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Étude de l'exaltation de fluorescence dans des assemblages linéaires de nanoparticules plasmoniquesGrégoire, Alexandre 27 January 2024 (has links)
L’objectif principal de ce projet de doctorat porte sur le développement d’architectures nanostructurées afin d’étudier l’interaction par couplage dipôle dipôle entre des molécules chromophores et des particules colloïdales métalliques. Certains métaux nobles comme l’Au ou l’Ag possèdent d’intéressantes propriétés optiques lorsqu’ils se retrouvent sous la forme de nanoparticules. En effet, l’oscillation collective d’électron de conduction, propriété connue sous le nom de plasmon de surface localisé est responsable des couleurs vives et intenses de ces suspensions colloïdales. Ce plasmon de surface entraîne une forte concentration locale du champ électrique qui a été utilisé afin d’amplifier différentes méthodes spectroscopiques comme la fluorescence. L’exaltation de fluorescence par les métaux ou MEF permet d’améliorer les propriétés intrinsèques de fluorophores moléculaires par l’amplification de l’efficacité d’excitation et d’une diminution de leur temps de vie à l’état excité, résultant globalement en une augmentation de l’intensité de fluorescence. Un typed’architecture permettant d’exploiter cette exaltation MEF sont les nanoparticules hybrides coeur-coquille de type metal@silice. Cependant, qu’arrive-t-il lorsqu’on assemble ces nanoparticules en un assemblage plus complexe comme une chaîne de nanoparticules par exemple ? De nouvelles propriétés plasmoniques peuvent alors être exploitées tel le couplage plasmonique entre les nanoparticuleset la propagation d’un plasmon au sein de la chaîne. L’objectif de ce projet est donc d’étudier les propriétés plasmoniques de chaînes de nanoparticules coeur-coquille avec la fluorescence dans le but d’observer une propagation plasmonique. L’assemblage en chaîne de ces nanoparticules hybrides s’est effectué à l’aide d’une technique exploitant une étampe de polydiméthylsiloxane ridée afin d’aligner les nanoparticules à l’intérieur des nanorides formées. L’influence de propriétés géométriques de ces assemblages sur les propriétés de fluorescence d’unfluorophore connu, la fluorescéine, sera présentée. La caractérisation des propriétés optiques de couplages plasmonique par rapport à la taille des coeurs de nanoparticules Ag@SiO2@fluorophore a été réalisé à l’aide de techniques de microscopie de fluorescence, de diffusion en champ sombre et de microscopie de temps de vie de fluorescence. Ces informations fondamentales ont d’ailleurs été appliquées pour étudier la propagation plasmonique dans ces assemblages linéaires de nanoparticules hybrides à l’aide d’une nouvelle technique d’imagerie de fluorescence et plasmon par onde évanescente de guides d’onde photo-inscrits.De plus, une nouvelle technique d’excitation par onde évanescente de guides d’onde photo-inscrits sera présentée pour l’imagerie de propagation plasmonique. La fabrication de ces guides, par photoinscription dans des substrats de silice est réalisée en collaboration avec le groupe du Prof. Réal Vallée du Centre d’Optique, Photonique et Laser à l’aide d’un laser à impulsion femtoseconde. Le positionnement des guides d’onde près de la surface du substrat créer une méthode d’excitation en champ proche par l’onde évanescente éliminant ainsi les problèmes de signaux parasites provenant du volume avoisinant la surface.
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Développement de nanoparticules plasmoniques pour le marquage cellulaire et la détection de micro-ARNsLambert, Marie-Pier 24 April 2018 (has links)
Les nouvelles stratégies pour la conception de nanomatériaux ont créé de nouvelles opportunités pour la recherche biomédicale et les applications cliniques. En raison de leur taille, les nanoparticules présentent des propriétés physiques et chimiques distinctives comparativement aux matériaux macroscopiques. Ces propriétés intéressantes ont poussé l’utilisation des nanotechnologies dans plusieurs applications biomédicales telles que l’imagerie cellulaire et la détection de molécules biologiques d’intérêt. Le marquage multiplex d’échantillons biologiques pour des expériences d’imagerie et de décompte cellulaire représente un avantage substantiel pour le diagnostic de maladies et d’infections. Dans le premier volet de ce projet, l’identification de différentes cellules a été réalisée par imagerie optique grâce à l’utilisation de nanocapteurs ayant des signatures spectrales distinctives. Les nanoparticules hybrides constituées d'un noyau métallique (Ag, Au ou In) entouré d’une coquille de silice fluorescente permettent une détection bimodale en produisant simultanément une signature de diffusion et un effet de couplage appelé « fluorescence exaltée par un métal ». Grâce à cette architecture composite, l’absorptivité, la luminosité et la photostabilité des chromophores organiques sont grandement améliorées. Par la suite, des anticorps spécifiques à un récepteur cellulaire d’intérêt ont été greffés à la surface des nanoparticules et la discrimination de différents nanocapteurs dans le même échantillon biologique a été réalisée. Dans le deuxième volet du projet, des nanoparticules or-silice ont été utilisées comme outil de diagnostic afin d’évaluer la qualité des produits sanguins. Le métabolisme des globules rouges demeurant actif pendant l’entreposage, des lésions précoces peuvent survenir et la qualité des produits utilisés pour de fins de transfusion peut en être affectée. De récentes études suggèrent que la prévalence de certains micro-ARNs serait modulée par les conditions d’entreposage des produits sanguins. Ainsi, le développement de nanocapteurs exploitant les micro-ARNs en tant que biomarqueurs pourrait permettre le suivi de la qualité des produits sanguins pendant leur entreposage. / Recent advances in the design of nanomaterials have created new opportunities in biomedical research and clinical applications. Due to their size, nanoparticles exhibit new physical and chemical properties compared to macroscopic materials. These remarkable properties have prompted the use of nanotechnologies in several biomedical applications such as cellular imaging and the detection of biological molecules. Multiplex cells labeling of biological media represents a substantial advantage for the diagnosis of diseases, infections, and cell abnormalities. In the first part of this project, the identification of different cells in biological products was achieved by optical imaging through the use of nanosensors having different spectral signatures. These hybrid nanoparticles composed of a metallic core (Ag, Au or In) surrounded by a fluorescent silica shell simultaneously provide a scattering signature and a coupling effect called “metal-enhanced fluorescence”. In this metallic architecture, the absorptivity, brightness and photostability of organic chromophores are greatly enhanced. Specific blood cells antibodies were conjugated onto the surface of the nanoparticles and different nanosensors were discriminated in the same biological sample by optical imaging. In the second part of this project, biocompatible gold-silica nanoparticles were used as a diagnostic tool to evaluate the quality of blood products. Since the metabolism of labile blood products, such as globular pellets, platelet concentrate and plasma, remains active during storage, early lesions as well as changes in the structure and the function of the products are directly related to their quality. Recent studies suggest that the prevalence of some micro-RNAs is modulated by the storage conditions of blood products. The development of biocompatible nanosensors exploiting micro-RNAs as biomarkers would allow the facile monitoring of the quality of labile blood products.
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Study of the interaction of surface waves with a metallic nano-slit via the finite-difference time-domain methodUng, Bora 13 April 2018 (has links)
Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2007-2008. / L’étude de l’interférence entre un plasmon polariton de surface (SPP) avec le faisceau plan lumineux incident sur une nano-fente métallique de dimension sous-longueur d’onde est devenue récemment un sujet fondamental de recherche dans le domaine de la plasmonique afin de mieux comprendre le mécanisme du rehaussement de la transmission optique de la nano-fente. Par la méthode de différences-finies dans le domaine de temps (FDTD), nous avons étudié le mécanisme de couplage du SPP dans la fente nanométrique. L’objectif de ce projet consiste dans un premier temps à la conception et l’implémentation d’un algorithme FDTD flexible et robuste, capable de simuler l’interaction de sources électromagnétiques avec des nanostructures de métal. L’algorithme développé sur la plate-forme Matlab permet de modéliser dans un espace bi-dimensionel des structures diélectriques dispersives. Dans un deuxième temps, nous avons employé ce simulateur FDTD pour étudier les mécanismes de couplage entre un SPP et une fente nanométrique percée dans une mince couche d’argent. Notre analyse démontre que le SPP incident à la fente est diffusé par le rebord de la fente et que les charges électriques induites sur les rebords ré-irradient l’énergie électromagnétique à l’intérieur de la fente. De plus, ces charges électriques génèrent des nouveaux SPPs sur les parois de la fente, qui contribuent à la formation de modes Fabry-Pérot le long de l’axe central de la fente. Nous démontrons aussi la formation de modes Fabry-Pérot créés par la multi-réflexion des ondes diffusées entre les parois de la fente. La combinaison de ces deux modes Fabry-Pérot produit une distribution de champ asymétrique dans la fente. Nous démontrons que la phase du SPP, relativement au faisceau incident normal, détermine les conditions d’interférence constructive et destructive correspondant respectivement au rehaussement et à la diminution de la transmission à travers la nano-fente. Finalement, nous avons confirmé la théorie d’interférence entre les champs induits par le SPP incident et le faisceau incident normal par l’addition de leurs amplitudes instantanées. / The study of the interference of the surface plasmon polariton (SPP) with the incident plane wave on a subwavelength metallic slit has become recently a fundamental subject of research in the domain of plasmonics. One of the objectives is to better understand the phenomenon of enhanced optical transmission through the nano-slit. Using the numerical method of finite-difference time-domain (FDTD), we have investigated the coupling mechanisms of the SPP inside the nano-slit. The objective of this project first consists in the conception and implementation of a flexible and robust FDTD algorithm capable of simulating the interaction between electromagnetic sources and metallic nanostructures. The algorithm that we have developed on the Matlab platform is able to model two-dimensional dispersive dielectric structures. The second and main objective is to use this FDTD simulator to investigate the coupling mechanisms between the SPP and a nano-slit pierced into a thin silver film. Our analysis demonstrates that the incident SPP is scattered by the inner edge of the slit and that the scattered waves induce oscillating electric charges on the slit edges which reradiate electromagnetic energy inside the slit. Moreover, these electric charges generate new SPPs on the slit walls which contribute to the formation of Fabry-Pérot modes along the central slit axis. We also show the formation of Fabry-Pérot modes set up by the multi-reflections of scattered waves between the slit walls. The combination of these two Fabry-Pérot modes produces an asymmetric field distribution inside the slit. We demonstrate that the phase of the SPP relatively to the normal incident beam determine the conditions of constructive and destructive interference which correspond, respectively, to the enhancement and suppression of the optical transmission through the nano-slit. Finally, we have confirmed the theory of interference between the induced fields by the SPP and incident normal beam via the superposition of their instantaneous fields.
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Étude des ondes de surface générées par excitation d'une structure sous longueur d'onde à une interface métallo-diélectriqueGravel, Yann 16 April 2018 (has links)
Le présent projet présente une étude théorique du phénomène de génération d'une onde électromagnétique, à une interface métallo-diélectrique, par excitation d'une structure simple (sillon) sous longueur d'onde gravée dans un substrat métallique. La structure illuminée par un champ transverse incident est considérée comme un système radiatif TM via une ligne infinie et ponctuelle de courant magnétique équivalent. Utilisant les équations de Maxwell, le calcul du champ magnétique irradié par cette source à l' interface mène à une solution sous forme intégrale. L'intégration de contour est utilisée pour trouver la solution sous forme analytique fermée. La solution se compose de deux termes distincts, le premier étant un mode plasmonique (plasmon polariton de surface) et le second étant un plasmon polariton de surface transitoire. Cette deuxième onde est interprétée physiquement comme étant l'onde provenant de la radiation de la source TM. À partir d'une distance d'un dixième de la longueur d'onde, la décroissance du champ irradié diverge de celle d'une, onde cylindrique typique (l/VX) en raison de la dissipation d'énergie dans le métal via l'oscillation de la couche d'électrons libres du métal et ce, jusqu'à une distance d'une longueur d'onde. Ainsi, le champ résiduel au-delà de cette zone est un champ de décroissance plus rapide de li x qui devient très vite négligeable par rapport au mode plasmonique excité. Ce résultat analytique est en bon accord avec des études expérimentales et numériques existant dans la littérature et représente un avancement important sur le plan de la compréhension physique des phénomènes optiques à l'échelle sous longueur d'onde.
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Développement de nanoparticules luminescentes à base d'or et d'argent pour l'imagerie cellulaireRioux, Maxime 18 April 2018 (has links)
Les nanoparticules (nanoPs) sont de plus en plus utilisées afin de surmonter les différentes limitations des sondes luminescentes moléculaires, en particulier en incorporant différents colorants organiques dans des nanoPs de silice. Ces nanoPs dopées au colorant offrent plusieurs avantages, incluant une sensitivité de détection optique plus élevée, une plus grande photostabilité et une toxicité plus basse. Afin d'augmenter les propriétés luminescentes de ces nanoPs hautement fluorescentes, le phénomène du Metal-Enhanced Fluorescence (MEF) a été exploité, notamment en introduisant un coeur métallique sphérique dans la matrice de silice contenant le colorant. Ce phénomène est basé sur les interactions du fluorophore avec les électrons libres du métal responsables de l'absorption du plasmon, qui en retour augmente le champ électrique local et modifie les taux d'excitation et d'émission du colorant. Dans le cadre du projet, nous avons développé des nanoPs d'or sphériques luminescentes pour leur comportement stable en milieu biologique et nous avons développé des nanoPs non-sphériques, plus précisément des nanoPs cubiques luminescentes en argent afin de déterminer l'effet d'une géométrie différente sur l'effet MEF. Nous avons mis au point des particules de type coeur/coquille dans lesquelles nous avons incorporé un colorant dans différentes épaisseurs de silice déposées sur le coeur métallique. Plusieurs outils de microscopie et de spectroscopie ont été utilisés afin d'évaluer les performances des nanoPs métalliques sur l'émission du fluorophore.
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Étude des propriétés optiques (plasmons de surface localisés) en fonction de la structure de films auto-assemblés de nanoparticules d'orYockell-Lelièvre, Hélène 16 April 2018 (has links)
Ce projet concerne la propriété de résonance électronique caractéristique aux métaux appelée plasmon de surface. Le but est ici d'étudier le phénomène de couplage dans le champs proche entre les plasmons de surface localisés de particules distinctes à travers un réseau bidimensionnel ordonné de nanoparticules d'or sphériques auto-assemblées, entièrement synthétisé par voie chimique. Sachant que le mode dipolaire couplé des plasmons de deux particules sphériques voisines prend la forme d'un pic d'aborption dans le visible dont la fréquence varie en fonction de l'espacement entre les deux particules de manière exponentielle, on a voulu étudier l'influence indépendante de deux facteurs structuraux du système, soit la taille des particules et l'espacement entre ces dernières. Dans un premier temps, une méthode de synthèse de films mono-particulaires ordonnés de nanoparticules d'or enrobées de chaînes de polystyrène de longueur contrôlée a été développée. Cette méthode permet l'obtention spontanée de réseaux hexagonaux bidimensionnels ordonnés à petite échelle sur divers substrats solides (verre, carbone, mica, silicium), par évaporation du solvant contenant les particules. Le protocole de greffage en 2 étapes présente notamment l'avantage d'être applicable à des nanoparticules de tailles et de formes diverses, synthétisées via différentes méthodes, et génère une densité de greffage suffisamment élevée pour que les chaînes adoptent une conformation de surface de type «brosse». Elle permet également de contôler indépendamment la taille et l'espacement entre les particules. La variation directe de la distance entre les particules en fonction de la masse molaire de polystyrène greffé a été démontrée. Dans un deuxième temps, les propriétés optiques des films synthétisés ont été étudiées. Un montage spectroscopique polarisé utilisant un guide d'onde comme détecteur (OWLS) a été utilisé afin d'isoler le plus possible les contributions des 2 modes plasmoniques dipolaires couplés, soit le mode longitudinal et le mode transversal. À l'aide de spectres d'absorption calculés en utilisant le modèle DDA, Il a été démontré que le spectre d'absorption du film était dominé par le mode longitudinal, et que le déplacement vers le rouge de longueur d'onde de résonance maximale prend la forme d'une décroissance exponentielle dont la constante augmente lorsque l'espacement inter-particule relatif au diamètre augmente au delà de 1,25. Les mesures effectuées sur les films synthétisés, dont l'espacement est supérieur à ce seuil, tendent à appuyer cette tendance. Une étude dynamique de l'auto-organisation de nanoparticules d'or enrobées de chaînes d'alcanethiol sur une surface de silice a ensuite été effectuée à l'aide du montage OWLS. Le déplacement progressif du pic plasmon vers le rouge a été suivi dans le temps avec une résolution de 0,2 secondes. Une correspondance entre la longueur d'onde du pic et la distance inter-particule moyenne a été déterminée à l'aide de calculs DDA, et il a été possible de déterminer l'évolution temporelle de la distance entre les particules lors de l'évaporation. Cette étude a permis d'éclaircir le mécanisme d'auto-assemblage de ces particules, explicant certaines différences structurales observées sur des échantillons de particules enrobées d'alcanethiols de différentes longueurs. / This is a study of the specific optical properties of metal nanoparticles, called localized surface plasmon resonance, inside an ordered self-assembled bidimensional array designed entirely by chemical synthesis. Knowing that the near-field dipolar plasmon coupling phenomena between two neighbouring particles takes the shape of a strong aborption band in the visible which frequency shifts exponentially as a function of the inter-particle gap, we propose here a study of the independent influence of structural parameters such as the particles' diameter and inter-particle gap over the spectrum of the array. We therefore developped a method for the synthesis of polystyrene-capped gold nanoparticles allowing us to control both the size and the length of the polystyrene chains, independently. These particles re-disperse in most organic solvents, and spontaneously self-organise into 2D hexagonal arrays when cast onto many solid substrates (glass, carbon, mica, silicium). This 2-step grafting procedure can be applied to metal particles of different size and shape, and generates a grafting density that is high enough so the chains adopt a «brush» conformation. The mean distance between the particles inside the array varies with the molecular weigth of the grafted polymer chains. The optical properties of the glass-deposited films were then analysed using a specific spectroscopic setup based on the use of an optical waveguide as the detector (optical waveguide lightmode spectroscopy, OWLS). This setup made it possible to isolate the contributions from both dipolar coupled plasmon modes, namely the longitudinal and the transverse mode. Using discrete dipole approximation (DDA) simulations, it was observed that the longitudinal mode is responsible for the red shift of the plasmon peak with decreasing relative inter-particle gap. The evolution of that red-shift take the shape of an exponential decay with two distinct rates, the decay constant being significantly higher when the relative interparticle gap reached 1.25. The experimental value of the decay constant obtained from the synthesised films, in which the interparticle gap is always above 1.25, is close to the calculated value over that range. The OWLS setup was also used to study the 2D self-assembly mechanism of solvated alcanethiol-capped gold nanoparticles samples as the solvant evaporates when a drop is deposited onto a solid surface. We monitored the time-resolved progressive shift of the plasmon peak during the evaporation process with a resolution of 0.2 s. A direct relationship was established between the plasmon wavelength and the inter-particle distance using DDA-calculated data, and it was possible to correlate the change in the mean distance between the particles inside the sample during the evaporation process. This shed some light on the self-organisation dynamics, explaining structural differences observed by microscopy on samples coated with alkyl chains of different lengths.
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Cristaux photoniques et plasmoniques, couplage à des émetteurs fluorescents.Frederich, Hugo 16 November 2012 (has links) (PDF)
Cette thèse s'inscrit dans le contexte du contrôle de l'émission spontanée de fluorescence par des structures photoniques. Elle porte sur l'étude de cristaux photoniques et plasmoniques auto-organisés ainsi que sur le couplage de nanocristaux semi-conducteurs photoluminescents aux cristaux plasmoniques. La démarche adoptée consiste en une description des phénomènes observés par le biais de modèles simples permettant de mettre l'accent sur leur interprétation physique. Les structures étudiées sont réalisées à partir d'opales de silice auto-organisées. Il s'agit d'agencements 3D de micro-sphères de silice. Du fait de leur périodicité, ces objets présentent des propriétés optiques particulières et sont appelés "cristaux photoniques". Les outils théoriques permettant de comprendre leurs propriétés sont présentés et utilisés pour interpréter des résultats expérimentaux dont la compréhension n'était jusque là pas entièrement établie. Des "cristaux plasmoniques" sont aussi fabriqués en déposant une couche d'or sur des opales. Ici, ce sont les propriétés des plasmons polaritons de surface - des modes électromagnétiques de surface se propageant à la surface de métaux tels que l'or, l'argent et le cuivre - qui sont modifiées par la périodicité. Ces surfaces d'or aux structures micrométriques ont des propriétés plasmoniques originales et très large-bandes. Elles peuvent être réalisées sur des surfaces de dimensions macroscopiques, ce qui présente un intérêt pour des applications telles que le photovoltaïque, les LEDs, etc. Enfin, le couplage en champ proche de la photoluminescence de nanocristaux de CdSe/CdS aux cristaux plasmoniques est étudiée. La ré-émission des plasmons en champ lointain par le réseau est mise en évidence et un modèle est proposé pour quantifier le taux d'extraction associé.
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Spectroscopie et imagerie térahertz des systèmes d'intérêt biologique.Podzorov, Alexander 16 October 2009 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse présente quelques exemples d'utilisation du rayonnement térahertz pour l'étude de systèmes d'intérêt biologique. Nous avons construit et caractérisé deux dispositifs expérimentaux analogues, chacun conçu de façon à servir à une famille d'applications particulière. Ces dispositifs sont basés sur la génération et la détection des ondes térahertz à l'aides d'antennes photoconductrices pilotées par un laser infrarouge femtoseconde. Un premier dispositif térahertz, dédié à la spectroscopie dans le domaine temporel, permet de caractériser de nombreux systèmes plus ou moins homogènes du point de vue spectroscopique, c'est-à-dire d'obtenir la permittivité complexe du matériau et sa dépendance spectrale. L'étude des nouveaux matériaux transparents en térahertz et des solutions ioniques aqueuses à l'aide de ce spectromètre térahertz a été accomplie. Un deuxième dispositif est consacré au développement de nouvelles techniques d'imagerie térahertz en champ proche avec ouverture. En effet, un contraste fourni par la différence d'absorption des solutions ioniques a permis d'étudier des cellules biologiques de façon non-invasive ; il s'agit ici notamment de l'embryon de drosophile et du nerf sciatique de grenouille. Le lien entre ces deux thématiques est fait par la recherche sur les plasmons-polaritons de surfaces, des ondes électromagnétiques à la surface de métaux, qui, dans certaines conditions, permettent d'exalter la transmission à travers des ouvertures de taille inférieure à la longueur d'onde. Des études spectroscopiques ont permis de comprendre certaines propriétés fondamentales de ces ondes surfaciques en vue de leur application aux nouvelles sondes de champ proche.
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Electrical excitation of surface plasmon polaritons by inelastic tunneling electrons with resonant nanoantennas / Excitation électrique de plasmons polaritons de surface par effet tunnel inélastique avec des nanoantennes résonnantesZhang, Cheng 24 May 2019 (has links)
Les plasmons polaritons de surface (SPPs) jouent un rôle central en nanophotonique, parce que ce sont des modes optiques qui peuvent être confinés dans l’espace à l’échelle de 10 nm et dans le temps à l’échelle de 10 fs. L’excitation électrique des plasmons polaritons de surface par effet tunnel inélastique peut être ultrarapide et localisée, ce qui permet de développer une nanosource pour la nanophotonique intégrée en profitant pleinement du potentiel des polaritons plasmon de surface. Pourtant, ce processus est très inefficace avec un rendement de conversion typique de 10-7~10-5 plasmon par électron.Dans ce manuscrit de thèse, nous présentons une étude théorique et expérimentale qui vise à augmenter l’émission de plasmons de surface par effet tunnel inélastique avec une nano-antenne résonante. Nous avons développé un modèle théorique pour décrire l’émission de lumière à partir d’une jonction à effet tunnel en utilisant le théorème de fluctuation-dissipation. Nous proposons deux stratégies pour augmenter le rendement de conversion électron-plasmon. Nous introduisons un mode d’antenne résonnante confiné à l’échelle du nanomètre afin de renforcer le couplage entre le courant et le champ. En outre, nous introduisons l’hybridation d’un mode plasmonique metal/isolant/metal confiné et d’un mode d’antenne. Nous prédisons théoriquement que 30% de l’énergie émise par un dipôle est sous forme de SPP pour une longueur d’onde de travail de 800nm et une épaisseur d’isolant de 1 nm.Nous avons développé les processus de fabrication pour réaliser les antennes à effet tunnel en utilisant la configuration Al/AlOx/Au. L’antenne fabriquée présente une fonctionnalité robuste concernant les propriétés électriques et optiques. Nous montrons l’antenne permet de contrôler le spectre d’émission SPP, la polarisation d’émission SPP et renforcer l’efficacité des émissions de SPP de plus de 3 ordres de grandeur. La puissance totale émise sous forme de SPP est de l’ordre de 10 pW, quatre ordres de grandeur de plus que la puissance typique émise par une pointe de microscope à effet tunnel. / Surface plasmon polaritons (SPPs) plays a central role in nanophotonics because they are optical modes that can be confined in space at the 10 nm scale and in time at the 10 fs scale. Electrical excitation of surface plasmon polaritons by inelastic tunneling electrons has the potential to be fast and localized so that it offers the opportunity to develop a nanosource for on-chip nanophotonics taking advantage of the full potential of surface plasmons polaritons. However, inelastic tunneling is rather inefficient with a typical electron-to-plasmon conversion efficiency of 10-7~10-5. In this thesis manuscript, we present a study for enhancing surface plasmon emission by inelastic tunneling electrons with a resonant nanoantenna. It consists of theoretical and experimental investigations. First, we have developed a theoretical model to describe the light emission from a tunnel junction based on the fluctuation-dissipation theorem. Second, we have theoretically demonstrated two strategies to improve the antenna SPP efficiency thus aiming to enhance electron-to-plasmon conversion efficiency. We introduce a resonant antenna mode with a sub-nanometer gap in order to enhance the coupling between the inelastic current and the the mode. Furthermore, we introduce the hybridization in a nanopatch antenna between a gap mode and an antenna mode to launch SPPs: we theoretically predict that 30% of the power emitted by a dipole is converted into SPP (working wavelength at 800nm) with a 1nm gap thickness. Third, we have developed the fabrication procedures to realize antenna tunnel junctions based on the Al/AlOx/Au configuration. The fabricated antenna junction shows a robust functionality both regarding electrical and optical properties. The antenna junction is demonstrated to control the SPP emission spectrum, the SPP emission polarization and enhance the SPP emission efficiency by over 3 orders of magnitude. The total SPP power emitted is in the range of 10 pW, four orders of magnitude larger than the typical fW power emitted by a scanning tunneling tip junction.
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Optique des ondes de surface : super-résolution et interaction matière-rayonnementArchambault, Alexandre 09 December 2011 (has links) (PDF)
Il existe au niveau d'interfaces séparant des milieux de constantes diélectriques de signes opposés des ondes électromagnétiques confinées à proximité de ces interfaces. On parle d'ondes de surface. C'est notamment le cas des métaux et des cristaux polaires : on parle alors de plasmons-polaritons de surface et de phonons-polaritons de surface respectivement. L'objectif de cette thèse est de revisiter certains aspects théoriques associés à ces ondes de surface.Dans un premier temps, en nous basant sur le formalisme de Green, nous donnons un moyen d'obtenir une expression du champ des ondes de surface sous forme de somme de modes. En présence de pertes, ces ondes ont nécessairement un vecteur d'onde ou une pulsation complexe. Nous donnons ainsi deux expressions de leur champ, correspondant à chacun de ces deux cas, et discutons de l'opportunité d'utiliser l'une ou l'autre de ces expressions.Nous posons par la suite les bases d'une optique de Fourier et d'une optique géométrique des ondes de surface. Nous montrons comment obtenir une équation de Helmholtz à deux dimensions pour les ondes de surface, un principe d'Huygens-Fresnel pour les ondes de surface, ainsi qu'une équation eikonale pour les ondes de surface, qui s'applique sous certaines hypothèses. Nous nous intéressons également à la superlentille proposée par Pendry, qui s'appuie sur les ondes de surface. Nous étudions notamment le fonctionnement de cette superlentille en régime impulsionnel, et montrons qu'en présence de pertes, il est possible d'obtenir une meilleure résolution avec certaines formes d'impulsion par rapport au régime harmonique, au prix d'une importante baisse de signal toutefois.Nous développons ensuite un traitement quantique des ondes de surface. Nous calculons au préalable une expression de leur énergie, et nous donnons une expression de leur hamiltonien et de leurs opérateurs champ. Sans pertes, nous montrons que le facteur de Purcell prédit par notre théorie quantique est rigoureusement égal au facteur de Purcell calculé avec des outils classiques. Nous comparons ensuite ce facteur de Purcell à celui calculé classiquement avec pertes, et montrons sur un exemple que les pertes peuvent être négligées dans de nombreux cas. Nous donnons enfin une expression des coefficients d'Einstein associés aux ondes de surface permettant d'étudier la dynamique de l'inversion de population d'un milieu fournissant un gain aux ondes de surface. Nous appliquons par la suite ce formalisme quantique à l'interaction électrons-phonons-polaritons de surface dans les puits quantiques, notamment leur interaction avec un mode de phonon du puits particulièrement confiné grâce à un effet de constante diélectrique proche de zéro (epsilon near zero, ENZ).
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