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THERMAL RADIATION BETWEEN AND THROUGH NATURAL HYPERBOLIC MATERIALS

Hakan Salihoglu (11191989) 27 July 2021 (has links)
<p>Understanding of thermal transport in small scales gains more importance with increasing demand in microelectronics and advancing fabrication technologies. In addition, scarce in energy sources adds more pressure with increasing expectations on research in energy conversion devices and renewable energies. In parallel to these, new phenomena observable only in small scales are discovered with the research, bringing more opportunities for engineers to solve real-world problems by applying the discoveries and more questions to answer. Thermal radiation as a thermal transport phenomenon is the epicenter of this research. Recent developments such as near-field radiative heat transfer exceeding blackbody radiation or control of radiative cooling via biasing grows the attraction on thermal radiation because these examples challenge our long-lasting understanding of nature. Exploring nature further in the small scale may help us meet the expectations mentioned above.</p> <p> </p> <p>In this thesis work, first, we carry out analyses on radiative heat transfer of natural hyperbolic material, calcite, and compare to that of a polar material SiC. Our study reveals that the high- modes within the hyperbolic bands are responsible for the substantial enhancement in near field radiation. Comparison of calcite with SiC illustrates the significance of the high- modes in calcite vs. surface polariton modes in SiC in their contributions to near-field radiation enhancement, for temperature differences ranging from 1 K to 400 K. We also noticed that the contributions of high- modes in calcite to near-field radiation is comparable to that of surface polaritons in SiC. The results of these analyses will be helpful in the search of hyperbolic materials that can enhance near field radiative transfer.</p> <p> </p> <p>Second, we demonstrate an experimental technique to measure near-field radiative heat transfer between two parallel plates at gap distances ranging from a few nanometers to far-field. A differential measurement circuit based on resistive thermometry to measure the defined temperatures are explained. To predict the defined temperatures, a computational method is utilized. We also detail an alignment technique that consists of a coarse and fine alignment in the relevant gap regions. This technique presents a method with high precision for gap measurement, dynamic gap control, and reliable sensitivity for extreme near-field measurements. Finally, we report experimental results that shows 18,000 times enhancement in radiative heat transfer between two parallel plates.</p> <p> </p> <p>Third, we analyze near-field radiative transfer due to hyperbolic phonon polaritons, driven by temperature gradient inside the bulk materials. We develop a mesoscale many-body scattering approach to account for the role of hyperbolic phonon polaritons in radiative transfer in the bulk and across a vacuum gap. Our study points out the equivalency between the bulk-generated mode and the surface mode in the absence of a temperature gradient in the material, and hence provide a unified framework for near-field radiative transfer by hyperbolic phonon polaritons. The results also elucidate contributions of the bulk-generated mode and the bulk temperature profile in the enhanced near-field radiative transfer.</p> <p> </p> <p>Forth, we study radiative heat transfer in hyperbolic material, hyperbolic boron nitride (hBN), and show a major contribution to energy transport arising from phonon polaritons supported in Reststrahlen bands. This contribution increases spectral radiative transfer by six orders of magnitude inside Reststrahlen bands compared to that outside Reststrahlen bands. The equivalent radiative thermal conductivity increases with temperature increase, and the radiative thermal conductivity can be of the same order of the phonon thermal conductivity. Experimental measurements are discussed. We showed the radiative contribution can account for as much as 27 % of the total thermal transport at 600 K. Hence, in hBN the radiative thermal transport can be comparable to thermal conduction by phonons. We also demonstrate contribution of polaritons to thermal transport in MoO<sub>3</sub>. To calculate radiative heat transfer in three principal coordinates separately, we modify and apply the derived many-body model. Our analysis shows that radiative thermal conductivity in both in- and out-of-plane directions increases with temperature and contribution to energy transport by polaritons exceeds that by phonons.</p> <p> </p> Fifth, we build an experimental setup to examine near-field properties of materials using an external thermal source. The nanospectroscopy setup combines near-field microscopy technique, near-field scanning optical microscopy (NSOM), and Fourier-transform infrared (FTIR) spectroscopy. We further explain challenges in building a nanospectroscopy setup using a weak thermal source and coupling two techniques. This method enables us to investigate spectral thermal radiation and local dielectric properties in nanoscale.
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Amplification of Long-Range Surface Plasmon-Polaritons

De Leon Arizpe, Israel January 2011 (has links)
Surface plasmon-polaritons are optical surface waves formed through the interaction of photons with free electrons at the surface of metals. They offer interesting applications in a broad range of scientific fields such as physics, chemistry, biology, and material science. However, many of such applications face limitations imposed by the high propagation losses of these waves at visible and near-infrared wavelengths, which result mainly from power dissipation in the metal. In principle, the propagation losses of surface plasmon-polaritons can be compensated through optical amplification. The objective of this thesis is to provide deeper insights on the physics of surface plasmon-polariton amplification and spontaneous emission in surface plasmon-polariton amplifiers through theoretical and experimental vehicles applied (but not necessarily restricted) to a particular plasmonic mode termed long-range surface plasmon-polariton. On the theoretical side, the objective is approached by developing a realistic theoretical model to describe the small-signal amplification of surface plasmon-polaritons in planar structures incorporating dipolar gain media such as organic dye molecules, rare-earth ions, and quantum dots. This model takes into account the inhomogeneous gain distribution formed near the metal surface due to a non-uniform excitation of dipoles and due to a position-dependent excited-state dipole lifetime that results from near-field interactions between the excited dipoles and the metal. Also, a theoretical model to describe the amplified spontaneous emission of surface plasmon-polaritons supported by planar metallic structures is developed. This model takes into account the different energy decay channels into which an exited dipole located in the vicinity of the metal can relax. The validity of this model is confirmed through experimentation. On the experimental side, the objective is approached by providing a direct experimental demonstration of complete loss compensation in a plasmonic waveguide. The experiments are conducted using the long-range surface plasmon-polariton supported by a symmetric thin gold waveguide incorporating optically pumped organic dye molecules in solution as the gain medium. Also, an experimental study of spontaneous emission in a long-range surface plasmon-polariton amplifier is presented. It is shown that this amplifier benefits from a low spontaneous emission into the amplified mode, which leads to an optical amplifier with low noise characteristics. The experimental setup and techniques are explained in detail.
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Développement de nanoparticules plasmoniques pour le marquage cellulaire et la détection de micro-ARNs

Lambert, Marie-Pier 24 April 2018 (has links)
Les nouvelles stratégies pour la conception de nanomatériaux ont créé de nouvelles opportunités pour la recherche biomédicale et les applications cliniques. En raison de leur taille, les nanoparticules présentent des propriétés physiques et chimiques distinctives comparativement aux matériaux macroscopiques. Ces propriétés intéressantes ont poussé l’utilisation des nanotechnologies dans plusieurs applications biomédicales telles que l’imagerie cellulaire et la détection de molécules biologiques d’intérêt. Le marquage multiplex d’échantillons biologiques pour des expériences d’imagerie et de décompte cellulaire représente un avantage substantiel pour le diagnostic de maladies et d’infections. Dans le premier volet de ce projet, l’identification de différentes cellules a été réalisée par imagerie optique grâce à l’utilisation de nanocapteurs ayant des signatures spectrales distinctives. Les nanoparticules hybrides constituées d'un noyau métallique (Ag, Au ou In) entouré d’une coquille de silice fluorescente permettent une détection bimodale en produisant simultanément une signature de diffusion et un effet de couplage appelé « fluorescence exaltée par un métal ». Grâce à cette architecture composite, l’absorptivité, la luminosité et la photostabilité des chromophores organiques sont grandement améliorées. Par la suite, des anticorps spécifiques à un récepteur cellulaire d’intérêt ont été greffés à la surface des nanoparticules et la discrimination de différents nanocapteurs dans le même échantillon biologique a été réalisée. Dans le deuxième volet du projet, des nanoparticules or-silice ont été utilisées comme outil de diagnostic afin d’évaluer la qualité des produits sanguins. Le métabolisme des globules rouges demeurant actif pendant l’entreposage, des lésions précoces peuvent survenir et la qualité des produits utilisés pour de fins de transfusion peut en être affectée. De récentes études suggèrent que la prévalence de certains micro-ARNs serait modulée par les conditions d’entreposage des produits sanguins. Ainsi, le développement de nanocapteurs exploitant les micro-ARNs en tant que biomarqueurs pourrait permettre le suivi de la qualité des produits sanguins pendant leur entreposage. / Recent advances in the design of nanomaterials have created new opportunities in biomedical research and clinical applications. Due to their size, nanoparticles exhibit new physical and chemical properties compared to macroscopic materials. These remarkable properties have prompted the use of nanotechnologies in several biomedical applications such as cellular imaging and the detection of biological molecules. Multiplex cells labeling of biological media represents a substantial advantage for the diagnosis of diseases, infections, and cell abnormalities. In the first part of this project, the identification of different cells in biological products was achieved by optical imaging through the use of nanosensors having different spectral signatures. These hybrid nanoparticles composed of a metallic core (Ag, Au or In) surrounded by a fluorescent silica shell simultaneously provide a scattering signature and a coupling effect called “metal-enhanced fluorescence”. In this metallic architecture, the absorptivity, brightness and photostability of organic chromophores are greatly enhanced. Specific blood cells antibodies were conjugated onto the surface of the nanoparticles and different nanosensors were discriminated in the same biological sample by optical imaging. In the second part of this project, biocompatible gold-silica nanoparticles were used as a diagnostic tool to evaluate the quality of blood products. Since the metabolism of labile blood products, such as globular pellets, platelet concentrate and plasma, remains active during storage, early lesions as well as changes in the structure and the function of the products are directly related to their quality. Recent studies suggest that the prevalence of some micro-RNAs is modulated by the storage conditions of blood products. The development of biocompatible nanosensors exploiting micro-RNAs as biomarkers would allow the facile monitoring of the quality of labile blood products.
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Study of the interaction of surface waves with a metallic nano-slit via the finite-difference time-domain method

Ung, Bora 13 April 2018 (has links)
Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2007-2008. / L’étude de l’interférence entre un plasmon polariton de surface (SPP) avec le faisceau plan lumineux incident sur une nano-fente métallique de dimension sous-longueur d’onde est devenue récemment un sujet fondamental de recherche dans le domaine de la plasmonique afin de mieux comprendre le mécanisme du rehaussement de la transmission optique de la nano-fente. Par la méthode de différences-finies dans le domaine de temps (FDTD), nous avons étudié le mécanisme de couplage du SPP dans la fente nanométrique. L’objectif de ce projet consiste dans un premier temps à la conception et l’implémentation d’un algorithme FDTD flexible et robuste, capable de simuler l’interaction de sources électromagnétiques avec des nanostructures de métal. L’algorithme développé sur la plate-forme Matlab permet de modéliser dans un espace bi-dimensionel des structures diélectriques dispersives. Dans un deuxième temps, nous avons employé ce simulateur FDTD pour étudier les mécanismes de couplage entre un SPP et une fente nanométrique percée dans une mince couche d’argent. Notre analyse démontre que le SPP incident à la fente est diffusé par le rebord de la fente et que les charges électriques induites sur les rebords ré-irradient l’énergie électromagnétique à l’intérieur de la fente. De plus, ces charges électriques génèrent des nouveaux SPPs sur les parois de la fente, qui contribuent à la formation de modes Fabry-Pérot le long de l’axe central de la fente. Nous démontrons aussi la formation de modes Fabry-Pérot créés par la multi-réflexion des ondes diffusées entre les parois de la fente. La combinaison de ces deux modes Fabry-Pérot produit une distribution de champ asymétrique dans la fente. Nous démontrons que la phase du SPP, relativement au faisceau incident normal, détermine les conditions d’interférence constructive et destructive correspondant respectivement au rehaussement et à la diminution de la transmission à travers la nano-fente. Finalement, nous avons confirmé la théorie d’interférence entre les champs induits par le SPP incident et le faisceau incident normal par l’addition de leurs amplitudes instantanées. / The study of the interference of the surface plasmon polariton (SPP) with the incident plane wave on a subwavelength metallic slit has become recently a fundamental subject of research in the domain of plasmonics. One of the objectives is to better understand the phenomenon of enhanced optical transmission through the nano-slit. Using the numerical method of finite-difference time-domain (FDTD), we have investigated the coupling mechanisms of the SPP inside the nano-slit. The objective of this project first consists in the conception and implementation of a flexible and robust FDTD algorithm capable of simulating the interaction between electromagnetic sources and metallic nanostructures. The algorithm that we have developed on the Matlab platform is able to model two-dimensional dispersive dielectric structures. The second and main objective is to use this FDTD simulator to investigate the coupling mechanisms between the SPP and a nano-slit pierced into a thin silver film. Our analysis demonstrates that the incident SPP is scattered by the inner edge of the slit and that the scattered waves induce oscillating electric charges on the slit edges which reradiate electromagnetic energy inside the slit. Moreover, these electric charges generate new SPPs on the slit walls which contribute to the formation of Fabry-Pérot modes along the central slit axis. We also show the formation of Fabry-Pérot modes set up by the multi-reflections of scattered waves between the slit walls. The combination of these two Fabry-Pérot modes produces an asymmetric field distribution inside the slit. We demonstrate that the phase of the SPP relatively to the normal incident beam determine the conditions of constructive and destructive interference which correspond, respectively, to the enhancement and suppression of the optical transmission through the nano-slit. Finally, we have confirmed the theory of interference between the induced fields by the SPP and incident normal beam via the superposition of their instantaneous fields.
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Étude des ondes de surface générées par excitation d'une structure sous longueur d'onde à une interface métallo-diélectrique

Gravel, Yann 16 April 2018 (has links)
Le présent projet présente une étude théorique du phénomène de génération d'une onde électromagnétique, à une interface métallo-diélectrique, par excitation d'une structure simple (sillon) sous longueur d'onde gravée dans un substrat métallique. La structure illuminée par un champ transverse incident est considérée comme un système radiatif TM via une ligne infinie et ponctuelle de courant magnétique équivalent. Utilisant les équations de Maxwell, le calcul du champ magnétique irradié par cette source à l' interface mène à une solution sous forme intégrale. L'intégration de contour est utilisée pour trouver la solution sous forme analytique fermée. La solution se compose de deux termes distincts, le premier étant un mode plasmonique (plasmon polariton de surface) et le second étant un plasmon polariton de surface transitoire. Cette deuxième onde est interprétée physiquement comme étant l'onde provenant de la radiation de la source TM. À partir d'une distance d'un dixième de la longueur d'onde, la décroissance du champ irradié diverge de celle d'une, onde cylindrique typique (l/VX) en raison de la dissipation d'énergie dans le métal via l'oscillation de la couche d'électrons libres du métal et ce, jusqu'à une distance d'une longueur d'onde. Ainsi, le champ résiduel au-delà de cette zone est un champ de décroissance plus rapide de li x qui devient très vite négligeable par rapport au mode plasmonique excité. Ce résultat analytique est en bon accord avec des études expérimentales et numériques existant dans la littérature et représente un avancement important sur le plan de la compréhension physique des phénomènes optiques à l'échelle sous longueur d'onde.
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Exciton–polaritons in a ZnO-based microcavity: polarization dependence and nonlinear occupation

Sturm, Chris, Hilmer, Helena, Schmidt-Grund, Rüdiger, Grundmann, Marius 27 July 2022 (has links)
We report on the occupation of the lower exciton–polariton branch in a ZnO-based microcavity as a function of the detuning between the exciton and the uncoupled cavity-photon mode and on the optical excitation density. We emphasize the difference in the dispersion and occupation of the lower polariton branch as a function of the linear polarization of the emitted light. For the negative detuning regime, we found an energy splitting between the transverse electric (TE)- and transverse magnetic (TM)-polarized states at inplane wave vectors between 0.4×107 m−1 and 1.2×107 m−1, which is caused by the polarization dependence of the dispersion of the uncoupled cavity-photon mode. The maximum energy splitting of about 6 meV was observed for a detuning of about 1 = −70 meV. From the integrated photoluminescence peak, we deduce the occupation of the lower polariton branch as well as the scattering rates of exciton–polaritons into the lower polariton branch. We found that the energy splitting causes an enhanced scattering of exciton–polaritons into the lower polariton branch for the TM-polarized light compared with that of the TE-polarized light. By varying the excitation density, we observe a superlinear growth of the lower polariton branch occupation for negative and intermediate detuning regimes. For an accumulation of exciton–polaritons in the ground state at low temperatures (T = 10 K), we found an intermediate detuning regime (−20 meV < 1 < +20 meV) as the optimum. With increasing temperature, this optimum detuning range shifts to larger negative values.
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Développement de nanoparticules luminescentes à base d'or et d'argent pour l'imagerie cellulaire

Rioux, Maxime 18 April 2018 (has links)
Les nanoparticules (nanoPs) sont de plus en plus utilisées afin de surmonter les différentes limitations des sondes luminescentes moléculaires, en particulier en incorporant différents colorants organiques dans des nanoPs de silice. Ces nanoPs dopées au colorant offrent plusieurs avantages, incluant une sensitivité de détection optique plus élevée, une plus grande photostabilité et une toxicité plus basse. Afin d'augmenter les propriétés luminescentes de ces nanoPs hautement fluorescentes, le phénomène du Metal-Enhanced Fluorescence (MEF) a été exploité, notamment en introduisant un coeur métallique sphérique dans la matrice de silice contenant le colorant. Ce phénomène est basé sur les interactions du fluorophore avec les électrons libres du métal responsables de l'absorption du plasmon, qui en retour augmente le champ électrique local et modifie les taux d'excitation et d'émission du colorant. Dans le cadre du projet, nous avons développé des nanoPs d'or sphériques luminescentes pour leur comportement stable en milieu biologique et nous avons développé des nanoPs non-sphériques, plus précisément des nanoPs cubiques luminescentes en argent afin de déterminer l'effet d'une géométrie différente sur l'effet MEF. Nous avons mis au point des particules de type coeur/coquille dans lesquelles nous avons incorporé un colorant dans différentes épaisseurs de silice déposées sur le coeur métallique. Plusieurs outils de microscopie et de spectroscopie ont été utilisés afin d'évaluer les performances des nanoPs métalliques sur l'émission du fluorophore.
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Heat Conduction via Polaritons

Jacob Daniel Minyard (18391005) 17 April 2024 (has links)
<p dir="ltr">This Thesis is divided into four parts. Its main themes are the thermal transport characteristics of Surface Phonon-Polaritons (SPhPs) and Surface Plasmon Polaritons (SPPs).</p><p dir="ltr">Chapter 1 introduces the main problem at issue in this Thesis: the decline in thermal conductivity with decreasing thicknesses in electronic devices and the feasibility of optimizing polar semiconductors and metals to produce polaritons that augment heat dissipation at these length scales.</p><p dir="ltr">Chapter 2 discusses Surface Phonon-Polariton (SPhP)-mediated thermal conductivity, or radiation conduction, in polar semiconductors. It considers the propagation of SPhPs in the case of two semi-infinite planes consisting of air and a polar semiconductor with a dielectric function described by its transverse- and longitudinal-optical (TOLO) phonon energies. It characterizes twenty different polar semiconductors in terms of radiation conduction via SPhPs and proposes a Figure of Merit (FoM) that describes the effectiveness of polariton conductance using easily-measured TO and LO phonon energies and linewidths.</p><p dir="ltr">Chapter 3 considers the propagation of SPPs in the case of two semi-infinite planes consisting of air and a metal with a dielectric function described by the Lorentz-Drude (LD) model. This chapter characterizes the effectiveness of eleven different metals as radiation conductors via SPPs and relates polariton conductance to electrical resistivity. It proposes a FoM analogous to the Wiedemann-Franz law that relates the effectiveness of polariton conductance and thermal conductance to the material’s electron scattering or linewidth.</p><p dir="ltr">Chapter 4 chapter compares the relative effectiveness of SPhP- and SPP-mediated radiation conduction. It describes why SPPs demonstrate far higher polariton conductance values than SPhPs by highlighting the underlying mechanisms at work in both—that is, available modes of energy transmission and their respective mean free path lengths.</p>
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Étude des propriétés optiques (plasmons de surface localisés) en fonction de la structure de films auto-assemblés de nanoparticules d'or

Yockell-Lelièvre, Hélène 16 April 2018 (has links)
Ce projet concerne la propriété de résonance électronique caractéristique aux métaux appelée plasmon de surface. Le but est ici d'étudier le phénomène de couplage dans le champs proche entre les plasmons de surface localisés de particules distinctes à travers un réseau bidimensionnel ordonné de nanoparticules d'or sphériques auto-assemblées, entièrement synthétisé par voie chimique. Sachant que le mode dipolaire couplé des plasmons de deux particules sphériques voisines prend la forme d'un pic d'aborption dans le visible dont la fréquence varie en fonction de l'espacement entre les deux particules de manière exponentielle, on a voulu étudier l'influence indépendante de deux facteurs structuraux du système, soit la taille des particules et l'espacement entre ces dernières. Dans un premier temps, une méthode de synthèse de films mono-particulaires ordonnés de nanoparticules d'or enrobées de chaînes de polystyrène de longueur contrôlée a été développée. Cette méthode permet l'obtention spontanée de réseaux hexagonaux bidimensionnels ordonnés à petite échelle sur divers substrats solides (verre, carbone, mica, silicium), par évaporation du solvant contenant les particules. Le protocole de greffage en 2 étapes présente notamment l'avantage d'être applicable à des nanoparticules de tailles et de formes diverses, synthétisées via différentes méthodes, et génère une densité de greffage suffisamment élevée pour que les chaînes adoptent une conformation de surface de type «brosse». Elle permet également de contôler indépendamment la taille et l'espacement entre les particules. La variation directe de la distance entre les particules en fonction de la masse molaire de polystyrène greffé a été démontrée. Dans un deuxième temps, les propriétés optiques des films synthétisés ont été étudiées. Un montage spectroscopique polarisé utilisant un guide d'onde comme détecteur (OWLS) a été utilisé afin d'isoler le plus possible les contributions des 2 modes plasmoniques dipolaires couplés, soit le mode longitudinal et le mode transversal. À l'aide de spectres d'absorption calculés en utilisant le modèle DDA, Il a été démontré que le spectre d'absorption du film était dominé par le mode longitudinal, et que le déplacement vers le rouge de longueur d'onde de résonance maximale prend la forme d'une décroissance exponentielle dont la constante augmente lorsque l'espacement inter-particule relatif au diamètre augmente au delà de 1,25. Les mesures effectuées sur les films synthétisés, dont l'espacement est supérieur à ce seuil, tendent à appuyer cette tendance. Une étude dynamique de l'auto-organisation de nanoparticules d'or enrobées de chaînes d'alcanethiol sur une surface de silice a ensuite été effectuée à l'aide du montage OWLS. Le déplacement progressif du pic plasmon vers le rouge a été suivi dans le temps avec une résolution de 0,2 secondes. Une correspondance entre la longueur d'onde du pic et la distance inter-particule moyenne a été déterminée à l'aide de calculs DDA, et il a été possible de déterminer l'évolution temporelle de la distance entre les particules lors de l'évaporation. Cette étude a permis d'éclaircir le mécanisme d'auto-assemblage de ces particules, explicant certaines différences structurales observées sur des échantillons de particules enrobées d'alcanethiols de différentes longueurs. / This is a study of the specific optical properties of metal nanoparticles, called localized surface plasmon resonance, inside an ordered self-assembled bidimensional array designed entirely by chemical synthesis. Knowing that the near-field dipolar plasmon coupling phenomena between two neighbouring particles takes the shape of a strong aborption band in the visible which frequency shifts exponentially as a function of the inter-particle gap, we propose here a study of the independent influence of structural parameters such as the particles' diameter and inter-particle gap over the spectrum of the array. We therefore developped a method for the synthesis of polystyrene-capped gold nanoparticles allowing us to control both the size and the length of the polystyrene chains, independently. These particles re-disperse in most organic solvents, and spontaneously self-organise into 2D hexagonal arrays when cast onto many solid substrates (glass, carbon, mica, silicium). This 2-step grafting procedure can be applied to metal particles of different size and shape, and generates a grafting density that is high enough so the chains adopt a «brush» conformation. The mean distance between the particles inside the array varies with the molecular weigth of the grafted polymer chains. The optical properties of the glass-deposited films were then analysed using a specific spectroscopic setup based on the use of an optical waveguide as the detector (optical waveguide lightmode spectroscopy, OWLS). This setup made it possible to isolate the contributions from both dipolar coupled plasmon modes, namely the longitudinal and the transverse mode. Using discrete dipole approximation (DDA) simulations, it was observed that the longitudinal mode is responsible for the red shift of the plasmon peak with decreasing relative inter-particle gap. The evolution of that red-shift take the shape of an exponential decay with two distinct rates, the decay constant being significantly higher when the relative interparticle gap reached 1.25. The experimental value of the decay constant obtained from the synthesised films, in which the interparticle gap is always above 1.25, is close to the calculated value over that range. The OWLS setup was also used to study the 2D self-assembly mechanism of solvated alcanethiol-capped gold nanoparticles samples as the solvant evaporates when a drop is deposited onto a solid surface. We monitored the time-resolved progressive shift of the plasmon peak during the evaporation process with a resolution of 0.2 s. A direct relationship was established between the plasmon wavelength and the inter-particle distance using DDA-calculated data, and it was possible to correlate the change in the mean distance between the particles inside the sample during the evaporation process. This shed some light on the self-organisation dynamics, explaining structural differences observed by microscopy on samples coated with alkyl chains of different lengths.
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Production and interaction of photons using atomic polaritons and Rydberg interactions / Production et interaction de photons en utilisant des polaritons atomiques et des interactions de Rydberg

Bimbard, Erwan 01 December 2014 (has links)
Produire et faire interagir entre eux des photons optiques de façon contrôlée sont deux conditions nécessaires au développement de communications quantiques à longue distance, et plus généralement au traitement quantique d’information codée sur des photons. Cette thèse présente une étude expérimentale de solutions possibles a ces deux problèmes, en utilisant la conversion des photons en excitations collectives (polaritons) dans un nuage d’atomes froids, placé dans le mode d’une cavité optique de faible finesse (~100). Dans un premier temps, des polaritons entre états atomiques fondamentaux sont utilisés pour « mettre en mémoire » une excitation unique dans le nuage. Celle-ci est ensuite convertie efficacement en un photon unique, dont le champ est analysé par tomographie homodyne. La fonction de Wigner de l’état à un photon est reconstruite a partir des données expérimentales, et présente des valeurs négatives, démontrant que les degrés de liberté de ce photon (mode spatio-temporel et état quantique) sont complètement contrôlés. Dans un second temps, les photons sont couplés à des polaritons impliquant des états de Rydberg. Les fortes interactions dipolaires entre ces derniers se traduisent par des non-linéarités optiques dispersives très importantes, qui sont caractérisées dans un régime d’excitation classique. Ces non-linéarités peuvent être amplifiées jusqu’à ce qu’un seul photon suffise à modifier totalement la réponse du système, permettant en principe de générer des interactions effectives entre photons. / Controllably producing optical photons and making them interact are two key requirements for the development of long-distance quantum communications, and more generally for photonic quantum information processing. This thesis presents experimental studies on possible solutions to these two problems, using the conversion of the photons into collective excitations (polaritons) in a cold atomic cloud, inside the mode of a low-finesse optical cavity (~100). Firstly, ground-state polaritons are used to store a single excitation in the cloud memory. This polariton is then efficiently converted into a single photon, whose field is characterized via homodyne tomography. The single photon state’s Wigner function is reconstructed from the experimental data and exhibits negative values, demonstrating that the photon’s degrees of freedom (spatio-temporal mode and quantum state) are well controlled. Secondly, photons can be coupled to polaritons involving Rydberg states. The strong dipolar interactions between these give rise to very strong optical dispersive nonlinearities, that are characterized in a classical excitation regime. These nonlinearities can be amplified until a single photon is enough to modify the entire system’s response, allowing in principle for the generation of effective photon-photon interactions.

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