Ces travaux, effectués dans le cadre de la 4e année polaire internationale et à partir des mesures in-situ obtenues durant le projet POLARCAT-France, ont pour objectifs de fournir, dans un premier temps, une climatologie des panaches de pollution transportés depuis les continents sources (Amérique du Nord, Europe et Asie) vers l'Arctique. La climatologie contient des informations sur les propriétés physique, chimique et optique des particules d'aérosols, l'origine des panaches ayant été déterminée à l'aide du modèle lagrangien de rétro-trajectoire FLEXPART. Dans un second temps, les processus qui influent sur les propriétés des particules de pollution durant leur transport vers l'Arctique ont été étudiés. Si au cours de la campagne d'été au Groenland, il a été montré que la totalité des panaches rencontrés ont subit un processus de dépôt humide durant leur transport vers l'Arctique, la campagne de printemps au nord de la Suède a permis de mettre en avant l'évolution d'un même panache échantillonné lors de 3 vols consécutifs ainsi que des propriétés de mélange entre les contributions anthropiques et naturelles de deux panaches asiatiques.

En atmosphère naturelle, l'eau est l'un des facteurs contribuant fortement à la masse des particules d'aérosol. Ceci va fortement modifier les propriétés optiques et radiatives des aérosols. Cet impact a été calculé à partir de plus de 2 ans de mesures sur le site ACTRIS/GAW du Puy de Dôme (PdD, 1565m). La distribution en taille, l'extinction et l'hygroscopicité mesurées au PdD ont été combinées pour calculer les propriétés optiques et radiatives, sèches ou humides. Pour chaque propriété, le facteur d'accroissement hygroscopique (f) a été estimé à l'aide d'un code de Mie. La longue série temporelle a permis de paramétrer l'évolution en fonction de l'humidité des propriétés optiques de différents types d'aérosols. Pour un aérosol d'origine océanique qui s'est mélangé avec des aérosols anthropiques, le coefficient de diffusion augmente plus de 4.4 fois si il est placé à 90% d'humidité. Le forçage radiatif va évoluer en conséquence et sera 2.8 fois plus élevé à 90% d'humidité que pour une atmosphère sèche (1.8 à humidité ambiante). Cette longue série de mesures a également permis de montrer, pour la première fois à notre connaissance, la forte variation saisonnière de ce paramètre. Ce manuscrit présente également une méthode originale pour calculer la masse d'aérosols volcaniques à partir de mesures LIDAR et in situ. Lors de l'éruption du volcan Islandais Eyjafjalla en Mai 2010, la masse d'aérosols volcaniques au dessus de Clermont a été estimée de 655±23μg.m-3.

Avec pour objectif de documenter et comprendre ses sources et puits en atmosphère de fond, nous avons réalisé un enregistrement annuel du formaldéhyde troposphérique en Antarctique, sur la base côtière de Dumont d'Urville. Des teneurs mensuelles de 50 pptv en hiver jusqu'à 200 pptv en été ont été mesurées. Au printemps, et été et à l'automne, un cycle journalier a été observé, avec un maximum l'après midi et une amplitude d'environ 40 pptv. Les artéfacts observés avec les appareils utilisés pour la mesure de HCHO (AeroLaser 4021), liés aux variations de température dans le local de mesure et pouvant induire des biais de 50 à 100 pptv, ont été éliminés en adaptant notre méthode analytique. Le formaldéhyde étant produit lors des combustions, l'influence des sources de contamination locales a été examinée en détail. Les sources de combustion par la station augmentent sporadiquement de 150 pptv au maximum les moyennes horaires. Une source locale d'émission par les sols ornithogéniques en liaison avec la présence des Manchots Adélie peut influencer jusqu'à 200 pptv les moyennes horaires en été. Au total, ces deux sources locales peuvent surestimer d'un facteur 5 au maximum l'amplitude du cycle journalier observé et impacter jusqu'à 100 pptv les moyennes mensuelles en été. Suivant ce constat, les données brutes ont été filtrées selon des critères météorologiques locaux pour éliminer toute contamination potentielle. L'étude des sources et puits en phase gaz a été réalisée à l'aide d'un modèle de photochimie développé pour les conditions de DDU. Nos résultats montrent que l'oxydation du méthane domine le budget en été (80%) du fait des fortes teneurs en radicaux HOx et en NOx en liaison avec l'impact du plateau Antarctique atteignant DDU. Le méthyl-hydroperoxyde constitue une source secondaire significative de HCHO en phase gaz (20% de l'oxydation du méthane), tandis que les faibles teneurs en hydrocarbures non-méthaniques mesurées en été nous amène à évaluer la contribution de cette source initialement attendue comme importante à moins de 5% de l'oxydation de CH4. A la différence d'autres observations en Mer de Weddell, les composés halogénés semblent avoir une influence relativement limitée dans le cas de Dumont d'Urville (10% du budget total au maximum). Suivant nos estimations, l'apport continental efficace permet d'envisager une source d'émission par le manteau neigeux du plateau. Celle-ci constitue une source secondaire relativement faible en été (10%) mais domine le budget hivernal (70%). Notre exercice de modélisation sur l'échelle saisonnière et journalière souligne la nécessité d'associer les processus en phase gaz avec les flux d'émission par la neige et de dépôt afin de reproduire correctement les observations.

Il a été démontré que l'ozone troposphérique mesuré à la Réunion subit à la fois l'influence des feux de biomasse d'Afrique du Sud et de Madagascar, mais aussi l'influence d'intrusions stratosphériques. Situé à 21° Sud, le site est fortement influencée par le courant jet subtropical en hiver austral mais aussi au printemps austral. Le début des mesures d'ozone troposphérique à la Réunion date de 1992 avec les premiers radiosondages. L'installation d'un lidar dial a permis d'enrichir les mesures d'ozone troposphérique à partir de 1998. Des mesures d'ozone par radiosondages ont également lieu à Irene en Afrique du Sud depuis 1990. En 1998, les sites d'Irene et de la Réunion ont intégré le réseau SHADOZ (Thompson et al. , 2003). Les travaux présentés visent à analyser la base de données ozone de la Réunion avec une approche lagrangienne afin de déterminer l'influence relative des sources photochimique et stratosphérique sur l'ozone troposphérique. Ce travail commence par une étude comparative de la climatologie et des tendances de l'ozone troposphérique pour deux sites de la région : l'île de la Réunion et Irene en Afrique du Sud. Les tendances de l'ozone troposphérique ont été calculées sur l'ensemble de la base de données de la Réunion et d'Irene à la fois sur la colonne troposphérique totale et aussi en subdivisant la troposphère en couches atmosphériques représentatives de la basse, moyenne et haute troposphère. Ce travail d'examen des données, de bilan climatologique et de calcul de tendances a permis de mettre en évidence les caractéristiques spécifiques des données, les caractéristiques climatologiques de l'ozone troposphérique dans la région et de poser une hypothèse sur l'évolution des sources d'ozone dans la région. Par la suite, l'analyse de la base de données ozone de la Réunion à l'aide de l'outil trajectographique lagrangien Lacytraj a permis de mettre en évidence la saisonnalité des intrusions stratosphériques ainsi que leurs caractéristiques saisonnières à savoir la profondeur des intrusions, le rapport de mélange en ozone associé aux masses d'air d'origine stratosphérique, les distributions verticales saisonnières des intrusions stratosphériques.

Recent field observations have demonstrated that supposedly poorly mobile metals can be detected at long distances from their source, highlighting the importance of poorly predicted transport processes. The fast mobilisation of metals by the colloidal and mobile fraction of soils and in particular biotic colloids (bacteria, algae, fungi, virus, etc.), is now identified as an important secondary transport process that can lead, under specific conditions, to accelerated and potentially dominant pollutant transfer towards aquifers. In order to better understand the role of the bacterial compartment of soils to metal leaching, we conducted a coupled study under static and dynamic conditions. Firstly we evaluated Zn and Cd metal biosorption onto active or inactive Gram negative bacteria (Escherichia coli and Cupriavidus metallidurans CH34) by characterizing the sub-cellular distribution of the metals through a cell disruption approach. The quantification of Zn and Cd in extracellular, membrane and cytoplasm compartments of the cells permitted to show that metals are unequally distributed between the three cell compartments and also between the two bacteria. Surprisingly, metals internalization appeared to be the dominant accumulation process of metals (high cytoplasm contents). The physiological state of the cells was also shown to be important in metal management by the bacteria, since metal accumulation in active cells was reduced due to enhanced efflux and/or EPS production mechanisms. These results suggest bacteria can internalize important amounts of heavy metals and also that adsorption onto cell surface is only a first step in metal management by bacteria. The so-determined thermo-dynamic reactivity constants were used to fit metal breakthrough curves performed in natural sand columns. The transport experiments of bacterial cells, metals or mixtures of bacteria and/or metals performed in the second part of the study, demonstrated that bacteria are able to accelerate the in situ mobilization of Cd and Zn retained in natural sand columns. This transport process was shown to be dominant upon aqueous transport and was correctly fitted using a combined transfer and geochemical modelling approach. Altogether, these results showed that, under specific conditions, heavy metal transport by bacterial cells can dominate aqueous transport processes in soils.

Malgré le déficit pluviométrique persistant qui le caractérise depuis plus de quarante ans, le Sahel connaît un accroissement notoire du ruissellement, des écoulements et de l'érosion hydrique. On attribue cela aux changements d'usage des sols, et à une fatigue de ceux-ci, épuisés par des successions de cultures de moins en moins suivies de phases de repos. Cela se traduit par une dégradation rapide des sols, dont le processus le plus courant est l'encroûtement. C'est ce même encroûtement qui est à l'origine de l'augmentation des écoulements. On se propose ici de déterminer quelle est l'évolution de l'occupation des sols dans une région de l'Ouest du Niger, afin de comprendre les facteurs et les processus qui aboutissent à de très nettes modifications dans le régime des eaux ; outre l'augmentation des débits et des coefficients d'écoulement, on observe une diminution des temps de réponse des sols et des bassins aux précipitations. Ceci est directement lié à la diminution de la capacité des sols à retenir l'eau, qui est elle-même due à l'encroûtement. L'évolution de l'occupation des sols est donc l'explication qui permet de comprendre les modifications du cycle de l'eau. On utilise ici la télédétection pour parvenir à déterminer cette évolution des usages des sols. Au passage, on essaie d'y voir plus clair sur le reverdissement observé et mesuré par de nombreux chercheurs : est- il tangible ? Dans quelles régions ? Sur quelles durées ? Quel est le rôle des méthodes de classification dans la mise en évidence de ce reverdissement ? Il faut aussi s'assurer de la représentativité des zones d'entraînement utilisées. Des méthodes de l'hydro-géomorphométrie sont appelées au secours pour séparer la zone d'étude en deux ensembles distincts (plateau- non plateau) pour faciliter la classification. Une étude par photo-interprétation est tentée sur le degré carré de Niamey, dans l'optique d'avancer dans la distinction du rôle respectif de la sécheresse et des activités socio-économiques dans les changements d'usage des sols. Enfin, après avoir comparé nos travaux avec les très nombreuses études déjà réalisées dans cette région, on s'intéresse à l'impact des changements d'usage des sols sur l'infiltration et le ruissellement, de l'échelle de la parcelle à celle du grand bassin versant, en particulier sur l'évolution remarquée des débits et régimes des fleuves, et de l'accroissement du risque de crue, observé ces dernières années. Il semblerait que 2 à 5% de surface de sol encroûté sur un bassin suffise à accroître et concentrer suffisamment les débits pour accroître cet aléa, sans pour autant empêcher un certain " reverdissement " global, tel qu'observé par l'évolution des indices de végétation télédétectés.

In order to prepare for the next in situ missions to Mars (MSL-2011 and ExoMars-2018), the objective of mythesis is to create a collection of relevant analogue rocks and minerals for calibrating and testing future (and existing) space flight instruments, in accordance with the geology of Mars. They were characterized using standard laboratory instrumentation (optical microscopy, Raman, IR, XRD, SEM, electron microprobe and ICP-MS), as well as by flight instrumentation in development (Mössbauer MIMOSII, ExoMars Raman and IR (MicrOmega) spectrometers). All the samples are described in an online database in the following web site: www.isar.cnrs-orleans.fr. A part of this thesis is dedicated to the development of a cathodoluminescence (CL) instrument that could potentially be adapted for space flight. Study of alteration processes of basalts on Earth that show some similarities to surface and subsurface processes occurring on Mars may help understand and interpret martian features. Therefore, to complete the collection, samples of hydrothermal and acidic weathered basalts were collected from the Skouriotissa mine in Cyprus. The mineralogical evolution of the basalt through different alteration facies was studied. Because terrestrial basalts are poorer in Fe and Mg than martian basalts, I synthesized two artificial martian basalts. The two artificial basalts are different in terms of cooling rate (~110°C/h and drop-quenched, >1200°C/h). Interestingly, the more slowly-cooled sample exhibits a spinifex texture, similar to that of komatiites. If similar basalts occur on Mars, such rocks when altered by aqueous processes may have astrobiological implications.

Les cherts archéens permettent de contraindre les environnements primitifs qui ont vu l'apparition de la vie sur Terre. Ces roches siliceuses se forment selon trois processus : les C-cherts (cherts primaires) se forment par précipitation chimique de silice océanique sur le plancher, sous la forme d'une boue siliceuse ou en tant que ciment dans les sédiments de surface; les F-cherts (cherts de fracture) précipitent dans les fractures de la crôute depuis les fluides circulant; les S-cherts (cherts secondaires) sont issus de la silicification de roches préexistantes lors de la percolation de fluides enrichis en silice. Ces processus sont largement acceptés mais des questions majeures subsistent : comment reconnaître ces différents types de chert ? Quelle est l'origine de la silice et sous quelle forme a-t-elle précipité ? Quel signal chimique est porté par les cherts et comment s'en servir pour les reconstructions paléo-environnementales ? Ces questions sont abordées à travers trois sites de la ceinture de roches vertes de Barberton, en Afrique du Sud. L'approche adoptée combine l'analyse des structures sédimentaires et de déformation, de la pétrologie et de la composition chimique et isotopique de ces unités. Dans ces sites, la formation des cherts est étroitement liée à l'environnement de mise en place. La sédimentation clastique (turbidites) est à l'origine des C-cherts de Komati River, déposés sous la forme d'une boue siliceuse par adsorption de silice sur les particules argileuses en suspension. En absence de contribution continentale, les alternances de cherts noirs et blancs de Buck Reef sont interprétées comme issues de variations climatiques à l'échelle saisonnières (chert noir), voire glaciaires/inter-glaciaires (chert blanc). Les cherts de fracture de Barite Valley sont liés à la précipitation de silice depuis une suspension colloïdale thixotrope remontant à travers la croûte. La composition chimique des cherts est contrôlée par leur environnement de mise en place, et représente un mélange entre une phase siliceuse et une phase contaminante, indépendamment des processus qui ont précipité la silice. Les cherts de Komati River et de Barite Valley sont enrichis en Al, K, Ti, HFSE et en REE, ce qui est attribué à la contamination de la matrice siliceuse par la présence de phyllosilicate. Une telle contribution clastique peut expliquer les larges gammes de δ30Si dans les cherts de Komati River (-0.69‰à +3.89‰), et la majorité des valeurs positives est probablement liée à la contribution de l'eau de mer. Dans les dykes de Barite Valley, les δ30Si très négatifs (-4.5‰ à +0.22‰) sont cohérents avec l'origine hydrothermale basse température des fluides initiaux. A Buck Reef, l'absence de contribution continentale s'exprime dans les cherts blancs par une minéralogie exclusivement microquartzitique et par des concentrations extrêmement faibles en éléments traces (i.e. ΣHFSE et ΣREE<1ppm). 2% de carbonates et 3-4% de matériel continental (e.g. argiles) suffisent à masquer le signal siliceux dans ces cherts purs. Nous ne pouvons conclure sur la présence d'un signal océanique dans ces cherts par manque de fiabilité des proxys océaniques modernes (appauvrissement en LREE, enrichissement en La et Y). Reconnus à la fois dans des quartz océaniques, hydrothermaux, magmatiques et pegmatitiques, ils ne permettent pas d'identifier un signal d'eau de mer dans les cherts archéens. Les δ 18O de ces cherts indiquent la présence de circulations fluides secondaires à moins de 100°C, et leurs δ 30Si négatifs ou positifs (-2.23‰ et +1.13‰ en moyenne) montrent la contribution de fluides différents au moment de leur formation. Le couplage des observations pétrologiques et de terrain est la seule approche fiable pour reconnaître le mode de mise en place des cherts. Leur composition chimique dépend plus des conditions environnementales que des caractéristiques du fluide initial.

L'objectif de cette thèse est l'étude de l'association magnétite-skarn-magmatisme. Dans ce but, deux gisements de magnétite (Yamansu et Cihai) ont été sélectionnés dans l'Est du Tianshan (NW Chine). Dans les deux gisements, l'assemblage grenat-pyroxène-magnétite a été reconnu, mais les mécanismes de formation de la minéralisation y sont différents. Cet assemblage a ensuite été alteré par un stade hydrothermal. Les études minéralogiques et géochimiques ainsi que les zonations observées suggèrent, que dans le gisement de Yamansu (YMD), le skarn et la minéralisation sont liés à la circulation d'un fluide riche en fer; alors que pour le gisement de Cihai (CMD), la mise en place du minerai est probablement associée à un magmatisme mafique/ultramafique. A YMD, selon l'anisotropie de la susceptibilité magnétique (AMS) et une étude paléomagnétique, le basalte et le skarn massif à grenat, tout deux encaissant les corps à magnétite massive, étaient en position horizontale lors de leur formation. L'attitude actuelle de ce gisement serait donc due à la phase tectonique majeure. La magnétite dans CMD présente les caractéristiques d'une magnetite magmatique, plutôt qu'hydrothermale. Dans ce gisement, la contamination du magma par des formations sédimentaires a pu contribuer à séparer efficacement un liquide riche en oxyde de fer d'un bain silicaté.

Ce travail évalue le potentiel du zinc et plus particulièrement des terres rares à tracer les différents processus le long d'une catena issue d'une formation carbonatée constituée d'une succession de bancs marneux et calcaires, et ayant subi des processus de décarbonatation, des conditions redox en lien avec l'hydromorphie et de l'éluviation. L'approche choisie repose (i) sur la spéciation des terres rares, à l'aide de méthodes physiques et chimiques, dans les traits pédologiques formés par les différents processus et des matériaux aux dépens desquels ils se sont développés, (ii) sur la quantification par bilan de masse des flux de terres rares et éléments majeurs associés. Ce travail a nécessité deux mises aux points méthodologiques : une méthode de normalisation des terres rares, basée sur l'enfoncement des fronts de transformation afin de quantifier l'impact des processus successifs sur le fractionnement des terres rares ; une méthodologie de reconstruction des matériaux parentaux pour chacun des horizons, l'approche par bilan de masse nécessitant une connaissance des stocks initiaux. L'impact de deux processus sur les fractionnements de terres rares est ensuite plus particulièrement abordé : la décarbonatation des matériaux parentaux et les processus d'oxydo-réduction. On montre ainsi l'importance de comparer les quantités mises en solution aux flux calculés par les bilans de masse pour prédire le devenir des éléments libérés et l'intérêt des terres rares pour quantifier les cycles de dissolution/précipitation des oxydes de fer et de manganèse.