GR). For the 1D half-filled system the study of the frequency dependence of the electronic gap allowed us to connect continuously the two limits, adiabatic and non-adiabatic. The Peierls and Cooper channels interference and the quantum fluctuations reduce the gap. A regime change occurs when the frequency becomes of the order of mean field gap, marking a quantum-classical crossover that is the Kosterlitz-Thouless type. At this level, the effective coupling behaves in power law function on frequency. For the case with spin, a gapped Peierls state is maintained in the non-adiabatic limit, while for the case without spin, the system transits to ungapped disordered state, namely the Luttinger liquid stat (LL). For the SSH model without spin, the GR confirms the existence of a threshold phonon coupling beyond which the gap is restored. The study of the rigidities of the two models without spin allowed us to trace the main features of the LL state predicted by the bosonization method. The study of the Holstein-Hubbard model has allowed us not only to reproduce the phase diagrams already obtained by the Monte Carlo method, but to highlight two additional phases, namely, free fermions phase and the bond charge-density-wave phase. We have extended this study to the quarter-filled Q1D Peierls systems at finite temperature. Within the SSH model, an unconventional superconducting phase with spin singlet symmetry SS-s emerges at low temperature when the deviation to the perfect nesting of the Fermi surface is strong enough. Peierls-SS transition is characterized by the presence of a quantum critical point at low frequency and by a power law behavior of the transition temperature as a function of frequency with an exponent identical to one of 1D system. This exponent which universality has been verified contrasts with the BCS result. Coulomb interactions have been introduced through the study of the extended SSH-Hubbard model. The extension of this work to half-filled SSH and CM cases was also performed.

Pour améliorer les performances des batteries au lithium, des ruptures technologiques sont nécessaires. Ceci impose que les aspects fondamentaux liés au fonctionnement de ces dispositifs électroniques soient reconsidérés. Dans cette optique, les méthodes de la chimie quantique peuvent apporter une aide précieuse, notamment pour comprendre les phénomènes électroniques microscopiques, à l'origine du stockage de l'énergie. Établir une relation directe entre la nature de la liaison chimique (microscopique) et les propriétés physico-chimiques (macroscopiques) des matériaux d'électrode pour batteries Li-Ion est donc l'objectif dans lequel s'inscrivent les travaux exposés dans cette thèse. Ce travail explore à la fois des aspects méthodologiques et des applications. Il vise à proposer des méthodologies d'analyse simples permettant de traiter les réactions électrochimiques d'un point de vue théorique et de déterminer les mécanismes microscopiques mis en jeu au cours des cycles de charge et de décharge des batteries. Les systèmes étudiés sont les composés d'insertion du graphite (Li-GICs) et un matériau hybride de type MOFs (« Metal Organic Framework ») basé sur l'ion ferrique (MIL-53(Fe)). Pour les Li-GICs, une nouvelle méthode couplant des calculs premiers principes DFT à un modèle statistique dérivé du modèle de Bethe-Peierls a été développée pour rendre compte des effets d'entropie (de configuration) dans leur diagramme de phase. Les résultats obtenus apportent un nouveau regard sur les processus électrochimiques induits par le lithium, ouvrant des perspectives technologiques intéressantes pour remédier aux problèmes de sécurité posés par ce type d'électrode. Pour le MIL-53(Fe), la méthode DFT+U a été utilisée pour rendre compte des effets de corrélation électronique et pour reproduire l'état fondamental complexe de ce système. Les résultats obtenus ont permis de comprendre l'origine de la faible capacité de ce matériau vis-`a-vis du lithium.

Die elektronischen Transporteigenschaften von Polymerketten haengen sehr stark von deren strukturellen Eigenschaften und der Temperatur ab. Auf der Basis vorhandener Bandstrukturdaten wird ein empirischer Tight-Binding-Hamiltonoperator fuer ausgewaehlte Polyanilinstrukturen konstruiert. Mit den so erhaltenen Parametern ist es moeglich, Unordnung in die Polymerkette einzufuehren, wie sie durch Polaronen- Paarbildung und Bipolarondefekte bei niedrigen Temperaturen auftritt. Die Streukoeffizienten des Systems bestimmen die Transmission durch die Kette und damit den Leitwert des Systems im Rahmen der Landauer-Buettiker- Theorie. Der Einfluss von Dissipation auf die Transporteigenschaften des Polymers wird mit Hilfe zweier Modelle untersucht. Zum einen kann inelastische Streuung durch Kopplung des Systems an zusaetzliche Elektronenreservoire eingefuehrt werden, dies ist ein sehr phaenomenologisches Modell. Die Kopplung des zu untersuchenden Systems an Reservoire harmonischer Oszillatoren bietet die Moeglichkeit, dissipative Prozesse auf der Basis eines Hamiltonoperators einzufuehren. Beide Modelle lassen sich mit Hilfe der gleichen Greens-Funktionen-Methode loesen. Polyanilin kann sowohl in Form von einzelnen, in einer isolierenden Matrix eingebetteten Polymerketten als auch in groesseren Aggregaten von miteinander gekoppelten Ketten vorliegen. Zur Beschreibung dieser quasi-eindimensionalen Systeme wird das Tight-Binding-Modell auf drei Dimensionen erweitert und die Transporteigenschaften in Abhaengigkeit von der Systemgroesse diskutiert. Im Anschluss daran wird durch Einfuehrung dissipativer Prozesse das Material auf die Moeglichkeit eines Metall-Isolator-Ueberganges untersucht.

Im Rahmen dieser Arbeit werden Untersuchungen der atomaren Struktur und des elektrischen Widerstands an in-situ hergestellten amorphen Na-Sn-Legierungen im Temperaturbereich 2K < T < 500K vorgestellt. Zur Herstellung der hochreaktiven duennen Schichten wird eine neu entwickelte Praeparationsmethode unter Reinstgasatmosphaere und Ultrahochvakuum benutzt. Die Messungen muessen im UHV durchgefuehrt werden. In amorphem Na-Sn gibt es zwei im Sinne von Hume-Rothery bzw. Peierls elektronisch stabilisierte Bereiche, die jeweils einer Phase zugeordnet werden koennen. In Phase I (0 <= x <= 50) koennen sich die Atome nur durch eine Erhoehung der Atomzahldichte, was einer Volumenverkleinerung entspricht, in die Friedelminima des Paarpotentials legen. Dazu gibt das Na sein aeusseres Elektron ab und verkleinert damit seinen Radius. Der zweite Peak im Strukturfaktor S(K) verschiebt hier parallel zum Durchmesser der Fermikugel und ist damit der elektronisch induzierte. Der Peak liegt sehr nahe beim Fermikugeldurchmesser. Dadurch ergeben sich starke Anomalien im elektronischen Transport, im mittleren Konzentrationsbereich macht das System sogar einen Metall-Isolator-Uebergang. In Phase II (60 <= x <= 73) liegen die Atome ohne Aenderung des Volumens in den Friedelminima. In der vorliegenden Arbeit wird davon ausgegangen, dass das Na eine Umgebung aufbaut bzw. findet, die der des reinen Na nahekommt. In Phase II ist der erste Peak in S(K) der elektronisch induzierte. Das System verhaelt sich hier aehnlich wie vergleichbare Edelmetall- Polyvalentelement-Legierungen, bei einer effektiven Valenz Z = 1.8e/a fallen der Peak und der Fermikugeldurchmesser exakt zusammen. In dieser Phase tritt aber in S(K) ein Prepeak bei kleinen Streuvektoren auf. In der elektronischen Zustandsdichte ergibt sich ein Pseudogap bei der Fermienergie und das Material wird ein schlechtes Metall. Im Ueberlappungsbereich (50 < x < 60) koexistieren beide Phasen nebeneinander. Dies wird durch ein in zwei Abstaende aufgespaltenes erstes Maximum in der Atomverteilungsfunktion deutlich. Die Atome besetzen durch ihre Umverteilung von der einen zur anderen Phase scheinbar auch die Positionen zwischen den Friedelminima.